KR20080080625A - 디젤유용 세탄 개량제 및 이를 포함하는 디젤유 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 디젤유의 저온 조건들 하에서의 성능 및 산화 안정성을 저하시킴이 없이 세탄을 개량하는 성분과 마찬가지로 이 성분을 포함하는 디젤유에 관련된 것이다. 이는 특히 식물 또는 동물 유래의 생성물로부터 파생되는 성분들의 디젤유 내로 내포되는 것에 관련된 것이다. 본 발명은 또한 앞서 정의한 바와 같이 식물유 및/또는 동물유들의 에스테르들의 혼합물로부터 출발하여 연료의 저온 특성 및 산화 안정성 특성들을 악화시킴이 없이 개선된 세탄값을 갖는 디젤유의 제조를 위한, 디젤유용의 세탄-개량 및 산소-안정화 성분의 사용에 관한 것이다.
디젤유, 스테아린에스테르, 세탄값, 저온 특성, 여과능, 평지유, 난방유

Description

디젤유용 세탄 개량제 및 이를 포함하는 디젤유{CETANE IMPROVER FOR DIESEL FUELS AND DIESEL FUELS CONTAINING IT}
본 발명은 디젤유의 저온 조건들 하에서의 성능 및 산화 안정성을 저하시킴이 없이 세탄을 개량하는 성분 및 이 성분을 포함하는 디젤유에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 식물 또는 동물 유래의 생성물로부터 얻어지는 성분들의 디젤유내로 의 혼합과 관련된 것이다.
식물유 유도체들을 포함하는 연료들은 배기가스 수준을 감소시키고, 생분해성이 우수하지만, 일반적으로 매우 높은 산화 민감도를 나타내며, 저온 조건하에서 매우 나쁜 특성을 나타낸다. 이들 단점들에도 불구하고, 이들 유도체들의 생산이 원유로부터 파생되는 통상의 연료들에 대해 보다 경쟁적이 되어감에 따라 이들 유도체들을 포함하는 연료들의 판매는 최근에 명백하게 증가하였다. 특히, 오일 재고가 감소함에 따라 이러한 연료들의 생산은 미래의 보다 긍정적인 전망을 허용한다. 그러나, 상기 성분들은, 전술한 바와 같이, 저온 조건하에서의 나쁜 특성들 및 높은 산화 민감도를 갖기 때문에 디젤유 내에서 고농도로 사용할 수 없었다. 이는 그들의 물리적 및 화학적 특성들이 통상의 엔진들의 만족스러운 작동을 위태롭게 하기 때문이다. 상용 엔진에 적용하는 경우, 디젤유 내에서 이들 유도체들을 5%를 초과하는 수준으로 사용하면서 적절한 효율을 얻는 것은 현재로서는 어렵다.
이들 식물유 유도체들은 종종 식물 또는 동물유 중성지방(triglycerides)의 에스테르교환(transesterification)의 생성물들이다. 이들은 연소에 대한 연료의 양호한 성능에 대응하는 높은 세탄가(cetane number)를 갖는다. 이들 유도체들에 대하여는, 미합중국 표준(ASTM D 6751)에 따르면 적어도 47, 그리고 특정의 유럽국가(예를 들면, 독일)에서는 51의 세탄가가 요구된다. 세탄가가 낮은 질소산화물 방출들과 관련이 있기 때문에, 이들 생성물들의 첨가는 식물 및 동물유들로부터 수득된 생성물들이 첨가된 디젤유들의 생산이 분명하게 될 것이다.
지. 크노테(G. Knothe)와 그의 동료돌은 Fuel 82, 971-975 (2003)에서 팔미트산 및 스테아린산의 에스테르들에 대한 경우에서와 마찬가지로, 팔미트산, 스테아린산, 올레인산 또는 리놀레인산 등과 같은 많은 지방산들의 에스테르들의 세탄값과, 특히 상기 세탄값에 대한 사슬(chain)의 길이와 포화된 특성의 증가의 유리한 효과를 제공한다. 더욱이, 상기 에스테르의 선형의 또는 분지된 특성이 영향이 없다는 것이 관측되었다.
유럽특허출원 EP 1484385호에서는, 낮은 유동점(pour point), 특히 첨가제들의 첨가 없이 추운 나라들에서 적절한 100중량%의 팜유의 에스테르의 혼합물을 포함하는 생물연료(biofuel)가 기술되어 있다. 이 생물연료는 C18(스테아린산), C18:1(올레인산) 및 C18:2(리놀레인산)의 지방산들의 혼합물의 메탄올 또는 에탄올에 의한 에스테르화 및 후속하는 메틸 및 에틸에스테르들의 분별증류, 최종적으로 결정화에 의하여 생산되었다. 상기 생물연료는 팜유의 증류로부터 유래되는 이들 분획들을 혼합하는 것에 의해 제조되었다. 환경 원칙(environmental principles)들에 따라 팜유 및 팜유 에스테르들의 표준 혼합물들로부터 수득되는 연료로서 디젤유들의 대체물로서 사용되었다.
올레핀성 지방산 에스테르(Olefinic fatty acid esters)들은 16개 이상의 탄소원자들이 포함되며, 특히 메틸에스테르들이 추운 조건들 하에서 그들의 우수한 특성들로 알려져 있기는 하나 또한 그들의 높은 산화 민감성 역시 잘 알려져 있다. 더욱이, 비록 이들이 높은 세탄값들의 잇점을 갖기는 하나, 18개 이상의 탄소원자들의 포화 지방산 에스테르들이 생물연료들의 유동 특성들을 저하시키는 경향이 있는 것으로 알려져 있다.
이들 포화 지방산들의 에스테르들 중에서 적어도 16개의 탄소원자들을 갖는 탄소쇄를 갖는 적어도 하나의 포화 산 에스테르, 특히 적어도 하나의 스테아린산 에스테르(이하에서는 스테아린에스테르라 칭함)들의 디젤유 내에서의 특정의 농도로의 첨가가 추운 조건들 하에서의 그의 성능에서의 명백한 악영향 없이 이 연료의 세탄값을 높일 뿐만 아니라 그의 산화 저항성을 안정화시킬 수 있다는 것이 밝혀졌다.
본 발명은
a) 순수한 상태에서는, 정제되지 않거나 또는 부분적으로 수소화된 형태의 적어도 하나 또는 그 이상의 식물 및/또는 동물유들의 혼합물에 첨가되거나, 또는
b) 정제되지 않거나 또는 부분적으로 수소화된 형태의 하나 또는 그 이상의 식물 및/또는 동물유들의 에스테르들의 혼합물 내에 포함되는,
1 내지 6개의 탄소원자들의 선형 또는 분지된 모노알코올들의 에스테르들로부터 선택되는 적어도 하나의 스테아린에스테르를 포함하며,
포화 에스테르와 불포화 에스테르들의 혼합물들이 식물 또는 동물유들의 에스테르들 내에 존재하는 불포화 에스테르들의 수준들의 총합에 대해 스테아린에스테르들의 수준의 중량비가 1 내지 12중량%로 변하도록 되며, 상기 불포화 지방산들의 에스테르들이 적어도 18개의 탄소원자들을 포함하는 불포화 모노산(monoacids) 또는 폴리산(polyacids)들과 모노알코올(monoalcohol)들의 에스테르인 것을 특징으로 하는 디젤유들을 위한 세탄-향상 및 산화-안정화 성분에 관한 것이다.
구체예들의 상세한 설명
이하의 상세한 설명에서, 식물유 또는 동물유 스테아린에스테르들에 대한 언급은 완전히 수소화되거나 부분적으로 수소화되거나, 추출되거나 또는 그렇지 않거나를 불문하고, 식물유 및 동물유들의 에스테르화의 결과의 에스테르들을 포함하는 것이 될 수 있다. 상기 스테아린산에스테르가 순수한 상태로 사용된 경우, 본 발명의 기본구조는 선택적으로 혼합물 내에서 16개 이상의 탄소원자들을 갖는 적어도 하나의 불포화 선형 산의 에스테르를 초과하게 되지 않을 것이다.
상기 성분은 상기 스테아린에스테르들이 추운 조건들 하에서 연료들의 성능에 악영향을 주지 않는 한편으로 탄화수소들의 산화 안정성을 개량하는 세탄값의 개선에 기여하도록 하는 농도로 사용된다.
[스테아린에스테르/18개 또는 그 이상의 탄소원자들을 갖는 불포화 지방산의 에스테르]의 에스테르들의 질량비는 대체로 1 내지 12%의 범위 내에서 변하며, 바람직하게는 5 내지 9.6%, 더욱 바람직하게는 7 내지 9.0% 내에 포함된다.
상기 스테아린에스테르는 1 내지 6개의 탄소원자들을 갖는 선형 또는 분지된 모노알코올들의 에스테르들로부터 유리하게 선택된다. 특히, 메틸 또는 에틸에스테르, 또는 n-프로판올, 이소프로판올, n-부탄올 또는 3차-부탄올 및 보다 바람직하게는 스테아린산의 메틸 또는 에틸에스테르들이 선택된다.
상기 스테아린에스테르는 천연 또는 합성 유래의 것이 될 수 있다. 스테아린에스테르들은 식물유 또는 동물유들의 모든 에스테르들 내에 존재한다. 특히, 올레인산, 리놀레인산 및 리놀렌산 등과 같은 C18 지방산들, 바람직하게는 선형의 지방산들의 높은 수준의 불포화 에스테르들을 갖는 식물유 또는 동물유들의 에스테르들의 부분적인 또는 전체적인 수소화로부터 유래될 수 있다. 상기 스테아린에스테르는 식물유 또는 동물유의 에스테르의 일부로서 또는 식물유 및/또는 동물유들의 여러 에스테르들의 혼합의 결과의 일부로서 연료 내로 도입될 수 있다. 조에스테르화(crude esterification)로 부터 얻어지는 생성물들을 사용하는 대신에 포함된 각 에스테르가 정제되거나 및/또는 에스테르화된 산의 형태에 따라 분리되는 경우에 그리고 이들 산들의 에스테르들이 연료 내에서의 본 발명의 실시를 위하여 요구되는 비율로 혼합되는 경우에는 본 발명의 관점을 초과하게 되지 않을 것이다.
상기 혼합물들 내에 존재하는 다른 에스테르들 중에서, 추운 조건들 하에서 디젤유들의 특성들에 대한 이들의 유리한 효과로 인하여, 18개 또는 그 이상의 탄소원자들을 포함하는 산들의 불포화에스테르들, 특히 18, 20 또는 22개의 탄소원자들을 포함하는 불포화 산(monounsaturated acids) 또는 고도 불포화 산(polyunsaturated acids)들의 에스테르들이 스테아린에스테르들과 바람직하게 혼합되며; 이들은 상기 특성들에 대한 상기 스테아린에스테르들의 부정적인 영향을 완화시키는 데 효과적이다. 올레인 에스테르, 리놀레인 에스테르 또는 리놀렌 에스테르들이 바람직한 불포화 에스테르들이다. 이들 불포화 지방산들의 에스테르들은 천연 또는 합성 유래의 것이 될 수 있다. 이들은 에스테르화된 오일의 형태에 따라 변할 수 있는 농도로 식물유 또는 동물유들의 에스테르들 내에 존재한다. 이들 혼합물들 내에 존재하는 상기 스테아린산 에스테르는 이들 불포화 에스테르들의 잘 알려진 산화를 제한하며 또한 이러한 효과를 안정화시키는 것을 가능하게 한다. 세탄값의 증가와 추운 조건들 하에서의 상기 연료들의 개량된 작동성들은 스테아린에스테르와 적어도 18개의 탄소원자들을 포함하는, 바람직하게는 선형인 불포화 산들의 에스테르들과의 적절한 조합의 경우에서 최적이다.
식물유 또는 동물유들이 모노카르복실 지방산(monocarboxylic fatty acids)들의 트리글리세리드들을 포함한다는 것은 잘 알려져 있다. 상기 글리세리드들의 조성 내의 산 잔류물들의 수 및 속성은 이들 오일들 각각의 형태를 한정한다. 에스테르들의 혼합물들은 선택적으로 특히 평지유(colza oil)의 에스테르들(예를 들면 평지유(colza)의 메틸 또는 에틸 에스테르들), 팜유 에스테르(예를 들면 팜유(palm)의 메틸 또는 에틸 에스테르), 송유 에스테르(예를 들면 송유(pine)의 메틸 또는 에틸 에스테르), 대두유 에스테르(예를 들면 대두유의 메틸 또는 에틸 에스테르), 해바라기유 에스테르(예를 들면 해바라기유의 메틸 또는 에틸 에스테르), 옥수수유 에스테르(예를 들면 옥수수유의 메틸 또는 에틸 에스테르), 홍화유 에스테르(예를 들면 홍화(safflower)의 메틸 또는 에틸 에스테르), 목화유 에스테르(예를 들면 목화유(cotton oil)의 메틸 또는 에틸 에스테르), 코리앤더오일 에스테르(coriander oil esters)(예를 들면 코리앤더오일의 메틸 또는 에틸 에스테르), 겨자유 에스테르(예를 들면 겨자유의 메틸 또는 에틸 에스테르), 수지유(tallow oil) 에스테르(예를 들면 수지유의 메틸 또는 에틸 에스테르) 및 스테아린에스테르 및/또는 적어도 18개의 불포화 탄소원자들을 포함하는 산들의 에스테르들을 포함하는 모든 다른 에스테르들로부터 선택적으로 유래될 수 있다.
이들 오일들 내에 존재하는 지방산들의 트리글리세리드들의 에스테르화는 공지의 방법들에 따라 실시될 수 있다. 특히, 이는 J.-C. Guibet et al., Carburants et moteurs, Ed. Technip Paris,에 의해 기술되거나 또는 유럽특허출원 제EP 860 494호에 따르는 것과 같이 앞서 언급된 알코올들에 의한 알코올분해에 의해 실시될 수 있다.
본 발명에 기본구조 내에서, 혼합물 내에서 여러 식물유 및/또는 동물유들의 에스테르를 사용하여 필요한 양의 스테아린에스테르 및 적어도 18개의 탄소원자들을 갖는 불포화 지방산들의 에스테르들을 도입하는 것이 가능하다. 상기 혼합물은 유리하게 2개 또는 3개 또는 그 이상의 서로 다른 오일들의 에스테르들을 포함할 수 있다. 적절한 혼합물들은 [스테아린에스테르(들)/18개 또는 그 이상의 탄소원자들의 불포화 산들의 총합]의 질량비의 값이 1 내지 12%에 포함되고, 바람직하게는 5 내지 9.6%, 보다 바람직하게는 7 내지 9%에서 변화되도록 도달되는 것을 가능하게 하는 것으로 제한되는 것은 잘 이해될 수 있는 것이다.
본 발명은 또한 앞서 정의한 바와 같이 식물유 및/또는 동물유들의 에스테르들의 혼합물로부터 출발하여 연료의 저온 특성 및 산화 안정성 특성들을 악화시킴이 없이 개선된 세탄값을 갖는 디젤유의 제조를 위한, 디젤유용의 세탄-개량 및 산소-안정화 성분의 사용에 관한 것이다.
본 발명의 또 다른 주제는
- 180 내지 350℃의 범위 이내에서 변하는 끓는점을 갖는 증류물로부터의 적어도 하나의 탄화수소,
- a) 순수한 상태에서는, 적어도 18개의 탄소원자들을 갖는 불포화 지방산의 적어도 하나의 에스테르와 혼합되거나,
b) 순수한 상태에서는, 정제되지 않거나 또는 부분적으로 수소화된 형태의 식물유 또는 동물유의 적어도 하나의 에스테르와의 혼합물에 첨가되거나, 또는
c) 정제되지 않거나 또는 부분적으로 수소화된 형태의 식물유 및/또는 동물유의 하나 또는 그 이상의 에스테르들의 혼합물 내에 포함되는,
16개 이상의 탄소원자들을 갖는 적어도 하나의 포화 에스테르를 포함하는, 바람직하게는 1 내지 6개의 탄소원자들을 포함하는 선형 또는 분지된 모노알코올들의 에스테르들로부터 선택되는 적어도 하나의 스테아린에스테르를 포함하는 적어도 하나의 성분을 포함하며,
포화 에스테르와 불포화 에스테르들의 혼합물들이 식물 또는 동물유들의 에스테르들 내에 존재하는 불포화 에스테르들의 수준들의 총합에 대해 스테아린에스테르들의 수준의 질량비가 1 내지 12%로 변하도록 되며, 상기 불포화 지방산들의 에스테르들이 적어도 18개의 탄소원자들을 포함하는 불포화 모노산 또는 폴리산들과 모노알코올들의 에스테르이고, 그리고
상기 연료 내에서의 상기 스테아린산 에스테르 수준이 적어도 0.5질량%인 것을 특징으로 하는 디젤유에 관한 것이다.
상기 탄화수소들은 정유부분들(oil distiilation cuts)들에서 유래되나, 또한 양적 생물자원(biomass)이나 가스의 탄화수소로의 전환으로부터 얻어지는 실질적으로 파라핀성 탄화수소 혼합물로부터 유래되거나 또는 이러한 혼합물들 또는 이들 수득될 수 있는 탄화수소들의 여러 공급원들의 혼합물 전부 또는 일부를 허용하는 임의의 다른 공정으로부터 유래될 수 있다.
본 발명의 실현을 위해 요구되는 포화 또는 불포화 지방산들의 에스테르들은 앞서의 설명에서 정의되었다.
상기 스테아린에스테르가 순수한 상태로 또는 어떠한 임의의 다른 형태로 상기 연료에 도입되는 경우, 그의 농도는 2.4질량% 이하로 유지되어야 할 것이다.
상기 스테아린에스테르가 예를 들면 식물유 또는 동물유들의 에스테르들, 하나 또는 그 이상의 식물유 및/또는 동물유들의 에스테르 혼합물 등과 같은 다른 화합물들과 혼합된 연료 내로 도입되는 경우, 상기 연료의 상기 스테아린에스테르 수준은 0.5 내지 2.4%, 바람직하게는 0.5 내지 1.2%의 범위 내에서 변할 수 있으며, 스테아린에스테르/연료 중에 존재하는 불포화 산들의 에스테르들의 총합의 질량비는 1 내지 12%, 바람직하게는 5 내지 9.6질량%, 보다 바람직하게는 7 내지 9질량%의 범위 내에서 변할 수 있다.
여러 식물유 및/또는 동물유들의 에스테르들의 혼합물들은 스테아린에스테르/적어도 18개의 탄소원자들을 포함하는 불포화 에스테르들의 최적의 조성을 달성하는 데 유리하게 사용될 수 있다. 상기 최적의 혼합물들은 존재하는 스테아린에스테르의 양에 따라 항상 2.4중량% 이하의 스테아린에스테르의 최종 수준, 1 내지 12%, 바람직하게는 5 내지 9.6%, 보다 바람직하게는 7 내지 9%의 범위 내에 포함되는 [스테아린에스테르/불포화 산들의 에스테르들의 총합]의 질량비의 값을 달성하는 것을 가능하게 하는 것으로 제한되는 것은 이해될 수 있다.
바람직하게는, 상기 성분의 조성에 무관하게, 상기 스테아린에스테르 수준은 유리하게는 상기 연료 내에 0.5 내지 1.2중량% 사이에 포함될 수 있으며, 또한 [스테아린에스테르/불포화 산들의 에스테르들의 총합]의 질량비가 7 내지 9%의 범위 이내에 포함된다.
상기 스테아린에스테르들이 적어도 하나의 C16 포화 산 에스테르, 팔미틴에스테르의 고농도의 존재 중에 있는 경우, 이는 반드시 고려되어야 한다. 실제로, 이들 에스테르들의 영향은 스테아린에스테르들의 영향, 특히 추온 조건들 하에서의 연료의 성능과 관련하여 유사하다. 따라서 본 출원인은 상기 스테아린에스테르와 상기 팔미틴에스테르의 총합 즉, 포화 C16 및 C18 산들의 에스테르들의 총합이 디젤 연료들 내에서의 식물유의 에스테르들의 혼합물을 제한하는 인자임을 관찰하였다. 따라서, 포화 C16 및 C18 에스테르들의 양은 상기 연료의 10중량%를 초과할 수 없다. 여전히 앞서 언급한 조건들에 대하여 고려하는 한편으로 식물유 및/또는 동물유들의 에스테르들의 조합을 실행하는 것에 의하여, 단지 평지유 에스테르들로 제한됨이 없이 상기 연료들 내에 포함된 식물유의 에스테르들의 양은 실질적으로 10질량% 이상으로 증가될 수 있다. 따라서 바람직한 방법에 있어서 팜유에스테르, 대두유에스테르 및 해바라기유에스테르들의 고농도로의 상기 연료들 내로의 도입이 가능하다.
특히, 상기 연료 내의 상기 화합물의 농도는 10% 이상, 심지어 20%로 고정되어 세탄값을 증가시키는 한편으로 여전히 양호한 유동특성 및 저온 조건들 하에서의 여과능(filterability)를 갖는 상기 연료들의 산화안정성을 유지하도록 할 수 있다. 특히, 여과능 첨가제들, 특히 폴리에틸렌비닐아세테이트(EVAs ; polyethylenevinylacetates)가 수득되는 연료의 여과능 온도(filterability temperature)에 대한 유리한 효과를 갖도록 하는 것을 가능하게 한다.
연료에 자동차 엔진의 만족스러운 작동을 위하여 필요한 모든 특성들을 부여하기 위하여, 상기 연료는 물론 또한 살균제들과 마찬가지로 저온 조건들 하에서의 특성들, 유동성 또는 여과능은 물론 항-발포능(anti-foaming), 윤활성, 전도성, 방침식성(anticorrosion), 계면활성제 및 탈-에멀젼화 첨가제들 등과 같이 당해 기술분야에서 숙련된 자라면 연료에 포함시키는 것을 잊을 수 없는 다른 첨가제들을 포함할 수 있다.
상기 연료는 저 유황수준, 바람직하게는 500ppm 이하의 황, 더욱 바람직하게는 100ppm 이하의 황을 가질 수 있다.
하기의 실시예들은 본 발명을 설명하기 위하여 주어진 것이며, 본 발명을 제한하는 것은 아니다.
실시예
실시예 1
본 실시예는 평지유의 메틸에스테르(EMC), 대두유의 메틸에스테르(EMS), 팜유의 메틸에스테르(EMP) 들로부터 선택된 서로 다른 형태들의 식물유들의 2가지 에스테르들의 혼합물의 도입의 실행가능성 및 하기 표 1에 그 특성들을 나타낸 EN590(G01) 형 디젤유 및 난방유(FOD1) 내로 서로 다른 농도들로 도입된 상기 혼합물들의 영향을 입증하는 기능을 한다.
GO FOD1
FLT(℃) -4 -5
운점(cloud point)(℃) -12 -18
전이온도(℃) -4 -6
IP387 1.01
MV15 0.8327 0.8388
황 함량 ppm 39.8 1740
40℃에서의 점도 ㎜/s 2.725 2.451
계산된 세탄값 50.1 48.5
단환방향족(monoaromatics) % 22.7 21.2
이환방향족(diaromatics) % 6.2 6.9
다환방향족(polyaromatics) % 0.6 0.6
D86 증류 초기 끓는점 167.6 168
5% 190.1 188.5
10% 203 196.3
20% 224.7 210.8
30% 244.9 227
40% 260.7 242.3
50% 274.5 258.9
60% 288.1 274.3
70% 301.7 290.7
80% 317.1 310.1
90% 337.4 333.7
최종 끓는점 356 356.3
하기 표 2는 포화 C16 및 C18 산 에스테르들 및 적어도 18개의 탄소원자들을 갖는 불포화지방산들의 에스테르들의 조사된 서로 다른 에스테르들의 개개 양들을 요약하였다.
C16 C18 C18:1 C18:2 C18:3 C20 C20:1 C22 포화 불포화 포화/ 불포화
MP 44 6 38 10 0.5 0.5 0 0 51.5 48.5 1.061856
MC 5 2 59 21 9 0.4 1 0.5 7.9 91 0.086813
MT 6 5 19 68 0.5 0.5 0.5 0.5 12 88 0.136364
MSoya 10 4 23 53 8 0.5 0.5 0.5 15 84.5 0.177515
평지유메틸에스테르와 팜유메틸에스테르의 각 농도를 변화시키는 것에 의하여 그리고 상기 2 탄화수소들 각각에서의 상기 혼합물의 농도를 변화시키는 것에 의하여 본 발명에 따른 상기 혼합물들을 생산하였다. 하기 표 3에서와 같이 각 시험에서는 상기 G0에 대하여는 Xi로 그리고 FOD에 대하여는 Yi로 표식하였다.
탄화수소 EMP EMC 포화 C18 중량% 포화 C16 +18 중량% 포화 C18 /불포화 C18 FLT 첨가제 함량
질량% 무첨가 200 ppm 400 ppm
디젤
100 0 0 0 0 0 -4 -14
90 0 10 0.2 0.79 2.25 -4 -13
90 10 0 0.6 5.15 12.37 -2 -10
90 3 7 0.3 2.1 5.28 -4 -14
90 7 3 0.5 3.84 9.33 -3 -14
80 0 20 0.4 1.58 2.25 -3 -13
80 10 10 0.8 5.94 7.31 -3 -11
80 16 4 0.989 8.56 10.4 -2 -9
80 20 0 1.2 10.3 12.37 -3 -8
70 0 30 0.6 2.37 2.25 -3 -13
70 21 9 1.4 11.5 9.33 -2 -7 -8
70 24 6 1.6 12.8 10.35 -3 -7 -3
70 30 0 1.8 15.5 12.37 -3 -5 -2
FOD
100 0 0 0 0 0 -5 -16
90 0 10 0.2 0.79 2.25 -5 -16
90 10 0 0.6 5.15 12.37 -4 -15
90 3 7 0.3 2.1 5.28 -6 -17
90 7 3 0.5 3.84 9.33 -5 -16
80 0 20 0.4 1.58 2.25 -4 -17
80 10 10 0.8 5.94 7.31 -5 -15
80 16 4 0.989 8.56 10.4 -5 -13
80 20 0 1.2 10.3 12.37 -5 -11
70 0 30 0.6 2.37 2.25 -4 -16
70 21 9 1.4 11.5 9.33 -5 -10 -9
70 24 6 1.6 12.8 10.35 -5 -11 -9
70 30 0 1.8 15.5 12.37 -6 -8 -8
상기 표에서, 포화 C18 및 포화 C16+C18의 수준들은 중간유분(middle distillate)/지방산의 메틸에스테르의 혼합물 내에서 주어진 것이다.
지방산 메틸에스테르들의 혼합물 중의 이들 에스테르들의 비율에 대한 포화 C18/불포화 C18의 비율
표 3은 온도를 6℃로 증가시키는 것에 의하여 표준 EN116의 적용에 의해 측정된 여과능 한계 온도(FLT ; filterability limit temperature)의 최소 악화를 위하여 스테아린에스테르(포화 C18) 농도가 항상 1.2중량% 이하인 경우, 디젤유 및 난방유 형태의 탄화수소들 내로 20% 이상의 식물유들의 에스테르들의 혼합물들을 도입하는 것이 가능함을 보여주고 있다. 첨가제가 없는 상기 혼합물에 대한 상기 FLT 반응성은 저하되지 않고 그리고 6℃ 이상의 수준에서 증가한 채로 남게 된다. 이러한 경우에, EVQ(폴리에틸렌비닐아세테이트)에 기초한 FLT 첨가제의 첨가에 의한 이러한 악화를 바로잡는 것이 가능하다. 그러나, EVA의 첨가는 [포화 C18들/불포화 C18들의 총합]의 중량비가 9질량% 이하, 특히 스테아린에스테르 및 팔미틴에스테르들의 총합에 대응하여 (포화 C16 + C18)의 수준이 항상 상기 연료 내에서 10중량% 이하로 유지되는 경우에만 유효하다.
실시예 2
이 실시예에서는, EN590 형 디젤유 내에서의 상기 혼합물들의 세탄값 및 여과능 특성들과는 별도로, 상기 혼합물들의 산화 안정성 특성들을 표준 EN14214에 의해 결정된 요오드값(IN)에 의해 측정하였다. 이들 조성들의 설명은 다음과 같다(질량%):
A = 5SE+95EMC
B = 40EMC+60EMP
C = 30EMC+70EMP
D = 70EMC+30EMP
E = 8SE+92(EMC+EMS+EMP)
F = 100EMC
이들 성분들 A, B, C, D, E 및 F들을 80중량%의 디젤유에 대하여 20중량%의 성분의 비율로 상기 디젤유에 첨가하였다. 이들 조성물들의 물리-화학적 특성들을 하기 표 4에 요약하였다.
조성물 IN* FLT 세탄 SE/GO (중량%) SE/EAG (질량%)
+EVA
디젤유 -16 -21 51 - -
A 110 -13 -19b 52 1.34 7.6
B 82 -9 -13a 54.5 1.16 7.95
C 76 -9 -13b 55 1.33 9.34
D 99 -9 -19a 53 0.76 4.6
E 107 0 -2b 53.8 1.94 9.7
F 116 -13 -20a 51.6 0.36 1.94
*) 에스테르들을 포함하는 상기 디젤유의 요오드값 a) 100ppm의 EVA의 추가 b) 400ppm의 EVA의 추가
본 발명에 따른 실시예들 A 내지 D들은 스테아린에스테르/불포화 에스테르들의 비율의 기준 및 산화 안정성을 만족하는 반면에, 여전히 조성물들이 추운 조건들 하에서의 양호한 특성들 및 110 이하의 요오드값을 갖도록 인도한다.
본 발명은 디젤유의 저온 조건들 하에서의 성능 및 산화 안정성을 저하시킴이 없이 세탄을 개량하는 성분과 마찬가지로 이 성분을 포함하는 디젤유에 관련된 것이다. 이는 특히 식물 또는 동물 유래의 생성물로부터 파생되는 성분들의 디젤유 내로 내포되는 디젤유용 세탄 개량제 및 이를 포함하는 디젤유를 제공하여 디젤유 등의 산업 연료 분야에서 이용될 수 있다.

Claims (16)

  1. a) 순수한 상태에서는, 정제되지 않거나 또는 부분적으로 수소화된 형태의 적어도 하나의 식물 및/또는 동물유들의 에스테르들의 혼합물에 첨가되거나,
    b) 또는 정제되지 않거나 또는 부분적으로 수소화된 형태의 하나 또는 그 이상의 식물 및/또는 동물유들의 에스테르들의 혼합물 내에 포함되는,
    1 내지 6개의 탄소원자들의 선형 또는 분지된 모노알코올들의 에스테르들로부터 선택되는 적어도 하나의 스테아린에스테르를 포함하며,
    포화 에스테르와 불포화 에스테르들의 혼합물들이 식물 또는 동물유들의 에스테르들 내에 존재하는 불포화 에스테르들의 수준들의 총합에 대해 스테아린에스테르들의 수준의 질량비가 1 내지 12%로 변하도록 되며, 상기 불포화 지방산들의 에스테르들이 적어도 18개의 탄소원자들을 포함하는 불포화 모노산(monoacids) 또는 폴리산(polyacids)들과 모노알코올(monoalcohol)들의 에스테르인 것을 특징으로 하는 디젤유들을 위한 세탄-향상 성분.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 스테아린산 에스테르가 메틸 또는 에틸에스테르 또는 n-프로판올, 이소프로판올, n-부탄올 또는 3차-부탄올들로부터 선택되는 것임을 특징으로 하는 디젤유들을 위한 세탄-향상 성분.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    불포화 지방산들의 에스테르들을 포함하는 상기 성분에 있어서, [스테아린에스테르수준/불포화 지방산들의 에스테르들의 수준들의 총합]의 질량비가 5 내지 9.6%, 바람직하게는 7 내지 9.0%의 범위 내에서 변하는 것을 특징으로 하는 디젤유들을 위한 세탄-향상 성분.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    조성물 내에 존재하는 불포화 지방산들의 에스테르들이 18, 20 또는 22개의 탄소원자들을 포함하는 불포화 모노산 또는 폴리산들의 에스테르들인 것을 특징으로 하는 디젤유들을 위한 세탄-향상 성분.
  5. 제 1 항에 있어서,
    불포화 지방산들의 에스테르들이 올레인산, 리놀레인산 또는 리놀렌산의 에스테르들로 이루어지는 그룹의 일부를 구성하는 것을 특징으로 하는 디젤유들을 위한 세탄-향상 성분.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    스테아린산에스테르 또는 불포화 지방산들의 에스테르들이 천연 또는 합성의 유래인 것을 특징으로 하는 디젤유들을 위한 세탄-향상 성분.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    스테아린산에스테르 또는 불포화 지방산들의 에스테르들이 식물유 및/또는 동물유들 중에 포함된 중성지방(트리글리세리드)들의 에스테르교환에서 유래하는 것을 특징으로 하는 디젤유들을 위한 세탄-향상 성분.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서,
    평지유, 팜유, 송유, 대두유, 해바라기유, 수지유, 옥수수유, 홍화유, 목화유, 코리앤더오일, 겨자유의 메틸에스테르 또는 에틸에스테르 및 적어도 18개의 탄소원자들을 갖는 스테아린에스테르 및/또는 불포화 에스테르들을 포함하는 임의의 다른 에스테르들의 혼합물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 디젤유들을 위한 세탄-향상 성분.
  9. - 180 내지 350℃의 범위 이내에서 변하는 끓는점을 갖는 증류물로부터의 적어도 하나의 탄화수소,
    - a) 순수한 상태에서는, 적어도 18개의 탄소원자들을 갖는 불포화 지방산의 적어도 하나의 에스테르와 혼합되거나,
    b) 순수한 상태에서는, 정제되지 않거나 또는 부분적으로 수소화된 형태의 식물유 또는 동물유의 적어도 하나의 에스테르와의 혼합물에 첨가되거나, 또는
    c) 정제되지 않거나 또는 부분적으로 수소화된 형태의 식물유 및/또는 동물유의 하나 또는 그 이상의 에스테르들의 혼합물 내에 포함되는,
    16개 이상의 탄소원자들을 갖는 적어도 하나의 포화 에스테르를 포함하는, 바람직하게는 1 내지 6개의 탄소원자들을 포함하는 선형 또는 분지된 모노알코올들의 에스테르들로부터 선택되는 적어도 하나의 스테아린에스테르를 포함하는 적어도 하나의 성분을 포함하며,
    포화 에스테르와 불포화 에스테르들의 혼합물들이 식물 또는 동물유들의 에스테르들 내에 존재하는 불포화 에스테르들의 수준들의 총합에 대해 스테아린에스테르들의 수준의 질량비가 1 내지 12%로 변하도록 되며, 상기 불포화 지방산들의 에스테르들이 적어도 18개의 탄소원자들을 포함하는 불포화 모노산 또는 폴리산들과 모노알코올들의 에스테르이고, 그리고
    상기 연료 내에서의 상기 스테아린산 에스테르 수준이 적어도 0.5질량%인 것을 특징으로 하는 디젤유.
  10. 제 9 항에 있어서,
    스테아린에스테르 수준이 0.5 내지 2.4% 이내에 포함되고 그리고 스테아린에스테르/존재하는 불포화 산들의 에스테르들의 총합의 질량비가 5 내지 9.6중량%, 바람직하게는 7 내지 9중량%의 범위 이내에서 변하는 것을 특징으로 하는 디젤유.
  11. 제 9 항 또는 제 10 항에 있어서,
    스테아린에스테르 수준이 0.5 내지 1.2%의 범위 내에서 변하는 것을 특징으로 하는 디젤유.
  12. 제 9 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서,
    적어도 10중량%의 C16 및 C18 포화 에스테르들의 총합을 포함하는 것을 특징으로 하는 디젤유.
  13. 제 9 항 내지 12 항 중 어느 한 항에 있어서,
    10중량% 이상의 식물유 및 동물유들의 조합의 에스테르들, 바람직하게는 20중량% 이상의 이러한 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 디젤유.
  14. 제 9 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 연료가 적어도 하나의 저온 여과능 첨가제를 포함하는 것을 특징으로 하는 디젤유.
  15. 제 9 항 내지 제14 항 중 어느 한 항에 있어서,
    바람직하게는 500ppm 황, 유리하게는 100ppm 이하의 낮은 유황 수준을 갖는 것을 특징으로 하는 디젤유.
  16. 식물유 및/또는 동물유들의 에스테르들의 혼합물로부터 출발하여 연료의 저온 및 산화 안정성 특성들을 가지며, 개량된 세탄값을 갖는 디젤유의 제조를 위한 청구항 제 1 항 내지 제 8 항들 중의 어느 한 항에 따른 성분의 용도.
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