KR100530569B1 - 폴리카보네이트계 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은
(A) 열가소성 폴리카보네이트 수지; 86 내지 98 중량부,
(B) 고무의 코어 구조에 비닐 모노머가 그라프트되어 있는 코어-쉘 형태의 공중합체 및/또는 올레핀계 공중합체
1.5 내지 10 중량부, 및
(C) 인계 화합물; 0.5 내지 4 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트계 수지 조성물을 제공하는 것으로, 본 발명의 폴리카보네이트계 수지 조성물은 유동성이 뛰어나면서도 내충격성이 우수하므로, 성형성과 내충격성이 동시에 요구되는 휴대용 이동통신 기기, 정밀 전기전자 부품, 그리고 자동차 정밀부품 등의 다양한 성형품의 제조에 적용될 수 있다.

Description

폴리카보네이트계 수지 조성물{POLYCARBONATE RESIN COMPOSITION}
본 발명은 폴리카보네이트계 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 폴리카보네이트 수지에 인계 화합물 형태의 내부활제와 충격보강재를 도입함으로써 폴리카보네이트의 유동성 및 내충격성을 모두 향상시킨 폴리카보네이트계 수지 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 폴리카보네이트 수지는 다른 수지와 비교하여 뛰어난 내충격성, 자기소화성, 치수안정성, 및 높은 내열도 등의 강점을 갖기 때문에 엔지니어링 플라스틱으로서 광범위하게 사용되고 있다. 그러나 폴리카보네이트 수지는 일반 열가소성 수지에 비해 유동성이 매우 낮음으로 인하여 휴대용 전자기기와 같이 정밀성을 요구하는 부품의 적용에는 많은 제약을 받아 왔다. 이와 같은 낮은 유동성으로 인하여 폴리카보네이트는 성형시 높은 온도로 가공하여야 하는데, 이 때 수지의 과열에 따른 열분해로 인하여 물성 저하 현상이 많이 발생하는 문제점이 있다.이러한 폴리카보네이트 수지의 낮은 유동성을 보완하기 위하여 사출성형시 높은 사출압력과 속도를 적용하기도 하는데, 이렇게 하면 성형물의 일부 부위에 매우 많은 잔류 응력이 걸리게 되고, 과도한 잔류 응력으로 인하여 폴리카보네이트로 제조된 성형물은 내충격성이 급격히 저하되거나 또는 변형이 발생하여 그 이용범위의 확대에 많은 제약이 있다.
폴리카보네이트 수지의 취약한 유동성을 개선하기 위한 방법 가운데 가장 활발하게 연구된 방법은 인계화합물과 같은 내부활제를 도입하여 유동성을 개선하는 방법이다. 그러나 이러한 방법은 비록 유동성은 개선시킬 수 있으나 폴리카보네이트의 특유의 장점인 높은 내충격성을 현격하게 저하시킨다.
따라서 폴리카보네이트의 우수한 내충격성을 유지하면서도 유동성을 개선하기 위한 방법으로 스테아레이트계의 외부활제를 도입하는 방법이 제안되었다. 그러나 외부활제를 도입하는 경우에는 비록 내충격성의 저하는 발생하지 않으나 폴리카보네이트의 유동성 개선에는 한계가 있게 된다. 즉, 유동성이 일부 향상되기는 하나 내부활제를 이용하는 경우와 같은 대폭적인 개선은 불가능하다.
본 발명의 목적은 상술한 종래 기술의 문제점을 극복하는 것으로, 폴리카보네이트에 인계 화합물 형태의 내부활제와 충격보강재를 동시에 도입함으로써 폴리카보네이트의 우수한 내충격성은 그대로 유지하면서도 유동 특성을 현저하게 향상시킨 폴리카보네이트계 수지 조성물을 제공하는 것이다.
즉, 본 발명은
(A) 열가소성 폴리카보네이트 수지; 86 내지 98 중량부,
(B) 고무의 코어 구조에 비닐 모노머가 그라프트되어 있는 코어-쉘 형태의 공중합체 또는 올레핀계 공중합체
1.5 내지 10 중량부, 및
(C) 인계 화합물; 0.5 내지 4 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트계 수지 조성물을 제공하는 것이다.
이하 본 발명에 대하여 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.
이하에서 본 발명의 열가소성 수지 조성물의 각 성분인 (A) 폴리카보네이트 수지, (B) 충격보강재, 그리고 (C) 인계 화합물 형태의 내부활제에 대하여 자세히 설명한다.
(A) 폴리카보네이트 수지
폴리카보네이트 수지의 제조방법 및 열가소성 수지 조성물에의 이용방법은 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자들에게 잘 알려져 있다. 폴리카보네이트 수지는 분자량 조절제와 촉매의 존재 하에서 디히드릭페놀과 포스겐을 반응시켜 제조하거나 디히드릭페놀과 디페닐카보네이트와 같은 카보네이트 전구체의 에스테르 상호교환반응을 이용하여 제조할 수 있다.
본 발명에 적합한 디히드릭 페놀은 비스페놀이며 가장 알맞은 비스페놀은 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판(이하 "비스페놀 A"라 한다)이다. 비스페놀 A는 부분적 또는 전체적으로 다른 디히드릭페놀로 대체될 수 있다. 비스페놀 A 이외의 디히드릭 페놀의 예들은 히드로퀴논, 4,4'-디히드록시디페닐, 비스(4-히드록시페닐)메탄, 1,1-비스(4-히드록시페닐)시클로헥산, 2,2-비스(3,5-디메틸-4-히드록시페닐)프로판, 비스(4-히드록시페닐)설파이드, 비스(4-히드록시페닐)술폰, 비스(4-히드록시페닐)술폭사이드, 비스(4-히드록시페닐)케톤, 비스(4-히드록시페닐)에테르, 그리고 2,2-비스(3,5-디브로모-4-히드록시페닐)프로판과 같은 할로겐화 비스페놀 등을 포함한다.
폴리카보네이트 수지는 단일중합체이거나 두 종류 이상의 디히드릭페놀을 사용한 공중합체, 또는 그러한 수지들의 혼합물일 수 있다.
본 발명에서 폴리카보네이트 수지는 선형 폴리카보네이트, 가지 달린 (branched) 폴리카보네이트, 그리고 폴리에스테르카보네이트 공중합체 형태의 것을 모두 이용할 수 있다. 선형 폴리카보네이트 수지는 비스페놀 A계 폴리카보네이트 수지이고, 가지 달린 폴리카보네이트는 트리멜리틱 무수물, 트리멜리틱산 등과 같은 다관능성 방향족 화합물을 디히드록시페놀과 카보네이트 전구체와 반응시켜 제조되는 것이며, 폴리에스테르카보네이트 공중합체는 이관능성 카르복실산을 디히드릭 페놀과 카보네이트 전구체와 반응시켜 제조할 수 있다.
본 발명의 수지 조성물 중 폴리카보네이트 수지의 함량은 86 내지 98 중량부, 바람직하게 90 내지 97 중량부이다. 본 발명에서 폴리카보네이트 수지의 함량이 86 중량부 미만이면 내충격성, 자기소화성, 치수안정성, 내열성 등의 폴리카보네이트 수지의 이점을 충분히 발휘할 수 없게 되고, 이와 반대로 98 중량부를 초과하면 충격보강재 및 내부활제에 의한 내충격성 및 유동성 개선의 효과가 제한되어 본 발명의 목적을 달성할 수 없게 된다.
(B) 고무의 코어 구조에 비닐 모노머가 그라프트되어 있는 코어-쉘 형태의 공중합체 및/또는 올레핀계 공중합체
본 발명의 폴리카보네이트계 수지 조성물은 충격보강재로 고무의 코어 구조에 비닐 모노머가 그라프트되어 있는 코어-쉘 형태의 공중합체 및/또는 올레핀계 공중합체를 포함한다.
상기 코어-쉘 형태의 공중합체는 고무의 코어 구조에 비닐 모노머가 그라프트되어 있어 딱딱한 쉘을 형성한다. 본 발명에 사용된 코어-쉘 공중합체는 탄소수 4 내지 6의 디엔계 고무, 아크릴레이트계 고무 또는 실리콘계 고무 단량체 중에서 선택한 1 종 이상을 중합한 후에 그라프팅 가능한 메틸메타크릴레이트, 스티렌 그리고 아크릴로니트릴과 같은 불포화 화합물중에서 선택한 1 종 이상의 단량체를 상기 고무에 그라프트시켜 코어-쉘 구조로 제조되는 것으로, 고무 함량은 전체 코어-쉘 형태의 공중합체 100중량부에 대해 20 내지 90 중량부가 바람직하다.
본 발명에서 사용가능한 아크릴레이트계 고무의 예들은 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-프로필아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, 헥실메타크릴레이트, 또는 2-에틸헥실에타크릴레이트 등의 아크릴레이트 단량체를 사용하며, 이 때 사용되는 경화제로는 에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 1,3-부틸렌글리콜디메타크릴레이트 또는 1,4-부틸렌글리콜디메타크릴레이트, 알릴메타크릴레이트, 또는 트리알릴시아누레이트 등을 포함한다.
실리콘계 고무는 시크로실록산으로부터 제조되며, 그 예로는 헥사메틸시클로트리실록산, 옥타메틸시클로테트라실록산, 데카메틸시클로판타실록산, 도데카메틸시클로헥사실록산, 트리메틸트리페닐시클로트리실록산, 테트라메틸테트라페닐시클로테트로실록산, 그리고 옥타페닐시클로테트라실록산 등을 들 수 있다. 이들 실록산들에서 1 종 이상을 선택하여 실리콘계 고무를 제조할 수 있으며, 이 때 사용되는 경화제로는 트리메톡시메틸실란, 트리에톡시페닐실란, 테트라메톡시실란, 또는 테트라에톡시실란 등이 있다.
본 발명에 적합한 올레핀계 공중합체는 에틸렌, 프로필렌, 이프로필렌, 부틸렌, 또는 이소부틸렌과 같은 올레핀계 단량체 중에서 하나 이상의 단량체들을 선택하여 중합되는 공중합체이다. 올레핀계 공중합체는 일반적인 올레핀 중합촉매인 지글러-나타 촉매를 이용하여 제조하거나, 더욱 선택적인 구조를 만들기 위해서는 메탈로센계 촉매를 이용하여 제조할 수 있다. 이 때 폴리카보네이트와의 분산성을 향상시키기 위하여 무수말레인산 등과 같은 관능기를 올레핀계 공중합체에 그라프트시킬 수 있다.
본 발명의 수지 조성물에서 충격보강재의 함량은 1.5 중량부 내지 10 중량부인 것이 바람직한데, 1.5 중량부 미만이면 충격 보강의 효과가 본 발명에서 의도하는 수준에 미치지 못하게 되는 반면에, 10 중량부를 초과하면 인장강도, 굴곡강도, 그리고 굴곡탄성률 등의 기계적 강도가 크게 저하된다.
(C) 인계 화합물
본 발명의 폴리카보네이트계 수지 조성물에는 내부활제로 폴리카보네이트와 상용성이 있는 인계 화합물 형태의 저분자 물질이 혼입된다. 본 발명에서 인계 화합물 형태의 내부 활제는 트리알릴포스파이트, 트리알릴포스파이트의 유도체, 또는 트리알릴포스파이트의 올리고머로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 1종 이상이다. 이러한 폴리카보네이트의 내부 활제들은 저분자량 물질로서 폴리카보네이트 가공온도에서 매우 뛰어난 유동 특성을 시현하고 또한 폴리카보네이트와의 상용성도 뛰어나다. 본 발명에서 트리알릴포스파이트의 올리고머의 경우 반복단위(repeating unit)가 10 이하라야 하는데, 만일 반복단위가 10을 초과할 경우 유동특성 및 폴리카보네이트와의 상용성이 저하된다.
본 발명에서 인계 화합물 형태의 내부활제는 0.5 내지 4 중량부가 사용된다. 0.5 미만을 사용할 경우에는 유동성 향상의 효과가 없으며 4 중량부를 초과하여 사용할 경우에는 폴리카보네이트의 내열성을 크게 저하시킨다.
본 발명의 수지 조성물중에는 전체 수지 조성물의 물성을 해하지 않는한 각각의 용도에 따라 무기충진재, 자외선 흡수제, 열안정제, 산화방지제, 난연제, 활제, 염료 및 안료 등이 첨가될 수 있다. 일례로 무기충진재로는 유리섬유, 탄소섬유, 탈크, 실리카, 마이카, 알루미나 등을 첨가할 수 있고, 이들은 폴리카보네이트계 수지 조성물의 기계적인 강도 및 열변형온도 등의 물성을 향상시킬 수 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 구체화 될 것이며, 하기 실시예는 본 발명의 구체적인 예시에 불과하며 본 발명의 보호범위를 한정하거나 제한하고자 하는 것은 아니다.
[실시예]
하기의 실시예 1∼2 및 비교예 1∼2에서 사용된 (A) 폴리카보네이트 수지, (B) 충격보강재, 그리고 (C) 인계 화합물 형태의 내부활제의 사양은 다음과 같다.
(A) 폴리카보네이트 수지
중량평균분자량이 20,000∼40,000 g/mol의 비스페놀 A형 선형 폴리카보네이트를 사용하였다.
(B) 충격보강재
중량평균 입자경이 0.2∼0.3 ㎛인 고무로 구성된 고무 라텍스 45 내지 60 중량부에 아크릴로니트릴과 스티렌 단량체로 구성된 그라프트 단량체 혼합물 40 내지 55 중량부를 그라프팅시키는 통상의 유화중합법에 의해 제조된 코어-쉘 형태의 충격보강재를 사용하였다.
(C) 인계 화합물 형태의 내부활제
폴리카보네이트 수지와 상용성을 보이는 트리페닐포스파이트를 내부활제로 사용하였다.
실시예 1∼2 및 비교예 1∼2
실시예 1∼2 및 비교예 1∼2에서는 하기 표 1의 조성과 같이 각 성분을 혼합하여 ψ=45 mm인 이축압출기를 사용하여 펠렛으로 제조하였다. 제조된 펠렛은 110℃에서 3 시간 이상 건조 후 10 온스 사출기에서 성형온도 230∼300℃, 금형온도 60∼90℃ 조건으로 사출하여 물성 평가용 시편을 제조하고 내충격성(아이조드 충격강도) 및 유동성(용융흐름지수)을 평가하여 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 비교예
1 2 1 2
조성 폴리카보네이트 95 92 100 98
충격보강재 3 5 - -
인계 화합물내부활제 2 3 - 2
물성 노치 아이조드 충격강도(kg·cm/cm) 73 72 75 10
용융흐름지수(g/10min) 21 25 12 21
[물성 평가 방법]
* 노치 아이조드 충격강도(1/8"): ASTM D256에 따라 측정하였다.
* 용융흐름지수: ASTM D1238에 따라 측정하되, 250℃의 온도에서 10kgf의 하중을 이용하였다.
상기 표 1의 실시예 1∼2의 결과에서 확인되는 바와 같이, 충격보강재와 인계 화합물 형태의 내부활제를 일정 비율 함께 사용한 본 발명의 경우에는 순수한 폴리카보네이트만을 사용한 비교예 1에 비하여 유동성이 뛰어나면서도 높은 충격강도를 얻을 수 있다. 이와 반대로, 비교예 2와 같이 충격보강재를 이용하지 않고 인계 화합물 형태의 내부활제만을 이용할 경우에는 비록 유동성은 향상되나 충격강도가 급격히 저하됨을 알 수 있다.
본 발명의 폴리카보네이트계 수지 조성물은 폴리카보네이트에 인계 화합물형태의 내부활제와 코어-쉘 형태의 공중합체 또는 올레핀계 공중합체 형태의 충격보강재를 도입함으로써 유동성 및 내충격성을 모두 향상시킨 것으로, 성형성과 내충격성이 동시에 요구되는 휴대용 이동통신 기기, 정밀 전기전자 부품, 그리고 자동차 정밀부품 등의 다양한 성형품의 제조에 적용될 수 있다.

Claims (3)

  1. (A) 열가소성 폴리카보네이트 수지 86 내지 98 중량부;
    (B) 고무의 코어 구조에 비닐 모노머가 그라프트되어 있는 코어-쉘 형태의 공중합체 또는 올레핀계 공중합체
    1.5 내지 10 중량부; 및
    (C) 트리알릴포스파이트, 트리알릴포스파이트의 유도체, 및 반복 단위가 10 이하인 트리알릴포스파이트의 올리고머로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 인계 화합물
    0.5 내지 4 중량부;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트계 수지 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 고무의 코어는 탄소수 4 내지 6의 디엔계 고무, 아크릴레이트계 고무 또는 실리콘계 고무로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 1종 이상이고, 상기 비닐 모노머는 메틸메타크릴레이트, 스티렌, 또는 아크릴로니트릴로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트계 수지 조성물.
  3. 삭제
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