KR20100121387A - 리튬 이차 전지용 전극 및 그 제조 방법과 상기 전극을 포함하는 리튬 이차 전지 - Google Patents

리튬 이차 전지용 전극 및 그 제조 방법과 상기 전극을 포함하는 리튬 이차 전지 Download PDF

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Abstract

집전체, 상기 집전체의 적어도 일면에 형성되어 있는 제1 전극 혼합물 층, 그리고 상기 제1 전극 혼합물 층보다 상기 집전체로부터 멀리 떨어져 있는 제2 전극 혼합물 층을 포함하고, 상기 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물 층은 각각 활물질 및 도전재를 포함하며, 상기 제1 전극 혼합물 층의 도전재 함량은 상기 제2 전극 혼합물 층의 도전재 함량과 다른 리튬 이차 전지용 전극, 상기 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법 및 상기 리튬 이차 전지용 전극을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공한다.
전극 혼합물, 활물질, 도전재, 대용량, 집전체, 그물형, 전극 두께

Description

리튬 이차 전지용 전극 및 그 제조 방법과 상기 전극을 포함하는 리튬 이차 전지{ELECTRODE FOR RECHARGEABLE LITHIUM BATTERY AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME AND RECHARGEABLE LITHIUM BATTERY INCLUDING THE ELECTRODE}
리튬 이차 전지용 전극 및 그 제조 방법과 상기 전극을 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
전지는 내부에 들어 있는 화학 물질의 전기 화학적 산화 환원 반응시 발생하는 화학 에너지를 전기 에너지로 변환하는 장치로, 전지 내부의 에너지가 모두 소모되면 폐기하여야 하는 일차 전지와 여러 번 충전할 수 있는 이차 전지로 나눌 수 있다. 이 중 이차 전지는 화학 에너지와 전기 에너지의 가역적 상호 변환을 이용하여 여러 번 충방전하여 사용할 수 있다.
한편, 최근 첨단 전자산업의 발달로 전자 장비의 소형화 및 경량화가 가능하게 됨에 따라 휴대용 전자 기기의 사용이 증대되고 있다. 이러한 휴대용 전자 기기의 전원으로 높은 에너지 밀도를 가진 전지의 필요성이 증대되어 리튬 이차 전지 의 연구가 활발하게 진행되고 있다.
이러한 리튬 이차 전지는 리튬을 인터칼레이션(intercalation) 및 디인터칼레이션(deintercalation)할 수 있는 양극 활물질을 포함하는 양극 및 리튬을 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 음극 활물질을 포함하는 음극을 포함하는 전지 셀에 전해질을 주입하여 사용된다.
한편 대용량 전지를 실현하기 위하여 양극과 음극의 두께를 두껍게 형성할 필요가 있다.
그러나 이와 같이 전극의 두께를 두껍게 형성하는 경우 전극의 도전성이 불량해져 이차 전지의 성능에 영향을 미칠 수 있다.
따라서 본 발명의 일 측면은 도전성을 개선할 수 있는 리튬 이차 전지용 전극을 제공한다.
본 발명의 다른 측면은 상기 전극의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 또 다른 측면은 상기 전극을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공한다.
본 발명의 일 측면에 따른 리튬 이차 전지용 전극은 집전체, 상기 집전체의 적어도 일면에 형성되어 있는 제1 전극 혼합물 층, 그리고 상기 제1 전극 혼합물 층보다 상기 집전체로부터 멀리 떨어져 있는 제2 전극 혼합물 층을 포함하고, 상기 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물 층은 각각 활물질 및 도전재를 포함하며, 상기 제1 전극 혼합물 층의 도전재 함량은 상기 제2 전극 혼합물 층의 도전재 함량과 다르다.
상기 제1 전극 혼합물 층의 도전재 함량은 상기 제2 전극 혼합물 층의 도전재 함량보다 높을 수 있다.
상기 제1 전극 혼합물 층은 상기 도전재의 함량이 상기 활물질의 함량보다 높을 수 있다.
상기 제2 전극 혼합물 층은 상기 활물질의 함량이 상기 도전재의 함량보다 높을 수 있다.
상기 집전체는 다공체일 수 있다.
상기 집전체는 메쉬형일 수 있다.
상기 전극은 양극일 수 있다.
상기 제1 전극 혼합물 층은 상기 제1 전극 혼합물 층의 총 함량에 대하여 약40 내지 60중량%의 도전재 및 약 20 내지 35중량%의 양극 활물질을 포함할 수 있다.
상기 제1 및 제2 전극 혼합물 층은 각각 바인더를 더 포함할 수 있고, 상기 제1 전극 혼합물 층은 약 5 내지 40중량%의 바인더를 포함할 수 있다.
상기 제2 전극 혼합물 층은 상기 제2 전극 혼합물 층의 총 함량에 대하여 약 80 내지 95중량%의 양극 활물질 및 약 1 내지 10중량%의 도전재를 포함할 수 있다.
상기 제1 전극 혼합물 층의 두께는 약 5㎛ 내지 200㎛ 일 수 있고, 상기 제2 전극 혼합물 층의 두께는 약 100㎛ 내지 500㎛ 일 수 있다.
상기 양극은 약 300㎛ 보다 두꺼울 수 있다.
상기 양극의 두께는 약 300㎛ 내지 약 1200㎛ 일 수 있다.
상기 양극은 약 30% 이상의 평균 기공도를 가질 수 있고, 여기서 상기 평균 기공도는 상기 양극의 내부에 위치하는 기공들의 총 부피 비율을 의미한다.
상기 양극의 평균 기공도는 약 30% 내지 50% 일 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 따른 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법은 집전체를 준비하는 단계, 활물질 및 도전재를 각각 포함하고 상기 도전재의 함량이 다른 제1 전극 혼합물 및 제2 전극 혼합물을 각각 준비하는 단계, 상기 제1 전극 혼합물을 포함하는 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물을 포함하는 제2 전극 혼합물 층을 각각 형성하는 단계, 그리고 상기 제1 전극 혼합물 층이 상기 제2 전극 혼합물 층보다 상기 집전체에 가깝게 위치하도록 상기 제2 전극 혼합물 층을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 제조 방법은 상기 집전체, 상기 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물 층을 결합하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 집전체, 상기 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물 층을 결합하는 단계는 상기 집전체의 양면에서 동시에 가압하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 가압하는 단계는 약 150 내지 170℃의 온도에서 열 가압하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 제1 전극 혼합물 층을 형성하는 단계는 상기 집전체 위에 상기 제1 전극 혼합물을 분무하거나 상기 집전체를 상기 제1 전극 혼합물에 침지하여 수행할 수 있다.
상기 제2 전극 혼합물 층을 형성하는 단계는 판 위에 상기 제2 전극 혼합물을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 제1 및 제2 전극 혼합물은 슬러리 형태로 제조될 수 있다.
본 발명의 또 다른 측면에 따른 리튬 이차 전지는 양극, 음극, 그리고 상기 양극과 음극 사이에 위치하는 집전체를 포함하고, 상기 양극 및 음극 중 적어도 하 나는 집전체, 상기 집전체의 적어도 일면에 형성되어 있는 제1 전극 혼합물 층, 그리고 상기 제1 전극 혼합물 층보다 상기 집전체로부터 멀리 떨어져 있는 제2 전극 혼합물 층을 포함하고, 상기 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물 층은 각각 활물질 및 도전재를 포함하며, 상기 제1 전극 혼합물 층의 도전재 함량은 상기 제2 전극 혼합물 층의 도전재 함량과 다르다.
상기 제1 전극 혼합물 층의 도전재 함량은 상기 제2 전극 혼합물 층의 도전재 함량보다 높을 수 있다.
상기 제1 전극 혼합물 층은 상기 도전재의 함량이 상기 활물질의 함량보다 높을 수 있다.
상기 전극은 양극일 수 있다.
활물질과 도전재의 함유 비율이 다른 복수 층의 전극 혼합물 층을 포함함으로써 전극의 도전성을 확보하면서도 전지의 대용량 및 고효율 특성을 확보할 수 있다. 또한 두꺼운 전극을 형성할 때 전극 혼합물 층이 분리되거나 크랙이 발생하는 것을 방지하여 전지 성능을 개선할 수 있다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 구현예에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한 다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 구현예에 한정되지 않는다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 붙였다. 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우 뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
이하 본 발명의 일 구현예에 따른 양극 및 이를 포함한 리튬 이차 전지에 대하여 도 1 내지 도 3c를 참고하여 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 리튬 이차 전지를 보여주는 개략도이고, 도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 양극을 보여주는 개략도이고, 도 3a는 도 2의 양극을 보여주는 단면도이고, 도 3b 및 도 3c는 다른 구현예에 따른 양극을 보여주는 개략도이다.
도 1을 참고하면, 본 발명의 일 구현예에 따른 리튬 이차 전지(100)는 양극(114), 양극(114)과 대향하는 음극(112), 양극(114)과 음극(112) 사이에 배치되어 있는 세퍼레이터(113), 그리고 양극(114), 음극(112) 및 세퍼레이터(113)를 함침하는 전해액(도시하지 않음)을 포함하는 전지 셀과, 상기 전지 셀을 담고 있는 전지 용기(120) 및 상기 전지 용기(120)를 밀봉하는 밀봉 부재(140)를 포함한다.
먼저 도 2 및 도 3a 내지 도 3c를 참고하여 양극(114)에 대하여 설명한다.
도 2 및 도 3a를 참고하면, 양극(114)은 집전체(20) 및 상기 접전체(20)의 양면에 형성되어 있는 양극 혼합물 층(16)을 포함한다.
집전체(20)는 메쉬(mesh)와 같은 다공체이고, 알루미늄(Al) 등으로 만들어질 수 있다. 이와 같이 집전체(20)가 다공체인 경우 집전체 자체의 두께를 줄일 수 있어서 전체적으로 양극의 두께를 줄일 수 있다. 또한 집전체(20)의 양측에 배치된 양극 혼합물 층(16)의 접착성을 높여 양극 혼합물 층(16)이 분리되거나 크랙이 발생하는 것을 방지하여 전지 성능을 개선할 수 있다.
양극 혼합물 층(16)은 집전체(20)의 양면에 형성되어 있는 제1 양극 혼합물 층(12)과 상기 제1 양극 혼합물 층(12)의 외측 면에 각각 형성되어 있는 제2 양극 혼합물 층(14)을 포함한다. 그러나 제1 양극 혼합물 층(12) 및 제2 양극 혼합물 층(14)의 개수는 이에 한정되지 않고, 도 3b 및 3c에서 보는 바와 같이 제1 양극 혼합물 층(12) 및 제2 양극 혼합물 층(14)이 집전체(20)의 일면에만 형성될 수도 있고 집전체(20)를 중심으로 더 많은 개수의 제1 양극 혼합물 층(12) 및 제2 혼합물 층(14)이 형성될 수도 있다.
제1 양극 혼합물 층(12) 및 제2 양극 혼합물 층(14)은 각각 양극 활물질, 바인더 및 도전재를 포함한다. 이 때 제1 양극 혼합물 층(12)과 제2 양극 혼합물 층(14)은 양극 활물질, 바인더 및 도전재의 함유 비율이 다르다.
구체적으로, 집전체(20)에 가깝게 배치되어 있는 제1 양극 혼합물 층(12)은 제2 양극 혼합물 층(14)보다 도전재의 함량이 높다. 반면, 제1 양극 혼합물 층(12)보다 집전체(20)로부터 상대적으로 멀리 배치되어 있는 제2 양극 혼합물 층(14)은 제1 양극 혼합물 층(12)보다 양극 활물질의 함량이 높다.
양극에 있어서 전도성과 용량은 모두 중요하다. 용량을 높이기 위한 방법으로 양극을 두껍게 형성하는 방법이 있다. 그러나 양극을 두껍게 형성하는 경우 양극 활물질의 함량이 높아지며, 일반적으로 양극 활물질은 낮은 전도성을 가지므로 더 많은 양극 활물질이 포함될수록 전극의 도전성은 감소될 수 있다. 전극의 도전성은 집전체(20)에 가깝게 배치되어 있는 영역에서 더욱 중요할 수 있다.
본 발명의 구현예에서, 양극은 도전재 및 양극 활물질의 함량이 다른 두 층을 포함한다. 집전체(20)에 가깝게 배치되어 있는 영역은 집전체(20)로의 전하의 이동을 용이하게 하기 위하여 집전체(20)로부터 상대적으로 멀리 떨어진 영역보다 도전재의 함량이 높다. 한편 집전체(20)로부터 떨어진 영역은 상대적으로 도전성이 덜 중요하므로 충분한 용량을 확보하기 위하여 더 많은 양극 활물질을 포함할 수 있다.
이와 같이 집전체(20)에 가깝게 배치되어 있는 제1 양극 혼합물 층(12)의 도전재의 함량을 높임으로써 전지의 용량을 높이기 위해 양극 혼합물 층(16)을 두껍게 형성하는 경우에도 집전체(20)로의 전하 이동을 방해하지 않아 도전성을 확보할 수 있다. 한편 집전체(20)로부터 상대적으로 멀리 떨어져 있는 제2 양극 혼합물 층(14)에는 상대적으로 낮은 함량의 도전재를 포함하는 대신 충분한 함량의 양극 활물질을 포함함으로써 전극의 용량을 확보할 수 있다.
한편, 제1 양극 혼합물 층(12)은 도전재가 양극 활물질보다 높은 함량으로 포함되어 있다. 제1 양극 혼합물 층(12)은 예컨대 약 20 내지 35중량%의 양극 활 물질, 약 40 내지 60중량%의 도전재 및 약 5 내지 40중량%의 바인더를 포함할 수 있다.
제2 양극 혼합물 층(14)은 양극 활물질이 도전재보다 높은 함량으로 포함되어 있다. 예컨대, 제2 양극 혼합물 층(14)은 약 80 내지 95중량%의 양극 활물질, 약 1 내지 10중량%의 도전재 및 약 4 내지 10중량%의 바인더를 포함할 수 있다.
제1 양극 혼합물 층(12)의 두께는 약 5 내지 200㎛이고, 제2 양극 혼합물 층(14)의 두께는 각각 약 100 내지 500㎛일 수 있다.
양극(114)의 전체 두께는 약 300㎛보다 두꺼울 수 있으며, 약 300 내지 1200㎛일 수 있다. 이와 같이 약 300㎛보다 두꺼운 양극(114)을 포함함으로써 대용량 전지를 제작할 수 있다.
또한 양극(114)의 평균 기공도는 약 30% 이상일 수 있다. 여기서 평균 기공도는 양극 내부의 공극의 총 부피 비율을 의미하는 것으로, 수은 압입법(Mercury porosimetry)으로 측정할 수 있다.
평균 기공도는 양극의 압연율로 조절할 수 있는데, 약 30% 이상인 경우 전해질의 함침 영역이 커져 전극 내에서 리튬의 산화 및 환원 반응이 원활하게 일어나고 장시간 동안 안정적인 수명 특성을 확보할 수 있다. 한편 리튬의 산화 및 환원 반응과 안정적인 수명 특성을 확보함과 함께 양극 활물질 사이의 전기적 네트워크를 안정적으로 유지하여 전지의 고효율 충방전 특성을 확보하는 것을 고려할 때 평균 기공도는 약 30 내지 50%인 것이 좋다.
여기서 사용될 수 있는 양극 활물질, 바인더 및 도전재는 다음과 같다.
양극 활물질은 리튬이 가역적으로 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 화합물이면 특히 제한되지 않으며, 구체적으로 리튬(Li)과 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni) 및 이들의 조합에서 선택되는 금속의 복합 산화물일 수 있다.
이들 화합물로는 예컨대 LiaA1 - bDbE2 (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.5이다); LiaG1 - bDbO2 - cJc (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05이다); LiG2 - bDbO4 - cJc (상기 식에서, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05이다); LiaNi1-b-cCobDcEα (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α ≤ 2이다); LiaNi1 -b- cCobDcO2 -αJα (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNi1 -b- cCobDcO2 -αJ2 (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNi1 -b- cMnbDcEα(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α ≤ 2이다); LiaNi1-b-cMnbDcO2-αJα (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNi1 -b- cMnbDcO2 -αJ2 (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNibGcLdO2 (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.9, 0 ≤ c ≤ 0.5, 0.001 ≤ d ≤ 0.1이다.); LiaNibCocMndLeO2 (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0 ≤ b ≤ 0.9, 0 ≤ c ≤ 0.5, 0 ≤ d ≤0.5, 0.001 ≤ e ≤ 0.1이다.); LiaNiLbO2 (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); LiaCoLbO2 (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); LiaMnLbO2 (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); LiaMn2LbO4 (상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1.8, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); QO2; QS2; LiQS2; V2O5; LiV2O5; LiRO2; LiNiVO4; Li(3-f)Z2(PO4)3(0 ≤ f ≤ 2); Li(3-f)Fe2(PO4)3(0 ≤ f ≤ 2); 및 LiFePO4 을 들 수 있다.
여기서, A는 Ni, Co, Mn 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되고; D는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V, 희토류 원소 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되고; E는 O, F, S, P 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되고; G는 Co, Mn 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되고; J는 F, S, P 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되고; L는 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr, V 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되고; Q는 Ti, Mo, Mn 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되고; R는 Cr, V, Fe, Sc, Y 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되며; Z는 V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택될 수 있다.
바인더는 양극 활물질 입자들 사이의 응집력을 높이는 동시에 양극 활물질이 집전체 위에 잘 접착되도록 한다. 바인더는 양극 활물질의 화학적 특성에 영향을 미치지 않으면서 접착성을 가지는 물질이면 특히 한정되지 않는다. 이러한 바인더 로는 예컨대 폴리비닐알콜, 카르복시메틸셀룰로즈, 히드록시프로필렌셀룰로즈, 디아세틸렌셀룰로즈, 폴리비닐클로라이드, 카르복실화된 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐디플루오라이드, 에틸렌 옥사이드를 포함하는 폴리머, 폴리비닐피롤리돈, 폴리우레탄, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리비닐리덴 플루오라이드 헥사플루오로 프로필렌(P(VdF-HFP)), 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴레이티드 스티렌-부타디엔 러버, 에폭시 수지 및 나일론 따위를 들 수 있다. 이 중에서 폴리비닐리덴 플루오라이드 헥사플루오로프로필렌(P(VdF-HFP))이 바람직하며, 이 때 헥사플루오로프로필렌(HFP)은 약 4 내지 20중량%로 함유되는 경우 양극 활물질의 접착성을 향상할 수 있다.
도전재는 양극에 도전성을 부여하기 위하여 사용되는 것으로, 양극 활물질의 화학적 특성에 영향을 미치지 않으면서 도전성을 가지는 물질이면 특히 한정되지 않는다. 이러한 도전재로는, 예컨대 폴리페닐렌 유도체, 천연 흑연, 인조 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸블랙, 탄소 섬유, 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말 및 금속 섬유 따위를 들 수 있다.
상술한 성분 중, 양극 활물질로는 LiCoO2, LiMn2O4, LiFePO4 및 이들의 조합을 사용하고, 바인더로는 폴리비닐리덴 플루오라이드 헥사플루오로 프로필렌(P(VdF-HFP))을 사용하고, 도전재로는 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 탄소 섬유 및 이들의 조합에서 선택할 수 있다.
음극(112)은 집전체 및 상기 접전체 위에 형성되어 있는 음극 활물질 층을 포함한다.
집전체는 구리 박, 니켈 박, 스테인레스강 박, 티타늄 박, 니켈 발포체(foam), 전도성 금속이 도포된 고분자 기재 및 상기 금속으로 만들어진 메쉬와 같은 그물형 등일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
음극 활물질 층은 음극 활물질, 도전재 및 바인더를 포함한다.
음극 활물질은 리튬 이온을 가역적으로 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 화합물이면 특히 제한되지 않으며, 구체적으로 탄소계 음극 활물질, 리튬과 합금화할 수 있는 화합물, 전이 금속 산화물, 리튬을 도프 및 탈도프할 수 있는 화합물, 리튬과 가역적으로 반응할 수 있는 화합물 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택될 수 있다.
탄소계 음극 활물질에는 결정질 탄소, 비정질 탄소 및 이들의 조합에서 선택될 수 있으며, 상기 결정질 탄소의 예로는 무정형, 판상, 린편상(flake), 구형 또는 섬유형의 천연 흑연 또는 인조 흑연과 같은 흑연을 들 수 있고, 상기 비정질 탄소의 예로는 소프트 카본(soft carbon: 저온 소성 탄소) 또는 하드 카본(hard carbon), 메조페이스 피치 탄화물 및 소성된 코크스 등을 들 수 있다.
상기 리튬과 합금화할 수 있는 화합물에는 Na, K, Rb, Cs, Fr, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Ti, Ag, Zn, Cd, Al, Ga, In, Si, Ge, Sn, Pb, Sb, Bi 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 원소를 포함할 수 있다.
상기 전이 금속 산화물, 리튬을 도프 및 탈도프할 수 있는 물질 또는 리튬과 가역적으로 반응하여 화합물을 형성할 수 있는 물질로는 예컨대 바나듐 산화물, 리튬 바나듐 산화물, Si, SiOx(0<x<2), Sn, SnO2, 틴 합금 복합체(composite tin alloys) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택될 수 있다.
도전재 및 바인더는 전술한 바와 같다.
세퍼레이터(113)는 단일막 또는 다층막일 수 있으며, 예컨대 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드 및 이들의 조합으로 만들어질 수 있다.
전해질은 비수성 유기 용매와 리튬염을 포함한다.
상기 비수성 유기 용매는 전지의 전기화학적 반응에 관여하는 이온들이 이동할 수 있는 매질 역할을 한다. 상기 비수성 유기용매로는 카보네이트계, 에스테르계, 에테르계, 케톤계, 알코올계 및 비양성자성 용매에서 선택될 수 있다.
상기 카보네이트계 용매로는 예컨대 디메틸 카보네이트(dimethyl carbonate, DMC), 디에틸 카보네이트(diethyl carbonate, DEC), 디프로필 카보네이트(dipropyl carbonate, DPC), 메틸프로필 카보네이트(methylpropyl carbonate, MPC), 에틸프로필 카보네이트(ethylpropyl carbonate, EPC), 메틸에틸 카보네이트(methylethyl carbonate, MEC), 에틸메틸 카보네이트(ethylmethyl carbonate, EMC), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 부틸렌 카보네이트(butylene carbonate, BC) 등이 사용될 수 있다.
특히, 사슬형 카보네이트 화합물 및 환형 카보네이트 화합물을 혼합하여 사용하는 경우, 유전율을 높이는 동시에 점성이 작은 용매로 제조될 수 있어서 좋다. 이 경우 환형 카보네이트 화합물 및 사슬형 카보네이트 화합물은 약 1:1 내지 1:9의 부피비로 혼합하여 사용할 수 있다.
또한 상기 에스테르계 용매로는 예컨대 n-메틸아세테이트, n-에틸아세테이트, n-프로필아세테이트, 디메틸아세테이트, 메틸프로피오네이트, 에틸프로피오네이트, γ-부티로락톤, 데카놀라이드(decanolide), 발레로락톤, 메발로노락톤(mevalonolactone), 카프로락톤(caprolactone) 등이 사용될 수 있다. 상기 에테르 용매로는 예컨대 디부틸에테르, 테트라글라임, 디글라임, 디메톡시에탄, 2-메틸테트라히드로퓨란, 테트라히드로퓨란 등이 사용될 수 있으며, 상기 케톤계 용매로는 시클로헥사논 등이 사용될 수 있다. 또한 상기 알코올계 용매로는 에틸알코올, 이소프로필 알코올 등이 사용될 수 있다.
상기 비수성 유기 용매는 단독 또는 하나 이상 혼합하여 사용할 수 있으며, 하나 이상 혼합하여 사용하는 경우의 혼합 비율은 목적하는 전지 성능에 따라 적절하게 조절할 수 있다.
상기 비수성 전해질은 에틸렌카보네이트, 피로카보네이트 등의 과충전 방지제와 같은 첨가제를 더 포함할 수도 있다.
이하 도 4를 도 1 내지 3c과 함께 참조하여 본 발명의 다른 구현예에 따른 리튬 이차 전지용 양극의 제조 방법을 설명한다.
도 4는 본 발명의 일 구현예에 따른 리튬 이차 전지용 양극의 제조 방법을 보여주는 개략도이다.
먼저, 양극 활물질, 바인더 및 도전재를 각각 포함하며 도전재의 함량이 다 른 제1 양극 혼합물 및 제2 양극 혼합물을 준비한다.
제1 양극 혼합물은 도전재가 양극 활물질보다 높은 함량으로 포함되어 있으며, 예컨대 약 20 내지 35중량%의 양극 활물질, 약 40 내지 60중량%의 도전재 및 약 5 내지 40중량%의 바인더를 포함할 수 있다.
제2 양극 혼합물은 양극 활물질이 도전재보다 높은 함량으로 포함되어 있으며, 예컨대 약 80 내지 95중량%의 양극 활물질, 약 1 내지 10중량%의 도전재 및 약 4 내지 10중량%의 바인더를 포함할 수 있다.
제1 양극 혼합물 및 제2 양극 혼합물은 슬러리(slurry)의 형태로 제조될 수 있다.
다음, 도 4의 (a)를 참고하면, 메쉬형 집전체(20)의 양면에 제1 양극 혼합물을 코팅하여 제1 양극 혼합물 층(12)을 형성한다. 코팅은 예컨대 분사(spraying) 또는 침지(dipping)로 수행할 수 있다.
다음, 유리와 같은 무기 물질 또는 고분자와 같은 유기 물질로 만들어진 판(plate) 위에 제2 양극 혼합물을 코팅하여 제2 양극 혼합물 층(14)을 형성한다.
다음, 도 4의 (b)를 참고하면, 제1 양극 혼합물이 코팅되어 있는 메쉬형 집전체(20)의 양면에 각각 제2 양극 혼합물 층(14)을 배치한다. 그러나 여기에 사용되는 제1 양극 혼합물 층(12) 및 제2 양극 혼합물 층(14)의 개수는 이에 한정되지 않고, 제1 양극 혼합물 층(12) 및 제2 양극 혼합물 층(14)이 집전체(20)의 일면에만 배치될 수도 있고 집전체(20)를 중심으로 더 많은 개수의 제1 양극 혼합물 층(12) 및 제2 양극 혼합물 층(14)이 배치될 수도 있다.
다음 도 4의 (c)를 참고하면, 롤러와 같은 압착기(50)를 사용하여 소정 온도에서 집전체(20), 제1 양극 혼합물 층(12) 및 제2 양극 혼합물 층(14)의 상하를 가압한다. 이 때 가압은 약 150 내지 170℃의 온도 범위에서 열압착으로 수행될 수 있으며, 필요에 따라 2회 이상 수행될 수 있다.
이와 같이 집전체의 적어도 일면에 양극 혼합물 층을 배치한 후 상하에서 동시에 가압함으로써 집전체에 맞닿는 양극 혼합물 층과 공기와 맞닿는 양극 혼합물 층의 표면 사이에 용매 건조 속도가 다름으로써 발생하는 크랙을 방지할 수 있다. 또한 그물형의 집전체를 사용함으로써 집전체 자체의 두께를 줄일 수 있고 양극 혼합물 층 사이의 접착성을 개선하여 전지 성능을 개선할 수 있다.
상기에서는 양극을 중심으로 설명하였지만, 이러한 양극의 구조 및 제조 방법은 음극에도 동일하게 적용할 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예들에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리 범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구 범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리 범위에 속하는 것이다.
도 1은 일 구현예에 따른 리튬 이차 전지를 보여주는 개략도이고,
도 2는 일 구현예에 따른 양극을 보여주는 개략도이고,
도 3a는 도 2의 양극을 보여주는 단면도이고,
도 3b 및 도 3c는 다른 구현예에 따른 양극을 보여주는 개략도이고,
도 4는 일 구현예에 따른 리튬 이차 전지용 양극의 제조 방법을 보여주는 개략도이다.

Claims (26)

  1. 집전체,
    상기 집전체의 적어도 일면에 형성되어 있는 제1 전극 혼합물 층, 그리고
    상기 제1 전극 혼합물 층보다 상기 집전체로부터 멀리 떨어져 있는 제2 전극 혼합물 층
    을 포함하고,
    상기 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물 층은 각각 활물질 및 도전재를 포함하며,
    상기 제1 전극 혼합물 층의 도전재 함량은 상기 제2 전극 혼합물 층의 도전재 함량과 다른 리튬 이차 전지용 전극.
  2. 제1항에서,
    상기 제1 전극 혼합물 층의 도전재 함량은 상기 제2 전극 혼합물 층의 도전재 함량보다 높은
    리튬 이차 전지용 전극.
  3. 제1항에서,
    상기 제1 전극 혼합물 층은 상기 도전재의 함량이 상기 활물질의 함량보다 높은 리튬 이차 전지용 전극.
  4. 제1항에서,
    상기 제2 전극 혼합물 층은 상기 활물질의 함량이 상기 도전재의 함량보다 높은 리튬 이차 전지용 전극.
  5. 제1항에서,
    상기 집전체는 다공체인 리튬 이차 전지용 전극.
  6. 제1항에서,
    상기 집전체는 메쉬형인 리튬 이차 전지용 전극.
  7. 제1항에서,
    상기 전극은 양극인 리튬 이차 전지용 전극.
  8. 제7항에서,
    상기 제1 전극 혼합물 층은 상기 제1 전극 혼합물 층의 총 함량에 대하여 40 내지 60중량%의 도전재 및 20 내지 35중량%의 양극 활물질을 포함하는 리튬 이차 전지용 전극.
  9. 제8항에서,
    상기 제1 및 제2 전극 혼합물 층은 각각 바인더를 더 포함하고,
    상기 제1 전극 혼합물 층은 5 내지 40중량%의 바인더를 포함하는
    리튬 이차 전지용 전극.
  10. 제7항에서,
    상기 제2 전극 혼합물 층은 상기 제2 전극 혼합물 층의 총 함량에 대하여 80 내지 95중량%의 양극 활물질 및 1 내지 10중량%의 도전재를 포함하는 리튬 이차 전지용 전극.
  11. 제7항에서,
    상기 제1 전극 혼합물 층의 두께는 5㎛ 내지 200㎛이고,
    상기 제2 전극 혼합물 층의 두께는 100㎛ 내지 500㎛ 인
    리튬 이차 전지용 전극.
  12. 제7항에서,
    상기 양극은 300㎛ 보다 두꺼운 리튬 이차 전지용 전극.
  13. 제12항에서,
    상기 양극의 두께는 300㎛ 내지 1200㎛ 인 리튬 이차 전지용 전극.
  14. 제7항에서,
    상기 양극은 30% 이상의 평균 기공도를 가지고,
    상기 평균 기공도는 상기 양극의 내부에 위치하는 공극의 총 부피 비율을 의미하는 리튬 이차 전지용 전극.
  15. 제14항에서,
    상기 양극의 평균 기공도는 30% 내지 50%인 리튬 이차 전지용 전극.
  16. 집전체를 준비하는 단계,
    활물질 및 도전재를 각각 포함하고, 상기 도전재의 함량이 다른 제1 전극 혼합물 및 제2 전극 혼합물을 각각 준비하는 단계,
    상기 제1 전극 혼합물을 포함하는 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물을 포함하는 제2 전극 혼합물 층을 각각 형성하는 단계, 그리고
    상기 제1 전극 혼합물 층이 상기 제2 전극 혼합물 층보다 상기 집전체에 가깝게 위치하도록 상기 제2 전극 혼합물 층을 형성하는 단계
    를 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  17. 제16항에서,
    상기 집전체, 상기 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물 층을 결합하는 단계를 더 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  18. 제16항에서,
    상기 집전체, 상기 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물 층을 결합 하는 단계는 상기 집전체의 양면에서 동시에 가압하는 단계를 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  19. 제18항에서,
    상기 가압하는 단계는 150 내지 170℃의 온도에서 열 가압하는 단계를 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  20. 제16항에서,
    상기 제1 전극 혼합물 층을 형성하는 단계는 상기 집전체 위에 상기 제1 전극 혼합물을 분무하거나 상기 집전체를 상기 제1 전극 혼합물에 침지하여 수행하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  21. 제20항에서,
    상기 제2 전극 혼합물 층을 형성하는 단계는 판 위에 상기 제2 전극 혼합물을 형성하는 단계를 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  22. 제16항에서,
    상기 제1 및 제2 전극 혼합물은 슬러리 형태로 제조되는 리튬 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  23. 양극,
    음극, 그리고
    상기 양극과 음극 사이에 위치하는 집전체
    를 포함하고,
    상기 양극 및 음극 중 적어도 하나는
    집전체,
    상기 집전체의 적어도 일면에 형성되어 있는 제1 전극 혼합물 층, 그리고
    상기 제1 전극 혼합물 층보다 상기 집전체로부터 멀리 떨어져 있는 제2 전극 혼합물 층
    을 포함하고,
    상기 제1 전극 혼합물 층 및 상기 제2 전극 혼합물 층은 각각 활물질 및 도전재를 포함하며,
    상기 제1 전극 혼합물 층의 도전재 함량은 상기 제2 전극 혼합물 층의 도전재 함량과 다른
    리튬 이차 전지.
  24. 제23항에서,
    상기 제1 전극 혼합물 층의 도전재 함량은 상기 제2 전극 혼합물 층의 도전재 함량보다 높은 리튬 이차 전지.
  25. 제23항에서,
    상기 제1 전극 혼합물 층은 상기 도전재의 함량이 상기 활물질의 함량보다 높은 리튬 이차 전지.
  26. 제23항에서,
    상기 전극은 양극인 리튬 이차 전지.
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