JP2018181745A - 導電性部材、電気化学反応単位、および、電気化学反応セルスタック - Google Patents
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Abstract
Description
A−1.構成:
(燃料電池スタック100の構成)
図1は、実施形態における燃料電池スタック100の外観構成を示す斜視図であり、図2は、図1(および後述する図6,7)のII−IIの位置における燃料電池スタック100のXZ断面構成を示す説明図であり、図3は、図1(および後述する図6,7)のIII−IIIの位置における燃料電池スタック100のYZ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するXYZ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Z軸正方向を上方向と呼び、Z軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック100は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図4以降についても同様である。
一対のエンドプレート104,106は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート104は、最も上に位置する発電単位102の上側に配置され、他方のエンドプレート106は、最も下に位置する発電単位102の下側に配置されている。一対のエンドプレート104,106によって複数の発電単位102が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート104は、燃料電池スタック100のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート106は、燃料電池スタック100のマイナス側の出力端子として機能する。
図4は、図2に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のXZ断面構成を示す説明図であり、図5は、図3に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のYZ断面構成を示す説明図である。図5の上部には、発電単位102の一部分のYZ断面構成が拡大して示されている。また、図6は、図4のVI−VIの位置における発電単位102のXY断面構成を示す説明図であり、図7は、図4のVII−VIIの位置における発電単位102のXY断面構成を示す説明図である。
図2および図4に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド161の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して酸化剤ガスOGが供給されると、酸化剤ガスOGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド161に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド161から各発電単位102の酸化剤ガス供給連通孔132を介して、空気室166に供給される。また、図3および図5に示すように、燃料ガス導入マニホールド171の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して燃料ガスFGが供給されると、燃料ガスFGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して燃料ガス導入マニホールド171に供給され、燃料ガス導入マニホールド171から各発電単位102の燃料ガス供給連通孔142を介して、燃料室176に供給される。
図8は、本実施形態における集電部材200の詳細構成を示す説明図である。図8には、図5のX1部の断面構成が拡大して示されている。上述したように、集電部材200は、金属部材190(空気極側集電体134とインターコネクタ150との一体部材)と、金属部材190の表面上に配置された酸化被膜層194と、酸化被膜層194における金属部材190に対向する表面とは反対側の表面上に配置された被覆層196とを備える。
次に、集電部材200の製造方法について説明する。図10は、本実施形態における集電部材200の製造方法の一例を示すフローチャートである。また、図11は、本実施形態における集電部材200の製造方法の一例を概略的に示す説明図である。
以上説明したように、本実施形態における集電部材200は、基部191と合金相192とを有する金属部材190と、金属部材190における合金相192により構成された表面上に配置された酸化被膜層194と、酸化被膜層194における金属部材190に対向する表面とは反対側の表面上に配置された被覆層196とを備える。金属部材190の基部191は、FeとCrとを含有する。また、金属部材190の合金相192は、FeとCrとCoとを含有する。合金相192のCo濃度は、1.0wt%以上であり、かつ、基部191のCo濃度より高い。酸化被膜層194は、Cr酸化物を含み、Cr濃度が金属部材190のCr濃度より高い。被覆層196は、Co酸化物を含んでいる。このように、本実施形態における集電部材200では、被覆層196が酸素透過を抑制することによって、電気抵抗の高い酸化被膜層194の成長が抑制されるため、集電部材200の電気抵抗の上昇(すなわち、発電単位102の性能低下)を抑制することができる。また、本実施形態における集電部材200では、被覆層196が金属部材190からのCrの蒸散を抑制することによって、単セル110の電極(例えば空気極114)のCr被毒の発生が抑制され、その結果、発電単位102の性能低下を抑制することができる。さらに、本実施形態における集電部材200では、金属部材190が、比較的高濃度でCoを含有する合金相192を有するため、金属部材190がそのような合金相192を有さない構成と比較して、金属部材190からのCr拡散を抑制することができる。そのため、本実施形態の集電部材200によれば、金属部材190からのCr拡散を原因とする酸化被膜層194のさらなる成長を効果的に抑制することができ、集電部材200の電気抵抗の上昇を効果的に抑制することができ、その結果、発電単位102の性能低下を効果的に抑制することができる。
集電部材200のサンプルを作製し、該サンプルを用いて性能評価を行った。図12は、性能評価結果を示す説明図である。
図12に示すように、本性能評価には、2つのサンプル(サンプルS1およびS2)を用いた。サンプルS1は、上述した本実施形態の集電部材200のサンプルである。サンプルS1の作製の際には(図10および図11参照)、金属基材210として、Feを主成分として含有すると共に20wtの濃度でCrを含有するフェライト系ステンレスを使用した。また、CoとMnとを含有するCo含有層220を、電解メッキにより形成した。また、熱処理条件は、950℃、2時間とした。このような製造方法により作製されたサンプルS1の集電部材200の表面(すなわち、被覆層196)をXRDにより分析したところ、結晶構造はMnCo2O4であることが確認された。また、サンプルS1の集電部材200の断面をSEM−EDSで観察したところ、金属部材190における合金相192(すなわち、Co濃度が1wt%以上の部分)の厚さは40μmであり、酸化被膜層194の厚さは1.0μmであった。なお、図12には記載されていないが、被覆層196の厚さは10μmであった。また、図13に示すように、サンプルS1の集電部材200を構成する合金相192(金属部材190の表面から40μmまでの部分)におけるCo濃度には、金属部材190の表面に近いほど(すなわち、基部191から離れるほど)高く、金属部材190の表面から離れるほど(すなわち、基部191に近いほど)低くなるような濃度勾配が存在していることを確認した。
本性能評価では、サンプルS1およびサンプルS2の集電部材200(200X)に対して、大気雰囲気で、900℃、1000時間の条件で酸化処理を行い、その後、各サンプルの断面をSEM−EDSで観察し、酸化被膜層194の厚さを測定した。
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
Claims (8)
- 導電性部材であって、
FeとCrとを含有する基部と、
FeとCrとCoとを含有し、Co濃度が、1.0wt%以上であり、かつ、前記基部のCo濃度より高い合金相と、
を有する金属部材と、
前記金属部材における前記合金相により構成された表面上に配置され、Cr酸化物を含み、Cr濃度が前記金属部材のCr濃度より高い酸化被膜層と、
前記酸化被膜層における前記金属部材に対向する表面とは反対側の表面上に配置され、Co酸化物を含む被覆層と、
を備えることを特徴とする、導電性部材。 - 請求項1に記載の導電性部材において、
前記合金相においてSEM−EDSにより各元素の強度を特定したとき、Coの強度はCrの強度より低いことを特徴とする、導電性部材。 - 請求項1または請求項2に記載の導電性部材において、
前記合金相における一の部分のCo濃度は、前記合金相における前記一の部分より前記基部から離れた部分のCo濃度より低いことを特徴とする、導電性部材。 - 請求項1から請求項3までのいずれか一項に記載の導電性部材において、
前記被覆層に含まれる前記Co酸化物は、CrとMnとFeとNiとCuとZnとの少なくとも1つの元素を含有することを特徴とする、導電性部材。 - 請求項1から請求項4までのいずれか一項に記載の導電性部材において、
前記導電性部材は、固体酸化物形の電気化学反応単位の集電部材であることを特徴とする、導電性部材。 - 電気化学反応単位であって、
固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第1の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む電気化学反応単セルと、
前記電気化学反応単セルに対して前記第1の方向の一方側に配置され、前記空気極または前記燃料極に電気的に接続された集電部材として機能する請求項1から請求項4までのいずれか一項に記載の導電性部材と、
を備えることを特徴とする、電気化学反応単位。 - 請求項6に記載の電気化学反応単位において、
前記電気化学反応単位は、燃料電池発電単位であることを特徴とする、電気化学反応単位。 - 前記第1の方向に並べて配置された複数の電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記複数の電気化学反応単位の少なくとも1つは、請求項6または請求項7に記載の電気化学反応単位であることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
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