KR20080012970A - 연료전지 - Google Patents

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KR20080012970A
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사토시 아오야마
마이코 이쿠노
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도요다 지도샤 가부시끼가이샤
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Abstract

연료전지(100)는 제 1 도전성 세퍼레이터(1), 전해질 보강판(3) 및 제 2 도전성 세퍼레이터(8)가 경납재(11, 12)에 의하여 순서대로 접합되는 접합부 (A)를 구비하고, 전해질 보강판(3)은 접합부 (A)에서 제 1 도전성 세퍼레이터(1) 및 제 2 도전성 세퍼레이터(8)의 접합면보다 크게 형성되어 있고, 전해질 보강판(3)은 적어도 경납재(11, 12)의 접촉부위에서 절연성을 구비하는 것을 특징으로 한다.

Description

연료전지{FUEL CELL}
본 발명은 세퍼레이터를 구비하는 연료전지에 관한 것이다.
연료전지는 일반적으로는 수소 및 산소를 연료로 하여 전기에너지를 얻는 장치이다. 이 연료전지는 환경면에서 우수하고 또한 높은 에너지효율을 실현할 수 있기 때문에, 이후의 에너지공급시스템으로서 널리 개발이 진행되어 오고 있다.
연료전지는, 예를 들면 애노드와 캐소드에 의하여 전해질이 끼워 유지된 발전부가 세퍼레이터를 거쳐 적층되는 구조를 가진다. 이 구조에서는 각 세퍼레이터끼리가 기계적으로 접촉하여 전기적으로 단락하면, 발전효율이 저하한다. 따라서 각 세퍼레이터 사이에서 절연성을 유지할 필요가 있다. 그래서 세퍼레이터와 세퍼레이터의 사이에 경납재를 사용하여 세라믹스층을 배치하는 기술이 개시되어 있다(예를 들면 특허문헌 1 참조). 이 기술에 의하면 각 세퍼레이터 사이에서의 절연성을 확보할 수있다.
[특허문헌 1]
일본국 특개2004-227848호 공보
그러나, 특허문헌 1의 기술을 이용하면 세퍼레이터와 세라믹스층의 바깥 둘레가 동일 형상이기 때문에 각 층 사이의 경납재(brazing filler metals)가 밀려 나온 경우에 전기적으로 단락될 염려가 있다.
본 발명은 경납재에 의한 단락을 방지할 수 있는 연료전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명에 관한 연료전지는, 제 1 도전성 세퍼레이터, 전해질 보강판 및 제 2 도전성 세퍼레이터가 경납재에 의해 순서대로 접합되는 접합부를 구비하고, 전해질 보강판은 접합부에서 제 1 도전성 세퍼레이터 및 제 2 도전성 세퍼레이터의 접합면보다 크게 형성되어 있고, 전해질 보강판은 적어도 경납재와의 접촉부위에서 절연성을 가지는 것을 특징으로 하는 것이다.
본 발명에 관한 연료전지에서는 전해질 보강판이 접합부에서 제 1 도전성 세퍼레이터 및 제 2 도전성 세퍼레이터의 접합면보다 크게 형성되어 있기 때문에, 전해질 보강판 및 제 1 도전성 세퍼레이터 사이의 경납재와 전해질 보강판 및 제 2 도전성 세퍼레이터 사이의 경납재가 접촉하는 것이 방지된다. 그것에 의하여 제 1 도전성 세퍼레이터와 제 2 도전성 세퍼레이터가 단락하는 것이 방지된다. 이상의 것으로부터 본 발명에 관한 연료전지는 경납재에 의한 단락을 방지할 수 있다.
전해질 보강판은, 끝부가 제 1 도전성 세퍼레이터 및 제 2 도전성 세퍼레이터의 끝부보다 소정거리 바깥쪽으로 돌출되어 있어도 된다. 이 경우, 전해질 보강판 및 제 1 도전성 세퍼레이터 사이의 경납재와 전해질 보강판 및 제 2 도전성 세퍼레이터 사이의 경납재가 접촉하는 것이 방지된다.
전해질 보강판은, 적어도 접합면의 한쪽 면에 절연층이 형성되어 있고, 절연층은 제 1 도전성 세퍼레이터 및 제 2 도전성 세퍼레이터 중 절연층 형성측의 세퍼레이터의 바깥쪽 및 안쪽 끝면보다 소정거리 넓게 형성되어 있어도 된다. 이 경우, 제 1 도전성 세퍼레이터와 제 2 도전성 세퍼레이터의 단락이 방지된다.
전해질 보강판은, 접합부에서 양면에 절연층이 형성되어 있어도 좋다. 이 경우, 전해질 보강판의 양면의 절연층에 의하여 제 1 세퍼레이터와 제 2 세퍼레이터가 절연된다. 절연층의 적어도 한쪽은 전해질이어도 좋다. 이 경우, 전해질에 의하여 제 1 세퍼레이터와 제 2 세퍼레이터가 절연된다. 또 연료전지의 발전부분의 전해질을 사용함으로써, 새롭게 절연층을 설치할 필요가 없다. 그것에 의하여 본 발명에 관한 연료전지의 제조공정이 단축화되어 제조비용이 저감된다.
절연층은 세라믹스이고, 절연층과 전해질 보강판의 사이에 프라이머층을 더 구비하고 있어도 된다. 이 경우, 프라이머층과 전해질 보강판의 밀착성 및 프라이머층과 절연층의 밀착성은, 절연층과 전해질 보강판의 밀착성보다 높아진다. 그것에 의하여 전해질 보강판과 절연층과의 밀착성이 향상된다. 그 결과, 각 층 사이에서의 박리가 발생하는 것이 방지된다. 이상의 것으로부터 본 발명에 관한 연료전지는 안정된 발전을 행할 수 있다.
본 발명에 관한 다른 연료전지는, 제 1 도전성 세퍼레이터, 전해질 보강판 및 제 2 도전성 세퍼레이터가 도전성 접착제에 의하여 순서대로 접합되는 접합부를 구비하고, 전해질 보강판은 접합부에서 제 1 도전성 세퍼레이터 및 제 2 도전성 세퍼레이터의 접합면보다 크게 형성되어 있으며, 전해질 보강판은 적어도 도전성 접착제와의 접촉부위에서 절연성을 가지는 것을 특징으로 하는 것이다.
본 발명에 관한 다른 연료전지에서는 전해질 보강판이 접합부에서 제 1 도전성 세퍼레이터 및 제 2 도전성 세퍼레이터의 접합면보다 크게 형성되어 있기 때문에, 전해질 보강판 및 제 1 도전성 세퍼레이터 사이의 도전성 접착제와 전해질 보강판 및 제 2 도전성 세퍼레이터 사이의 도전성 접착제가 접촉하는 것이 방지된다. 그것에 의하여 제 1 도전성 세퍼레이터와 제 2 도전성 세퍼레이터가 단락하는 것이 방지된다. 이상의 것으로부터 본 발명에 관한 연료전지는 도전성 접착제에 의한 단락을 방지할 수 있다.
본 발명에 의하면 경납재에 의한 단락을 방지할 수 있다.
도 1은 본 발명의 제 1 실시예에 관한 연료전지의 모식적 단면도,
도 2는 도 1의 연료전지의 시일부의 확대단면도,
도 3은 연료전지의 시일부의 제조방법을 설명하기 위한 제조 플로우도,
도 4는 시일부의 다른 예의 모식적 단면도,
도 5는 시일부의 제조방법을 설명하기 위한 제조 플로우도,
도 6은 본 발명의 제 2 실시예에 관한 연료전지의 모식적 단면도,
도 7은 도 6의 연료전지의 시일부의 확대단면도이다.
이하, 본 발명을 실시하기 위한 최선의 형태를 설명한다.
(실시예 1)
도 1은 본 발명의 제 1 실시예에 관한 연료전지(100)의 모식적 단면도이다. 본 실시예에서는 연료전지로서 수소 분리막 전지를 사용하였다. 여기서 수소 분리막 전지란, 수소 분리막층을 구비한 연료전지이다. 수소 분리막층은 수소 투과성을 가지는 금속에 의하여 형성되는 층이다. 수소 분리막 전지는, 이 수소 분리막층 및 프로톤 도전성을 가지는 전해질을 적층한 구조를 취하고 있다. 수소 분리막 전지의 애노드에 공급된 수소는 촉매를 거쳐 프로톤으로 변환되고, 프로톤 도전성의 전해질 중을 이동하여 캐소드에서 산소와 결합하여 물이 된다. 이하, 연료전지(100)의 구조에 대하여 설명한다.
도 1에 나타내는 바와 같이 연료전지(100)는 세퍼레이터(1, 8), 집전재(2, 7), 전해질 보강판(3), 수소 분리막(4), 전해질(5) 및 캐소드(6)를 포함한다. 세퍼레이터(1)는 스테인리스 등의 도전성 재료로 이루어지고, 바깥 둘레부 상면에 볼록부가 형성되어 있다. 집전재(2)는 예를 들면 SUS430 다공체, Ni 다공체, Pt 도금 Al2O3 다공체, 백금 메시 등의 도전성재료로 구성되고, 세퍼레이터(1)의 중앙부 위에 적층되어 있다.
전해질 보강판(3)은 스테인리스 등의 도전성재료로 이루어지고, 수소 분리막(4)을 보강하는 기능을 가진다. 전해질 보강판(3)은, 세퍼레이터(1)의 볼록부 및 집전재(2)를 거쳐 세퍼레이터(1) 위에 형성되어 있다. 전해질 보강판(3)과 세퍼레이터(1)는 접합되어 있다. 전해질 보강판(3)의 상면 중앙부에는 오목부가 형성되어 있고, 그 오목부에는 수소 분리막(4)이 매립되어 있다. 수소 분리막(4)은, 연료가스가 공급되는 애노드로서 기능하고, 수소 투과성 금속으로 이루어진다. 수 소 분리막(4)을 구성하는 금속은, 예를 들면 팔라듐, 베나듐, 티탄, 탄탈 등이다.
수소 분리막(4) 위에는 전해질(5)이 적층되어 있다. 전해질(5)은 예를 들면 페로부스카이트형 프로톤 도전체(BaCeO3 등), 고체산형 프로톤 도전체(CsHSO4) 등의 프로톤 도전성재료로 이루어진다. 캐소드(6)는 예를 들면 란탄 코발트 타이트, 란탄 망가네이트, 은, 백금, 백금담지 카본 등의 도전성재료로 구성되고, 전해질(5) 위에 적층되어 있다.
집전재(7)는, 예를 들면 SUS430 다공체, Ni 다공체, Pt도금 Al2O3 다공체, 백금 메시 등의 도전성재료로 이루어지고, 캐소드(6) 위에 적층되어 있다. 세퍼레이터(8)는 스테인리스 등의 도전성재료로 이루어지고, 집전재(7) 위에 적층되어 있다. 또 세퍼레이터(8)는 바깥 둘레부 하면에 볼록부가 형성되어 있다. 세퍼레이터(8)와 전해질 보강판(3)은 세퍼레이터(8)의 볼록부를 거쳐 접합되어 있다. 이하, 세퍼레이터(1, 8)와 전해질 보강판(3)의 접합부의 것을 시일부 A라 부르는 시일부 A에서는 전해질 보강판(3)은 절연성을 가진다. 상세한 것은 뒤에서 설명한다.
다음에 연료전지(100)의 동작에 대하여 설명한다. 먼저 수소를 함유하는 연료가스가 세퍼레이터(1)의 가스유로에 공급된다. 이 연료가스는 집전재(2) 및 전해질 보강판(3)을 거쳐 수소 분리막(4)에 공급된다. 연료가스 중의 수소는, 수소 분리막(4)에서 프로톤으로 변환된다. 변환된 프로톤은 수소 분리막(4) 및 전해질(5)을 전도하여 캐소드(6)에 도달한다.
한편, 세퍼레이터(8)의 가스유로에는 산소를 함유하는 산화제가스가 공급된다. 이 산화제가스는 집전재(7)를 거쳐 캐소드(6)에 공급된다. 캐소드(6)에서는 산화제가스 중의 산소와 캐소드(6)에 도달한 프로톤으로부터 물이 발생함과 동시에 전력이 발생한다. 발생한 전력은 집전재(2, 7) 및 세퍼레이터(1, 8)를 거쳐 회수된다.
본 실시예에서는 전해질 보강판(3)은 시일부 A에서 절연성을 가지기 때문에, 연료전지(100)의 발전효율이 저하하는 것이 방지된다. 이하, 그 상세에 대하여 설명한다.
도 2는 도 1의 연료전지(100)의 시일부 A의 확대단면도이다. 도 2에 나타내는 바와 같이 시일부 A에서는 전해질 보강판(3)은 절연층(9) 및 경납재(11)를 거쳐 세퍼레이터(1)와 고정되어 있고, 절연층(10) 및 경납재(12)를 거쳐 세퍼레이터(8)와 고정되어 있다. 전해질 보강판(3)의 끝부는 세퍼레이터(1, 8)보다 연료전지(100)의 바깥쪽 방향으로 돌출되어 있다.
절연층(9, 10)은 Al2O3 등의 절연성재료로 이루어진다. 또 절연층(9, 10)의 바깥쪽 끝부는 세퍼레이터(1, 8)의 바깥쪽의 끝면보다 수 mm 정도 바깥쪽 방향으로 넓어져 있고, 절연층(9, 10) 안쪽의 끝부는 세퍼레이터(1, 8)의 안쪽의 끝면보다 수 mm 정도 안쪽 방향으로 넓어져 있다. 따라서, 절연층(9, 10)은 세퍼레이터(1, 8)와 전해질 보강판(3)과의 접합면보다 크게 형성되어 있게 된다. 절연층(9, 10)의 막두께는 예를 들면 수십 ㎛정도이다. 본 실시예에서는 세퍼레이터(1, 8)와 전 해질 보강판(3)의 사이에 절연층(9, 10)이 형성되어 있기 때문에, 세퍼레이터(1, 8)와 전해질 보강판(3)이 전기적으로 단락하는 것이 방지된다.
경납재(11, 12)는 예를 들면 Ag-Cu-Ti계 경납재 등으로 이루어지고, 세퍼레이터(1, 8)와 전해질 보강판(3)을 고정하는 접착제로서 기능한다. 경납재(11, 12)의 막두께는 예를 들면 수 ㎛정도이다.
시일부 A에서는 절연층(9)이 세퍼레이터(1)와 전해질 보강판(3)의 접합면보다 크게 형성되고, 또한 절연층(10)이 세퍼레이터(8)와 전해질 보강판(3)의 접합면보다 크게 형성되어 있기 때문에, 세퍼레이터(1, 8)로부터 전해질 보강판(3)에 대하여 압력이 걸려 경납재(11, 12)가 세퍼레이터(1, 8)와 전해질 보강판(3)과의 사이에서 밀려 나와도 경납재(11)와 경납재(12)가 접촉하는 것이 방지된다. 또 연료전지(100)가 고온이 되어 경납재(11, 12)가 녹아 나와도, 녹아 나온 경납재(11)와 경납재(12)가 접촉하는 것이 방지된다. 따라서 본 실시예에 관한 연료전지(100)에서는 경납재에 의한 전기적 단락을 방지할 수 있다.
계속해서 연료전지(100)의 시일부 A의 제조방법에 대하여 설명한다. 도 3은 연료전지(100)의 시일부 A의 제조방법을 설명하기 위한 제조 플로우도이다. 먼저, 도 3(a)에 나타내는 바와 같이 전해질 보강판(3)의 바깥 둘레부에서 하면에 절연층(9)을 형성하고, 상면에 절연층(10)을 형성한다. 절연층(9, 10)은 용사법, 이온플레팅법 등에 의하여 형성할 수 있다.
다음에 도 3(b)에 나타내는 바와 같이 절연층(9)밑에 경납재(11)를 형성하고, 절연층(10) 위에 경납재(12)를 형성한다. 이어서 도 3(c)에 나타내는 바와 같 이 절연층(9)과 세퍼레이터(1)를 경납재(11)를 거쳐 접촉시키고, 절연층(10)과 세퍼레이터(8)를 경납재(12)를 거쳐 접촉시킨다. 다음에 경납재(11, 12)에 가열처리를 실시함으로써 절연층(9)과 세퍼레이터(1)가 접합되고, 절연층(10)과 세퍼레이터(8)가 접합된다. 이상의 행정에 의하여 도 3(d)의 시일부 A가 완성된다.
또한, 세퍼레이터(1, 8)를 절연층(9, 10)에 접촉시킬 때에 경납재(11, 12)가 세퍼레이터(1, 8)와 절연층(9, 10)의 사이에서 밀려 나오는 경우가 있다. 그러나 절연층(9)이 세퍼레이터(1)와 전해질 보강판(3)과의 접합면보다 크게 형성되고, 또한 절연층(10)이 세퍼레이터(8)와 전해질 보강판(3)의 접합면보다 크게 형성되어 있기 때문에, 밀려 나온 경납재(11)와 경납재(12)가 접촉하는 것이 방지된다.
도 4는 시일부 A의 다른 예인 시일부 A'의 모식적 단면도이다. 시일부 A'가 도 2의 시일부 A와 다른 점은, 전해질 보강판(3)과 절연층(9)의 사이에 프라이머층(13)이 형성되어 있는 점 및 전해질 보강판(3)과 절연층(10)의 사이에 프라이머층(14)이 형성되어 있는 점이다. 프라이머층(13, 14)은, Ag-Cu-Ti합금, Ag-Ti합금 등의 활성금속 등으로 이루어진다.
여기서 일반적으로, 활성금속과 금속의 밀착성 및 활성금속과 세라믹스의 밀착성은 세라믹스와 금속의 밀착성보다 높아진다. 그것에 의하여 본 실시예에서는 프라이머층(13, 14)이 전해질 보강판(3)과 절연층(9, 10) 사이에 형성되어 있기 때문에, 전해질 보강판(3)과 절연층(9, 10)의 밀착성이 향상한다. 따라서 연료전지(100)의 각 층 사이에서의 박리가 발생하는 것이 방지된다. 그 결과, 본 실시예에 관한 연료전지(100)는 안정된 발전을 행할 수 있다.
계속해서 시일부 A'의 제조방법에 대하여 설명한다. 도 5는 시일부 A'의 제조방법을 설명하기 위한 제조 플로우도이다. 먼저 도 5(a)에 나타내는 바와 같이 전해질 보강판(3)의 바깥 둘레부에서 하면에 프라이머층(13)을 형성하고, 상면에 프라이머층(14)을 형성한다. 프라이머층(13, 14)은 물리증착법 등에 의해 형성할 수 있다.
다음에 도 5(b)에 나타내는 바와 같이 프라이머층(13) 밑에 절연층(9)을 형성하고, 프라이머층(14) 위에 절연층(10)을 형성한다. 이어서 도 5(c)에 나타내는 바와 같이 절연층(9) 밑에 경납재(11)를 형성하고, 절연층(10) 위에 경납재(12)를 형성한다. 다음에 도 5(d)에 나타내는 바와 같이 절연층(9)과 세퍼레이터(1)를 경납재(11)를 거쳐 접촉시키고, 절연층(10)과 세퍼레이터(8)를 경납재(12)를 거쳐 접촉시킨다. 이어서 경납재(11, 12)에 가열처리를 실시함으로써 절연층(9)과 세퍼레이터(1)가 접합되고, 절연층(10)과 세퍼레이터(8)가 접합된다. 이상의 행정에 의하여 도 5(e)의 시일부 A'가 완성된다.
(실시예 2)
도 6은 본 발명의 제 2 실시예에 관한 연료전지(100a)의 모식적 단면도이다. 연료전지(100a)가 도 1의 연료전지(100)와 다른 점은 전해질(5) 대신에 전해질(5a)이 형성되어 있는 점이다. 전해질(5a)은 전해질 보강판(3)의 상면 전체를 덮도록 형성되어 있다. 또한 전해질(5a)은 전해질(5)과 동일한 재료로 구성되어 있다. 본 실시예에서는 전해질(5a)에 의하여 전해질 보강판(3)과 세퍼레이터(8)가 절연되어 있다.
도 7은 도 6의 연료전지(100a)의 시일부 B의 확대단면도이다. 시일부 B가 도 2의 시일부 A와 다른 점은, 절연층(10) 대신 전해질(5a)이 형성되어 있는 점이다. 도 7에 나타내는 바와 같이 전해질(5a)은 전해질 보강판(3)의 끝부에까지 형성되어 있다. 전해질(5a)은, 절연재료로 구성되어 있기 때문에 전해질 보강판(3)과 세퍼레이터(8)를 절연한다.
전해질(5a)은, 전해질 보강판(3) 및 수소 분리막(4) 위에 스퍼터, 레이저 등에 의하여 코트할 수 있다. 본 실시예에서는 전해질(5a)을 절연층으로서도 사용하기 때문에, 전해질(5) 및 절연층(10)을 개별로 형성하는 경우에 비하여 제조공정이 단축화된다. 따라서 연료전지(100a)의 제조비용이 저감된다.
제 1 실시예 및 제 2 실시예에서는 세퍼레이터(1)가 제 1 도전성 세퍼레이터 에 상당하고, 세퍼레이터(8)가 제 2 도전성 세퍼레이터에 상당하며, 시일부 A, B가 접합부에 상당하고, 경납재(11, 12)가 도전성 접착제에 상당한다.
또한, 제 1 실시예와 제 2 실시예를 조합시킬 수도 있다. 예를 들면 본 실시예에서 전해질(5a)과 전해질 보강판(3) 사이에 프라이머층이 형성되어 있어도 된다. 또 제 1 실시예 및 제 2 실시예에서는 수소 분리막 전지에 본 발명을 적용하였으나, 전해질 보강판을 구비하는 연료전지이면 본 발명을 적용할 수 있다. 또한 제 1 실시예 및 제 2 실시예에서는 전해질 보강판의 바깥 둘레부에서의 접합에 대하여 설명하였으나, 그것에 한정되지 않는다. 예를 들면 매니폴드부위 등의 세퍼레이터와 전해질 보강판이 접합되는 부분에 대해서도 본 발명을 적용할 수 있다.

Claims (7)

  1. 제 1 도전성 세퍼레이터, 전해질 보강판 및 제 2 도전성 세퍼레이터가 경납재(brazing filler metals)에 의하여 순서대로 접합되는 접합부를 구비하고,
    상기 전해질 보강판은, 상기 접합부에서 상기 제 1 도전성 세퍼레이터 및 상기 제 2 도전성 세퍼레이터의 접합면보다 크게 형성되어 있고,
    상기 전해질 보강판은, 적어도 상기 경납재와의 접촉부위에서 절연성을 가지는 것을 특징으로 하는 연료전지.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 전해질 보강판은, 끝부가 상기 제 1 도전성 세퍼레이터 및 상기 제 2 도전성 세퍼레이터의 끝부보다 소정거리 바깥쪽으로 돌출되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 전해질 보강판은, 적어도 상기 접합면의 한쪽 면에 절연층이 형성되어 있고,
    상기 절연층은, 상기 제 1 도전성 세퍼레이터 및 상기 제 2 도전성 세퍼레이터 중, 상기 절연층 형성측의 세퍼레이터의 바깥쪽 및 안쪽 끝면보다 소정거리 넓게 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지.
  4. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전해질 보강판은, 상기 접합부에서 양면에 절연층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지.
  5. 제 3항 또는 제 4항에 있어서,
    상기 절연층의 적어도 한쪽은 전해질인 것을 특징으로 하는 연료전지.
  6. 제 3항 내지 제 5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 절연층은, 세라믹스이고,
    상기 절연층와 상기 전해질 보강판과의 사이에 프라이머층을 더 구비하는 것을 특징으로 하는 연료전지.
  7. 제 1 도전성 세퍼레이터, 전해질 보강판 및 제 2 도전성 세퍼레이터가 도전성 접착제에 의하여 순서대로 접합되는 접합부를 구비하고,
    상기 전해질 보강판은, 상기 접합부에서 상기 제 1 도전성 세퍼레이터 및 상기 제 2 도전성 세퍼레이터의 접합면보다 크게 형성되어 있고,
    상기 전해질 보강판은, 적어도 상기 도전성 접착제와의 접촉부위에 있어서 절연성을 가지는 것을 특징으로 하는 연료전지.
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