JPH05290863A - 平板型固体電解質燃料電池用金属インタコネクタの耐酸化表面改質法 - Google Patents
平板型固体電解質燃料電池用金属インタコネクタの耐酸化表面改質法Info
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 平板型の固体電解質燃料電池に用いられる金
属インタコネクタの耐酸化表面改質方法に関する。 【構成】 金属インタコネクタ表面にＬａ／Ｍ（Ｍ：Ｃ
ｒ，Ｃｏ又はＭｎ）＝１／１よりなる金属をイオンプレ
ーティング法により蒸着した後、その表面を酸化してペ
ロブスカイト型酸化物とする平板型固体電解質燃料電池
用金属インタコネクタの耐酸化表面改質方法。
属インタコネクタの耐酸化表面改質方法に関する。 【構成】 金属インタコネクタ表面にＬａ／Ｍ（Ｍ：Ｃ
ｒ，Ｃｏ又はＭｎ）＝１／１よりなる金属をイオンプレ
ーティング法により蒸着した後、その表面を酸化してペ
ロブスカイト型酸化物とする平板型固体電解質燃料電池
用金属インタコネクタの耐酸化表面改質方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は平板型の固体電解質燃料
電池（以下、ＳＯＦＣという）に用いられる金属インタ
コネクタの耐酸化表面改質方法に関する。
電池（以下、ＳＯＦＣという）に用いられる金属インタ
コネクタの耐酸化表面改質方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】平板型ＳＯＦＣ用インタコネクタの材料
としてはランタン系ペロブスカイト型酸化物セラミック
スが一般的である。しかし量産、加工性の面では金属材
料が優れていることから、Ｎｉ基などの耐熱金属の使用
が試みられている。ところが、図４に示すようにインタ
コネクタ４は空気極３側と燃料極１側とを電気的に接合
するため酸化・還元の両雰囲気に曝される。このため酸
化による劣化が問題があり、耐久性の面でその使用が懸
念される。なお、図４中、２は固体電解質を示す。
としてはランタン系ペロブスカイト型酸化物セラミック
スが一般的である。しかし量産、加工性の面では金属材
料が優れていることから、Ｎｉ基などの耐熱金属の使用
が試みられている。ところが、図４に示すようにインタ
コネクタ４は空気極３側と燃料極１側とを電気的に接合
するため酸化・還元の両雰囲気に曝される。このため酸
化による劣化が問題があり、耐久性の面でその使用が懸
念される。なお、図４中、２は固体電解質を示す。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】上述したように、平板
型ＳＯＦＣ用インタコネクタ材としてランタン系ペロブ
スカイト型酸化物セラミックスが一般的であるが、この
他にＮｉ基などの耐熱金属が検討されている。インタコ
ネクタを金属製とすれば量産・加工性が格段に向上する
うえ、電気的にも導電性が高く、ＳＯＦＣ性能の大幅な
向上が期待される。しかしながら、ＳＯＦＣの作動温度
である１０００℃の高温酸化雰囲気での金属の使用は酸
化といった極めて致命的な問題がある。ここで、金属製
インタコネクタの耐酸化性向上を目的とした表面処理に
関する種々の方法が提案されている。その中でも有効な
方法として金属表面へのセラミックスコーティングがあ
げられる。しかし、この場合も、十分緻密な被膜を形成
することが難しく、さらに金属との熱膨張率の違いによ
るひび割れ、剥離などの問題が生じる。
型ＳＯＦＣ用インタコネクタ材としてランタン系ペロブ
スカイト型酸化物セラミックスが一般的であるが、この
他にＮｉ基などの耐熱金属が検討されている。インタコ
ネクタを金属製とすれば量産・加工性が格段に向上する
うえ、電気的にも導電性が高く、ＳＯＦＣ性能の大幅な
向上が期待される。しかしながら、ＳＯＦＣの作動温度
である１０００℃の高温酸化雰囲気での金属の使用は酸
化といった極めて致命的な問題がある。ここで、金属製
インタコネクタの耐酸化性向上を目的とした表面処理に
関する種々の方法が提案されている。その中でも有効な
方法として金属表面へのセラミックスコーティングがあ
げられる。しかし、この場合も、十分緻密な被膜を形成
することが難しく、さらに金属との熱膨張率の違いによ
るひび割れ、剥離などの問題が生じる。
【０００４】そこで、本発明は上記技術水準に鑑み、金
属インタコネクタのセラミックコーティングにおいて高
温酸化雰囲気での長時間使用も十分可能な緻密で密着性
の良好なセラミックス被膜を形成するための方法を提供
しようとするものである。
属インタコネクタのセラミックコーティングにおいて高
温酸化雰囲気での長時間使用も十分可能な緻密で密着性
の良好なセラミックス被膜を形成するための方法を提供
しようとするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は （１）金属インタコネクタ表面にＬａ／Ｍ（Ｍ：Ｃｒ，
Ｃｏ又はＭｎ）＝１／１よりなる金属をイオンプレーテ
ィング法により蒸着した後、その表面を酸化してペロブ
スカイト型酸化物とすることを特徴とする平板型固体電
解質燃料電池用金属インタコネクタの耐酸化表面改質方
法。
Ｃｏ又はＭｎ）＝１／１よりなる金属をイオンプレーテ
ィング法により蒸着した後、その表面を酸化してペロブ
スカイト型酸化物とすることを特徴とする平板型固体電
解質燃料電池用金属インタコネクタの耐酸化表面改質方
法。
【０００６】（２）物理的蒸着装置内において、金属イ
ンタコネクタを回転させながら別々に電気的に制御され
る蒸発源の一方にＬａを、他方にＭ（Ｍ：Ｃｒ，Ｃｏ又
はＭｎ）を載置してＬａ／Ｍが１／１の割合で前記金属
インタコネクタ表面にイオンプレーティング法により蒸
着させ、その後、該金属インタコネクタを酸化すること
を特徴とする平板型固体電解質燃料電池用インタコネク
タの耐酸化表面改質方法。である。
ンタコネクタを回転させながら別々に電気的に制御され
る蒸発源の一方にＬａを、他方にＭ（Ｍ：Ｃｒ，Ｃｏ又
はＭｎ）を載置してＬａ／Ｍが１／１の割合で前記金属
インタコネクタ表面にイオンプレーティング法により蒸
着させ、その後、該金属インタコネクタを酸化すること
を特徴とする平板型固体電解質燃料電池用インタコネク
タの耐酸化表面改質方法。である。
【０００７】本発明においては導電性セラミックス被膜
材としてＬａ−Ｃｒ，Ｌａ−Ｃｏ及びＬａ−Ｍｎ系のペ
ロブスカイト型酸化物を使用するものである。被膜の形
成は、まず、金属インタコネクタ表面に酸化物の金属成
分（Ｌａ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｍｎ）を物理的蒸着法（ＰＶＤ
法）の１種であるイオンプレーティング法によって適当
な厚さに成膜する。こゝにおいて、最終的に被膜をペロ
ブスカイト型酸化物とするためには、Ｌａと他の成分金
属（Ｃｒ，Ｃｏ，Ｍｎ）との組成比を１：１とすること
が必要である。続いて、この二成分系酸化物被膜を酸化
雰囲気で酸化処理してペロブスカイト型（ＬａＭＯ3 ，
Ｍ：Ｃｒ，Ｃｏ，Ｍｎ）の導電性セラミックス層とする
ものである。
材としてＬａ−Ｃｒ，Ｌａ−Ｃｏ及びＬａ−Ｍｎ系のペ
ロブスカイト型酸化物を使用するものである。被膜の形
成は、まず、金属インタコネクタ表面に酸化物の金属成
分（Ｌａ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｍｎ）を物理的蒸着法（ＰＶＤ
法）の１種であるイオンプレーティング法によって適当
な厚さに成膜する。こゝにおいて、最終的に被膜をペロ
ブスカイト型酸化物とするためには、Ｌａと他の成分金
属（Ｃｒ，Ｃｏ，Ｍｎ）との組成比を１：１とすること
が必要である。続いて、この二成分系酸化物被膜を酸化
雰囲気で酸化処理してペロブスカイト型（ＬａＭＯ3 ，
Ｍ：Ｃｒ，Ｃｏ，Ｍｎ）の導電性セラミックス層とする
ものである。
【０００８】また、本発明において、金属成分（Ｌａ，
Ｃｒ，Ｃｏ，Ｍｎ）を金属インタコネクタにイオンプレ
ーティング法によって蒸着するに際しては、蒸気圧の異
なる二成分を同時に蒸着するため、蒸発源を二つ設け、
それぞれを別々に蒸発源の電気的制御を行なうととも
に、蒸着される金属インタコネクタを回転させ、蒸着す
る二成分の金属の組成が均一になるようにするのがよ
い。
Ｃｒ，Ｃｏ，Ｍｎ）を金属インタコネクタにイオンプレ
ーティング法によって蒸着するに際しては、蒸気圧の異
なる二成分を同時に蒸着するため、蒸発源を二つ設け、
それぞれを別々に蒸発源の電気的制御を行なうととも
に、蒸着される金属インタコネクタを回転させ、蒸着す
る二成分の金属の組成が均一になるようにするのがよ
い。
【０００９】本発明の対象とする金属インタコネクタの
材質はハステロイＢ，インコネルなどの耐熱性Ｎｉ基合
金、ＳＵＳ３１０Ｓ，ＳＵＳ３０９Ｓなどのステンレス
があげられる。
材質はハステロイＢ，インコネルなどの耐熱性Ｎｉ基合
金、ＳＵＳ３１０Ｓ，ＳＵＳ３０９Ｓなどのステンレス
があげられる。
【００１０】
【作用】本発明方法によって得られる導電性酸化物セラ
ミックス被膜の特徴として、以下のことがあげられる。 （１）金属インタコネクタへの被膜を金属で行なうこと
によって多成分系の蒸着に対して組成を制御することが
容易となる。また、金属被覆であるため金属インタコネ
クタとの密着性が良好で、接着強度に優れる。
ミックス被膜の特徴として、以下のことがあげられる。 （１）金属インタコネクタへの被膜を金属で行なうこと
によって多成分系の蒸着に対して組成を制御することが
容易となる。また、金属被覆であるため金属インタコネ
クタとの密着性が良好で、接着強度に優れる。
【００１１】（２）イオンプレーティング法により蒸着
を行なうことによって、次の効果が奏される。 （ａ）堆積速度が高く、高密度な被膜が形成される。 （ｂ）蒸着時に金属インタコネクタの表面がスパッタさ
れ、清浄化される。 （ｃ）表面は高温となるため、被覆金属と金属インタコ
ネクタの材質の組合せによって合金層が形成され、傾斜
機能材としての効果が期待される。 （ｄ）複雑なインタコネクタ形状に対しても均一で緻密
なコーティングが可能である。
を行なうことによって、次の効果が奏される。 （ａ）堆積速度が高く、高密度な被膜が形成される。 （ｂ）蒸着時に金属インタコネクタの表面がスパッタさ
れ、清浄化される。 （ｃ）表面は高温となるため、被覆金属と金属インタコ
ネクタの材質の組合せによって合金層が形成され、傾斜
機能材としての効果が期待される。 （ｄ）複雑なインタコネクタ形状に対しても均一で緻密
なコーティングが可能である。
【００１２】
【実施例】以下、本発明の具体的な一実施例を図１によ
って説明する。図１は金属インタコネクタにＬａ／Ｍ
（Ｍ：Ｃｒ，Ｃｏ又はＭｎ）を１／１でイオンプレーテ
ィング法によって蒸着する装置を示す。図１において、
１はベルジャ、２は基板（Ｎｉ基合金又はステンレスよ
りなる金属インタコネクタ）、３は回転軸、４は二つの
ボート兼陽極、５は該ボート兼陽極４に載置された金属
（Ｌａ）、６は同陽極４に載置された金属（Ｃｒ，Ｃｏ
又はＭｎ）、７はグロー放電域を示す。
って説明する。図１は金属インタコネクタにＬａ／Ｍ
（Ｍ：Ｃｒ，Ｃｏ又はＭｎ）を１／１でイオンプレーテ
ィング法によって蒸着する装置を示す。図１において、
１はベルジャ、２は基板（Ｎｉ基合金又はステンレスよ
りなる金属インタコネクタ）、３は回転軸、４は二つの
ボート兼陽極、５は該ボート兼陽極４に載置された金属
（Ｌａ）、６は同陽極４に載置された金属（Ｃｒ，Ｃｏ
又はＭｎ）、７はグロー放電域を示す。
【００１３】金属被膜形成のためのイオンプレーティン
グ法は方式によって直流法、高周波法、クラスタイオン
ビーム法、熱陰極法の四法に大別されるが、共通原理と
しては基板（この場合金属インタコネクタ）２を負電位
とし、ボート兼陽極４上の被覆金属５，６の蒸発物を正
イオン化し、電界で加速して基板２上に付着させる方法
である。この中では直流法が装置として比較的に簡単と
なる上、圧力が高く（〜１０-2Ｔｏｒｒ）、イオンの回
り込みも大きく、複雑形状のインタコネクタに適してい
るので、こゝでは直流法を採用した。
グ法は方式によって直流法、高周波法、クラスタイオン
ビーム法、熱陰極法の四法に大別されるが、共通原理と
しては基板（この場合金属インタコネクタ）２を負電位
とし、ボート兼陽極４上の被覆金属５，６の蒸発物を正
イオン化し、電界で加速して基板２上に付着させる方法
である。この中では直流法が装置として比較的に簡単と
なる上、圧力が高く（〜１０-2Ｔｏｒｒ）、イオンの回
り込みも大きく、複雑形状のインタコネクタに適してい
るので、こゝでは直流法を採用した。
【００１４】また、この実施例においては、金属被覆に
おいて蒸気圧の異なる二成分を同時に蒸着するため、蒸
発源を二つ設け、それぞれ別々に蒸発源の電気的制御を
行なうとともに基板を回転させ、組成が均一となるよう
にした。
おいて蒸気圧の異なる二成分を同時に蒸着するため、蒸
発源を二つ設け、それぞれ別々に蒸発源の電気的制御を
行なうとともに基板を回転させ、組成が均一となるよう
にした。
【００１５】この装置におけるその他のイオンプレーテ
ィング条件は下記の通りである。 圧 力 ： ５×１０-3〜１０-2Ｔｏｒｒ 雰囲気 ： Ａｒ（又は他の希ガス） 基板電位 ： −０．５〜−５ｋＷ
ィング条件は下記の通りである。 圧 力 ： ５×１０-3〜１０-2Ｔｏｒｒ 雰囲気 ： Ａｒ（又は他の希ガス） 基板電位 ： −０．５〜−５ｋＷ
【００１６】上記の方法で得られた蒸着金属被膜の酸化
処理は通常の開放型電気炉を用いて加熱処理することに
よって行なう。一般に金属の酸化過程は図２に示すよう
に、比較的進行速度が速い金属表面への酸素分子の衝
突による金属酸化物の核生成と横方向への成長と、さ
らに表面が金属酸化物で覆われた後、進行速度の遅い酸
素イオンの拡散による膜厚方向への成長となる。
処理は通常の開放型電気炉を用いて加熱処理することに
よって行なう。一般に金属の酸化過程は図２に示すよう
に、比較的進行速度が速い金属表面への酸素分子の衝
突による金属酸化物の核生成と横方向への成長と、さ
らに表面が金属酸化物で覆われた後、進行速度の遅い酸
素イオンの拡散による膜厚方向への成長となる。
【００１７】本発明方法においては酸化処理は金属被膜
の表面にのみ酸化物層を形成させるため、酸化処理時間
は短時間で、しかも、比較的低温（５００〜６００℃）
で処理すれば足りる。
の表面にのみ酸化物層を形成させるため、酸化処理時間
は短時間で、しかも、比較的低温（５００〜６００℃）
で処理すれば足りる。
【００１８】上記方法で得られた耐酸化表面改質された
平板型ＳＯＦＣ用金属インタコネクタの模式図を図３に
示す。図３において、ａは金属インタコネクタ、ｂは蒸
着時生成した合金層、ｃは未酸化部分の蒸着金属被膜
層、ｄは表面酸化物層（ペロブスカイト型酸化物層）で
ある。
平板型ＳＯＦＣ用金属インタコネクタの模式図を図３に
示す。図３において、ａは金属インタコネクタ、ｂは蒸
着時生成した合金層、ｃは未酸化部分の蒸着金属被膜
層、ｄは表面酸化物層（ペロブスカイト型酸化物層）で
ある。
【００１９】この実施例によれば、金属インタコネクタ
表面に、金属被膜形成後、酸化処理して表面に酸化物層
を形成させるため溶射、スラリーコーティング法など他
の方法によって得られるものに比べ界面の接着強度が大
きく、酸化処理も比較的低温で行なえるので金属インタ
コネクタ基材自体に与える影響が殆んどないので、優れ
た平板型ＳＯＦＣ用金属インタコネクタが得られる。
表面に、金属被膜形成後、酸化処理して表面に酸化物層
を形成させるため溶射、スラリーコーティング法など他
の方法によって得られるものに比べ界面の接着強度が大
きく、酸化処理も比較的低温で行なえるので金属インタ
コネクタ基材自体に与える影響が殆んどないので、優れ
た平板型ＳＯＦＣ用金属インタコネクタが得られる。
【００２０】
【発明の効果】本発明によって得られる導電性酸化物セ
ラミックス層は均一で緻密である。このため、空気極側
の酸素との直接的な接触を防ぐため、金属インタコネク
タの耐酸化性の大幅な向上が期待される。さらに、表面
酸化物層の下は図３に示すように蒸着金属被膜層、被膜
金属成分と金属インタコネクタ成分の合金層、そして金
属インタコネクタといった断面構成であり、一種の傾斜
機能性膜となっている。このため、それぞれの界面は密
着性に優れており、十分な接着強度をもっているので、
ヒートサイクルなどにおいても表面酸化物層のひび割
れ、剥離などを生じにくいという効果を奏する。
ラミックス層は均一で緻密である。このため、空気極側
の酸素との直接的な接触を防ぐため、金属インタコネク
タの耐酸化性の大幅な向上が期待される。さらに、表面
酸化物層の下は図３に示すように蒸着金属被膜層、被膜
金属成分と金属インタコネクタ成分の合金層、そして金
属インタコネクタといった断面構成であり、一種の傾斜
機能性膜となっている。このため、それぞれの界面は密
着性に優れており、十分な接着強度をもっているので、
ヒートサイクルなどにおいても表面酸化物層のひび割
れ、剥離などを生じにくいという効果を奏する。
【図１】本発明の一実施例の説明図
【図２】本発明の酸化処理時の酸化膜生成の経時変化を
示す図表
示す図表
【図３】本発明の一実施例で得られた耐酸化性金属イン
タコネクタの断面模式図
タコネクタの断面模式図
【図４】一般の平板型ＳＯＦＣの断面模式図
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高月 誠治 長崎県長崎市飽の浦町１番１号 三菱重工 業株式会社長崎造船所内 (72)発明者 内田 聡 長崎県長崎市飽の浦町１番１号 三菱重工 業株式会社長崎造船所内 (72)発明者 加幡 達雄 長崎県長崎市飽の浦町１番１号 三菱重工 業株式会社長崎造船所内 (72)発明者 村上 信明 長崎県長崎市深堀町５丁目717番１号 三 菱重工業株式会社長崎研究所内 (72)発明者 井上 好章 長崎県長崎市深堀町５丁目717番１号 三 菱重工業株式会社長崎研究所内
Claims (2)
- 【請求項１】 金属インタコネクタ表面にＬａ／Ｍ
（Ｍ：Ｃｒ，Ｃｏ又はＭｎ）＝１／１よりなる金属をイ
オンプレーティング法により蒸着した後、その表面を酸
化してペロブスカイト型酸化物とすることを特徴とする
平板型固体電解質燃料電池用金属インタコネクタの耐酸
化表面改質方法。 - 【請求項２】 物理的蒸着装置内において、金属インタ
コネクタを回転させながら別々に電気的に制御される蒸
発源の一方にＬａを、他方にＭ（Ｍ：Ｃｒ，Ｃｏ又はＭ
ｎ）を載置してＬａ／Ｍが１／１の割合で前記金属イン
タコネクタ表面にイオンプレーティング法により蒸着さ
せ、その後、該金属インタコネクタを酸化することを特
徴とする平板型固体電解質燃料電池用インタコネクタの
耐酸化表面改質方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4086979A JPH05290863A (ja) | 1992-04-08 | 1992-04-08 | 平板型固体電解質燃料電池用金属インタコネクタの耐酸化表面改質法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4086979A JPH05290863A (ja) | 1992-04-08 | 1992-04-08 | 平板型固体電解質燃料電池用金属インタコネクタの耐酸化表面改質法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05290863A true JPH05290863A (ja) | 1993-11-05 |
Family
ID=13901996
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4086979A Withdrawn JPH05290863A (ja) | 1992-04-08 | 1992-04-08 | 平板型固体電解質燃料電池用金属インタコネクタの耐酸化表面改質法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05290863A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997035349A1 (en) * | 1996-03-18 | 1997-09-25 | Ceramic Fuel Cells Limited | An electrical interconnect for a planar fuel cell |
| EP0815607A4 (en) * | 1995-03-15 | 2000-11-02 | Ceramic Fuel Cells Ltd | FUEL CELL INTERCONNECTION DEVICE |
| JP2008522037A (ja) * | 2004-11-30 | 2008-06-26 | サンドビック インテレクチュアル プロパティー アクティエボラーグ | 電気接点用のペロブスカイトまたはスピネルの表面被膜を形成するストリップ製品 |
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