JP2004146129A

JP2004146129A - 固体酸化物形燃料電池のシール構造体及びシール方法

Info

Publication number: JP2004146129A
Application number: JP2002307688A
Authority: JP
Inventors: Teruhiro Sakurai; 桜井　輝浩; Kei Ogasawara; 小笠原　慶; Takashi Ogiwara; 荻原　崇
Original assignee: Tokyo Gas Co Ltd
Current assignee: Tokyo Gas Co Ltd
Priority date: 2002-10-22
Filing date: 2002-10-22
Publication date: 2004-05-20

Abstract

【課題】低温作動のＳＯＦＣにおけるステンレス鋼製セパレータと単電池間でのシールの問題を解決し、長期間にわたり起動→運転→停止→起動というように繰返し作動して使用しても十分にシールしガス漏れを防止する。
【解決手段】金属を含むセラミック材料で構成された燃料極上に順次電解質膜及び空気極を積層し、且つ、電解質膜の縁周上面にステンレス鋼製セパレータを当接してなる低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール構造体であって、ステンレス鋼製セパレータを当接する電解質膜の縁周上面に金属膜をコーティングした後、該金属膜面とステンレス鋼製セパレータとの間を金属ろう材、またはセラミックス粉を含む金属ろう材でろう付けしてなることを特徴とする低温作動固体酸化物形燃料電池のシール構造体、および、シール方法。
【選択図】図６

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、作動温度が６５０〜８００℃の範囲である低温作動固体酸化物形燃料電池のシール構造体及びシール方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
固体酸化物形燃料電池〔ＳＯＦＣ（＝Ｓｏｌｉｄ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｕｅｌ　Ｃｅｌｌｓ）：以下適宜ＳＯＦＣと略称する〕は、作動温度が８００〜１０００℃程度、通常１０００℃程度と高い。ＳＯＦＣの単電池すなわちセルは固体酸化物電解質を挟んで燃料極及び空気極（酸化剤として酸素が用いられる場合は酸素極）が配置され、燃料極／電解質（固体酸化物電解質）／空気極の３層ユニットで構成される。図１はその構成を原理的に示す図である。
【０００３】
空気極に導入される空気中の酸素は空気極で酸化物イオン（Ｏ^２−）となり、固体酸化物電解質を通って燃料極に至る。ここで、燃料極に導入される燃料と反応して電子を放出し、電気と水等の反応生成物を生成する。空気極での利用済み空気は空気極オフガスとして排出され、燃料極での利用済み燃料は燃料極オフガスとして排出される。単電池１個の電圧は低いため、通常、単電池を複数層積層して構成される。
【０００４】
電解質材料としては、例えばイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等のシート状焼結体が用いられ、燃料極としては、例えばニッケルとイットリア安定化ジルコニアの混合物の焼結体（Ｎｉ／ＹＳＺサーメット）等の多孔質体が用いられ、空気極としては、例えばＳｒドープのＬａＭｎＯ_３等の多孔質体が用いられる。これらは、通常、電解質材料の両面に燃料極と空気極を焼き付けることにより単電池が構成される。
【０００５】
ＳＯＦＣには平板方式や円筒方式や一体積層方式などがあるが、これらは原理的には同じである。平板方式ＳＯＦＣは、固体酸化物電解質膜自体でその構造を保持するようになっており、この意味で自立膜式と称される。このため固体酸化物電解質膜の厚さは通常１００μｍ程度と厚く構成される。隣接する単電池（セル）を電気的に接続すると同時に燃料極と空気極のそれぞれに燃料と空気を適正に分配、供給し排出する目的で、セパレータ（＝インターコネクタ＝スペーサ）と単電池とが交互に積層される。
【０００６】
ところで、このようなＳＯＦＣでは、流通する燃料、空気、燃料極オフガス、空気極オフガスはすべて気体であり、しかも作動温度が１０００℃程度と高いことから、セパレータ相互間やセパレータと電池間でのシールが不十分であるとガス漏れが生じて電池として致命的となる。このため、そのためのシール材やシール箇所の構造上の改良について幾つかの提案がなされている（特開平８−１３４４３４号、特開平９−１２０８２８号、特開平１０−１６８５９０号）。
【０００７】
特開平８−１３４４３４号では、ガラス粉とマグネシア粉を所定の比率で混合してなる高温シール材、あるいはこの混合粉末に対し酸化物セラミックス粉を混合してなる高温シール材が提案され、また、特開平９−１２０８２８号では、ガラスをマトリックスとし、平均粒径１０μｍ以下のガラスと反応しないか、あるいはガラスとの反応性が低い微粒子を分散させてなる燃料電池用封止材料が提案されている。
【０００８】
【特許文献１】特開平８−１３４４３４号公報
【特許文献２】特開平９−１２０８２８号公報
【特許文献３】特開平１０−１６８５９０号公報
【０００９】
しかし、これらに記載の高温シール材あるいは封止材料は、その記載、特に実施例の記載からみても、作動温度が８００〜１０００℃程度、特に１０００℃程度という高温作動のＳＯＦＣに対するものであり、６５０〜８００℃程度の範囲、例えば７００℃程度というような低温作動のＳＯＦＣ用のシール材や封止材料についてのものではない。
【００１０】
以上のように、従来のＳＯＦＣはその作動温度が８００〜１０００℃程度と高いが、最近では８００℃程度以下、例えば７５０℃程度の温度で作動するＳＯＦＣも開発されつつある。本発明者らは、このような低温作動のＳＯＦＣに特に注目して開発を進めており、これまで幾つかの成果を得ている（特願２００１−１４４０３４、特願２００１−１７６７３９、特願２００２−２８８４７等）。
【００１１】
図２〜４はそのＳＯＦＣの態様例を説明する図である。図２は単電池の構成例、図３は単電池を組み込んだＳＯＦＣスタックの構成例、図４は図３中Ｘ−Ｘ線断面図である。図２のとおり、単電池は、燃料極の上に電解質膜（固体酸化物電解質膜）が配置され、固体酸化物電解質膜の上に空気極が配置されて構成され、この単電池が、図３〜４のように組み込まれてＳＯＦＣスタックが構成される。
【００１２】
電解質膜として例えばＬａＧａＯ_３系やイットリア安定化ジルコニア等のジルコニア系などの材料を用いて、その膜厚を例えば１０μｍ程度というように薄くし、これを膜厚の厚い燃料極で支持するように構成されており、この意味で支持膜式と称される。支持膜式においては固体酸化物電解質膜の膜厚を薄く構成できることなどから、前記自立膜式の場合に比べてより低温で運転できる。このため、そのセパレータ等の構成材料として例えばフェライト系ステンレス鋼などの安価な材料の使用を可能とし、また小型化が可能であるなど各種利点を有する。
【００１３】
図３〜４のとおり、支持膜式ＳＯＦＣスタックは、上部から下部へ順次セパレータＡ、セパレータＢ、セパレータＣ、接合材、単電池、セパレータＤが配置される。セパレータＡの上部、セパレータＤの下部には集電板等が配置され、図４にその１部を示しているが、図３では省略している。また、セパレータＡ〜Ｄはステンレス鋼、例えばフェライト系ステンレス鋼で構成される。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、上記のような低温作動のＳＯＦＣにおいても、流通する燃料、空気、燃料極オフガス、空気極オフガスはすべて気体であり、しかも作動温度が６５０〜８００℃程度と、なお高いことから、セパレータ相互間やセパレータと電池間でのシールが不十分であるとガス漏れが生じて電池として致命的となる。また、ＳＯＦＣは繰り返し使用されることから、低温作動のＳＯＦＣについてもシールの問題が解決されないとＳＯＦＣとして体をなさず、実用化は困難である。
【００１５】
それらシール部分のうち、特に電池とセパレータ間でのシールは、電解質膜とセパレータとの間でのシールとなる。図５はその状態を示す図である。図５のとおり、電解質膜の周縁上面とセパレータとの間をシール材で接合させることでシールされる。しかし、セパレータはステンレス鋼すなわち金属であるが、電解質膜はセラミックスであるので、金属ろうで結合しシールすることはなかなか難しい。
【００１６】
本発明は、低温作動のＳＯＦＣにおける電解質膜とステンレス鋼製セレータとの間における上記のようなシールの問題を解決するためになされたものであり、起動→運転→停止→起動というように繰り返し使用してもガス漏れを防止し、長期間にわたり安定して作動できる低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール構造体及びそのシール方法を提供することを目的とする。
【００１７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、金属を含むセラミック材料で構成された燃料極上に順次電解質膜及び空気極を積層し、且つ、電解質膜の縁周上面にステンレス鋼製セパレータを当接してなる低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール構造体であって、ステンレス鋼製セパレータを当接する電解質膜の縁周上面に金属膜をコーティングした後、該金属膜面とステンレス鋼製セパレータとの間を金属ろう材、またはセラミックスを含む金属ろう材でろう付けしてなることを特徴とする低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール構造体を提供する。
【００１８】
また、本発明は、金属を含むセラミック材料で構成された燃料極上に順次電解質膜及び空気極を積層し、且つ、電解質膜の縁周上面にステンレス鋼製セパレータを当接してなる低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール方法であって、ステンレス鋼製セパレータを当接する電解質膜の縁周上面に金属膜をコーティングした後、該金属膜面とステンレス鋼製セパレータとの間を金属ろう材、またはセラミックス粉を含む金属ろう材でろう付けすることを特徴とする低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール方法を提供する。
【００１９】
【発明の実施の形態】
本発明は、金属を含むセラミック材料で構成された燃料極上に順次電解質膜及び空気極を積層し、且つ、電解質膜の周上面にステンレス鋼製セパレータを配置してなる、作動温度が６５０〜８００℃の範囲である低温作動の固体酸化物形燃料電池を対象とし、その電解質膜とステンレス鋼製セパレータとの間のシールの問題を解決してなる低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール構造体及びシール方法である。
【００２０】
本発明においては、電解質膜の縁周上面とステンレス鋼製セパレータとの間を接合してシールするに際して、その接合に先立ち、電解質膜の縁周上面に予め金属をコーティングする。次いで、電解質膜の縁周上面とステンレス鋼製セパレータとの間を金属ろう材、またはセラミックス粉を含む金属ろう材でろう付けすることを特徴とする。図６は本発明の構成態様を説明する図である。
【００２１】
図６（ａ）は電池本体を示す図で、図２に示す構成に相当している。単電池は順次燃料極、電解質膜及び空気極を配置し、通常空気雰囲気で焼成して構成される。図６（ｂ）のとおり、電解質膜の縁周上面に金属をコーティングする。電解質膜は例えばＬａＧａＯ_３系やイットリア安定化ジルコニア等のジルコニア系などのセラミック材料であるので、コーティング金属としては当該電解質膜に対して強固にコーティングできる金属またはその合金が用いられる。好ましい金属の例としてはＭｎ、Ｍｏ、その合金などが挙げられる。Ｍｎ−Ｍｏ合金の場合にはその上にＮｉ等の金属をコーティングしてもよい。
【００２２】
次いで、図６（ｃ）のとおり、電解質膜の縁周表面上のコーティング金属膜面に金属ろう材、またはセラミックス粉を含む金属ろう材を配置し、その上にステンレス鋼製セパレータを当接させて焼成する。すなわち、電解質膜の縁周表面上に、順次、コーティング金属膜−金属ろう材（またはセラミックス粉を含む金属ろう材）−ステンレス鋼製セパレータと配置して積層させる。
【００２３】
このように、本発明によれば、電解質膜の縁周表面上に予めコーティングによる金属膜を形成し、そして金属ろう材（またはセラミックス粉を含む金属ろう材）を介してステンレス鋼製セパレータを接合するので、その接合は金属同士の接合となり、強固で良好な接合が得られ、良好なシールを達成することができる。
【００２４】
この点、従来では、セラミックス製である電解質膜と金属製であるセパレータとの接合であるため接合が困難であり、たとえ接合し得たとしても不十分であった。これに対して、本発明においては、上記のように金属膜を介在さて接合することにより、電解質膜とステンレス鋼製セパレータとの間で強固で良好な接合が得られ、良好なシールを達成することができる。
【００２５】
金属ろう材としてはＡｇ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ａｕ及びＡｌから選ばれた少なくとも１種の金属を含む金属ろう材が用いられる。セラミックス粉を含む金属ろう材としては、それら金属ろう材とセラミックス粉の混合物が用いられる。セラミックス粉の例としては、アルミナ、ジルコニア、イットリア安定化ジルコニア、ＬａＧａＯ_３などの粉末が挙げられる。
【００２６】
上記金属ろう材の例としては、Ａｇ−Ｃｕ系合金、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系合金、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ−Ｉｎ系合金、Ａｇ−Ｃｕ−Ｚｎ系合金、Ａｇ−Ｃｕ−Ｚｎ−Ｓｎ系合金、Ａｇ−Ｃｕ−Ｚｎ−Ｃｄ系合金、Ａｇ−Ｃｕ−Ｚｎ−Ｃｄ−Ｎｉ系合金、Ａｇ−Ｃｕ−Ｎｉ系合金、Ａｇ−Ｃｕ−Ｐｄ系合金、Ｎｉ−Ｃｒ−Ｓｉ系合金、Ａｇ−Ｃｕ−Ａｕ系合金、Ｃｕ−Ｓｎ系合金、Ｃｕ−Ａｕ系合金、Ａｕ−Ｎｉ系合金、Ａｌ−Ｓｉ系合金、Ａｌ−Ｓｉ−Ｃｕ系合金、Ｔｉ−Ｚｒ−Ｃｕ系合金などが挙げられる。
【００２７】
金属ろう材、セラミックス粉を含む金属ろう材の使用形態については、特に制限はなく、粉体、スラリー、ゾル、ペースト、シート、あるいはワイヤー等の形で使用することができる。スラリーやゾルやペーストは、例えば金属ろうの粉、あるいは金属ろう粉とセラミックス粉の混合粉をＰＶＡ等のバインダーとともに水や有機溶媒等の溶媒に分散させることで作製される。シートやワイヤーは、例えば金属ろうの粉、あるいは金属ろう粉とセラミックスの混合粉を成形することで作製される。本シール材を特にシートやワイヤーの形で使用すれば、その配置箇所の形状に合わせて適用できるので作業上も有利である。
【００２８】
本発明における燃料極は、Ｎｉとイットリア安定化ジルコニアの混合物の焼結体（Ｎｉ／ＹＳＺサーメット）等の金属を含むセラミック材料で構成され、セパレータはステンレス鋼、例えばフェライト系ステンレス鋼で構成される。固体酸化物電解質膜としては、例えばイットリア安定化ジルコニア等のジルコニア系やＬａＧａＯ_３系などのシート状焼結体が用いられる。これら電解質膜はセラミックスであるが、本発明によれば、セラミックスである電解質膜と金属製セパレータの間を十分に接合し、シールされ、長期間にわたり起動→運転→停止→起動というように繰り返し作動して使用してもガス漏れを防止することができる。
【００２９】
【実施例】
以下、実施例に基づき本発明をさらに詳しく説明するが、本発明がこれら実施例に限定されないことはもちろんである。
【００３０】
固体酸化物電解質膜としてＹ_２Ｏ_３をドープしたＺｒＯ_２を主成分とするシート状焼結体を用い、燃料極としてニッケルとイットリア安定化ジルコニアの混合焼結体（＝Ｎｉ／ＹＳＺサーメット。ＮｉとＹＳＺとの重量比＝６：４。気孔率＝６０％）を用い、空気極としてＳｒ及びＦｅをドープしたＬａＣｏＯ_３の多孔質焼結体を用いて図２のように単電池を構成した。本単電池（燃料極／電解質／空気極）の４点曲げ強度は１２１ＭＰａである。
【００３１】
上記単電池を４個用意し、各々、（Ａ）電解質膜の縁周上面にＭｏ−Ｍｎ（８０：２０ｗｔ％）の合金粉体を含むペーストを塗り付け、２０ｍｏｌ％の加湿水素中、１５００℃で焼き付けた。そのうち２個の単電池については、（Ｂ）上記焼付け面にＮｉメッキを施した。次いで、（Ａ）の焼き付け処理後の単電池と（Ｂ）のＮｉメッキ処理後の単電池について、金属ろう材を介してステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）製セパレータを結合させた。
【００３２】
金属ろう材として▲１▼Ｎｉ−Ｃｒ−Ｓｉ系合金からなるペースト状の金属ろうと▲２▼Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系合金からなるペースト状の金属ろうを用いた。このうち、Ｎｉ−Ｃｒ−Ｓｉ系金属ろうは組成Ｃｒ（１９．０ｗｔ％）−Ｓｉ（１０．０ｗｔ％）−Ｎｉ（バランス、すなわち７１．０ｗｔ％）からなる合金粉をペースト状にしたものであり、またＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系金属ろうは、組成Ａｇ（６９．２ｗｔ％）−Ｃｕ（２８．５ｗｔ％）−Ｔｉ（２．３ｗｔ％）からなる合金粉をペースト状にしたものである。これらペースト状金属ろうは合金粉をＰＶＡ（バインダー）とともに水に分散させることで作製したものである。
【００３３】
これらペースト状の金属ろうを、それぞれ、図６（ｃ）中のろう材として示す箇所に塗り付けて配置し、電気炉中で加熱して接合し、ＳＯＦＣ単電池を作製した。その加熱条件は、▲１▼の金属ろうの場合、真空中（２．４×１０^−５Ｔｏｒｒ）、１１５０℃、１０分、▲２▼の金属ろうの場合、真空中（１．３×１０^−４Ｔｏｒｒ）、８７０℃、１０分とした。
【００３４】
〈ガスリーク試験〉
こうして作製した各ＳＯＦＣ単電池を用いてガスリーク試験を行った。図７は本試験用に組み立てた試験装置である。図７のとおり、該単電池を収容できる凹部を有する１対のステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）製枠体を用意し、その間に該単電池を配置した。なお、該枠体にはガスを導入、排出させる導通孔が設けられている。各ステンレス鋼製枠体間にセパレータを挟み、その間に図７中シール材として示すようにシール材を配置し、電気炉中で８００℃の温度に加熱して接合した。シール材としては前記電解質膜とセパレータ間をろう付けするのに用いた金属ろう材と同じ金属ろう材を用いた。こうして試験装置を各ＳＯＦＣ単電池毎に作製した。
【００３５】
以上のように作製した各試験装置を用いてガスリーク試験を行った。各試験装置を電気炉に入れ、温度制御を電気炉で行った。試験開始時に、温度を２００℃／ｈｒの速度で上げた。所定の温度：７５０℃に達した時点から燃料及び空気を導入しながら１時間保持した後、２００℃／ｈｒの速度で降温し、２００℃より低い温度へは１２時間かけて炉冷した。この単位を１熱サイクルとし、繰り返し実施した。燃料として水素を用いた。
【００３６】
図７には、合わせて、導入燃料、排気燃料、導入空気、排気空気の流通状況を示している。図７中、本発明による接合箇所として示す箇所で漏れが発生していなければ、導入した燃料及び空気の全量がそれぞれ排気燃料、排気空気として出てくる。表１は本ガスリーク試験の結果である。表１中、（Ａ）の焼き付け処理後の単電池の場合をＮｉメッキなしと表示し、（Ｂ）の焼き付け処理後、Ｎｉメッキ処理した単電池の場合をＮｉメッキありと表示している。
【００３７】
【表１】

【００３８】
表１のとおり、本発明によるシール方法を適用したＳＯＦＣ単電池の場合、初期段階で、燃料については、導入燃料２ＮＬＭ（Ｎｏｒｍａｌ　Ｌｉｔｅｒ　ｐｅｒ　Ｍｉｎｕｔｅ）に対して、排気燃料は２ＮＬＭであり、全くリークしていない。同じく初期段階で、空気については、導入空気２ＮＬＭに対して、排気空気は２ＮＬＭであり、全くリークしていない。この点、（Ａ）の焼き付け処理後の単電池の場合も（Ｂ）の焼き付け処理後、Ｎｉメッキ処理した単電池の場合も同じである。
【００３９】
これら効果は、１０回の熱サイクル後でも１０００時間（４２日）経過時では全く同じであり、また金属ろう材が▲１▼Ｎｉ−Ｃｒ−Ｓｉ系金属ろうの場合も、▲２▼Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系金属ろうの場合も同じであり、金属ろう材の種類を問わず十分にシールされている。このように、本発明における、電解質膜の縁周上面に金属膜を介在させることによる接合、シール効果は明らかである。
【００４０】
【発明の効果】
本発明によれば、低温作動のＳＯＦＣにおけるセパレータと単電池間でのシールの問題を解決し、長期間にわたり起動→運転→停止→起動というように繰り返し作動して使用しても十分にシールしガス漏れを防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】固体酸化物形燃料電池の構成を原理的に示す図
【図２】支持膜式固体酸化物形燃料電池（単電池）の態様例を説明する図
【図３】支持膜式固体酸化物形燃料電池（単電池）を組み込んだＳＯＦＣスタックの構成例を示す図
【図４】図３中Ｘ−Ｘ線断面図
【図５】電解質膜とセパレータ間でのシール状態を示す図
【図６】本発明の構成態様を説明する図
【図７】実施例におけるガスリーク試験用に組み立てた試験装置を示す図

Claims

金属を含むセラミック材料で構成された燃料極上に順次電解質膜及び空気極を積層し、且つ、電解質膜の縁周上面にステンレス鋼製セパレータを当接してなる低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール構造体であって、ステンレス鋼製セパレータを当接する電解質膜の縁周上面に金属膜をコーティングした後、該金属膜面とステンレス鋼製セパレータとの間を金属ろう材でろう付けしてなることを特徴とする低温作動固体酸化物形燃料電池のシール構造体。
金属を含むセラミック材料で構成された燃料極上に順次電解質膜及び空気極を積層し、且つ、電解質膜の縁周上面にステンレス鋼製セパレータを当接してなる低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール構造体であって、ステンレス鋼製セパレータを当接する電解質膜の縁周上面に金属膜をコーティングした後、該金属膜面とステンレス鋼製セパレータとの間をセラミックス粉を含む金属ろう材でろう付けしてなることを特徴とする低温作動固体酸化物形燃料電池のシール構造体。
前記セラミックス粉が、アルミナ、ジルコニア、イットリア安定化ジルコニアまたはＬａＧａＯ_３の粉末であることを特徴とする請求項２に記載の低温作動固体酸化物形燃料電池のシール構造体。
前記コーティング金属膜が、Ｍｎ−Ｍｏ合金の膜であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の低温作動固体酸化物形燃料電池のシール構造体。
前記金属ろう材が、Ａｇ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ａｕ及びＡｌから選ばれた少なくとも１種の金属を含む金属ろう材であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の低温作動固体酸化物形燃料電池のシール構造体。
金属を含むセラミック材料で構成された燃料極上に順次電解質膜及び空気極を積層し、且つ、電解質膜の縁周上面にステンレス鋼製セパレータを当接してなる低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール方法であって、ステンレス鋼製セパレータを当接する電解質膜の縁周上面に金属膜をコーティングした後、該金属膜面とステンレス鋼製セパレータとの間を金属ろう材でろう付けすることを特徴とする低温作動固体酸化物形燃料電池のシール方法。
金属を含むセラミック材料で構成された燃料極上に順次電解質膜及び空気極を積層し、且つ、電解質膜の縁周上面にステンレス鋼製セパレータを当接してなる低温作動の固体酸化物形燃料電池のシール方法であって、ステンレス鋼製セパレータを当接する電解質膜の縁周上面に金属膜をコーティングした後、該金属膜面とステンレス鋼製セパレータとの間をセラミックス粉を含む金属ろう材でろう付けすることを特徴とする低温作動固体酸化物形燃料電池のシール方法。
前記セラミックス粉が、アルミナ、ジルコニア、イットリア安定化ジルコニアまたはＬａＧａＯ_３の粉末であることを特徴とする請求項７に記載の低温作動固体酸化物形燃料電池のシール方法。
前記コーティング金属膜が、Ｍｎ−Ｍｏ合金の膜であることを特徴とする請求項６乃至８のいずれか１項に記載の低温作動固体酸化物形燃料電池のシール方法。
前記金属ろう材が、Ａｇ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ａｕ及びＡｌから選ばれた少なくとも１種の金属を含む金属ろう材であることを特徴とする請求項６乃至９のいずれか１項に記載の低温作動固体酸化物形燃料電池のシール方法。