JP6678461B2 - 電気化学反応単セルおよび電気化学反応セルスタック - Google Patents
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Description
関係P1 : N(1)<N(2)(ただし、N(1)は、前記第1の領域における単位面積あたりの前記金属粒子の個数であり、N(2)は、前記第2の領域における単位面積あたりの前記金属粒子の個数である。)
関係Q1 : S(1)>S(2)(ただし、S(1)は、前記第1の領域における平均した金属粒子サイズであり、S(2)は、前記第2の領域における平均した金属粒子サイズである。)
関係P2 : N(1)<0.9×N(2)
関係Q2 : S(1)>1.09×S(2)
A−1.構成:
(燃料電池スタック100の構成)
図1は、本実施形態における燃料電池スタック100の外観構成を示す斜視図であり、図2は、図1のII−IIの位置における燃料電池スタック100のXZ断面構成を示す説明図であり、図3は、図1のIII−IIIの位置における燃料電池スタック100のYZ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するXYZ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Z軸正方向を上方向と呼び、Z軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック100は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図4以降についても同様である。
一対のエンドプレート104,106は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート104は、最も上に位置する発電単位102の上側に配置され、他方のエンドプレート106は、最も下に位置する発電単位102の下側に配置されている。一対のエンドプレート104,106によって複数の発電単位102が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート104は、燃料電池スタック100のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート106は、燃料電池スタック100のマイナス側の出力端子として機能する。
図4は、図2に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のXZ断面構成を示す説明図であり、図5は、図3に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のYZ断面構成を示す説明図である。
図2および図4に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド161の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して酸化剤ガスOGが供給されると、酸化剤ガスOGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド161に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド161から各発電単位102の酸化剤ガス供給連通孔132を介して、空気室166に供給される。また、図3および図5に示すように、燃料ガス導入マニホールド171の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して燃料ガスFGが供給されると、燃料ガスFGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して燃料ガス導入マニホールド171に供給され、燃料ガス導入マニホールド171から各発電単位102の燃料ガス供給連通孔142を介して、燃料室176に供給される。
上述したように、本実施形態では、燃料極116は、重複部Poと非重複部Pnとを有する(図4および図5参照)。図6は、燃料極116の重複部Poの断面(XZ断面)の構成を模式的に示す説明図であり、図7は、燃料極116の非重複部Pnの断面(XZ断面)の構成を模式的に示す説明図である。図6および図7に示す例では、燃料極116は、金属粒子MPであるNi粒子と、セラミック粒子CPであるYSZ粒子とから構成されており、粒子間には空隙SPが存在している。
関係P1 : N(1)<N(2)
(ただし、N(1)は、重複部Poの上記断面の上記第1の領域における単位面積あたりの金属粒子MP(Ni粒子)の個数であり、N(2)は、非重複部Pnの上記断面の上記第2の領域における単位面積あたりの金属粒子MP(Ni粒子)の個数である。)
関係Q1 : S(1)>S(2)
(ただし、S(1)は、重複部Poの上記断面の上記第1の領域における平均した金属粒子MP(Ni粒子)のサイズであり、S(2)は、非重複部Pnの上記断面の上記第2の領域における平均した金属粒子MP(Ni粒子)のサイズである。)
図8は、本実施形態における燃料電池スタック100の製造方法の一例を示すフローチャートである。はじめに、単セル110を作製する(S110)。単セル110の作製方法は、例えば次の通りである。
燃料極116の構成が互いに異なる複数のサンプルを用いて性能評価を行った。図9および図10は、性能評価の結果を示す説明図である。性能評価では、サンプル1(実施例)およびサンプル2(比較例)の2つの燃料電池スタック100のサンプルを用いて、発電運転を1000時間行った後の電圧(試験後電圧)を測定し、初期電圧に対する試験後電圧の割合を、電圧維持率(%)として算出した。
関係P2 : N(1)<0.9×N(2)
関係Q2 : S(1)>1.09×S(2)
(分析画像M1の取得方法)
金属粒子MPの個数やサイズ等に関して燃料極116を分析する方法について説明する。まず、燃料極116の分析に用いられる分析画像M1を以下の方法により取得する。単セル110において、上下方向(Z軸方向)に平行な断面(ただし燃料極116を含む断面)を任意に設定し、当該断面において燃料極116の上下方向における全体が確認できる画像を、分析画像M1として取得する。より詳細には、燃料極116の一方側の表面(燃料極側集電体144と接触する表面)が、画像を上下方向に10等分して得られた10個の分割領域の内の最も上の分割領域内に位置し、かつ、燃料極116と電解質層112との境界が、最も下の分割領域内に位置している画像を、例えばFIB−SEMにより撮影し、分析画像M1として取得する。燃料極116の重複部Poの分析のための分析画像M1と非重複部Pnの分析のための分析画像M1とは、同一の断面から取得してもよいし、互いに異なる断面から取得してもよい。なお、この分析画像M1は、FIB−SEMにより撮影された画像を2値化処理した後の2値化画像でもよい。ただし、2値化画像における粒子等が実際の形態と大きく異なる場合には、FIB−SEMにより撮影された2値化処理前の画像のコントラストを調整し、その調整後の画像を2値化処理した画像でもよい。また、分析画像M1は、FIB−SEMにより撮影された2値化処理前の画像そのものでもよい。FIB−SEMの画像の倍率は、上記のように燃料極116の上下方向における全体が分析画像M1に収まるような値に設定され、例えば200〜30,000倍とすることができるが、これに限定されず、適宜変更することができる。
燃料極116の重複部Poまたは非重複部Pnの分析のための分析画像M1における任意の領域を、上記第1の領域または第2の領域として設定する。設定された各領域について、EDSにより金属元素(Ni元素)を特定することにより金属粒子MP(Ni粒子)を特定し、特定された金属粒子MPの個数をカウントすることにより、各領域における単位面積あたりの金属粒子MP(Ni粒子)の個数(N(1)またはN(2))を特定する。
燃料極116における金属粒子MP(Ni粒子)のサイズは、"水谷惟恭、尾崎義治、木村敏夫、山口喬著、「セラミックプロセッシング」、技報堂出版株式会社、1985年3月25日発行、第192頁から第195頁"に記載されている方法(インターセプト方法)に従って特定される。具体的には、燃料極116の重複部Poまたは非重複部Pnの分析のための分析画像M1における任意の領域を、上記第1の領域または第2の領域として設定し、各領域において、上下方向(Z軸方向)の直線および上下方向に直交する方向の直線を所定間隔(例えば0.5μm間隔)で複数本引き、各直線上の金属粒子MPにあたる部分の長さを金属粒子MPのサイズとして測定する。なお、この長さは、金属粒子MPの粒径ではないため金属粒子MPのサイズと呼ぶが、金属粒子MPのサイズは金属粒子MPの粒径に相関する指標であると言える。各領域内に位置する1つまたは複数の直線上のすべての金属粒子MPについてのサイズを測定し、測定値の平均値を各領域における平均した金属粒子MPのサイズとして特定する。
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
Claims (5)
- 電解質層と、
前記電解質層の第1の方向における一方側に配置された空気極と、
前記電解質層の前記第1の方向における他方側に配置され、金属粒子を含む燃料極と、
を備える電気化学反応単セルにおいて、
前記空気極と前記燃料極とは、前記第1の方向において、少なくとも一部が対向しており、
前記燃料極は、前記第1の方向視における大きさが前記空気極より大きく、前記第1の方向視で前記空気極に重なる重複部と、前記第1の方向視で前記空気極に重ならない非重複部と、を含み、
前記重複部の前記第1の方向に平行な少なくとも1つの断面に含まれる第1の領域と前記非重複部の前記第1の方向に平行な少なくとも1つの断面に含まれる第2の領域との組合せであって、以下の関係P1および関係Q1を満たす組合せが存在することを特徴とする、電気化学反応単セル。
関係P1 : N(1)<N(2)
(ただし、N(1)は、前記第1の領域における単位面積あたりの前記金属粒子の個数であり、N(2)は、前記第2の領域における単位面積あたりの前記金属粒子の個数である。)
関係Q1 : S(1)>S(2)
(ただし、S(1)は、前記第1の領域における平均した金属粒子サイズであり、S(2)は、前記第2の領域における平均した金属粒子サイズである。) - 請求項1に記載の電気化学反応単セルにおいて、
前記第1の領域と前記第2の領域との組合せは、以下の関係P2を満たす組合せであることを特徴とする、電気化学反応単セル。
関係P2 : N(1)<0.9×N(2) - 請求項1または請求項2に記載の電気化学反応単セルにおいて、
前記第1の領域と前記第2の領域との組合せは、以下の関係Q2を満たす組合せであることを特徴とする、電気化学反応単セル。
関係Q2 : S(1)>1.09×S(2) - 請求項1から請求項3までのいずれか一項に記載の電気化学反応単セルにおいて、
前記電気化学反応単セルは、燃料電池単セルであることを特徴とする、電気化学反応単セル。 - 前記第1の方向に並べて配置された複数の電気化学反応単セルを備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記複数の電気化学反応単セルの少なくとも1つは、請求項1から請求項3までのいずれか一項に記載の電気化学反応単セルであることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
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