KR100645495B1

KR100645495B1 - 연료전지 어셈블리 및 연료전지 어셈블리의 세퍼레이터와전해질층을 결합시키는 방법

Info

Publication number: KR100645495B1
Application number: KR1020047017947A
Authority: KR
Inventors: 사사하라쥰; 스즈키도시후미; 구보타다다히로; 구리야마나리아키; 사이토유지
Original assignee: 혼다 기켄 고교 가부시키가이샤
Priority date: 2002-05-09
Filing date: 2003-05-02
Publication date: 2006-11-14
Also published as: CA2484292A1; US7727665B2; DE60315153T2; DE60315153D1; JP4376179B2; CA2484302A1; WO2003096454A3; CA2484302C; EP1504489A1; WO2003096466A1; US20050181266A1; DE60324336D1; JP4587807B2; DE60309017D1; US20090136825A9; US20050175882A1; JP2005528742A; KR100572057B1; WO2003096453A2; US20090035645A9

Abstract

프레임(21)과 상기 프레임에 보유된 전해질(22)을 가진 전해질층(2)을 포함한 연료전지 어셈블리에서 한 쌍의 세퍼레이터(5, 6)는, 금속 재료가 프레임과 각 세퍼레이터 중 어느 하나에 부착되고, 레이저 빔이 프레임과 각 세퍼레이터가 접촉한 상태로 프레임 또는 세퍼레이터를 통과해 금속 재료에 조사되어 금속 재료가 프레임과 각 세퍼레이터 중 다른 하나와 공융혼합물을 형성하는 것에 의해 전해질층에 결합된다.

Description

연료전지 어셈블리 및 연료전지 어셈블리의 세퍼레이터와 전해질층을 결합시키는 방법{Fuel cell assembly and method for bonding a separator and an electrolyte layer of a fuel cell assembly}

본 발명은 연료전지 어셈블리 및 연료전지 어셈블리의 세퍼레이터와 전해질층을 결합시키는 방법에 관한 것이다. 구체적으로는 본 발명은 프레임내에 형성된 스루홀(through-hole)에 보유된 전해질을 갖는 전해질층을 포함하는 연료전지 어셈블리 및 연료전지 어셈블리의 세퍼레이터와 전해질층을 결합시키는 방법에 관한 것이다.

연료전지는 전해질층과 상기 전해질층 양쪽에 놓여진 한 쌍의 촉매 수반전극(촉매전극층이라 함)을 포함하고, 해당하는 촉매 전극층에 공급되는 수소 또는 알코올과 같은 연료 유체와 산소 또는 공기와 같은 산화 유체간의 촉매의 도움을 받은 전기화학 반응을 통하여 전기를 발생시킨다. 전해질층에 사용되는 전해질 재료에 따라 연료전지는 인산형, 고체 폴리머형 또는 용융 탄산염형으로 일컬어질 수 있다.

특히, 전해질층으로 이온전도성 수지막을 사용하는 고체 폴리머 전해질(SPE)형 연료전지는 컴팩트한 디자인, 낮은 작동 온도(100℃ 이하) 및 고효율의 가능성 으로 인하여 매우 유망한 것으로 여겨진다. 전해질층과 그 위에 놓이는 촉매전극층은 때로는 막-전극 어셈블리(MEA)로 언급되기도 한다.

통상적으로 이러한 연료전지는 MEA의 양쪽에 놓이는 한 쌍의 확산층과 상기 확산층의 바깥쪽 양쪽에 놓이는 한쌍의 세퍼레이터(또는 분배 플레이트)를 더 포함한다. 상기 세퍼레이터는 예를 들어 규소 기재를 에칭하여 형성될 수 있고, 확산층 쪽에 있는 면에서 연료 유체(예를 들면 수소 가스) 또는 산화제 유체(예를 들면 산소 가스)의 흐름 통로를 한정짓는 채널(또는 리세스)로 형성된다. 확산층은 촉매전극층 위로 유체를 균일하게 확산시킬 뿐 아니라 촉매전극층을 접촉시켜 전극층의 전위를 외부로 전달하도록 제공되며, 통상적으로 카본 페이퍼 또는 카본 클로스(cloth)와 같은 전기전도성의 다공성 재료로 만들어진다. 촉매전극층과 확산층의 조합을 확산층으로 부르기도 한다. 또한 유체의 바람직하지 않은 누출을 막기 위하여 실(seal) 부재가 전해질층과 세퍼레이터 사이에 놓여 확산층을 둘러싸게 된다. 상기 컴퍼넌트 부분을 적층한 후 예를 들면 세퍼레이터 바깥쪽 양쪽에 놓인 지지 플레이트(backing plate)를 포함하는 고정 구조(tightening structure)를 사용하여 적층 방향으로 고정력(tightening force)을 가하여 인접한 컴퍼넌트 부분이 서로 밀접하게 압착되도록 하여 연료전지 어셈블리가 형성된다. 세퍼레이터와 확산층간의 계면을 통한 유체의 누설을 방지하거나, 연료전지 어셈블리의 각 컴퍼넌트 부분에 원하지 않는 큰 압력이 가해지지 않도록 하면서 확산층과 촉매전극층 사이에 접촉 저항이 증가되는 것을 방지하기 위하여, 외부에서 가해지는 고정 압력은 적당한 수준으로 유지될 필요가 있다.

전해질은 고체 폴리머 전해질(SPE)로 이루어질 수 있다. 그러나 SPE는 물로 함침될 때만 이온전도성 막으로 작용할 수 있고, 물로 함침될 때 SPE는 그 부피가 상당히 증가한다. SPE의 부피는 온도에 따라 변할 수도 있다. 이러한 SPE의 부피 증가는 연료전지 어셈블리(1) 내에 스트레스를 발생시킬 수 있다. 따라서 외부에서 가해지는 고정력이 클 경우 컴퍼넌트 부분에 가해지는 압력이 지나치게 높아 실 부재를 파괴시키는 것과 같은 문제를 일으킬 수 있다. 일정한 수준으로 압력을 조절하는 것은 원하지 않는 복잡한 작동을 초래한다. 또한 큰 고정력은 그러한 힘을 발생시키기 위한 벌키한 고정 구조를 필요로 하는 경향이 있어 연료전지 어셈블리의 중량과 부피를 증가시킬 것이다.

상기한 문제점들을 해소하기 위하여 예를 들어 규소 기재를 에칭하여 형성될 수 있는 복수개의 스루홀을 가진 그리드 프레임과 상기 스루홀에 보유된 전해질을 갖는 전해질층; 및 상기 전해질층이 그 사이에 놓인 한 쌍의 세퍼레이터를 포함하며, 상기 전해질은 세퍼레이터에 의해 한정된 유체 통로(리세스)와 일직선으로 된 연료전지 어셈블리가 국제특허공보 WO01/95405호에 제시되어 있다. 상기 연료전지 어셈블리에서 프레임의 스루홀에 보유된 전해질은 유체 통로로 부풀 수 있어서 전해질의 팽창으로 인한 연료전지 어셈블리의 컴퍼넌트 부분사이의 압력의 증가는 상당히 감소될 수 있다.

상기한 공보는 또한 예를 들어 접착제 또는 양극 결합(anodic bonding)에 의해 그리드 프레임과 세퍼레이터를 결합시키는 것을 개시하고 있다. 양극 결합에서 전극층과 유리층은 결합될 그리드 프레임 표면에 형성되고, 유사한 전극층은 결합될 세퍼레이터 표면에 형성된다. 그런 다음 그리드 프레임과 세퍼레이터는 서로 근접하여 약 400℃로 가열되는데, 이 온도에서 나트륨 이온은 매우 유동적이 된다. 이 상태에서 전압을 전극층에 가하여 이온들을 이동시킨다. 고체 전해질은 고온에는 약하므로 400℃의 온도로 가열되면 손상될 수 있기 때문에 국부적인 가열을 위해 그리드 프레임 및/또는 세퍼레이터의 전극층 아래에 히터가 놓여진다. 히터는 예를 들면 다결정 규소로 이루어질 수 있다.

그러나 이렇게 히터를 구비하는 것은 구조를 복잡하게 하고 제조 단계를 증가시킨다. 접착제에 의한 결합력은 연료전지 어셈블리의 작동 상태에서 물이 생기고 습도가 증가하면 상당히 감소할 수 있어서 장시간동안 충분한 결합력을 유지하기가 힘들다.

종래 기술의 이러한 문제점들을 고려할 때, 본 발명의 첫번째 목적은 구조를 복잡하게 할 필요가 없고 전해질층의 전해질이 손상되는 것에 대해 염려할 필요가 없이 전해질층(또는 MEA)과 세퍼레이터를 결합시킬 수 있는 연료전지 어셈블리를 제공하는 것이다.

본 발명의 두번째 목적은 이러한 연료전지 어셈블리의 전해질층과 세퍼레이터를 결합시키는 방법을 제공하는 것이다.

본 발명의 일 태양에 따르면, 상기 목적은 전해질층(2); 상기 전해질층이 그 사이에 놓인 한 쌍의 촉매전극층(3a, 3b); 및 상기 한쌍의 촉매전극층의 바깥쪽 양쪽에 놓인 한 쌍의 세퍼레이터(5,6)로서 상기 각 세퍼레이터는 관련 촉매전극층과 접촉할 수 있는 리세스를 통해 연료 유체 또는 산화제 유체가 흐를 수 있도록 촉매전극층중 관련된 것 쪽에 있는 면에 리세스(51, 52)가 형성되어 있는 세퍼레이터를 포함한 연료전지 어셈블리에 의해 달성되며, 여기서 전해질층은 프레임(21)과 상기 프레임내에 보유된 전해질(22)을 포함하고, 각 세퍼레이터는 프레임과 세퍼레이터중 하나의 주변부에 놓여지고, 프레임과 세퍼레이터중 나머지 하나와 공융혼합물(29)을 형성하는 금속 재료(27)를 통해 프레임에 연결된다. 바람직하게는 금속 재료는 프레임의 주변부에 놓여지고 세퍼레이터와 공융혼합물을 형성한다. 이러한 공융 결합은 프레임과 세퍼레이터를 그 사이에 놓인 금속 재료로 서로 접촉하게 하고, 프레임 또는 세퍼레이터를 통해 상기 금속 재료 위에 복사 에너지를 조사하여 형성될 수 있으므로 양극 결합과는 달리 추가의 히터 또는 전극을 필요로 하지 않아 구조를 단순화한다. 또한 공융결합은 높은 결합력을 제공하여 작은 면적으로도 충분한 세기로 세퍼레이터와 전해질층의 프레임을 결합시켜 내부 압력이 연료전지 어셈블리 작동시에 증가하여도 신뢰할 만한 실링을 보장할 수 있다. 이것은 세퍼레이터와 전해질층(프레임)의 주변부 면적을 감소시킬 수 있어 연료전지 어셈블리의 중량 및 부피를 최소화할 수 있다. 세퍼레이터와 프레임 사이에 놓이는 실 부재 또한 불필요하게 된다. 레이저 빔의 조사는 프레임 또는 세퍼레이터 상의 금속 재료를 국부적으로 가열시킬 수 있어 프레임과 그 안에 놓인 전해질을 과열시키게 되고 결과적으로 전해질이 손상되는 것을 피할 수 있다.

한 구현예에서 세퍼레이터와 프레임은 각각 규소 기재로 만들어진다. 이 경우에 질화규소 필름을 적어도 프레임과 세퍼레이터중 하나의 주변부 상에 형성하여 이것이 주변(실)부에서 원하지 않는 단락을 방지할 수 있으므로 금속 재료가 질화규소 필름상에 놓이도록 하는 것이 바람직하다. 금속 재료는 바람직하게는 금, 구리 및 알루미늄과 같은 저융점 금속을 포함한다.

본 발명의 다른 태양에 따르면, 연료전지 어셈블리(1)의 세퍼레이터(5,6)와 전해질층(2)을 결합시키는 방법이 제공되는데, 상기 전해질층은 프레임(21)과 상기 프레임내에 놓인 전해질(22)을 포함하며, 상기 방법은 금속 재료(27)를 프레임과 세퍼레이터중 어느 하나 위에 놓는 단계; 프레임과 세퍼레이터가 그 사이에 배치된 금속 재료에 의해 서로 접촉하도록 된 상태에서 프레임 또는 세퍼레이터를 통해 금속 재료에 복사에너지를 조사하여 금속 재료와 프레임과 세퍼레이터중 나머지 다른 하나가 공융혼합물(29)을 형성하도록 하는 단계를 포함한다. 바람직하게는 금속 재료는 프레임 상에 놓여져 세퍼레이터와 공융혼합물을 형성한다.

이와 같이 해서 프레임과 세퍼레이터가 양극 결합과는 달리 금속 재료상에 복사 에너지(레이저)를 조사하여 형성된 공융혼합물에 의해 결합될 수 있으므로, 구조를 단순화하고 제조 비용을 최소화할 수 있다. 또한 공융결합은 큰 결합력을 제공하여 세퍼레이터와 전해질층의 프레임을 작은 면적이지만 충분한 결합 세기로 결합하도록 하여 연료전지 어셈블리 작동 상태에서 내부 압력이 증가하더라도 신뢰할 만한 실링을 제공할 수 있다. 이는 세퍼레이터와 전해질층(프레임)의 주변부의 면적을 감소시켜 연료전지 어셈블리의 중량 및 부피를 감소시킬 수 있다. 세퍼레이터와 프레임 사이에 배치되는 실 부재 또한 불필요하게 된다. 레이저 빔을 조사하는 것은 프레임 또는 세퍼레이터 상의 금속 재료를 국지적으로 가열시킬 수 있어 프레임과 그 안에 놓인 전해질의 과도한 과열로 전해질에 손상이 오는 것을 방지할 수 있다.

바람직하게는 세퍼레이터와 프레임은 각각 규소 기재로 만들어진다. 이 경우 상기 방법은 프레임과 세퍼레이터중 하나의 주변부 표면에 질화규소 필름(25)을 형성하여 금속 재료가 질화규소 필름 위에 부착되도록 하는 단계를 더 포함하는 것이 바람직하다. 또한 이 경우에 복사 에너지는 바람직하게는 전형적인 두께(약 50-500㎛)를 가진 규소 기재에 바람직한 투과성을 가지기 때문에 CO₂ 레이저 빔이 바람직할 수 있다.

또한 바람직하게는 복사 에너지를 조사하는 단계는 프레임 또는 세퍼레이터를 냉각시키는 단계를 포함한다. 이것은 프레임 내에 보유된 전해질의 과도한 온도 증가를 훨씬 더 확실하게 방지할 수 있다.

도 1은 본 발명에 따른 연료전지 어셈블리의 일 구현예를 도시한 전개 사시도이다.

도 2a 및 도 2b는 각각 도 1의 선 IIa-IIa 및 IIb-IIb를 따라 취한 부분 단면도이다.

도 3a 및 도 3b는 본 발명에 따른 전해질층과 세퍼레이터를 결합시키는 바람직한 방법을 도시한 부분 단면도이다.

도 4는 전해질층에 형성된 실 금속층 패턴을 도시한 평면도이다.

도 5는 본 발명에 따른 전해질층과 세퍼레이터를 결합시키는 바람직한 방법을 도시한 단면도이다.

본 발명의 다른 목적, 특징 및 이점은 하기 설명으로부터 더 분명해질 것이다.

도 1은 본 발명에 따른 연료전지 어셈블리의 한 구현예를 도시한 전개 사시도이다. 연료전지 어셈블리(1)는 중앙에 배치된 전해질층(2)과 상기 전해질층(2)의 양쪽에 놓인 한 쌍의 세퍼레이터(5, 6)를 포함한다. 각 세퍼레이터(5, 6)는 전해질층(2) 쪽에 있는 면(제 1면이라 함)에 리세스(51, 52)가 형성되어 있다. 상기 리세스(51, 52)는 연료 유체(예를 들면 H₂)와 산화제 유체(예를 들면 O₂)의 흐름 통로로 작용하는데, 통상 상기 유체들은 가스이다.

전해질층(2)은 서로 교차하는 복수개의 바(21)를 가진 그리드 프레임(21)과, 상기 그리드 프레임(21)의 인접한 바(21a) 사이에 한정된 직사각형의 스루홀(21b)에 채워지는 고체 폴리머 전해질(SPE)(22)을 포함한다. SPE(22)는 퍼플루오로카본술폰산(나피온:상표명), 페놀술폰산, 폴리에틸렌술폰산, 폴리트리플루오로술폰산 등과 같은 재료로 만들어질 수 있다.

그리드 프레임(21)은 바람직하게는 규소 기재를 에칭 등으로 처리하여 형성되며, 직사각형 및 환상의 주변부(또는 프린지)를 포함하며, 환상의 주변부 내에 직사각형 그리드 영역이 한정되어 있다.

도 2a 및 도 2b의 단면도에서 보듯이, 그리드 프레임(21)내의 그리드 영역에서의 각 바(21a)는 돌출부(21c)를 갖추고 있어 해당 스루홀(21b)의 중간 부분으로 돌출된다. 돌출부(21c)는 바(21a)의 길이를 따라 뻗어있는 리지(ridge) 형태이고 각 스루홀(21b)의 중간부분이 더 좁도록 한다. 돌출부(21c)는 각 스루홀(21b)에 SPE(22)를 보유하도록 도와준다. 이러한 돌출부(21c)는 규소 기재의 양쪽에 이방성 에칭(습식 에칭)을 실행함으로써 규소 기재로부터 그리드 프레임(21)을 형성하는 것과 동시에 용이하고 편리하게 형성될 수 있다.

또한 그리드 프레임(21)의 그리드 영역의 양쪽에 백금과 같은 촉매를 함유한 한쌍의 촉매전극층(3a, 3b)이 위치하여 막전극 어셈블리(MEA)를 형성한다. 촉매전극층(3a, 3b)은 촉매 수반 카본을 예를 들어 전해질층(2)의 표면에 프린팅(또는 전사)함으로써 형성될 수 있다. 바람직하게는 한쌍의 확산층(4a, 4b)은 각각 촉매전극층(3a, 3b)과 세퍼레이터(5, 6) 사이에 놓여진다. 촉매전극층(3a, 3b)과 확산층(4a, 4b)을 각각 집적하여 확산 전극을 형성하는 것도 가능하다.

상기 구현예에서 직사각형 스루홀(23a, 23b, 24a 및 24b)은 그리드 프레임(21)의 주변부의 각 코너 부분에 형성된다. 이들 스루홀의 대각선으로 마주한 한 쌍(23a, 23b)은 연료 가스의 유입구 및 유출구로 작용한다. 이들 스루홀의 나머지 마주한 쌍들(24a, 24b)은 산화 가스의 유입구 및 유출구로 작용한다. 이들 홀은 이방성 에칭(습식 에칭)으로 형성되고 따라서 그리드 프레임(21)의 스루홀(21b)과 마찬가지로 직사각형 홀로 형성된다. 이들은 건식 에칭으로도 형성될 수 있고, 이 경우 임의의 원하는 형상을 가질 수 있다.

각 세퍼레이터(5, 6)는 규소 기재를 작업하여 형성될 수 있는데, 실질적으로 등각(conformal)의 직사각형을 가진다. 평평한 바닥을 가진 리세스(51, 52)는 각 세퍼레이터(5, 6) 표면의 중앙에 형성되고 각각 끝이 잘린 피라미드 형태를 가진 복수개의 돌출부 (53, 54)가 상기 평평한 바닥 위에 형성된다. 도 2a, 2b에서 보듯이, 리세스(51, 52)의 바닥과 돌출부(53)의 표면은, 촉매전극층(3, 4)을 외부 회로에 전기적으로 연결시키기 위해, 예를 들면 금(Au) 필름으로 형성될 수 있고, 임의의 공지의 필름 형성공정으로 형성될 수 있는 각각의 전극 말단층(55, 56)으로 코팅될 수 있다.

세퍼레이터(5, 6)의 리세스(51, 52)에 있는 돌출부(53, 54)는 그리드 프레임(21)의 바(21a)와 일직선이 되도록 위치하고, 개재된 촉매전극층(3a, 3b)과 확산층(4a, 4b)에 전기적으로 연결된다. 이러한 구조에 따르면 돌출부(53, 54)는 작동 상태에서 물로 함침된 SPE(22)의 팽창을 방해하고 세퍼레이터(5, 6)의 리세스(51, 52)로 부풀어오르도록 한다. 이것은 연료전지 어셈블리(1)의 컴퍼넌트 부분에 부여되는 압력에 대한 SPE(22)의 팽창의 영향을 감소시킬 수 있다.

다시 도 1을 참고로 하면, 직사각형 스루홀(57a, 57b, 58a,또는 58b)은 각 세퍼레이터(5, 6)의 주변부의 각 코너 부분에 형성되어 그리드 프레임(21)의 코너에 형성된 4개의 스루홀(23a, 23b, 24a, 24b)중 결합된 하나와 일직선으로 배열된다. 스루홀의 대각선으로 마주한 한 쌍(57a, 57b)은 연료 가스의 유입구 및 유출구로 작용한다. 나머지 스루홀의 마주한 쌍(58a 및 58b)은 산화 가스의 유입구 및 유출구로 작용한다. 이 구현예에서 주변부에 형성된 그루브(59a, 59b)는 산화 가 스를 위해 스루홀(58a, 58b)과 하부 세퍼레이터(5)의 리세스(51)를 소통시키고, 유사한 그루브(60a, 60b)는 연료 가스를 위해 스루홀(57a, 57b)과 상부 세퍼레이터의 리세스(52)를 소통시킨다. 이들 그루브(59a, 59b, 60a, 60b)는 이방성 에칭(습식 에칭)으로 형성되므로 각각 V-형 단면을 가질 수 있다. 스루홀(57a, 57b, 58a, 58b)은 이방성 에칭(습식 에칭)에 의해 형성될 때 직사각형을 가질 수 있지만, 예를 들어 건식 에칭으로 형성된다면 임의의 원하는 형태를 가질 수 있다.

연료전지 어셈블리(1)를 독립적으로 사용하는 경우, 상부 세퍼레이터(6)의 연료 가스 스루홀(57a, 57b) 및/또는 하부 세퍼레이터(5)의 스루홀(57a, 57b)과 일직선으로 배열된 그리드 프레임(21)의 스루홀(23a, 23b)은 닫혀있다. 그러나 또 다른 연료전지 어셈블리가 연료전지 어셈블리(1)의 아래쪽에 연결되어 연료전지 스택을 형성하는 경우, 연료 가스는 스루홀(23a, 23b, 57a, 57b)을 통해 또 다른 연료전지 어셈블리로 흐를 수 있다. 마찬가지로, 연료전지 어셈블리(1)가 독립적으로 사용되는 경우, 하부 세퍼레이터(5)의 스루홀(58a, 58b)은 세퍼레이터(5) 아랫쪽에서 닫혀있지만 또 다른 연료전지 어셈블리가 연료전지 어셈블리(1)의 아래쪽에 연결되어 연료전지 스택을 형성하는 경우, 산화 가스는 스루홀(58a, 58b)을 통하여 또 다른 연료전지 어셈블리에 흐를 수 있다.

한 쌍의 세퍼레이터(5, 6)가 촉매전극층(3a, 3b)과 확산층(4 a, 4b)이 그 사이에 놓인 전해질층(2)의 어느 한쪽에 놓인 상태에서, 전해질층(2)(더 구체적으로는 그것의 프레임(21))의 주변부 및 세퍼레이터(5, 6)의 주변부는 세퍼레이터(5, 6)와 전해질층(2)의 리세스(51)에 의해 한정된 공간(유체 통로)을 기밀 밀봉하도록 결합된다.

이제 도 3a 및 도 3b를 참고로 하여 본 발명에 따라 전해질층(2)과 세퍼레이터(5, 6)를 결합시키는 방법이 기술된다. 상기 구현예에서 세퍼레이터(5, 6)와 전해질층(2)의 프레임(21)은 각각 규소 기재로 형성되고, 질화규소 필름(25)이 스퍼터링 등과 같은 방법으로 프레임(21)의 주변부 표면에 형성된다. 질화규소 필름(25)은 주변부(또는 실 부분)에서 원하지 않은 단락을 방지할 수 있다.

도 3a에 도시한 것처럼, 전해질층(2)과 세퍼레이터(5, 6)를 결합시키기 전에 금(Au)과 같은 저융점 금속을 포함하는 실 금속층(27)을 물리적 증착(resistive heating deposition 등)으로 그리드 프레임(21)의 주변부 어느 한쪽에 형성한다. 금 대신 구리(Cu) 또는 알루미늄(Al)과 같은 다른 저융점 금속도 사용할 수 있다. 또한 물리적 증착 대신 화학증착법(CVD), 스핀 코팅, 스퍼터링 또는 스크린 프린팅과 같은 필름 형성 방법이 사용될 수 있다. 바람직하게는 티타늄(Ti)층(28)은 질화규소 필름(25)과 실 금속층(27) 사이에 증착 등과 같은 방법으로 형성되어 질화규소 필름(25)과 실 금속층(27) 간의 접촉을 개선시킨다. 티타늄은 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 크롬(Cr) 등으로 치환될 수 있다.

도 4의 평면도에서 보듯이, 실 금속층(27)은 그리드 영역과 전해질층(2)의 그리드 프레임(21)의 스루홀(23a, 23b, 24a, 24b)을 둘러싸도록 형성된다. 이러한 실 금속(27)의 패터닝은 에칭 또는 리프트-오프(lift-off)와 같은 공지의 방법으로 행해질 수 있다.

결합 공정에서 양 측면에 실 금속층으로 형성된 전해질층(2)은 세퍼레이터(5, 6) 사이에 놓여지고, 소량의 압력이 그곳에 가해지며, 복사 에너지로 작용하는 레이저 빔은 세퍼레이터(5, 6)를 통해 실 금속층(27)에 조사된다. 이 단계에서 레이저 빔은 바람직하게는 실 금속층(27)의 패턴을 따라 주사된다. 레이저 빔 조사는 전해질층(2)의 양쪽면에 동시에 행해지거나 별도로 행해질 수 있다. 또한 세퍼레이터(5, 6) 대신 프레임(21)을 통하여 레이저 빔을 조사하는 것도 가능하다. 레이저 빔은 충분한 투과율로 세퍼레이터(5, 6) 또는 프레임(21)을 통과할 수 있도록 선택된다. 예를 들면 세퍼레이터(5, 6) 또는 프레임(21)이 두께 약 50-500 ㎛의 규소 기재로 이루어지는 경우 약 10.6㎛의 파장을 가진 CO₂ 레이저 빔이 바람직하게 사용될 수 있다.

레이저 빔을 조사함으로써 실 금속층(7)을 선택적으로 가열하고 세퍼레이터(5, 6)의 규소와 실 금속층(27)의 금을 합금하여 공융 부분(29)을 형성하는 것을 촉진할 수 있다. 이 방법으로 전해질층(2)의 그리드 프레임(21)과 세퍼레이터(5, 6)가 함께 결합된다. 레이저 빔 대신에 초음파와 같은 다른 복사 에너지를 사용하는 것도 생각할 수 있다는 걸 주목하여야 한다. 그러나 세퍼레이터(5, 6) 또는 프레임(21)을 통한 바람직한 투과율 면에서 및 실 금속층을 국부적으로 가열할 수 있는 능력 면에서 레이저 빔이 바람직하다.

이와 같이 해서 실 금속층(27)이 국부적으로 가열되므로 전해질층(2)의 전해질(22)의 과도한 온도 증가를 피할 수 있다. 더우기 공융결합은 높은 결합강도(예 를 들면 Si/Au/Si 구조에 대해 40MPa)를 제공할 수 있으므로 세퍼레이터(5, 6)와 전해질층(2)을 작은 면적으로도 연료전지 어셈블리(1)의 작동상태에서 내부 압력이 증가할지라도 신뢰할만한 실링을 보장할 수 있도록 결합시키는 것이 가능하다. 이것은 세퍼레이터(5, 6)와 전해질층(2)의 주변부의 면적을 감소시킬 수 있어 연료전지 어셈블리의 중량 및 부피를 최소화할 수 있다. 양극 결합과는 달리 히터와 전극이 불필요하므로 연료전지 어셈블리의 구조를 복잡하게 하는 것을 피할 수 있다.

레이저 빔의 조사에 따른 전해질층(22)의 전해질(22)의 과도한 온도 증가를 더욱 확실히 방지하기 위하여 세퍼레이터(5, 6) 및/또는 전해질층(2)이 냉각될 수있다. 이것은 도 5에 도시한 것처럼 금속 블록(30)을 세퍼레이터(5, 6) 및/또는 전해질층(2)에 접촉시킴으로써 달성될 수 있다. 다르게는 또는 부가적으로 수냉각도 행할 수 있다.

한 실시예에서 세퍼레이터(5, 6) 각각은 약 200㎛의 두께를 가지고, 전해질층(2)의 프레임(21)은 약 100㎛의 두께를 가지고, 질화규소 필름은 약 0.5㎛의 두께를 가지고 티타늄 층(28)은 약 0.2㎛의 두께를 가지고, 실 금속층(27)은 약 1㎛의 두께를 가지고 약 400㎛의 라인 너비를 가진다. 이러한 실시예에서 약 50W의 전력과 약 100㎛의 직경을 가진 CO₂ 레이저는 바람직하게는 약 20mm/분의 주사 속도로 사용될 수 있다.

본 발명은 바람직한 구현예로 기재하였지만 다양한 변경 및 수정이 첨부 클레임에 설명한 본 발명의 범위를 벗어나지 않고서 가능하다는 것은 당업자에게 자명할 것이다. 예를 들어 상기한 구현예에서 실 금속(또는 금속 재료)은 전해질층의 프레임에 부착되지만 실 금속을 세퍼레이터에 부착하고 질화규소 필름을 코팅하지 않고 프레임 표면을 노출시켜 프레임과 실 금속이 공융혼합물을 형성하도록 하는 것도 가능하다. 또한 확산층이 두꺼울 경우 그리드 프레임과 세퍼레이터 사이에 심(shim)을 제공할 수도 있다. 이 경우 심은 그리드 프레임 또는 세퍼레이터의 일부로 간주된다. 다르게는, 그리드 프레임 및/또는 세퍼레이터는 확산층의 두께를 흡수하도록 에칭 등으로 처리될 수 있다. 또한 그리드 프레임 및/또는 세퍼레이터는 유리 또는 알루미나와 같이 높은 저항 또는 절연성을 가진, 규소와는 다른 무기재료로 이루어진 기재로 형성될 수 있다.

상기한 것처럼 본 발명에 따르면 연료전지 어셈블리의 전해질층은 프레임 및 상기 프레임에 보유된 전해질을 포함하고, 상기 전해질층은, 프레임과 세퍼레이터가 서로 접촉한 상태로, 프레임에 부착된 금속 재료에 프레임 또는 세퍼레이터를 통해 복사 에너지(레이저 빔)를 조사함으로써 금속 재료와 세퍼레이터의 공융혼합물을 형성하도록 하여 세퍼레이터에 결합된다. 따라서 양극 결합과는 달리 히터와 전극이 필요 없고 간단한 구조와 공정으로 전해질층과 세퍼레이터를 결합시킬 수 있다. 레이저 빔은 프레임상의 금속 재료에 의해 선택적으로 흡수되므로 프레임과 그 속에 보유된 전해질의 과열을 피할 수 있다.

Claims

전해질층;

상기 전해질층이 그 사이에 놓인 한 쌍의 촉매전극층; 및

상기 한 쌍의 촉매전극층의 바깥쪽 양쪽에 배치되고, 각각은 상기 촉매전극층 중 관련된 것 쪽에 있는 면에 리세스가 형성되어 상기 리세스를 통해 연료 유체 또는 산화 유체가 흘러 상기 관련 촉매전극층에 접촉하도록 하는 한 쌍의 세퍼레이터를 포함하며,

상기 전해질층은 프레임과 상기 프레임내에 보유된 전해질을 포함하고, 상기 세퍼레이터와 상기 프레임은 각각 무기 재료로 이루어지는 기재로 형성되고, 상기 세페레이터 각각은 상기 프레임과 상기 세퍼레이터 중 하나의 주변부에 부착되어 상기 프레임과 상기 세퍼레이터 중 다른 하나와 공융혼합물을 형성하는 금속 재료를 통해 상기 프레임에 결합되는 연료전지 어셈블리.
제 1항에 있어서, 상기 금속 재료는 상기 프레임의 주변부에 부착되어 상기 세퍼레이터와 공융 혼합물을 형성하는 것을 특징으로 하는 연료전지 어셈블리.
제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 무기 재료는 규소, 유리 및 알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 연료전지 어셈블리.
제 1항에 있어서, 상기 무기재료는 규소이고, 질화규소 필름은 상기 프레임과 상기 세퍼레이터중 적어도 하나의 주변부에 형성되어 상기 금속 재료가 상기 질화규소 필름 위에 부착되도록 하는 것을 특징으로 하는 연료전지 어셈블리.
제 1항, 제 2항 또는 제 4항에 있어서, 상기 금속 재료는 금, 구리 및 알루미늄 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 어셈블리.
연료전지 어셈블리의 세퍼레이터와, 프레임과 상기 프레임에 보유된 전해질을 포함하는 전해질층을 결합시키는 방법으로서, 상기 세퍼레이터와 프레임은 각각 무기 재료로 이루어지는 기재로 형성되고, 상기 방법은

상기 프레임과 상기 세퍼레이터 중 하나의 주변부에 금속 재료를 부착시키는 단계; 및

상기 프레임과 상기 세퍼레이터가 그 사이에 놓인 금속 재료에 의해 서로 접촉하도록 한 상태에서, 상기 프레임 또는 상기 세퍼레이터를 통해 상기 금속 재료에 복사 에너지를 조사하여 상기 금속 재료와, 상기 프레임과 상기 세퍼레이터 중 나머지 다른 부분이 공융혼합물을 형성하도록 하는 단계로서, 상기 복사에너지가 조사되는 상기 프레임 또는 세퍼레이터는 공융혼합물이 형성될 수 있도록 상기 복사에너지에 투과성인 단계를 포함하는 방법.
제 6항에 있어서, 상기 복사 에너지가 레이저 빔인 것을 특징으로 하는 방법.
제 6항 또는 제 7항에 있어서, 상기 금속 재료가 상기 프레임에 부착되고 상기 세퍼레이터와 상기 공융혼합물을 형성하는 것을 특징으로 하는 방법.
제 6항 또는 제 7항에 있어서, 상기 무기 재료가 규소, 유리 및 알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
제 6항에 있어서, 상기 무기재료는 규소이고, 상기 방법은 상기 프레임과 상기 세퍼레이터중 하나의 주변부 표면에 질화규소 필름을 형성하여 상기 금속 재료가 상기 질화규소 필름에 부착되도록 하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
제 6항에 있어서, 상기 무기 재료가 규소이고, 상기 복사 에너지가 CO₂ 레이저 빔인 것을 특징으로 하는 방법.
제 6항, 제 7항, 제 10항 또는 제 11항에 있어서, 상기 복사에너지를 조사하는 단계가 상기 프레임 또는 상기 세퍼레이터를 냉각시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
제 6항, 제 7항, 제 10항 또는 제 11항에 있어서, 상기 금속 재료가 금, 구리 및 알루미늄 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.