KR20060107402A - 연료전지 스택을 위한 시스템 및 이의 제조방법 - Google Patents

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리차드 스코트 보우지오이스
리차드 루이스 하르트
사우리 굿라발레티
슈 칭 퀴에크
앤드류 필립 샤피로
롱 판
다콩 웽
시왕 퀴
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제너럴 일렉트릭 캄파니
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Abstract

연료전지 스택(stack)(44)은 다중 연료전지 어셈블리(assembly)(10)을 포함하되, 각각의 연료전지 어셈블리(10)은 애노드 층(14), 캐쏘드 층(16), 및 애노드 층(14)과 캐쏘드 층(16) 사이에 개재된 전해질(18)을 포함하는 연료전지(12)를 포함한다. 연료전지 어셈블리(10)은 추가적으로 애노드 상호접속체(interconnect)(20) 및 캐쏘드 상호접속체(26)을 포함하되, 애노드 상호접속체(20)은 결합제(32), 및 각각의 연료전지(12)의 애노드 층(14) 위에서 통로를 시일링(sealing)시키기 위해 사용된 시일링제(34)에 의해서 애노드 층(14)에 견고하게 부착될 수 있다.

Description

연료전지 스택을 위한 시스템 및 이의 제조방법{SYSTEM AND METHOD FOR MANUFACTURING FUEL CELL STACKS}
도 1은 본 발명의 기술의 양상에 따르는 연료전지 어셈블리의 작용성 성분들의 예시적인 배열을 도시한 것이다.
도 2는 본 발명의 기술의 양상에 따르는 도 1에 도시된 다중 연료전지 어셈블리를 포함하는 연료전지 의사(擬似) 스택의 작용성 성분들의 예시적인 배열을 도시한 것이다.
도 3은 본 발명의 기술의 양상에 따르는 예시적인 어셈블링된 연료전지 스택을 도시한 것이다.
도 4는 본 발명의 기술의 양상에 따르는 도 2의 연료전지 스택의 예시적인 제조방법을 나타낸 흐름도이다.
본 발명은 연료전지 스택, 보다 특히 연료전지 스택의 시일링방법(sealing process)에 관한 것이다.
연료전지는 하나의 전극(애노드)에서 연료를 산화시키고 다른 전극(캐쏘드)에서 산소를 환원시킴으로써 전기를 생성한다. 전극들은 이온 이동에 의해서 전기를 전도하는 전해질로 분리된다. 적당한 조건하의 전극에서의 환원/산화반응은 전압을 생성하고, 이것은 직류 흐름을 발생시키는데 사용될 수 있다. 수소연료 및 산화제인 공기로 작동하는 고체 산화물 연료전지의 경우 산소이온은 수소와 결합하여 배출 생성물로서 물을 형성하는 전해질을 통해서 전도된다. 그렇지 않은 경우 전해질은 연료 및 산화물 둘 다에 대해 불투과성이며 단순히 산소이온을 전도한다. 이러한 직렬의 전기화학반응은 연료전지 내부에서 전력을 발생시키는 유일한 수단이다. 따라서 전력을 생성하지 않고 이에 따라 연료전지의 효율을 저하시키는 연소와 같은 상이한 조합을 초래하는 반응물의 혼합을 감소시키거나 제거하는 것이 바람직할 수 있다.
전형적으로 연료전지는 유용한 전압의 전력을 생성하는 연료전지 스택에서 전기적 직렬로 어셈블링된다. 연료전지 스택을 생성하기 위해서는 '상호접속체(interconnect)'라고 지칭되는 상호접속 부재(interconnecting member)를 사용하여 이웃하는 연료전지들을 전기적 직렬로 서로 접속시켜서 연료전지 어셈블리를 형성한다. 전형적으로 애노드 층은 애노드 상호접속체에 접속되고 캐쏘드 층은 캐쏘드 상호접속체에 접속된다. 연료전지가 대략 600℃ 내지 1,000℃와 같은 고온에서 작동되는 경우 연료전지에는 변형을 유발하여 연료전지 스택에서 응력을 생성하는 기계적 및 열적 부하에 적용된다.
전형적으로, 고온 연료전지는 세라믹으로 제조되며, 반응물, 즉 연료전지로 그리고 그로부터 유동하는 연료 및 산화제에 대한 폐쇄된 통로를 한정하기 위해서 금속 상호접속체 구조에 시일링되어야 한다. 연료전지 어셈블리의 열적 사이클동안 연료전지 스택의 다양한 성분들은 구성재료의 열팽창계수의 상이함으로 인하여 상이한 방식으로 팽창하고/하거나 수축한다. 또한 개별적인 성분들은 예를 들어 하나 이상의 성분들의 화학적 상태 변화와 같은 다른 현상에 기인한 팽창 또는 수축을 수행할 수 있다. 치수 팽창 및/또는 수축의 차이는 산화제 및 연료 경로의 시일(seal) 분리 및 또한 유사하지 않은 재료로 제조된 요소들의 시일링에 영향을 미칠 수 있다.
통상, 연료전지의 전형적인 애노드 층은 니켈계 서멧(cermet)으로 제조되며, 그 자체는 세라믹과의 혼합물 중에서 니켈 산화물의 화학적 환원에 의해서 제조된다. 연료전지 스택 설계에 있어서 주요한 문제점은 고온에서 작동되므로 전형적으로는 시일이 유리 및 유리 세라믹과 같은 취성 재료로 제조될 것을 필요로 한다는 점이다. 작동 전 연료전지의 애노드 중의 니켈 산화물은 고온에서 니켈로 환원되고 이러한 화학적 환원은 애노드 용적의 물리적 감소를 유발한다. 이러한 애노드 층의 용적 감소는 연료전지와 다른 성분들 예를 들어 시일 사이의 연결에 추가적인 응력을 배치할 수 있으며, 연료전지 어셈블리 또는 연료전지 자체의 시일링 실패를 유발할 수 있다. 이것은 세라믹 및 금속의 상이한 열팽창계수에 의해 발생한 응력에 의해 악화됨으로써 애노드 층 및 애노드 층과 접촉하는 중간층의 용적의 불균등한 감소를 유발시킨다. 연료전지 및 상호접속체의 차동 열 및 화학 팽창의 또다른 결론은 애노드 층 또는 캐쏘드 층과 그에 대응하는 상호접속체(애노드 상호접속체 또는 캐쏘드 상호접속체) 사이의 기계적 접촉의 잠재적 손실이다.
또한, 연료전지 스택 중의 다중의 연료전지의 통상적인 가공은 일체로된 분리할 수 없는 스택을 형성하는 단일 공정으로 연료전지 및 상호접속체의 전부 또는 몇몇을 시일링하는 것에 의존하였다. 이러한 어셈블리 및 가공에 이은 결함이 연료전지 스택의 시일 중에서 확인되는 경우 연료전지 스택이 시일의 파괴없이는 해체될 수 없다. 이것은 연료전지 스택 중의 결함이 전체 연료전지 스택을 사용할 수 없게 만드는 것을 의미한다.
열적응력문제에 대한 통상적인 접근법은 열팽창계수가 응력이 최소화되기에 충분히 근접하게 매칭(matching)되는 세라믹 및 금속의 조합을 찾아내는 것이다. 그러나, 전체 온도범위에 대해 계수를 매칭시키는 것은 매우 곤란하다. 더욱이, 심지어 그러한 매칭은 세라믹 및 니켈 혼합물로부터 니켈계 써멧으로의 예비작동 전이에서 애노드 층의 용적 감소로 인하여 응력발생을 방지한다. 또한, 근접한 열적 매칭에 기초하여 선택된 재료는 연료전지의 성능에 부적합할 수 있다.
따라서, 온도 사이클 및 화학상태의 변화를 포함한 작동상태의 변화에 순응하는 연료전지 스택을 설계하고 최종 어셈블리 이전에 연료전지 스택 중의 개별적인 연료전지의 시일을 검사할 필요가 있다.
본 발명의 기술의 한 양상에 따라 연료전지 어셈블리의 제조방법이 제공된 다. 상기 방법은 '의사 스택'으로 지칭될 수 있는 다중 연료전지 어셈블리의 검사가능한 예비어셈블리를 형성하는 것을 제공한다. 의사 스택 중의 각각의 연료전지는 두 전극, 즉 애노드 층 또는 캐쏘드 층 중 하나에만 영구적인 전기적 상호접속 및 시일링 접속을 갖는다. 예를 들어 애노드 상호접속체는 연료전지의 애노드 층 상의 통로를 시일링하는데 사용된 시일링제 및 결합제에 의해서 애노드 층에 견고하게 부착될 수 있다. 또한, 애노드 층위에서가 아닌 연료전지의 캐쏘드 층위에 시일링 및 영구적인 전기적 접속이 이루어질 수 있다.
본 발명의 기법의 또다른 양태에 있어서는 애노드 층을 시일링하기 전에 환원가스를 사용하여 애노드 층을 환원시키는 것을 포함하는 방법이 제공된다. 유리 시일을 사용하여 애노드 층을 애노드 상호접속체로 시일링하는 경우 애노드 층은 시일을 용융시켜서 제조하기 전에 또는 시일링 공정도중 환원될 수 있다. 연료전지 스택이 형성되는 경우 다중 애노드 층은 환원가스 매니폴드의 사용을 통해서 동시에 환원될 수 있다. 의사 스택의 구성은 모든 애노드 층을 동시에 환원시키고 결함이 있는 연료전지의 시험 및 대체를 위한 해체를 여전히 허용하면서 시일링을 달성하였다.
본 발명의 상기 및 기타 특징, 양상 및 이점은 첨부된 도면을 참조로 한 하기 상세한 설명으로부터 보다 원활하게 이해될 수 있을 것이며, 도면 전반에서 유사한 문자들은 유사한 부분들을 나타낸다.
먼저 도 1에는 연료전지 어셈블리(10)의 작용성 성분들의 도시적 배열이 설명되어 있다. 도 1에서의 배열은 제 1 전극(14), 제 2 전극(16) 및 제 1 전극(14)와 제 2 전극(16) 사이에 개재된 전해질(18)을 포함한다. 연료전지 어셈블리(10)는 복수의 유동채널(flow channel)(22)을 갖는 제 1 상호접속체(20)를 포함한다. 유사하게는, 연료전지 어셈블리는 복수의 유동채널(30)을 갖는 제 2 상호접속체(26)을 추가적으로 포함한다. 예시적인 연료전지 어셈블리(10)에 있어서, 제 1 전극은 애노드 층(14)이며 제 2 전극은 캐쏘드 층(16)이다. 따라서, 제 1 상호접속체(20)는 애노드 상호접속체(20)이며 이것은 애노드 층과 결합하도록 배치된다. 마찬가지로, 제 2 상호접속체(26)은 캐쏘드 상호접속체이며 캐쏘드 층과 결합하도록 배치된다.
또다른 양태에 있어서 리버스 배치에서 제 1 전극은 캐쏘드 층(16)이고 제 2 전극은 애노드 층(14)이다. 따라서, 이러한 양태에서 제 1 상호접속체는 캐쏘드 상호접속체(26)이며 제 2 상호접속체는 애노드 상호접속체(20)이다. 다음 단락에서의 개별적인 요소들에 관한 기술은 위에서 언급한 두가지 양태 모두에 적용될 수 있다.
다중 유동채널(22)을 가지는 애노드 상호접속체(20)은 환원 가스(24)(이하, '연료 가스'라고도 함)를 애노드 층(14)에 도입하도록 배치된다. 마찬가지로, 다중 유동채널(30)을 가지는 캐쏘드 상호접속체(26)는 산화제를 캐쏘드 층(16)에 도입하도록 배치된다. 후술하는 바와 같이, 이러한 다중의 연료전지는 어셈블리에 포함되어 연료전지 스택을 형성할 수 있다. 더욱이, 연료전지 스택은 상호접속 및 시일의 일부분만을 최종적인 어셈블리에 포함시킴으로써 의사 스택으로서 형성될 수 있다. 이것은 '예비 시일링 공정'으로서 언급될 수 있다. 이러한 예비 시일링 공정은 시험을 위한 또다른 것으로부터의 연료전지의 해체 및 최종 어셈블리, 상호접속 및 시일링 이전의 결함이 있는 연료전지의 대체를 허용할 수 있다.
도 1에 도시된 예시적인 양태에 있어서 결합제(32)는 애노드 층(14)와 애노드 상호접속체(20) 사이에 전도 매질을 제공한다. 전형적으로, 애노드 상호접속체(20)는 적당한 시일링제(34)를 사용하여 애노드 층의 주변에서 애노드 층(14)에 시일링된다. 본 발명의 실시에 있어서 시일링제(34)는 후술하는 의사 스택의 형성도중과 같은 애노드 층과 애노드 상호접속체 사이에서 용화(fuse)되는 유리이다. 결합제는 전형적으로는 다공성이고 전도성이기 때문에 시일링제(34)는 애노드 층(14)를 애노드 상호접속체(20)에 시일링시키고, 또한 결합제(32) 주위의 가장자리를 시일링시킨다. 의사 스택 및 결함 부재 연료전지 스택의 제조방법은 하기 단락에서 추가적으로 설명된다. 결합제로서 사용하기에 적당한 재료는 니켈 산화물 페이스트, 니켈 페이스트 및 백금 페이스트를 포함한다. 시일링제로서 사용하기에 적당한 재료는 유리, 유리 세라믹, 니켈 산화물 니켈 페이스트를 포함한다. 물론, 유사한 작용성을 제공하는 다른 재료가 사용될 수 있다.
또한, 도 1에 나타낸 예시적인 배열은 캐쏘드 층(16)과 캐쏘드 상호접속체(26) 사이에 배치된다. 완충층(36)은 기계적 힘을 예비 시일링 공정도중 연료전지 스택을 통해서 시일링제의 주변뿐만 아니라 결합제에 대해 축방향으로 전달시키는 의사 스택 중에 포함되는 순응성 재료이다. 완충층(36)은 캐쏘드 층(16)과 캐 쏘드 상호접속체(26) 사이에 반드시 전류를 전도시키는 것은 아니다. 연료전지 어셈블리(10) 중의 상호접속체(애노드 상호접속체(20) 및 캐쏘드 상호접속체(26))의 작용 중 일부는 직렬 또는 병렬로 접속된 연료전지들(12) 사이에 전기적 접촉을 제공하고, 환원 가스(24) 예를 들어 수소를 제공하며, 산화제 유동 통로를 유사하게 제공하고, 구조적 지지체를 제공하는 것이다.
도 2에는 연료전지 의사 스택(38)의 작용성 성분들의 예시적인 배열이 설명되어 있다. 연료전지 스택(38)은 도 1을 참조로 하여 위에서 논의한 유형의 다중 연료전지 어셈블리(10)를 포함한다. 도 2의 예시적인 양태에 있어서 애노드 상호접속체(20) 및 캐쏘드 상호접속체(26)의 유동채널은 작동도중 전지들이 경험하는 상승된 온도에서 작동할 수 있는 전기 전도성 재료로부터 제조된다. 도 1과 관련하여 위에서 기술한 바와 같이 각각의 연료전지(12)는 애노드 층(14), 캐쏘드 층(16) 및 그 사이에 개재된 전해질(18)을 포함한다. 각각의 연료전지 어셈블리는 캐쏘드 층(16)이 캐쏘드 층(16)으로의 산화제의 유동을 위한 유동채널(30)로 직접 유동하고 애노드 층(14)이 유동 채널(22)에서 유동하는 환원가스(24)에 직접 노출되도록 배치된다.
연료전지 스택(38)은 또한 가공도중 베이스 플레이트(40)을 포함한다. 또한 가공도중 중량(42)은 연료전지 스택(38)의 상부에 위치되어 압축력을 시일링을 위한 연료전지 스택(38)에 제공할 수 있다. 연료전지 스택(38)이 형성된 후 베이스 플레이트(40) 및 중량(42)는 연료전지 스택(38)으로부터 분해된다. 물론, 시일링 및 결합을 위한 압축력이 볼트, 유압식(油壓式) 또는 공압식(空壓式) 작동기 등과 같은 다른 수단을 통해서도 적용될 수 있다.
위에서 언급하였고 하기에서 보다 상세히 논의하는 바와 같이, 본 발명의 기술은 개별적인 연료전지의 해체 및 검사를 허용함으로써 연료전지 스택의 형성에 있어서 현저히 향상된 생산성, 가공성 및 신뢰성을 증진시킨다. 특히 한 실시에 있어서 애노드 층은, 의사 스택으로의 초기 어셈블리도중 캐쏘드 측부에서의 영구적인 접속은 없지만 정위치의 결합제로 애노드 상호접속체에 시일링된다. 이어서 연료전지는 시험을 위해서 해체될 수 있다. 결함이 있거나 성능이 불량한 연료전지는 최종적인 어셈블리가 공지의 양호한 연료전지로만 이루어지면서 폐기되거나(discard) 혹은 재생될 수 있다. 대안으로, 의사 스택을 위한 상호접속이 각각의 연료전지의 캐쏘드 측부에만 초기에 제조한 다음, 최종적인 어셈블리 공정에서 애노드 층을 시일링 및/또는 결합시킨다.
연료전지 어셈블리(10)의 작동도중 캐쏘드 층(16)에서 발생한 산소이온(O2-)을 애노드 층(14)과 캐쏘드 층(16) 사이에 개재된 전해질(18)을 가로질러 수송한다. 환원가스(24) 예를 들어 수소를 애노드 층(14)에 공급한다. 애노드 층(14)에서의 환원가스(24)는 전해질(18)을 가로질러 애노드 층(14)에 수송된 산소이온(O2 -)과 반응한다. 산소이온(O2 -)는 수소와 결합하여 물을 형성하고 외부 전기회로(도시되지 않음)로 전자를 방출한다. 따라서, 산소이온과 수소의 반응속도는 전류에 직접 비례한다. (전류가 없는) 개방 회로의 경우 반응이 존재하지 않으며 전극들을 가로지르는 전압은 최대 수준으로 남는다.
애노드 층(14)의 주요한 목적은 연료전지(12)에 도입된 환원가스(24)의 전기화학적 산화를 위한 반응부위를 제공하는 것이다. 또한, 애노드 층(14) 재료는 환경을 환원시키는 환원가스(24) 중에서 안정하여야 하며, 연료전지 작동조건에서 환원가스반응을 위한 적당한 전기 전도성, 표면적 및 촉매적 활성을 가져야 하고 연료가스를 반응부위로 수송하기에 충분한 다공도를 가져야 한다. 일반적으로, 환원가스는 가스 매니폴드(manifold)를 통해서 도입된다. 애노드 층(14)은 귀금속, 전이금속, 써멧, 세라믹 및 이들의 조합물을 비롯한 상기 특성들을 갖는 다수의 재료로 이루어질 수 있다. 보다 특히, 애노드 층(14)은 적당한 재료 예를 들어 니켈(Ni), Ni 합금, Ag, Cu, 코발트, 루테늄, Ni-YSZ 써멧, Cu-YSZ 써멧, Ni-세리아 써멧, 또는 이들의 조합물로 이루어질 수 있다.
특정한 에너지 재료의 제조는 화학적 환원을 수반한다. 예를 들어 연료전지는 공기중에서 안정한 니켈 산화물을 함유하는 애노드 층으로 구성될 수 있다. 연료전지 스택의 작동전에 니켈 산화물은 니켈로 환원되어야 한다. 애노드 층은 환원공정도중 열팽창특성의 변화뿐만 아니라 치수변화를 수반할 수 있다. 연료전지가 환원도중 애노드 상호접속체 또는 캐쏘드 상호접속체에 시일링되는 경우 속박된 연료전지에서의 이러한 치수적 변화는 연료전지 또는 시일링의 실패를 야기할 수 있다. 따라서, 본 발명의 기술은 또한 애노드 층과 애노드 상호접속체 사이에 시일을 형성하기 전이나 또는 시일링 공정동안에 애노드 층을 환원시킴으로써 개별적인 연료전지의 신뢰성을 증진시키고 이로써 연료전지 어셈블리 및 연료전지 스택의 신뢰성을 개선시킨다. 아래에서 논의하는 바와 같이 다중 애노드 층은 의사 스택 에서와 같이 동시에 환원될 수 있다. 또한, 아래에서 논의하는 바와 같이 애노드 층을 환원시키는데 사용된 가스는 수소 또는 원하는 환원반응을 생성할 수 있는 기타 적당한 가스를 포함할 수 있다.
캐쏘드 층(16)이 전해질(18) 위에 배치된다. 캐쏘드 층(16)의 주요 목적은 전해질을 통해 전류를 분반하는 산소이온을 발생시키는 산소의 전기화학적 환원을 위한 반응부위를 제공하는 것이다. 따라서, 캐쏘드 층(16)은 산화환경에서 안정하며 연료전지(12)의 작동조건에서 산화물 반응을 위해 충분한 전자 및 이온 전도도, 표면적 및 촉매적 활성을 가지며 반응부위로의 가스 수송을 허용하는 충분한 다공도를 갖는다. 캐쏘드 층(16)은 전기전도성 산화물, 페로브스카이트(perovskite), 도핑된 LaMnO3, 주석 도핑된 인듐 옥사이드(In2O3), 스트론튬-도핑된 PrMnO3, La 페라이트, La 코발타이트, RuO2-YSZ 및 그들의 조합물을 비롯한 상기 특성을 갖는 다수의 재료로 이루어질 수 있다.
애노드 상호접속체(20)은 스테인레스강, 니켈, 니켈 합금, 페크랄로이(fecralloy), 니크롬, 금, 은, 백금, 팔라듐, 루테늄 또는 로듐 또는 그들의 조합물을 포함한 전기 전도성 재료와 같은 임의의 적당한 재료로 이루어질 수 있다. 유사하게는, 캐쏘드 상호접속체(26)는 예를 들어 스테인레스강, 페크랄로이, 니크롬, 금, 은, 백금, 팔라듐, 루테늄 또는 로듐 또는 그들의 조합물과 같은 전기 전도성 재료로 이루어질 수 있다.
일부 양태에 있어서, 애노드 상호접속체(20) 및 캐쏘드 상호접속체(26)는 연 료전지 어셈블리(10) 중 하나의 캐쏘드 층(16)에 인접한 캐쏘드 층 측부를 갖는 쌍극성 소자의 캐쏘드 층 측부가 캐쏘드 상호접속체(26)으로서 작용하는 경우 쌍극성 소자로서 작용하도록 결합될 수 있다. 애노드 층 측부가 다음 연료전지 어셈블리(10)의 애노드 층(14)에 인접한 쌍극성 소자의 애노드 층 측부가 애노드 상호접속체(20)으로서 작용한다. 더욱이, 쌍극성 소자는 추가적으로 연료전지 어셈블리(10)에서 캐쏘드 층(16)에 대한 산화제 층을 위한 통로 및 애노드 층(14)에 대한 환원가스(24)를 위한 통로로서 작용한다.
유리하게는, 해체가능한 의사 스택으로의 각각의 연료전지 어셈블리(10)의 부분적인 어셈블리로 인하여 연료전지 어셈블리를 최종적으로 어셈블링하기 전에 연료전지 상에서 다수의 비파괴 시험 및 검사를 실행하는 것이 가능하다. 본 발명의 기술의 예시적인 양태에 있어서, 시험 및 검사는 누출시험, 저항측정시험, 임피던스 측정시험, 기계적 일체성 시험, 초음파 시험, X선 시험, 적외선 영상 측정, 개방회로전압의 측정, 임피던스 스펙트로스코피 또는 전기화학적 성능시험, 또는 이들의 조합시험을 수행하는 것을 포함한다. 그러나, 생산시 상기 시험의 일부 또는 전부를 수행할 수 있으며, 이들 시험은 원하는 다른 시험 및 검사에 의해서 보충될 수 있다.
추가적으로, 한 양태에 있어서 의사 스택은 불완전하거나 결함이 있는 연료전지 어셈블리를 결정하는 위에서 언급한 시험방법 중 하나 이상을 사용하여 시험하고 검사할 수 있다. 결함이 있는 어셈블리의 확인후 다중 결함 부재 연료전지 어셈블리를 사용하여 연료전지 스택을 형성할 수 있다. 특정한 다른 양태에 있어 서 개별적인 연료전지가 형성되는 경우 그 어셈블리는 연료전지 스택을 형성하도록 어셈블링하기 전에 결함에 대해 개별적으로 시험하고 검사할 수 있다. 그러나, 당해 기술분야의 숙련가들이 인식하고 있듯이 시험과 검사 이전에 의사 스택을 형성하는 이점 중 하나는 의사 스택 중의 복수의 애노드 층에 환원 가스를 제공하는 단일 매니폴드의 사용을 허용한다. 본원에서 논의되는 이들 양태는 논의를 위해서 언급된 것임을 알아야 한다.
위에서 설명한 바와 같이 도 1에 도시된 본 발명의 기술의 양태에 따라 의사 스택의 생성도중 애노드 층 또는 캐쏘드 층의 예비 시일링 공정이 수행된다. 예를 들어 고려되는 양태에 있어서 애노드 층(14)은 애노드 층과 애노드 상호접속체 사이 및 결합제의 가장자리 주위의 애노드 층의 경계에서 결합제 및 시일링제(유리)에 의해서 애노드 상호접속체(20)에 고정된다. 그러나, 위에서 논의한 바와 같이, 본 발명의 기술의 또다른 양태에 있어서 예비 시일링 공정은 각각의 연료전지 어셈블리가 의사 스택을 형성하도록 일시적으로 어셈블링한 후 연료전지 스택(38) 중의 캐쏘드 측부 상에서 실행될 수 있다. 위에서 논의한 바와 같이, 예를 들어 캐쏘드 층(16)이 연료전지(12)의 전체 표면을 덮지 않는 경우 전해질(18)이 노출되고 캐쏘드 층 측부 시일이 캐쏘드 상호접속체(30)과 전해질(18) 사이에 이루어질 수 있다.
도 3에서는 예시적인 어셈블링된 연료전지 스택(44)이 기술된다. 위에서 설명하였듯이 개별적인 연료전지 어셈블리(10)에 대해서 비파괴 시험 및 검사를 실행한 후 다중 연료전지 어셈블리(10)를 서로 스택킹(stacking)하여 어셈블링된 연료전지 스택(44)을 형성한다. 본 발명의 기술의 특정한 양태에 있어서 도 2에 도시 된 바와 같이 의사 스택의 해체 후 및 연료전지 스택(44)의 형성 이전에 완충층(36)을 제거한다. 어셈블링된 연료전지 스택(44)을 형성하는 동안 의사 스택의 어셈블링도중 대응하는 상호접속체(애노드 상호접속체 또는 캐쏘드 상호접속체)에 견고하게 접속되지 못하는 전극(애노드 층 내지 캐쏘드 층 중 어느 것)은 결합제를 사용하여 접속된다. 예를 들어 캐쏘드 층(16)은 란탄, 스트론튬, 망간 페이스트, 도핑된 란탄 페라이트 페이스트, 도핑된 란탄 코발라이트 페이스트 또는 기타 고온 산화 환경에 적합한 전기 전도성 페이스트와 같은 캐쏘드 결합제를 사용하여 캐쏘드 상호접속체(30)에 결합시킨다. 연료전지 스택(44)의 작동도중 각각의 연료전지 어셈블리에서의 애노드 층(14)은 추가적인 화학적 반응을 수행하지 않는다.
도 4에는 도 2의 연료전지 스택의 예시적인 제조방법을 위한 공정도가 도시되어 있다. 상기 방법은 애노드 층, 캐쏘드 층 및 그들 사이에 개재된 전해질을 포함한 연료전지, 및 단계(46)으로 표시된 애노드 상호접속체 및/또는 캐쏘드 상호접속체를 포함하는 연료전지 어셈블리를 제조하는 것을 수반한다. 상기 방법은 또한 애노드 상호접속체(블록 48)의 애노드 층 또는 애노드 측부 위에서 결합제를 사용하여 애노드 층을 애노드 상호접속체에 결합시키는 것을 포함한다. 단계(50)에서 시일링제를 사용하여 애노드 상호접속체로 애노드 층을 시일링시킨다. 한 양태에 있어서는 단계(50)에서 나타낸 바와 같이 애노드 층의 주변은 애노드 층에 환원가스를 도입시키면서 유리 시일링제를 사용하여 애노드 상호접속체에 시일링시킨다. 본 발명의 기술의 또다른 실시에 있어서 시일링제를 사용하여 각각의 연료전지의 캐쏘드 층으로 하나 이상의 캐쏘드 상호접속체를 시일링시킨다. 단계(52)에 서는 교호적인 배열로 배치된 다중 연료전지 어셈블리를 사용하여 의사 스택을 제조한다. 위에서 설명한 바와 같이 연료전지 어셈블리는 하나의 연료전지 및 애노드 상호접속체 및/또는 캐쏘드 상호접속체를 포함한다.
완충층은 그 위에 다음 상호접속체(애노드 상호접속체 또는 캐쏘드 상호접속체)를 위치시키기 전에 각각의 연료전지의 캐쏘드 층 표면에 배치됨을 알아야 한다. 위에서 언급한 바와 같이, 의사 스택에서의 가공 다중 전지는 결함이 있는 연료전지의 시험 및 제거를 위한 또다른 것으로부터의 전지의 해체를 허용하게 될 것이다. 본 발명에서 고려되는 양태에 있어서 애노드 층은 시일링되지 않은 상태로 남으며, 이것은 궁극적으로 최종적인 어셈블리 위에서만 시일링되어 연료전지 스택을 형성한다. 시일링은 캐쏘드 층 내지 캐쏘드 상호접속체 주위에서 수행된다. 또한, 애노드 층은 의사 스택에서 시일링되며 캐쏘드 층은 시일링되지 않은 상태로 남는다.
본 발명의 방법은 추가적으로 단계(54)에서 표시된 바와 같이 시일링제 및 결합제를 경화시키기 위한 의사 스택을 가열하는 것을 포함한다. 시일링은 시일링제(유리)를 용화(fuse)시키는 약 900℃의 온도에서 약 60분의 시간동안 가열함으로써 수행됨을 알아야 한다. 시간 및 온도는 사용된 시일링제에 의존하게 된다. 추가적으로, 단계(54)에서 환원제는 가스 매니폴드를 통해서 애노드 층을 환원시키기 위한 모든 연료전지 어셈블리에서 애노드 층의 유동 채널로 공급된다.
환원가스(예: 수소)의 순환 및 의사 스택의 가열은 동시에 일어날 수 있다. 환원가스는 애노드 층으로 하여금 환원가스와 애노드 층 사이의 환원반응을 수행하게 할 수 있다. 앞에서 언급한 바와 같이 환원반응은 애노드 층의 용적을 감소시킬 뿐만 아니라 열팽창계수와 같은 특정한 특성을 변화시킬 수 있다. 더욱이, 애노드 층의 환원은 시일링제를 용화시킬 때 또는 애노드 층을 애노드 상호접속체로 시일링시키기 전에 행해질 수 있다. 애노드 층이 의사 스택에서 환원되는 경우 전체적인 의사 스택을 위한 유입 매니폴드는 환원가스가 의사 스택 중의 모든 연료전지에 도입되는 것을 허용하여 모든 애노드 층을 한 번에 환원시킴으로써 그 공정에 조력한다.
단계(56)에 표시된 바와 같이 의사 스택 중의 개별적인 연료전지는 결함에 대해 시험 및 검사될 수 있다. 단계(58)에서 결함 부재 연료전지 어셈블리는 작동가능한 연료전지 스택을 형성하도록 개별적인 연료전지로부터 선택된다. 최종적인 어셈블링공정은 의사 스택의 형성에서는 행하지 않았던 상호접속체 및 시일을 완성하는 것을 포함한다.
또다른 실시에 있어서 위에서 언급한 바와 같이 환원가스는 시일링제를 사용한 애노드 상호접속체에 대한 애노드 층의 시일링 이전에 애노드 층에 도입될 수 있다. 또한, 환원가스는 애노드 층의 환원을 초래한다. 나중의 단계에서 애노드 층은 애노드 상호접속체에 시일링 될 수 있다. 이와 같이 형성된 의사 스택은 시험되고 결함이 있는 전지가 제거되며 스택이 결함이 없는 연료전지 스택을 얻기 위해 위해서 기술된 것과 유사한 방식으로 재어셈블링 및 최종 시일링된다.
특정한 다른 예시적인 실시에 있어서 결함이 없는 연료전지 스택은 의사 스택의 형성없이 얻을 수 있다. 본 발명의 실시에 있어서 연료전지 어셈블리는 위에서 설명한 바대로 형성된다. 그러나, 각각의 연료전지 어셈블리는 환원가스의 통로에 의해서 환원되어 시험 및 검사를 위해 환원된 연료전지를 형성한다. 둘 이상의 결함이 없는 환원된 연료전지 어셈블리는 스택킹되어 결함이 없는 연료전지 스택을 형성할 수 있다.
당해 기술분야의 숙련가들에 의해 인식되고 있는 바와 같이 본 발명의 기술에 의해 제공된 총괄적인 시스템은 종래 연료전지 및 그의 제조방법에 비해서 다양한 이점을 가능하게 한다. 본 발명의 실시에서 연료전지 어셈블리(10)의 애노드 층(14)은 연료전지(12)의 최종적인 어셈블링 이전에 및 시일링제(34)의 경화와 함께 환원된다. 이것은 연료전지(12)가 경화된 시일(34)에 의해서 기계적으로 속박되면서 애노드 층(14)의 용적 감소로 인하여 연료전지(12) 또는 시일링제(34)의 손상을 방지한다. 또한, 본 발명의 기술은 연료전지 스택(38)의 최종적인 어셈블링 이전에 연료전지 어셈블리(10)의 특정한 시험 및 검사를 수행하는 것을 돕는다. 본 발명의 공정은 연료전지 어셈블 리가 결함이 있는 것으로 밝혀지는 경우 완전한 연료전지 스택을 제거하는 대신에 연료전지 스택의 최종적인 어셈블링 이전에 결함이 있는 연료전지 어셈블리(10)을 제거하는 것을 돕는다.
본원에서 본 발명이 오로지 특정한 양태를 위주로 설명되고 기술되었지만 당업자들은 여기에 다양한 변형 및 변형이 가해질 수 있음을 인식할 것이다. 따라서 첨부된 특허청구범위는 본 발명의 정신 내의 모든 변형 및 변화를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.

Claims (10)

  1. 캐쏘드 층(16), 전해질(18) 및 애노드 층(14)을 포함하는 연료전지(12)의 캐쏘드 층(16)으로 최소한 캐쏘드 상호접속체(26)을 시일링(sealing)시키는 단계;
    환원가스(24)를 사용하여 애노드 층(14)을 환원시키는 단계; 및
    시일링제(sealing agent)(34)를 사용하여 애노드 층(14)을 애노드 상호접속체(20)와 결합시켜서 연료전지 어셈블리(10)을 형성하는 단계를 포함하는,
    연료전지 어셈블리(assembly)(10)의 제조방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    애노드 층(14)을 애노드 상호접속체(20)와 결합시키기 전에 연료전지(10)를 가열하는 것을 추가적으로 포함하는, 연료전지 어셈블리(10)의 제조방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    환원가스(24)를 사용한 애노드 층(14)의 환원을, 애노드 층(14)를 애노드 상호접속체(20)와 결합시키기 전에 수행하는, 연료전지 어셈블리(10)의 제조방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    환원가스(24)를 사용한 애노드 층(14)의 환원 및 애노드 층(14)과 애노드 상호접속체(20)의 결합을 실질적으로 동시에 수행하는, 연료전지 어셈블리(10)의 제조방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    결함에 대해 연료전지 어셈블리(10)를 시험하고 검사하는 것을 추가적으로 포함하는, 연료전지 어셈블리(10)의 제조방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    연료전지 어셈블리(10)의 시험 및 검사가 누출시험, 저항측정시험, 임피던스 측정시험, 기계적 일체성 시험, 초음파 시험, X선 시험, 적외선 영상 측정, 개방회로전압의 측정, 임피던스 스펙트로스코피 또는 전기화학적 성능시험, 또는 이들의 조합시험을 수행하는 것을 포함하는, 연료전지 어셈블리(10)의 제조방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    애노드 층(14)을 환원시키기 전에 의사 스택(pseudostack)(38)을 형성시키기 위해 복수의 연료전지 어셈블리(10)를 스태킹(stacking)시키는 것을 추가적으로 포함하는, 연료전지 어셈블리(10)의 제조방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    환원가스(24)를 사용하여 의사 스택(38) 중의 각각의 연료전지 어셈블리(10)의 애노드 층(14)을 추가적으로 환원시키는 것을 포함하는, 연료전지 어셈블리(10)의 제조방법.
  9. 제 7 항에 있어서,
    의사 스택(38) 중의 각각의 연료전지(12)를 애노드 상호접속체(20) 또는 캐쏘드 상호접속체(26) 중의 어느 하나에 시일링시키는 것을 추가적으로 포함하는, 연료전지 어셈블리(10)의 제조방법.
  10. 제 7 항에 있어서,
    의사 스택(38) 중의 개별적인 연료전지(12)를 결함에 대해 시험하고 검사하는 것을 추가적으로 포함하는, 연료전지 어셈블리(10)의 제조방법.
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