KR100615909B1 - 내화학성과 내충격성이 우수한 폴리카보네이트 수지조성물 - Google Patents

내화학성과 내충격성이 우수한 폴리카보네이트 수지조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물은 (A) 폴리카보네이트 수지 60∼98 중량부; (B) 폴리술폰계 수지 1∼30 중량부; 및 (C) 코어-쉘 그라프트 공중합체 1∼10 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
폴리카보네이트 수지, 폴리술폰계 수지, 코어-쉘 그라프트 공중합체, 내화학성, 내충격성

Description

내화학성과 내충격성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물 {Polycarbonate Resin Composition Having Excellent Chemical Resistance and Impact Resistance}
발명의 분야
본 발명은 내화학성과 내충격성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 폴리카보네이트 수지, 폴리술폰계 수지 및 코어-쉘 그라프트 공중합체를 혼합하여 제조된 내화학성과 내충격성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다.
발명의 배경
폴리카보네이트 수지는 내충격성, 자기소화성, 치수안정성 및 내열성이 우수하여 전기전자 제품, 자동차 부품 등의 많은 용도에 사용되고 있다. 만약 이러한 사출성형품이 외장재로 사용되어 도장을 할 경우 도료의 희석 용액에 노출되게 되는데 이 과정에서 희석 용매가 폴리카보네이트 수지내로 침투하여 기계적 물성 및 내충격성을 저하시키는 문제점이 있다.
이러한 폴리카보네이트 수지의 문제점을 해결하기 위하여 내화학성을 개선하고자 하는 많은 연구들이 이루어지고 있다. 종래에 폴리카보네이트 수지의 내화학성을 개선하기 위하여 화학 약품의 침투가 비교적 더딘 고분자를 함께 블렌딩하여 재료의 내화학성을 향상시키는 방법이 연구되었다. 이러한 방법은 폴리카보네이트 수지의 내화학성을 개선할 수 있으나 내충격성이 저하되는 문제점을 지니게 된다.
본 발명자는 상기 문제점을 해결하기 위하여, 폴리카보네이트 수지에 폴리술폰계 수지와 코어-쉘 그라프트 공중합체를 일정한 비율로 혼합함으로써 내화학성과 내충격성이 동시에 우수한 폴리카보네이트계 수지 조성물을 개발하기에 이른 것이다.
본 발명의 목적은 내화학성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 내화학성이 우수하면서도 내충격성이 동시에 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타 목적들은 하기 상세히 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
발명의 요약
본 발명에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물은 (A) 폴리카보네이트 수지 60∼98 중량부; (B) 폴리술폰계 수지 1∼30 중량부; 및 (C) 코어-쉘 그라프트 공중합체 1∼10 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
이하, 본 발명의 폴리카보네이트 수지 조성물을 이루는 각 성분에 대하여 구체적으로 살펴본다.
발명의 구체예에 대한 상세한 설명
(A) 폴리카보네이트 수지
본 발명의 폴리카보네이트 수지는 분자량 조절제와 촉매의 존재 하에서 디히드릭페놀과 포스겐을 반응시켜 제조하거나, 디히드릭페놀과 디페닐카보네이트와 같은 카보네이트 전구체의 에스테르 상호교환반응을 이용하여 제조할 수 있다. 상기 폴리카보네이트 수지로는 선형 폴리카보네이트, 분지형(bracnched) 폴리카보네이트 또는 폴리에스테르카보네이트 공중합체로 이루어지는 군으로부터 선택된 것을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 디히드릭 페놀은 비스페놀이며, 바람직하게는 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판 (비스페놀 A)이다. 비스페놀 A는 부분적 또는 전체적으로 다른 디히드릭 페놀로 대체될 수 있다. 상기 비스페놀 A 이외의 디히드릭 페놀은 히드로퀴논, 4,4'-디히드록시디페닐, 비스(4-히드록시페닐)메탄, 1,1-비스(4-히드록시페닐)시클로헥산, 2,2-비스(3,5-디메틸-4-히드록시페닐)프로판, 비스(4-히드록시페닐)설파이드, 비스(4-히드록시페닐)술폰, 비스(4-히드록시페닐)술폭사이드, 비스(4-히드록시페닐)케톤, 비스(4-히드록시페닐)에테르 및 2,2-비스(3,5-디브로모-4-히드록시페닐)프로판과 같은 할로겐화 비스페놀 등을 포함한다.
상기 폴리카보네이트 수지(A)는 단일중합체이거나 두 종류 이상의 디히드릭페놀을 사용한 공중합체 또는 그러한 수지들의 혼합물일 수 있다.
상기 선형 폴리카보네이트 수지로는 비스페놀 A계 폴리카보네이트 수지가 바람직하며, 상기 분지형 폴리카보네이트는 트리멜리틱 무수물, 트리멜리틱산 등과 같은 다관능성 방향족 화합물을 디히드록시 페놀 및 카보네이트 전구체와 반응시켜 제조될 수 있다.
상기 폴리에스테르카보네이트는 이관능성 카르복실산을 디히드릭 페놀 및 카보네이트 전구체와 반응시켜 제조될 수 있다.
본 발명에서 폴리카보네이트 수지(A)의 함량은 60∼98 중량부이다.
(B) 폴리술폰계 수지
본 발명의 폴리술폰계 수지는 아릴렌 단위, 에테르 결합 및 술폰 결합을 필수적인 3개의 반복 구조단위로서 포함하며, 아릴렌 단위가 에테르결합 및 술폰결합과 무질서하게 또는 질서정연하게 배치된 폴리아릴렌 화합물이다.
본 발명에 사용되는 폴리술폰계 수지의 구조는 하기 화학식 1의 구조단위로 이루어지거나, 하기 화학식 1과 화학식 2의 구조단위로 이루어지는 것이 바람직하며, 그 중에서 화학식 1과 화학식 2의 구조단위로 이루어지는 것이 더욱 바람직하다.
[화학식 1]
Figure 112004055056997-pat00001
[화학식 2]
Figure 112004055056997-pat00002
(상기 화학식 1과 2에서, R1은 각각 동일하거나 상이할 수 있고, C1-C6의 알킬 그룹, C3-C10의 알케닐 그룹 또는 페닐 그룹이며, p는 0 내지 3의 정수로서, 각각 상이할 수 있다)
본 발명의 폴리술폰계 수지가 상기한 화학식 1의 구조단위로 이루어진 경우, p는 1인 것이 바람직하다. 본 발명의 폴리술폰계 수지가 상기한 화학식 1과 화학식 2의 구조단위로 이루어진 경우, 화학식 1의 구조단위/화학식 2의 구조단위의 몰비는 0.1 내지 9, 바람직하게는 1 내지 4 이다.
본 발명의 폴리술폰계 수지를 제조하기 위하여 공지의 방법이 이용될 수 있다. 시판되는 방향족 폴리술폰계 수지로서, 상기 화학식 1의 구조단위로 이루어진 것의 예로서, Sumimoto Chemical Co., Ltd 에서 생산되는 Sumika Excel PES 3600P 이 있다. 폴리술폰계 수지의 말단구조는 각각의 수지를 제조하는 방법에 따라 달라지며, 그 예로서, -Cl, -OH, -OR(여기서, R은 알킬 그룹이다) 등이 포함된다.
본 발명에서 폴리술폰계 수지(B)의 함량은 1∼30 중량부인 것이 바람직하다. 1 중량부 미만을 사용하는 경우에는 내화학성의 효과가 나타나지 않으며, 30 중량부를 초과해서 사용하는 경우에는 인장강도, 굴곡강도 및 굴곡탄성률 등의 기계적 강도의 저하가 일어난다.
(C) 코어-쉘 그라프트 공중합체
본 발명에서 사용하는 코어-쉘 그라프트 공중합체(C)는 고무의 코어구조에 비닐 모노머가 그라프트 되어 딱딱한 쉘을 형성한 것이다.
상기 코어-쉘 그라프트 공중합체(C)는 C4-C6의 디엔계 고무, 아크릴레이트계 고무 또는 실리콘계 고무 단량체 중에서 선택된 하나 이상의 물질을 중합하고, C1- C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1-C8 메타크릴산 에스테르류, 무수말레인산, C1-C4 알킬 또는 페닐 핵치환 말레이미드 같은 불포화 화합물 중에서 선택된 하나 이상의 물질을 상기 중합된 고무에 그라프트시킴으로써 코어-쉘 구조를 형성한 것이며, 고무 함량은 50 내지 90 중량부가 바람직하다.
상기 아크릴레이트계 고무로는 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-프로필아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, 헥실메타크릴레이트 또는 2-에틸헥실메타아크릴레이트 등의 아크릴레이트 단량체를 사용하며, 이때 사용되는 경화제로는 에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 1,3-부틸렌글리콜디메타크릴레이트 또는 1,4-부틸렌글리콜디메타크릴레이트, 알릴메타크릴레이트 또는 트리알릴시아누레이트 등이 있다.
상기 실리콘계 고무는 시크로실록산으로부터 만들 수 있으며, 그 예로는 헥사메틸시클로트리실록산, 옥타메틸시클로테트라실록산, 데카메틸시클로펜타실록산, 도데카메틸시클로헥사실록산, 트리메틸트리페닐시클로트리실록산, 테트라메틸테트라페닐시클로테트로실록산 또는 옥타페닐시클로테트라실록산 등이 있다. 상기 실록산들 중에서 1 종 이상을 선택하여 실리콘계 고무를 제조할 수 있으며, 이때 사용되는 경화제로는 트리메톡시메틸실란, 트리에톡시페닐실란, 테트라메톡시실란 또는 테트라에톡시실란 등이 있다.
상기 C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류 또는 C1-C8 아크릴산 알킬 에스테르류는 각각 아크릴산 또는 메타크릴산의 에스테르류로서 1∼8 개의 탄소원자를 갖는 모노히드릴 알코올이다. 이들의 구체적인 예로는 메타크릴산 메틸에스테르, 메타크릴산 에틸에스테르 또는 메타크릴산 프로필에스테르를 들 수 있으며, 이들 중 메타크릴산 메틸에스테르가 가장 바람직하다.
본 발명의 코어-쉘 그라프트 공중합체는 1∼10 중량부를 사용하는 것이 바람직하다. 1 중량부 미만을 사용하는 경우에는 충격보강의 효과가 나타나지 않으며, 10 중량부를 초과해서 사용하면 인장강도, 굴곡강도 및 굴곡탄성률 등의 기계적 강도의 저하가 크게 나타난다.
본 발명의 폴리카보네이트 수지의 제조에 있어서, 각각의 용도에 따라 난연제, 활제, 항균제, 이형제, 핵제, 가소제, 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 상용화제, 안료, 염료 또는 무기물 첨가제를 더 부가할 수 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예
하기의 실시예 및 비교실시예에서 사용된 (A) 폴리카보네이트 수지, (B) 폴리술폰계 수지 및 (C) 코어-쉘 그라프트 공중합체의 사양은 다음과 같다.
(A) 폴리카보네이트 수지
중량평균 분자량이 25,000 g/mol인 비스페놀-A 형 선형 폴리카보네이트로서 일본 TEIJIN사의 PANLITE L-1250WP를 사용하였다.
(B) 폴리술폰계 수지
폴리술폰계 수지는 1종을 이용하여 실험을 진행하였으며 유리전이 온도가 185 ℃이고 중량평균 분자량이 55,000인 인도 GHARDA사의 GAFONE-S 1300 을 사용하였다.
(C) 코어-쉘 그라프트 공중합체
실리콘 중합체/아크릴계 고무 복합체에 스티렌과 아크릴로니트릴 단량체가 그라프트 중합된 일본 미쯔비시 레이온(MITSUBISHI RAYON) 사의 메타블렌(METABLEN) SX-006을 사용하였다.
실시예 1∼4
표 1에 나타난 조성의 각 구성 성분의 조성에 따라 혼합하고 Φ=45 ㎜ 인 이축 압출기를 사용하여 펠렛으로 제조하였다. 제조된 펠렛은 110 ℃에서 3 시간 이상 건조 후 10 oz 사출기에서 성형온도 260∼330 ℃, 금형온도 60∼100 ℃ 조건으로 사출하여 평판 시편을 제조하였다.
비교실시예 1∼2
비교실시예 1∼2는 기재된 바와 같이 각 구성성분의 조성을 달리한 것을 제외하고는 상기 실시예 1∼4와 동일한 방법으로 시편을 제조하였다.
실시예 비교실시예
1 2 3 4 1 2
(A) 폴리카보네이트 수지 96 95 93 93 100 97
(B) 폴리술폰계 수지 1 5 10 5 - -
(C) 코어-쉘 그라프트 공중합체 3 3 3 5 - 3
상기와 같이 제조된 시편에 대하여 하기의 방법으로 물성을 평가하였으며, 측정결과는 표 2에 나타내었다.
(1) 내충격성: ASTM D256 평가방법에 의하여 1/8" 아이조드 시편과 1/4" 아이조드 시편에 노치(Notch)를 만들어 평가하였다.
(2) 내화학성: 그리고 제조된 수지 조성물의 내화학성을 평가하기 위하여 폴리카보네이트 수지의 하도용 희석제(thinner)에 평판 시편 (3mm×100mm×100mm)을 1분 간 침지 후, 30에서 80분간 건조한 후 낙구 충격을 시행하여 일정 변위에서의 하중을 측정하였다.
실시예 비교실시예
1 2 3 4 1 2
1/8" IZOD 충격강도 (kg·㎝/㎝) 80 80 80 80 80 80
1/4" IZOD 충격강도 (kg·㎝/㎝) 70 66 66 66 10 60
T-276 침지전 낙구충격강도(N) 1060 1200 1240 1250 450 1000
T-276 침지후 낙구충격강도(N) 650 690 780 720 300 500
상기 표 2의 결과로부터, 폴리카보네이트 수지에 폴리술폰계 수지와 코어-쉘 그라프트 공중합체를 일정 비율로 사용한 실시예 1∼4의 경우, 폴리카보네이트만을 사용하거나 코어-쉘 그라프트 공중합체만을 사용한 비교실시예 1∼2에 비해 내화학성과 내충격성이 우수한 것을 확인할 수 있다.
본 발명은 폴리카보네이트 수지, 폴리술폰계 수지 및 코어-쉘 그라프트 공중합체를 일정 비율로 혼합함으로써 내화학성과 내충격성이 동시에 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하는 효과를 갖는다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 이용될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (4)

  1. (A) 폴리카보네이트 수지 60∼98 중량부;
    (B) 폴리술폰계 수지 1∼30 중량부; 및
    (C) 코어-쉘 그라프트 공중합체 1∼10 중량부;
    로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지(A)는 선형 폴리카보네이트, 분지형 폴리카보네이트 또는 폴리에스테르카보네이트 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 폴리술폰계 수지(B)는 하기 화학식 1의 구조단위로 이루어지거나, 하기 화학식 1과 화학식 2의 구조단위로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물:
    [화학식 1]
    Figure 112004055056997-pat00003
    ;
    [화학식 2]
    Figure 112004055056997-pat00004
    (상기 화학식 1과 2에서, R1은 각각 동일하거나 상이할 수 있고, C1-C6의 알킬 그룹, C3-C10의 알케닐 그룹 또는 페닐 그룹이며, p는 0 내지 3의 정수로서, 각각 상이할 수 있다).
  4. 제1항에 있어서, 상기 코어-쉘 그라프트 공중합체(C)는 C4-C6의 디엔계 고무, 아크릴레이트계 고무 및 실리콘계 고무 단량체로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 물질을 중합하고, C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1-C 8 메타크릴산 에스테르류, 무수말레인산 및 C1-C4 알킬 또는 페닐 핵치환 말레이미드로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 물질을 상기 중합된 고무에 그라프트시킴으로써 코어-쉘 구조를 형성하는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
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