JPWO2021190650A5

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Publication number: JPWO2021190650A5
Application number: JP2022532691A
Authority: JP
Publication date: 2023-06-26
Anticipated expiration: 2041-03-27

Claims

正極シート及び負極シートを含み、
前記正極シートは正極集電体及び前記正極集電体の少なくとも一つの表面に設置され且つ正極活性材料を含む正極フィルムシートを含み、
前記正極活性材料は層状のリチウム遷移金属酸化物及びその改質化合物のうちの一種又は複数種を含み、
前記負極シートは負極集電体及び前記負極集電体の少なくとも一つの表面に設置され且つ負極活性材料を含む負極フィルムシートを含む二次電池の製造方法であって、
（１）非針状石油コークスを原料とし、原料を粉砕し且つ微粉を除去し、原料を反応釜に入れて加熱し、且つ整形して微粉を除去し、中間品１を得て、中間品１を高温黒鉛化して、中間品２を得て、中間品２を混合機で混合し、篩分けした後に人造黒鉛Ａを得る工程と、
（２）生針状石油コークスを原料とし、原料を粉砕し且つ微粉を除去し、高温黒鉛化して篩分けし、人造黒鉛Ｂを得る工程と、
（３）前記人造黒鉛Ａと前記人造黒鉛Ｂを混合して人造黒鉛を得るステップと、
（４）鱗片の黒鉛原料を選択し、原料を破砕し、球状化処理を行い、中間体１を得て、中間体１を化学的に精製し、中間体２を得て、中間体２を乾燥し、アスファルトと混合した後に炭化処理を行い、篩分けした後、天然黒鉛を得る工程と、
（５）前記人造黒鉛と前記天然黒鉛を混合して、負極活性材料を得る工程と、を採用して前記負極活性材料を製造し、
前記負極活性材料は人造黒鉛及び天然黒鉛を含み、前記人造黒鉛は同時に一次粒子及び二次粒子を含み、且つ前記負極活性材料における前記二次粒子の数量割合Ｓは１０％≦Ｓ≦５０％を満たす、二次電池の製造方法。
前記Ｓが、１０％≦Ｓ≦３０％、選択的に、１５％≦Ｓ≦３０％である、請求項１に記載の二次電池の製造方法。
前記負極活性材料の体積平均粒径Ｄ_ｖ５０は≦１４．０μｍであり、
選択的に、前記負極活性材料の体積平均粒径Ｄ_ｖ５０は８．０μｍ～１２．０μｍであり、
選択的に、前記負極活性材料の体積平均粒径Ｄ_ｖ５０は１２．０μｍ～１４．０μｍである、請求項１又は２に記載の二次電池の製造方法。
前記人造黒鉛の体積平均粒径Ｄ_ｖ５０は１０．０μｍ～１４．５μｍであり、選択的に、１１．０μｍ～１３．５μｍであり、及び／又は、
前記天然黒鉛の体積平均粒径Ｄ_ｖ５０は７．０μｍ～１４．０μｍであり、選択的に、７．０μｍ～１３．０μｍである、請求項１～３のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記負極活性材料の体積分布粒径Ｄ_ｖ９０は１６．０μｍ～２５．０μｍであり、選択的に、２０．０μｍ～２５．０μｍであり、及び／又は、
前記人造黒鉛の体積分布粒径Ｄ _ｖ９０は２３．０μｍ～３０．０μｍであり、選択的に、２５．０μｍ～２９．０μｍであり、及び／又は、
前記天然黒鉛の体積分布粒径Ｄ _ｖ９０は１５．０μｍ～２３．０μｍであり、選択的に、１８．０μｍ～２１．０μｍである、請求項１～４のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記負極活性材料の体積分布粒径Ｄ_ｖ９９は２５．０μｍ～３７．０μｍであり、選択的に、３３．０μｍ～３６．５μｍであり、及び／又は、
前記人造黒鉛の体積分布粒径Ｄ _ｖ９９は３０．０μｍ～４５．０μｍであり、選択的に、３２．０μｍ～４３．０μｍであり、及び／又は、
前記天然黒鉛の体積分布粒径Ｄ _ｖ９９は２１．０μｍ～３５．０μｍであり、選択的に、２５．０μｍ～３０．０μｍである、請求項１～５のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記負極活性材料の粒度分布（Ｄ_ｖ９０－Ｄ_ｖ１０）／Ｄ_ｖ５０は１．３０～１．５５であり、選択的に、１．３５～１．５０であり、及び／又は、
前記人造黒鉛の粒度分布（Ｄ _ｖ９０－Ｄ _ｖ１０）／Ｄ _ｖ５０は１．２５～１．９５であり、選択的に、１．３５～１．８０であり、及び／又は、
前記天然黒鉛の粒度分布（Ｄ _ｖ９０－Ｄ _ｖ１０）／Ｄ _ｖ５０は０．８８～１．２８であり、選択的に、０．９８～１．１８である、請求項１～６のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記二次粒子の前記人造黒鉛における数量割合は、２５％～６０％であり、選択的に、３０％～５０％である、請求項１～７のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記負極活性材料のタップ密度は≧１．１０ｇ／ｃｍ^３であり、選択的に、１．１０ｇ／ｃｍ^３～１．１５ｇ／ｃｍ^３であり、及び／又は、
前記人造黒鉛のタップ密度は０．９０ｇ／ｃｍ ^３～１．２０ｇ／ｃｍ ^３であり、選択的に、１．０５ｇ／ｃｍ ^３～１．１５ｇ／ｃｍ ^３であり、及び／又は、
前記天然黒鉛のタップ密度は０．９０ｇ／ｃｍ ^３～１．１８ｇ／ｃｍ ^３であり、選択的に、０．９３ｇ／ｃｍ ^３～１．１３ｇ／ｃｍ ^３である、請求項１～８のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記負極活性材料の黒鉛化度は９２％～９６％であり、選択的に、９３％～９５％であり、
及び／又は、
前記人造黒鉛の黒鉛化度は９０％～９５％であり、選択的に、９３％～９５％であり、及び／又は、
前記天然黒鉛の黒鉛化度は９５％～９８％であり、選択的に、９５％～９７％である、請求項１～９のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記天然黒鉛の表面は被覆層を有する、請求項１～１０のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記負極活性材料における前記天然黒鉛の質量割合は≦３０％であり、選択的に、１５％～２５％である、請求項１～１１のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記負極フィルムシートの圧縮密度は１．６０ｇ／ｃｍ^３～１．８０ｇ／ｃｍ^３であり、選択的に、１．６５ｇ／ｃｍ^３～１．７５ｇ／ｃｍ^３であり、及び／又は、
前記負極フィルムシートの面密度は１０．０ｍｇ／ｃｍ ^２～１３．０ｍｇ／ｃｍ ^２であり、選択的に、１０．５ｍｇ／ｃｍ ^２～１１．５ｍｇ／ｃｍ ^２であり、及び／又は、
前記負極フィルムシートの凝集力Ｆは２２０Ｎ／ｍ≦Ｆ≦３００Ｎ／ｍを満たし、選択的に、２４０Ｎ／ｍ≦Ｆ≦２６０Ｎ／ｍである、請求項１～１２のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
前記正極活性材料は一般式がＬｉ_ａＮｉ_ｂＣｏ_ｃＭ_ｄＭ’_ｅＯ_ｆＡ_ｇである層状のリチウム遷移金属酸化物を含み、０．８≦ａ≦１．２、０．６≦ｂ＜１、０＜ｃ＜１、０＜ｄ＜１、０≦ｅ≦０．１、１≦ｆ≦２、０≦ｇ≦１、ＭはＭｎ及びＡｌから選択される一種又は複数種であり、Ｍ’はＺｒ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｚｎ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｖ、Ｔｉ及びＢから選択される一種又は複数種であり、ＡはＮ、Ｆ、Ｓ及びＣｌから選択される一種又は複数種であり、選択的に、０．６５≦ｂ＜１である、請求項１～１３のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。