KR100840105B1 - 내화학성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물 - Google Patents

내화학성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 폴리카보네이트 수지에 폴리에테르술폰 수지 및 코어-쉘 그라프트 공중합체를 포함하여 이루어지는 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것으로, 본 발명에 따른 수지 조성물은 도장시 도료의 희석 용매가 폴리카보네이트 수지내로 침투하는 것을 방지하여 내충격성 및 내열성을 유지하면서도 우수한 내화학성을 보유함으로써, 전기전자 제품이나 자동차 제품의 외장재등 다양한 용도에 사용될 수 있다.
폴리카보네이트, 폴리에테르술폰, 코어-쉘 구조, 내화학성, 내충격성

Description

내화학성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물{Polycarbonate Resin Composition Having Excellent Chemical Resistance}
본 발명은 내화학성이 우수한 열가소성 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 폴리카보네이트 수지에 폴리에테르술폰 수지와 코어-쉘 형태의 충격보강재를 포함하여 이루어지는 내충격성 유지하면서도 내화학성 및 내열성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 폴리카보네이트 수지는 내충격성, 자기소화성, 치수안정성 및 내열성이 우수하여 전기전자 제품, 자동차 부품 등 여러 용도에 사용되고 있다. 그러나 폴리카보네이트 수지를 원료로 한 사출성형품이 외장재로 사용되어 도장을 할 경우 도료의 희석 용매에 노출되게 되는데 이 과정에서 희석 용매가 폴리카보네이트 수지내로 침투하여 기계적 물성 및 내충격성을 매우 저하시키는 문제점이 있다.
이러한 폴리카보네이트 수지의 단점인 내화학성을 개선하기 위하여 많은 연구가 진행되어 왔으며 이러한 연구의 주요 내용은 화학 약품의 침투가 비교적 더딘 고분자를 함께 블렌딩하여 재료의 내화학성을 향상시키는 것이다. 그러나 이러한 방법은 비록 내화학성은 개선시킬 수 있으나 폴리카보네이트 수지의 장점인 높은 내충격성을 저하시키는 문제점을 지니게 된다.
이에, 폴리카보네이트 수지와 같이 내충격성, 내열성이 우수한 수지 조성물을 제조함에 있어, 내화학성을 향상시키면서도 이러한 내충격성, 내열성 등을 유지하기 위한 노력이 요구되고 있다.
본 발명은 상술한 종래 기술의 문제점을 극복하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은 내화학성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 내화학성이 우수하면서도 내충격성이 동시에 양호한 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명의 하나의 양상은, 폴리카보네이트 수지 60∼98 중량부, 폴리에테르술폰 수지 1∼30 중량부 및 코어-쉘 그라프트 공중합체 1∼10 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다.
이하에서 본 발명의 내용에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물은 (A) 폴리카보네이트 수지, (B) 폴리에테르술폰 수지 및 (C) 코어-쉘 그라프트 공중합체를 포함하여 이루어지며, 이들 각각의 조성 및 성상에 대하여 상세하게 기술하면 하기와 같다.
A) 폴리카보네이트 수지
본 발명에 사용되는 폴리카보네이트 수지는, 분자량 조절제와 촉매의 존재 하에서 디히드릭페놀과 포스겐을 반응시켜 제조하거나, 디히드릭페놀과 디페닐카보네이트와 같은 카보네이트 전구체의 에스테르 상호교환반응을 이용하여 제조 할 수 있으며, 선형 폴리카보네이트, 분지형(bracnched) 폴리카보네이트, 그리고 폴리에스테르카보네이트 공중합체 등을 포함한다.
상기 디히드릭 페놀은 비스페놀이며, 상기 비스페놀은 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판이 바람직하다. 상기 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판은 부분적 또는 전체적으로 다른 디히드릭페놀로 대체될 수 있다. 상기 디히드릭 페놀은 상기 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판 이외에 히드로퀴논, 4,4'-디히드록시디페닐, 비스(4-히드록시페닐)메탄, 1,1-비스(4-히드록시페닐)시클로헥산, 2,2-비스(3,5-디메틸-4-히드록시페닐)프로판, 비스(4-히드록시페닐)설파이드, 비스(4-히드록시페닐)술폰, 비스(4-히드록시페닐)술폭사이드, 비스(4-히드록시페닐)케톤, 비스(4-히드록시페닐)에테르 및 2,2-비스(3,5-디브로모-4-히드록시페닐)프로판 같은 할로겐화 비스페놀 등을 포함한다.
본 발명에 따른 상기 폴리카보네이트 수지(A)는 단일중합체이거나 두 종류 이상의 디히드릭페놀을 사용한 공중합체, 또는 그러한 수지들의 혼합물일 수 있으며, 선형 폴리카보네이트, 분지형 폴리카보네이트 및 폴리에스테르카보네이트 공중합체 등을 포함한다.
상기 선형 폴리카보네이트의 적절한 예로는 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판계 폴리카보네이트 수지이며, 상기 분지형 폴리카보네이트는 트리멜리틱 무수물, 트리멜리틱산 등과 같은 다관능성 방향족 화합물을 디히드록시페놀과 카보네이트 전구체와 반응시켜 제조할 수 있다. 상기 폴리에스테르카보네이트 공중합체는 이관능성 카르복실산을 디히드릭 페놀과 카보네이트 전구체와 반응시켜 제조할 수 있다.
본 발명에 따른 상기 폴리카보네이트 수지(A)의 함량은 60∼98 중량부가 바람직하다.
(B) 폴리에테르술폰 수지
본 발명에 사용되는 폴리에테르술폰 수지는, 에테르 결합 및 술폰 결합을 필수적인 반복 구조 단위로서 포함하며 아릴렌 단위가 에테르 결합 및 술폰결합과 무질서하게 또는 질서 정연하게 배치된 폴리아릴렌 화합물로서, 상기 폴리에테르술폰 수지의 구조 단위는 하기 화학식 1 및 화학식 2로 표시된다.
화학식 1
Figure 112005078254375-pat00001
화학식 2
Figure 112005078254375-pat00002
상기 화학식 1 내지 2에서, R1은 각각 동일하거나 상이할 수 있고, 탄소수 1 내지 6의 알킬 그룹, 탄소 수 3 내지 10의 알케닐 그룹, 페닐 그룹 또는 할로겐 원자이다.
p는 각각 동일하거나 상이할 수 있고, 0 내지 4의 정수이며, q는 1 내지 3의 정수이다.
본 발명에 따른 폴리에테르술폰 수지가 상기 화학식 1의 구조 단위로 이루어진 경우, 화학식 1에서 p는 1인 것이 바람직하다. 폴리에테르술폰 수지가 상기 화학식 1 및 화학식 2의 구조 단위로 이루어진 경우, 화학식 1의 구조단위/화학식 2의 구조단위의 몰비는 통상적으로 0.1 내지 20이며, 바람직하게는 0.1 내지 9 이고, 보다 바람직하게는 1 내지 4 이다.
본 발명에 따른 폴리에테르술폰 수지는 상기 화학식 1의 구조 단위로 이루어지거나 상기한 화학식 1 및 화학식 2의 구조 단위로 이루어질 수 있으며, 상기 화학식 1 및 화학식 2의 구조 단위로 이루어지는 것이 보다 바람직하다.
본 발명에 사용되는 폴리에테르술폰 수지의 제조방법으로는 공지된 방법이 적용될 수 있으며, 시판되는 폴리에테르술폰 수지로서 상기 화학식 1 및 화학식 2 의 구조 단위로 이루어진 것의 예로는 스미토모 케미칼 사에서 생산되는 상품명Sumika Excel PES 3600P이 있다. 폴리에테르술폰 수지의 말단 구조는 각각의 수지를 제조하는 방법에 좌우되며, 예로서, -Cl, -OH, -OR(여기서, R은 알킬 그룹이다)등이 포함된다.
본 발명에 따른 상기 폴리에테르술폰 수지의 함량은 1∼10 중량부가 바람직하다.
(C) 코어-쉘 그라프트 공중합체
본 발명에 사용되는 코어-쉘 그라프트 공중합체(C)는 고무의 코어 구조에 비닐 모노머가 그라프트 되어 있어 딱딱한 쉘을 형성하고 있다.
상기 코어-쉘 그라프트 공중합체(C)는 탄소수 4 내지 6의 디엔계 고무 또는 아크릴레이트계 고무 또는 실리콘계 고무 단량체 중에서 선택한 1 종 이상을 중합한 후에 그라프팅 가능한 C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1-C8 메타크릴산 에스테르류, 무수말레인산, C1-C4알킬 또는 페닐 핵치환 말레이미드 같은 불포화 화합물중에서 선택한 1종 이상을 고무에 그라프트시켜 코어-쉘 구조를 형성한 것이며, 고무 함량은 50 내지 90 중량부가 바람직하다.
상기 아크릴레이트계 고무는 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-프로필아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, 헥실메타크릴레이트, 또는 2-에틸헥실메타아크릴레이트 등의 아크릴레이트 단량체를 사용하며 이때 사용되는 경화제는 에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 1,3-부틸렌글리콜디메타크릴레이트 또는 1,4-부틸렌글리콜디메타크릴레이트, 알릴메타크릴레이트, 또는 트리알릴시아누레이트 등이 있다.
상기 실리콘계 고무는 시크로실록산으로부터 만들 수 있으며, 그 예로는 헥사메틸시클로트리실록산, 옥타메틸시클로테트라실록산, 데카메틸시클로펜타실록산, 도데카메틸시클로헥사실록산, 트리메틸트리페닐시클로트리실록산, 테트라메틸테트라페닐시클로테트로실록산, 그리고 옥타페닐시클로테트라실록산 등이 있다. 이들 실록산들에서 1 종 이상을 선택하여 실리콘계 고무를 제조할 수 있으며 이때 사용되는 경화제는 트리메톡시메틸실란, 트리에톡시페닐실란, 테트라메톡시실란, 또는 테트라에톡시실란 등이 있다.
상기 C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류 또는 C1-C8 아크릴산 알킬 에스테르류는 각각 아크릴산 또는 메타크릴산의 에스테르류로서 1∼8개의 탄소원자를 갖는 모노히드릴 알코올이다. 이들의 구체적인 예로는 메타크릴산 메틸에스테르, 메타크릴산 에틸에스테르 또는 메타크릴산 프로필에스테르를 들 수 있으며, 이들 중 메타크릴산 메틸에스테르가 가장 바람직하다.
본 발명에서 상기 코어-쉘 그라프트 공중합체는 1 중량부 내지 10 중량부를 사용하는 것이 바람직하다. 1 중량부 미만을 사용한다면 충격보강의 효과가 없으며 10 중량부 이상을 초과해서 사용한다면 인장강도, 굴곡강도, 그리고 굴곡탄성률 등의 기계적 강도의 저하가 크게 나타난다.
본 발명에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물에 있어서 각각의 용도에 따라 난연제, 활제, 항균제, 이형제, 핵제, 가소제, 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 상용화제, 안료, 염료 및 무기물 첨가제등이 더 부가될 수도 있다.
이하, 본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 구체화 될 것이나, 하기의 실시예는 본 발명의 구체적인 예시에 불과하며 본 발명의 보호범위를 한정하거나 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예
본 발명의 실시예 및 비교예에서 사용된 (A) 폴리카보네이트 수지, (B) 폴리에테르술폰 수지, (C) 코어-쉘 그라프트 공중합체 각각의 사양은 다음과 같다.
(A) 폴리카보네이트 수지
중량평균 분자량이 25,000 g/mol인 비스페놀-A 형 선형 폴리카보네이트로서 일본 TEIJIN사의 PANLITE L-1250WP를 사용하였다.
(B) 폴리에테르술폰 수지
폴리에테르술폰 수지는 1종을 이용하여 실험을 진행하였으며 유리전이 온도가 208℃인 Solvey사의 Radel A-100을 사용하였다.
(C) 코어-쉘 그라프트 공중합체
실리콘 중합체/아크릴계 고무 복합체에 스티렌과 아크릴로니트릴 단량체가 그라프트 중합된 일본 미쯔비시 레이온(MITSUBISHI RAYON)사의 메타블렌(METABLEN) SX-006을 사용하였다.
실시예 1∼3
본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서는 상기 각각의 성분을 하기 표 1에 나타낸 조성비에 따라 혼합하여 Φ=45 mm인 이축 압출기를 사용하여 펠렛으로 제조하였다. 제조된 펠렛은 110 ℃에서 3 시간 이상 건조 후 10 oz 사출기에서 성형온도 260∼330 ℃, 금형온도 60∼100 ℃ 조건으로 사출하여 평판 시편을 제조하였다.
비교예 1∼3
본 발명에 따른 비교예 1 내지 3에서는 하기 표 1에 기재된 바와 같이 각 구성성분의 조성을 달리한 것을 제외하고는 상기 실시예 1 내지 3과 동일한 방법으로 시편을 제조하였다.
상기와 같은 공정 조건과 상기 표 1의 조성에 따라 제조된 시편에 대하여 내충격성 및 내화학성에 대한 물성을 각각 측정하였으며 그 측정결과를 하기 표 2 에
나타내었다.
[표 1]
Figure 112005078254375-pat00003
[표 2]
Figure 112005078254375-pat00004
** 물성 측정 방법 **
(1) 내열도(VST) : ASTM D1525 평가방법에 의하여 LOAD(하중) 5000g, 실리콘 중탕 승온속도는 50±5℃/Hr (0.8℃/min)로 평가하였다.
(2) 내충격성: ASTM D256 평가방법에 의하여 1/8" 아이조드 시편과 1/4" 아이조드 시편에 노치(Notch)를 만들어 평가하였다.
(3) 내화학성: 그리고 제조된 수지 조성물의 내화학성을 평가하기 위하여 메틸이소부틸케톤, 씨클로헥사논, 2-에톡시 에탄올을 주요성분으로 하는 폴리카보네이트 수지의 하도용 희석제(thinner)에 평판 시편을 2분 간 침지 후, 80도 에서 30분간 건조한 후 낙구 충격을 시행, 파괴부위를 확인 후 연성파괴, 취성파괴를 구분하였다.
상기 표 2의 결과로부터 알 수 있는 바와 같이, 폴리카보네이트 수지에 폴리에테르술폰 수지와 코어-쉘 그라프트 공중합체를 일정 비율로 사용한 실시예 1∼3 의 경우, 폴리에테르술폰 수지만을 사용하거나 코어-쉘 그라프트 공중합체만을 사용한 비교실시예 1∼2 에 비해 내화학성과 내충격성이 우수한 것을 확인할 수 있으며 또한 폴리에테르술폰 수지의 적용시 내열도의 향상을 확인할 수 있었다. 또한 비교실시예 3과 같이 폴리에테르술폰 수지의 함량이 30중량부를 초과하는 경우 내화학성 및 내충격성이 저하되는 것을 확인할 수 있다.
따라서, 본 발명의 폴리카보네이트 수지 조성물은 내충격성과 함께 내화학성이 요구되는 전자 제품이나 자동차 부품 등의 외장재의 제조에 이용될 경우 우수한 물성을 제공할 수 있다.
본 발명에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물은, 폴리카보네이트 수지에 폴리 에테르술폰 및 코어-쉘 그라프트 공중합체를 포함함으로써 내충격성 및 내열성을 유지하면서도 내화학성을 현저하게 향상시키는 효과가 있으며, 본 발명에 따른 수지 조성물은 우수한 내화학성을 보유함으로써 전기전자 제품이나 자동차 제품의 외장재 등 다양한 용도에 사용될 수 있다.

Claims (3)

  1. (A) 폴리카보네이트 수지 60∼98 중량부;
    (B) 단위 구조가 하기 화학식 1 및 화학식 2로 표시되는 폴리에테르술폰 수지 1∼30 중량부; 및
    (C) 코어-쉘 그라프트 공중합체 1∼10 중량부;
    로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
    [화학식 1]
    Figure 112008004774464-pat00005
    [화학식 2]
    Figure 112008004774464-pat00006
    상기 화학식 1 내지 2에서, R1은 각각 동일하거나 상이할 수 있고, 탄소수 1 내지 6의 알킬 그룹, 탄소 수 3 내지 10의 알케닐 그룹, 페닐 그룹 또는 할로겐 원자이다.
    p는 각각 동일하거나 상이할 수 있고, 0 내지 4의 정수이며, q는 1 내지 3의 정수이다
  2. 제1항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지는 선형 폴리카보네이트, 분지형 폴리카보네이트 및 폴리에스테르카보네이트 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 코어-쉘 그라프트 공중합체는 탄소수 4 내지 6의 디엔계 고무, 아크릴레이트계 고무 및 실리콘계 고무 단량체로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 물질의 중합체와;
    그라프팅 가능한 C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1-C8 메타크릴산 에스테르류, 무수말레인산, 및 C1-C4 알킬 또는 페닐 핵치환 말레이미드로 이루어진 군으로부터 선택된 하나이상의 물질을 상기 중합체에 그라프트시켜 형성한 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
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