JPWO2016153030A1 - 封止材、封止材の製造方法、及び、発光装置の製造方法 - Google Patents

Abstract

発光素子を封止するための封止材であって、前記封止材は、前記発光素子に接触しうる貼合面を有し、前記貼合面の算術平均粗さが１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である、封止材。封止材の９０℃における貯蔵弾性率は、好ましくは１０ＭＰａ以上である。封止材は、好ましくは金属化合物を含む。発光素子に、前記の封止材の貼合面を貼り合わせる工程と、前記貼合面とは反対側の前記封止材の面に、バリア部材を貼り合わせる工程とを含む、発光装置の製造方法。

Description

本発明は、封止材、封止材の製造方法、及び、その封止材を用いた発光装置の製造方法に関する。

有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、適宜「有機ＥＬ素子」ということがある。）は、一般に、薄膜化及びフレキシブル化が可能である。そのため、有機ＥＬ素子を用いて、様々な発光装置の開発が進められている。

有機ＥＬ素子は、水及び空気によってダメージを受けやすい有機材料を含む。よって、有機ＥＬ素子を備えた発光装置では、水及び空気から有機材料を保護するために、有機ＥＬ素子を封止することが一般的である（特許文献１参照）。

国際公開第２０１４／９１９４１号（対応他国公報：欧州特許出願公開第２９３０２１０号明細書）

封止された有機ＥＬ素子を備える発光装置は、通常、有機ＥＬ素子を適切なバリア部材で覆った封止構造を有する。ここで、封止構造は、有機ＥＬ素子とバリア部材との間の空間を空けた中空封止構造と、前記の空間を封止材で充填した密着封止構造とに分類できる。このうち、発光装置のフレキシブル化が容易であるので、近年、密着封止構造が主流となっている。

密着封止の方法としては、熱硬化性樹脂及び光硬化性樹脂等の硬化性樹脂を封止材として用いる方法が挙げられる。この方法では、有機ＥＬ素子とバリア部材との間に硬化性樹脂を充填し硬化させることによって、封止を行う。ところが、封止材として硬化性樹脂を用いると、硬化時の樹脂の収縮によって有機ＥＬ素子がダメージを受けることがあった。

また、別の方法として、フィル材及びゲル材のように柔軟性が高い封止材料を用いる方法が挙げられる。この方法では、有機ＥＬ素子とバリア部材との間に封止材を充填することによって、封止を行う。ところが、このような柔軟性が高い封止材で封止を行うと、発光装置を曲げたときにバリア部材と有機ＥＬ素子とが接触し、有機ＥＬ素子がダメージを受けることがあった。

そこで、出願人は、特許文献１において、フィルム状の封止材を圧着することによって封止を行う技術を提案している。

ところが、特許文献１記載のようなフィルム状の封止材の圧着による封止では、有機ＥＬ素子と封止材との間に気泡が生じ、十分な封止が行えないことがあった。また、フィルム状の封止材の圧着による封止では、封止材と有機ＥＬ素子とを貼り合わせる際に有機ＥＬ素子が圧力によってダメージを受け、ダークスポットが発生することがあった。ここでダークスポットとは、発光素子が局所的に発光できなくなっている部分（発光欠陥）のことをいう。

前記のような封止に係る課題は、有機ＥＬ素子以外の発光素子を封止する場合にも生じることがある。そのため、気泡及びダークスポットの発生を抑制しながら発光素子を封止できる技術の開発が、広く望まれていた。

本発明は前記の課題に鑑みて創案されたもので、気泡及びダークスポットの発生を抑制しながら発光素子を封止できる封止材；その製造方法；及び、前記の封止材を用いて封止された発光素子を備える発光装置の製造方法を提供することを目的とする。

本発明者は、前記の課題を解決するべく鋭意検討した結果、発光素子を封止するための封止材の前記発光素子に接触しうる貼合面を、所定の算術平均粗さを有するように粗くすることにより、封止時に気泡及びダークスポットの発生を抑制できることを見い出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は下記の通りである。

〔１〕 発光素子を封止するための封止材であって、
前記封止材は、前記発光素子に接触しうる貼合面を有し、
前記貼合面の算術平均粗さが１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である、封止材。
〔２〕 前記封止材の９０℃における貯蔵弾性率が、１０ＭＰａ以上である、〔１〕記載の封止材。
〔３〕 前記封止材の２３℃における引張り弾性率が１５００ＭＰａ以下である、〔１〕又は〔２〕記載の封止材。
〔４〕 前記封止材が、熱可塑性樹脂からなる、〔１〕〜〔３〕のいずれか一項に記載の封止材。
〔５〕 前記熱可塑性樹脂が、芳香族ビニル化合物−共役ジエンブロック共重合体の水素化物を含む、〔４〕に記載の封止材。
〔６〕 前記封止材が、金属化合物を含む、〔１〕〜〔５〕のいずれか一項に記載の封止材。
〔７〕 封止材を形成するための樹脂を成形して樹脂フィルムを得る工程、及び前記樹脂フィルムの面を加工して算術平均粗さが１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の貼合面を形成する工程を含む、〔１〕〜〔６〕のいずれか一項に記載の封止材の製造方法。
〔８〕 発光素子に、〔１〕〜〔６〕のいずれか一項に記載の封止材の貼合面を貼り合わせる工程と、
前記貼合面とは反対側の前記封止材の面に、バリア部材を貼り合わせる工程とを含む、発光装置の製造方法。

本発明によれば、気泡及びダークスポットの発生を抑制しながら発光素子を封止できる封止材；その製造方法；及び、前記の封止材を用いて封止された発光素子を備える発光装置の製造方法を提供できる。

図１は、本発明の第一実施形態に係る発光装置を模式的に示す縦断面図である。 図２は、本発明の第一実施形態に係る発光装置に含まれる有機ＥＬ素子を模式的に示す斜視図である。 図３は、本発明の第二実施形態に係る発光装置を模式的に示す縦断面図である。 図４は、本発明の第三実施形態に係る発光装置を模式的に示す縦断面図である。

以下、実施形態及び例示物を示して本発明について詳細に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施形態及び例示物等に限定されるものではなく、本発明の請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。

［１．封止材の貼合面］
本発明の封止材は、発光素子を封止するための部材である。この封止材は、発光素子に接触しうる貼合面を有し、この貼合面を発光素子に貼り合わせることによって、発光素子は封止される。通常、封止材は、例えばフィルム、シート及び平板等の面を有する部材となっており、これらの面の少なくとも一つとして封止材は貼合面を有している。

封止材の貼合面の算術平均粗さＲａは、通常１０ｎｍ以上、好ましくは２０ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上であり、通常１０００ｎｍ以下、好ましくは９００ｎｍ以下、より好ましくは７５０ｎｍ以下である。貼合面の算術平均粗さＲａが前記範囲の下限値以上であることにより、封止材を発光素子に貼り合わせて発光素子を封止する際に、封止材と発光素子との間から空気を効率良く逃がすことができる。そのため、発光素子と封止材との間で気泡が生じることを抑制できる。また、貼合面の算術平均粗さＲａが前記範囲の上限値以下であることにより、封止材を発光素子に貼り合わせて発光素子を封止する際に、発光素子の一部に大きな圧力が局所的に加わるのを抑制できる。そのため、前記の局所的な圧力による発光素子のダメージを抑制できるので、ダークスポットの発生を抑制できる。

通常、発光素子を封止材によって封止する際、貼合面とは反対側の封止材の面は、バリア部材と貼り合わせられる。そのため、発光装置において、貼合面とは反対側の封止材の面は、通常、バリア部材に接触する。ここで、バリア部材との貼り合わせの際に封止材とバリア部材との間での気泡の形成を抑制するために、バリア部材と接触しうる封止材の面は、所定の算術平均粗さＲａを有する粗面となっていることが好ましい。バリア部材と接触しうる封止材の面の具体的な算術平均粗さＲａは、好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは２０ｎｍ以上、特に好ましくは５０ｎｍ以上であり、好ましくは１０００ｎｍ以下、より好ましくは９００ｎｍ以下、特に好ましくは７５０ｎｍ以下である。バリア部材と接触しうる封止材の面の算術平均粗さＲａが、前記範囲の下限値以上であることにより封止材とバリア部材との間での気泡の形成を抑制でき、また、前記範囲の上限値以下であることにより発光素子のダメージを抑制してダークスポットの発生を抑制できる。

封止材の貼合面の算術平均粗さＲａは、封止材の貼合面を原子間力顕微鏡で観察することにより、測定しうる。

［２．封止材の材料］
前記のような封止材は、通常は樹脂からなる。前記の樹脂としては、熱可塑性樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂は、所定の封止温度に加熱することによって可塑化して柔軟になるので、発光素子に容易に密着して封止できる。このような熱可塑性樹脂は、通常、熱可塑性の重合体と、必要に応じて任意の成分とを含む。

〔２．１．重合体〕
重合体としては、エラストマーを用いることが好ましい。エラストマーとは、加硫処理をしなくても室温でゴム弾性を有する重合体である。ここで室温とは、通常、２５℃をいう。以下の説明において、エラストマーと必要に応じて任意の成分とを含む樹脂を、適宜「エラストマー樹脂」ということがある。エラストマー樹脂は、一般に残留溶媒を含まないか、含むとしてもその量は少ないので、アウトガスが少ない。したがって、エラストマー樹脂は、低圧環境下においてガスを発生し難いので、封止材からのガスによる発光素子の劣化を抑制できる。

エラストマーとしては、ブロック共重合体エラストマー及び水添ブロック共重合体エラストマーが好ましい。ブロック共重合体エラストマーとは、ブロック共重合体からなるエラストマーである。また、水添ブロック共重合体エラストマーとは、ブロック共重合体の水素化物からなるエラストマーである。通常、ブロック共重合体及びその水素化物は、その分子構造に含まれる重合体ブロックの種類及び比率により性状を調整できる。ブロック共重合体及びその水素化物がエラストマーである場合、そのブロック共重合体は、通常、分子中に弾性を有するゴム成分（即ちソフトセグメント）としての重合体ブロックと、塑性変形を防止するための分子拘束成分（即ちハードセグメント）としての重合体ブロックとを含む。

前記のブロック共重合体としては、芳香族ビニル化合物−共役ジエンブロック共重合体が好ましい。ここで、芳香族ビニル化合物−共役ジエンブロック共重合体とは、芳香族ビニル化合物単位を主成分とする重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物単位を主成分とする重合体ブロック［Ｂ］とを有するブロック共重合体のことをいう。また、芳香族ビニル化合物単位とは、芳香族ビニル化合物を重合して形成される構造を有する構造単位のことをいう。さらに、鎖状共役ジエン化合物単位とは、鎖状共役ジエン化合物を重合して形成される構造を有する構造単位のことをいう。これらのブロック共重合体及びその水素化物は、例えばアルコキシシラン、カルボン酸、カルボン酸無水物等で変性されていていてもよい。

中でも、エラストマーとしては、芳香族ビニル化合物単位を主成分とする、共重合体１分子あたり２個以上の重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物単位を主成分とする、共重合体１分子あたり１個以上の重合体ブロック［Ｂ］とを有する特定のブロック共重合体を水素化した水素化物が好ましい。

（２．１．１．特定のブロック共重合体）
特定のブロック共重合体が有する重合体ブロック［Ａ］は、芳香族ビニル化合物単位を有する。この重合体ブロック［Ａ］が有する芳香族ビニル化合物単位に対応する芳香族ビニル化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジイソプロピルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、４−ｔ−ブチルスチレン、５−ｔ−ブチル−２−メチルスチレン、４−モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、４−モノフルオロスチレン、４−フェニルスチレンなどが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。中でも、吸湿性の面で極性基を含有しないものが好ましい。更に、工業的入手のし易さ、耐衝撃性の観点から、スチレンが特に好ましい。

重合体ブロック［Ａ］における芳香族ビニル化合物単位の含有率は、好ましくは９０重量％以上、より好ましくは９５重量％以上、特に好ましくは９９重量％以上である。重合体ブロック［Ａ］において芳香族ビニル化合物単位の量を前記のように多くすることにより、封止材の耐熱性を高めることができる。

重合体ブロック［Ａ］は、芳香族ビニル化合物単位以外に、任意の構造単位を含んでいてもよい。任意の構造単位としては、例えば、鎖状共役ジエン化合物単位、芳香族ビニル化合物以外のビニル化合物を重合して形成される構造を有する構造単位、などが挙げられる。

鎖状共役ジエン化合物単位に対応する鎖状共役ジエン化合物としては、例えば、重合体ブロック［Ｂ］が有する鎖状共役ジエン化合物単位に対応する鎖状共役ジエン化合物の例として挙げるものと同様の例が挙げられる。また、鎖状共役ジエン化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

芳香族ビニル化合物以外のビニル化合物としては、例えば、鎖状ビニル化合物；環状ビニル化合物；ニトリル基、アルコキシカルボニル基、ヒドロキシカルボニル基、又はハロゲン基を有するビニル化合物；不飽和の環状酸無水物；不飽和イミド化合物などが挙げられる。中でも、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ドデセン、１−エイコセン、４−メチル−１−ペンテン、４，６−ジメチル−１−ヘプテン等の鎖状オレフィン；ビニルシクロヘキサン等の環状オレフィン；などの、極性基を含有しないものが、吸湿性の面で好ましい。その中でも、鎖状オレフィンがより好ましく、エチレン及びプロピレンが特に好ましい。また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

重合体ブロック［Ａ］における任意の構造単位の含有率は、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下、特に好ましくは１重量％以下である。

ブロック共重合体１分子における重合体ブロック［Ａ］の数は、好ましくは２個以上であり、好ましくは５個以下、より好ましくは４個以下、特に好ましくは３個以下である。１分子中に複数個ある重合体ブロック［Ａ］は、互いに同じであってもよく、異なっていてもよい。

１分子のブロック共重合体に、異なる重合体ブロック［Ａ］が複数存在する場合、重合体ブロック［Ａ］の中で、重量平均分子量が最大の重合体ブロックの重量平均分子量をＭｗ（Ａ１）とし、重量平均分子量が最少の重合体ブロックの重量平均分子量をＭｗ（Ａ２）とする。このとき、Ｍｗ（Ａ１）とＭｗ（Ａ２）との比「Ｍｗ（Ａ１）／Ｍｗ（Ａ２）」は、好ましくは２．０以下、より好ましくは１．５以下、特に好ましくは１．２以下である。これにより、各種物性値のばらつきを小さく抑えることができる。

他方、ブロック共重合体が有する重合体ブロック［Ｂ］は、鎖状共役ジエン化合物単位を有する。この重合体ブロック［Ｂ］が有する鎖状共役ジエン化合物単位に対応する鎖状共役ジエン化合物としては、例えば、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエンなどが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。中でも、吸湿性の面で極性基を含有しないものが好ましく、１，３−ブタジエン及びイソプレンが特に好ましい。

重合体ブロック［Ｂ］における鎖状共役ジエン化合物単位の含有率は、好ましくは９０重量％以上、より好ましくは９５重量％以上、特に好ましくは９９重量％以上である。重合体ブロック［Ｂ］において鎖状共役ジエン化合物単位の量を前記のように多くすることにより、封止材の低温での耐衝撃性を向上させることができる。

重合体ブロック［Ｂ］は、鎖状共役ジエン化合物単位以外に、任意の構造単位を含んでいてもよい。任意の構造単位としては、例えば、芳香族ビニル化合物単位、並びに、芳香族ビニル化合物以外のビニル化合物を重合して形成される構造を有する構造単位などが挙げられる。これらの芳香族ビニル化合物単位、並びに、芳香族ビニル化合物以外のビニル化合物を重合して形成される構造を有する構造単位としては、例えば、重合体ブロック［Ａ］に含まれていてもよいものとして例示したものが挙げられる。

重合体ブロック［Ｂ］における任意の構造単位の含有率は、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下、特に好ましくは１重量％以下である。特に、重合体ブロック［Ｂ］における芳香族ビニル化合物単位の含有率を低くすることにより、封止材の低温での柔軟性を向上させて、封止材の低温での耐衝撃性を向上させることができる。

ブロック共重合体１分子における重合体ブロック［Ｂ］の数は、通常１個以上であるが、２個以上であってもよい。ブロック共重合体における重合体ブロック［Ｂ］の数が２個以上である場合、重合体ブロック［Ｂ］は、互いに同じでもよく、異なっていてもよい。

また、１分子のブロック共重合体に、異なる重合体ブロック［Ｂ］が複数存在する場合、重合体ブロック［Ｂ］の中で、重量平均分子量が最大の重合体ブロックの重量平均分子量をＭｗ（Ｂ１）とし、重量平均分子量が最少の重合体ブロックの重量平均分子量をＭｗ（Ｂ２）とする。このとき、Ｍｗ（Ｂ１）とＭｗ（Ｂ２）との比「Ｍｗ（Ｂ１）／Ｍｗ（Ｂ２）」は、好ましくは２．０以下、より好ましくは１．５以下、特に好ましくは１．２以下である。これにより、各種物性値のばらつきを小さく抑えることができる。

ブロック共重合体のブロックの形態は、鎖状型ブロックでもよく、ラジアル型ブロックでもよい。中でも、鎖状型ブロックが、機械的強度に優れ、好ましい。
ブロック共重合体が鎖状型ブロックの形態を有する場合、その両端が重合体ブロック［Ａ］であることが、エラストマー樹脂のベタツキを所望の低い値に抑えることができるので、好ましい。

ブロック共重合体の特に好ましいブロックの形態は、［Ａ］−［Ｂ］−［Ａ］で表されるように、重合体ブロック［Ｂ］の両端に重合体ブロック［Ａ］が結合したトリブロック共重合体；［Ａ］−［Ｂ］−［Ａ］−［Ｂ］−［Ａ］で表されるように、重合体ブロック［Ａ］の両端に重合体ブロック［Ｂ］が結合し、更に該両重合体ブロック［Ｂ］の他端にそれぞれ重合体ブロック［Ａ］が結合したペンタブロック共重合体；である。特に、［Ａ］−［Ｂ］−［Ａ］のトリブロック共重合体であることが、製造が容易であり且つ粘度等の物性を所望の範囲とすることができるため、特に好ましい。

ブロック共重合体において、全重合体ブロック［Ａ］がブロック共重合体全体に占める重量分率ｗＡと、全重合体ブロック［Ｂ］がブロック共重合体全体に占める重量分率ｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）は、好ましくは２０／８０以上、より好ましくは３０／７０以上であり、好ましくは６０／４０以下、より好ましくは５５／４５以下である。前記の比ｗＡ／ｗＢを前記範囲の下限値以上にすることにより、封止材の耐熱性を向上させることができる。また、上限値以下にすることにより、封止材の柔軟性を高めて、封止材の封止能力を安定して良好に維持することができる。さらに、ブロック共重合体のガラス転移温度を下げることで封止温度を下げられるので、発光素子の熱劣化を抑制することができる。

前記のブロック共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは３０，０００以上、より好ましくは４０，０００以上、特に好ましくは５０，０００以上であり、好ましくは２００，０００以下、より好ましくは１５０，０００以下、特に好ましくは１００，０００以下である。
また、ブロック共重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３以下、より好ましくは２以下、特に好ましくは１．５以下であり、好ましくは１．０以上である。ここで、Ｍｎは、数平均分子量を表す。
前記ブロック共重合体の重量平均分子量及び分子量分布は、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を溶媒とするゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって、ポリスチレン換算の値として測定しうる。

ブロック共重合体の製造方法の例としては、例えば３つの重合体ブロックを有するブロック共重合体を製造する場合、下記の製造方法１及び２が挙げられる。ここで、「モノマー組成物」と称する材料は、２種類以上の物質の混合物のみならず、単一の物質からなる材料をも包含する。

（製造方法１） 芳香族ビニル化合物を含有するモノマー組成物（ａ１）を重合させて重合体ブロック［Ａ］を形成する第一工程と、
かかる重合体ブロック［Ａ］の一端において、鎖状共役ジエン化合物を含有するモノマー組成物（ｂ１）を重合させて重合体ブロック［Ｂ］を形成し、［Ａ］−［Ｂ］のジブロックの重合体を形成する第二工程と、
かかるジブロックの重合体の、ブロック［Ｂ］側の末端において、芳香族ビニル化合物を含有するモノマー組成物（ａ２）を重合させて、ブロック共重合体を得る第３工程とを有する方法。ただし、モノマー組成物（ａ１）とモノマー組成物（ａ２）とは、同一でも異なっていてもよい。

（製造方法２） 芳香族ビニル化合物を含有するモノマー組成物（ａ１）を重合させて重合体ブロック［Ａ］を形成する第一工程と、
かかる重合体ブロック［Ａ］の一端において、鎖状共役ジエン化合物を含有するモノマー組成物（ｂ１）を重合させて重合体ブロック［Ｂ］を形成し、［Ａ］−［Ｂ］のジブロックの重合体を形成する第二工程と、
かかるジブロックの重合体の、重合体ブロック［Ｂ］側の末端同士を、カップリング剤によりカップリングさせて、ブロック共重合体を得る第３工程とを有する方法。

モノマー組成物を重合してそれぞれの重合体ブロックを得る方法としては、例えば、ラジカル重合、アニオン重合、カチオン重合、配位アニオン重合、配位カチオン重合などを用いうる。重合操作及び後工程での水素化反応を容易にする観点では、ラジカル重合、アニオン重合及びカチオン重合などを、リビング重合により行う方法が好ましく、リビングアニオン重合により行う方法が特に好ましい。

前記のモノマー組成物の重合は、重合開始剤の存在下で、好ましくは０℃以上、より好ましくは１０℃以上、特に好ましくは２０℃以上、また、好ましくは１００℃以下、より好ましくは８０℃以下、特に好ましくは７０℃以下の温度範囲において行いうる。
リビングアニオン重合を行う場合は、重合開始剤として、例えば、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウム、ヘキシルリチウム等のモノ有機リチウム；ジリチオメタン、１，４−ジリチオブタン、１，４−ジリチオ−２−エチルシクロヘキサン等の多官能性有機リチウム化合物；などを用いうる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

重合反応の形態は、例えば溶液重合及びスラリー重合などを用いうる。中でも、溶液重合を用いると、反応熱の除去が容易である。
溶液重合を行う場合、溶媒としては、各工程で得られる重合体が溶解しうる不活性溶媒を用いうる。不活性溶媒としては、例えば、ｎ−ペンタン、イソペンタン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、イソオクタン等の脂肪族炭化水素類；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサン、デカリン等の脂環式炭化水素類；ベンゼン、トルエン等の芳香族炭化水素類；などが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。中でも、溶媒として脂環式炭化水素類を用いると、水素化反応にも不活性な溶媒としてそのまま使用でき、ブロック共重合体の溶解性も良好であるため、好ましい。溶媒の使用量は、全使用モノマー１００重量部に対して、好ましくは２００重量部〜２０００重量部である。

それぞれのモノマー組成物が２種以上のモノマーを含む場合、ある１成分の連鎖だけが長くなるのを防止するために、例えばランダマイザーを使用しうる。特に重合反応をアニオン重合により行う場合には、例えばルイス塩基化合物等をランダマイザーとして使用することが好ましい。ルイス塩基化合物としては、例えば、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジフェニルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールメチルフェニルエーテル等のエーテル化合物；テトラメチルエチレンジアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、ピリジン等の第３級アミン化合物；カリウム−ｔ−アミルオキシド、カリウム−ｔ−ブチルオキシド等のアルカリ金属アルコキシド化合物；トリフェニルホスフィン等のホスフィン化合物；などが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

（２．１．２．特定のブロック共重合体の水素化物）
封止材を形成するためのエラストマーとしては、上述の特定のブロック共重合体の水素化物を用いることが好ましい。特定のブロック共重合体を水素化して用いることにより、封止材からのアウトガスの発生量を更に少なくできる。

このブロック共重合体の水素化物は、前述した特定のブロック共重合体の不飽和結合を水素化して得られるものである。ここで、ブロック共重合体の不飽和結合には、ブロック共重合体の主鎖及び側鎖の、芳香族性及び非芳香族性の炭素−炭素不飽和結合をいずれも含む。水素化率は、ブロック共重合体の全不飽和結合の、好ましくは９０％以上、より好ましくは９７％以上、特に好ましくは９９％以上である。水素化率が高いほど、封止材の耐熱性及び耐光性を良好にできる。ここで、水素化物の水素化率は、^１Ｈ−ＮＭＲによる測定により求めうる。

特に、非芳香族性の不飽和結合の水素化率は、好ましくは９５％以上、より好ましくは９９％以上である。非芳香族性の炭素−炭素不飽和結合の水素化率を高めることにより、封止材の耐光性及び耐酸化性を更に高くできる。

また、芳香族性の炭素−炭素不飽和結合の水素化率は、好ましくは９０％以上、より好ましくは９３％以上、特に好ましくは９５％以上である。芳香環の炭素−炭素不飽和結合の水素化率を高めることにより、重合体ブロック［Ａ］を水素化して得られる重合体ブロックのガラス転移温度が高くなるので、封止材の耐熱性を効果的に高めることができる。さらに、封止材の光弾性係数を下げて、封止時の意図しないレターデーションの発現を抑制できる。

ブロック共重合体の水素化物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは３０，０００以上、より好ましくは４０，０００以上、特に好ましくは４５，０００以上であり、好ましくは２００，０００以下、より好ましくは１５０，０００以下、特に好ましくは１００，０００以下である。また、ブロック共重合体の水素化物の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３以下、より好ましくは２以下、特に好ましくは１．５以下であり、好ましくは１．０以上である。ブロック共重合体の水素化物の重量平均分子量Ｍｗ及び分子量分布Ｍｗ／Ｍｎを前記の範囲に収めることにより、封止材の機械強度及び耐熱性を向上させることができる。前記ブロック共重合体の水素化物の重量平均分子量及び分子量分布は、テトラヒドロフランを溶媒としたゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーにより、ポリスチレン換算の値で測定しうる。

ブロック共重合体の水素化物における、全重合体ブロック［Ａ］がブロック共重合体全体に占める重量分率ｗＡと、全重合体ブロック［Ｂ］がブロック共重合体全体に占める重量分率ｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）は、通常、水素化する前のブロック共重合体における比ｗＡ／ｗＢと同様の値となる。

さらに、ブロック共重合体の水素化物は、その分子構造にアルコキシシリル基を有することが好ましい。このアルコキシシリル基を有するブロック共重合体の水素化物は、例えば、アルコキシシリル基を有さないブロック共重合体の水素化物に、アルコキシシリル基を結合させることにより得られる。この際、ブロック共重合体の水素化物にアルコキシシリル基を直接結合させてもよく、例えばアルキレン基などの２価の有機基を介して結合させてもよい。

アルコキシシリル基を有するブロック共重合体の水素化物は、ガラス、無機物、金属などの材料との接着性に特に優れる。そのため、封止材によって発光素子を封止する場合に、封止材と発光素子との接着性を特に高くできる。したがって、高温高湿環境に長時間暴露された後も、封止材が十分な接着力を維持することができる。

アルコキシシリル基の導入量は、アルコキシシリル基の導入前のブロック共重合体の水素化物１００重量部に対し、好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは０．２重量部以上、特に好ましくは０．３重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは５重量部以下、特に好ましくは３重量部以下である。アルコキシシリル基の導入量を前記範囲に収めると、水分等で分解されたアルコキシシリル基同士の架橋度が過剰に高くなることを防止できるので、封止材の接着性を高く維持することができる。
アルコキシシリル基の導入量は、^１Ｈ−ＮＭＲスペクトルにて計測しうる。また、アルコキシシリル基の導入量の計測の際、導入量が少ない場合は、積算回数を増やして計測しうる。

アルコキシシリル基を有するブロック共重合体の水素化物の分子量は、導入されるアルコキシシリル基の量が少ないため、通常は、アルコキシシリル基を導入する前のブロック共重合体の水素化物の分子量から大きく変化しない。ただし、アルコキシシリル基を導入する際には過酸化物の存在下でブロック共重合体の水素化物を変性反応させるので、その水素化物の架橋反応及び切断反応が進行し、分子量分布は大きく変化する傾向がある。アルコキシシリル基を有するブロック共重合体の水素化物の重量平均分子量は、好ましくは３０，０００以上、より好ましくは４０，０００以上、特に好ましくは５０，０００以上であり、好ましくは２００，０００以下、より好ましくは１５０，０００以下、特に好ましくは１２０，０００以下である。また、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体の水素化物の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３．５以下、より好ましくは２．５以下、特に好ましくは２．０以下であり、好ましくは１．０以上である。アルコキシシリル基を有するブロック共重合体の水素化物の重量平均分子量Ｍｗ及び分子量分布Ｍｗ／Ｍｎがこの範囲であると、封止材の良好な機械強度及び引張り伸びが維持できる。前記のアルコキシシリル基を有するブロック共重合体の水素化物の重量平均分子量及び分子量分布は、テトラヒドロフランを溶媒としたゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーによって、ポリスチレン換算の値として測定しうる。

前述したようなブロック共重合体の水素化物の製造方法は、通常、前述した特定のブロック共重合体を水素化することを含む。水素化方法としては、水素化率を高くでき、ブロック共重合体の鎖切断反応の少ない水素化方法が好ましい。このような好ましい水素化方法としては、例えば、ニッケル、コバルト、鉄、チタン、ロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム、及びレニウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む水素化触媒を用いて水素化を行う方法が挙げられる。水素化触媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。水素化触媒は、不均一系触媒、均一系触媒のいずれも使用可能である。また、水素化反応は、有機溶媒中で行うのが好ましい。

不均一系触媒は、例えば、金属又は金属化合物のままで用いてもよく、適切な担体に担持して用いてもよい。担体としては、例えば、活性炭、シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、チタニア、マグネシア、ジルコニア、ケイソウ土、炭化ケイ素、フッ化カルシウムなどが挙げられる。触媒の担持量は、触媒及び担体の合計量に対して、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは１重量％以上であり、好ましくは６０重量％以下、より好ましくは５０重量％以下である。また、担持型触媒の比表面積は、好ましくは１００ｍ^２／ｇ〜５００ｍ^２／ｇである。さらに、担持型触媒の平均細孔径は、好ましくは１００Å以上、より好ましくは２００Å以上であり、好ましくは１０００Å以下、好ましくは５００Å以下である。ここで、比表面積は、窒素吸着量を測定しＢＥＴ式を用いて求めうる。また、平均細孔径は、水銀圧入法により測定しうる。

均一系触媒としては、例えば、ニッケル、コバルト、チタン又は鉄の化合物と有機金属化合物とを組み合わせた触媒；ロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム、レニウム等の有機金属錯体触媒；などを用いることができる。
ニッケル、コバルト、チタン又は鉄の化合物としては、例えば、各金属のアセチルアセトナト化合物、カルボン酸塩、シクロペンタジエニル化合物等が挙げられる。
また、有機金属化合物としては、例えば、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロリド、エチルアルミニウムジクロリド等のハロゲン化アルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライド等の水素化アルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物；並びに有機リチウム化合物などが挙げられる。
有機金属錯体触媒としては、例えば、ジヒドリド−テトラキス（トリフェニルホスフィン）ルテニウム、ジヒドリド−テトラキス（トリフェニルホスフィン）鉄、ビス（シクロオクタジエン）ニッケル、ビス（シクロペンタジエニル）ニッケル等の遷移金属錯体が挙げられる。

水素化触媒の使用量は、ブロック共重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０５重量部以上、特に好ましくは０．１重量部以上であり、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは５０重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。

水素化反応の温度は、好ましくは１０℃以上、より好ましくは５０℃以上、特に好ましくは８０℃以上であり、好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２００℃以下、特に好ましくは１８０℃以下である。このような温度範囲で水素化反応を行なうことにより、水素化率を高くでき、また、ブロック共重合体の分子切断を少なくできる。

また、水素化反応時の水素圧力は、好ましくは０．１ＭＰａ以上、より好ましくは１ＭＰａ以上、特に好ましくは２ＭＰａ以上であり、好ましくは３０ＭＰａ以下、より好ましくは２０ＭＰａ以下、特に好ましくは１０ＭＰａ以下である。このような水素圧力で水素化反応を行なうことにより、水素化率を高くでき、ブロック共重合体の分子鎖切断を少なくでき、操作性が良好となる。

前記のようにブロック共重合体を水素化することにより、ブロック共重合体の水素化物が生成物として得られる。この水素化反応後の生成物は、そのまま封止材を形成するために用いてもよい。また、水素化反応後の生成物に対し、必要に応じてさらに任意の処理を施してから、封止材を形成するために用いてもよい。例えば、水素化反応後の生成物に対し、必要に応じてアルコキシシリル基を導入する処理を行ってもよい。

ブロック共重合体の水素化物にアルコキシシリル基を導入する方法としては、例えば、アルコキシシリル基を導入する前のブロック共重合体の水素化物と、エチレン性不飽和シラン化合物とを、過酸化物の存在下で反応させる方法を用いうる。

エチレン性不飽和シラン化合物としては、ブロック共重合体の水素化物とグラフト重合でき、ブロック共重合体の水素化物にアルコキシシリル基を導入できるものを用いうる。このようなエチレン性不飽和シラン化合物の例としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、アリルトリエトキシシラン、ジメトキシメチルビニルシラン、ジエトキシメチルビニルシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、ｐ−スチリルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、及び２−ノルボルネン−５−イルトリメトキシシランなどが挙げられる。中でも、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、アリルトリエトキシシラン、ジメトキシメチルビニルシラン、ジエトキシメチルビニルシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシランが好ましい。また、エチレン性不飽和シラン化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

エチレン性不飽和シラン化合物の量は、アルコキシシリル基を導入する前のブロック共重合体の水素化物１００重量部に対して、好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは０．２重量部以上、特に好ましくは０．３重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは５重量部以下、特に好ましくは３重量部以下である。

過酸化物としては、例えば、ジベンゾイルパーオキシド、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、２，２−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ヘキシルパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシヘキサン）、ジ−ｔ−ブチルパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン−３、ｔ−ブチルヒドロパーオキシド、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ラウロイルパーオキシド、ジプロピオニルパーオキシド、ｐ−メンタンハイドロパーオキサイドなどの有機過酸化物が挙げられる。中でも、１分間半減期温度が１７０℃〜１９０℃のものが好ましく、例えば、ｔ−ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ヘキシルパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシヘキサン）、ジ−ｔ−ブチルパーオキシドなどが好ましい。また、過酸化物は、１種類を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。

過酸化物の量は、アルコキシシリル基を導入する前のブロック共重合体の水素化物１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．２重量部以上、特に好ましくは０．３重量部以上であり、好ましくは５重量部以下、より好ましくは３重量部以下、特に好ましくは２重量部以下である。

上記のブロック共重合体の水素化物とエチレン性不飽和シラン化合物とを過酸化物の存在下で反応させる方法は、例えば、加熱混練機及び反応器を用いて行いうる。具体例を挙げると、ブロック共重合体の水素化物とエチレン性不飽和シラン化合物と過酸化物との混合物を、二軸混練機にて、ブロック共重合体の水素化物の溶融温度以上で加熱溶融させて、所望の時間混練することにより、ブロック共重合体の水素化物にアルコキシシリル基を導入することができる。混練時の具体的な温度は、好ましくは１８０℃以上、より好ましくは１９０℃以上、特に好ましくは２００℃以上であり、好ましくは２４０℃以下、より好ましくは２３０℃以下、特に好ましくは２２０℃以下である。また、混練時間は、好ましくは０．１分以上、より好ましくは０．２分以上、特に好ましくは０．３分以上であり、好ましくは１５分以下、より好ましくは１０分以下、特に好ましくは５分以下である。二軸混練機、単軸押出し機などの連続混練設備を使用する場合は、滞留時間が上記範囲になるようにして、連続的に混練及び押出しを行いうる。

上述した方法で得られるブロック共重合体の水素化物は、通常、ブロック共重合体の水素化物、水素化触媒及び重合触媒を含む反応液として得られる。そこで、ブロック共重合体の水素化物は、この反応液から例えば濾過及び遠心分離等の方法によって水素化触媒及び重合触媒を除去した後に、反応液から回収されうる。反応液からブロック共重合体の水素化物を回収する方法としては、例えば、ブロック共重合体の水素化物が溶解した溶液からスチームストリッピングにより溶媒を除去するスチーム凝固法；減圧加熱下で溶媒を除去する直接脱溶媒法；ブロック共重合体の水素化物の貧溶媒中に溶液を注いでブロック共重合体の水素化物を析出及び凝固させる凝固法；などが挙げられる。

回収されたブロック共重合体の水素化物の形態は、その後の成形加工又は変性反応に供し易いように、ペレット形状とすることが好ましい。例えば、直接脱溶媒法により反応液からブロック共重合体の水素化物を回収した場合、溶融状態の水素化物をダイスからストランド状に押し出し、冷却後、ペレタイザーでカッティングしてペレット状にして、各種の成形に供してもよい。また、凝固法を用いる場合は、例えば、得られた凝固物を乾燥した後、押出機により溶融状態で押し出し、上記と同様にペレット状にして各種の成形に供してもよい。

〔２．２．任意の成分〕
封止材を形成する樹脂が重合体と組み合わせて含みうる任意の成分としては、例えば、金属化合物が挙げられる。ここで、金属化合物が含む金属には、半金属を含む。金属化合物として、無機金属化合物を用いてもよく、有機金属化合物を用いてもよく、これらを組み合わせて用いてもよい。中でも、金属化合物としては、水分捕捉剤として機能しうるものが好ましい。封止材が水分捕捉剤を含むことにより、水分による発光素子の劣化を効果的に抑制できる。

水分捕捉剤として機能しうる金属化合物としては、例えば、酸化バリウム（ＢａＯ）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）等の無機金属酸化物；特開２００５−２９８５９８号公報に記載の有機金属化合物；などが挙げられる。また、潮解性を有する蛍光体は水分捕捉剤として機能しうるので、このような蛍光体を金属化合物として用いてもよい。さらに、例えば、ゼオライト、シリカゲル、活性アルミナ等の、水分を物理的に吸着しうる金属化合物を用いてもよい。金属化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

金属化合物は、通常、粒子として樹脂に含まれる。金属化合物の粒子の径は、封止材に求められる透明性に応じて設定しうる。例えば、封止材が透明であることを求められる場合、金属化合物の粒子の数平均粒子径は、好ましくは１００ｎｍ以下である。また、例えば、封止材が透明でなくてもよい場合、金属化合物の粒子の数平均粒子径は、封止材の厚みの１／１０以下にしうる。

金属化合物の量は、封止材中の重合体１００重量部に対して、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、特に好ましくは２０重量部以上であり、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、特に好ましくは７０重量部以下である。金属化合物の量を、前記範囲の下限値以上にすることにより十分な水分補足性能が得られ、前記範囲の上限値以下にすることにより発光素子と封止材との密着性及び接着性を高めることができる。

任意の成分としては、例えば、封止材を形成する樹脂のガラス転移温度及び弾性率を調整するための可塑剤が挙げられる。可塑剤としては、例えば、ポリイソブテン、水素化ポリイソブテン、水素化ポリイソプレン、水素化１，３−ペンタジエン系石油樹脂、水素化シクロペンタジエン系石油樹脂、水素化スチレン・インデン系石油樹脂などが挙げられる。また、可塑剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
可塑剤の量は、封止材を形成する樹脂１００重量部に対して好ましくは４０重量部以下であり、樹脂特性を調整する目的に合わせて適宜選択される。

任意の成分としては、例えば、封止材の耐候性及び耐熱性を向上させるための光安定剤が挙げられる。光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤が好ましく、中でも当該光安定剤の分子構造中に３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル基、２，２，６，６−テトラメチルピペリジル基、又は、１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル基を有している化合物が特に好ましい。

光安定剤の具体例としては、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジノールと３，９−ビス（２−ヒドロキシ−１，１−ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンとの混合エステル化物、１，６−ヘキサンジアミン−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）とモルフォリン−２，４，６−トリクロロ−１，３，５−トリアジンとの重縮合物、

１−［２−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕エチル］−４−〔３−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロン酸−ビス−（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）、４−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）−１−（２−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）エチル）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−（１−ベンジル−２−フェニルエチル）−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−（２−（１−ピロリジル）エチル）−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−（２−（４−モルホリニル）エチル）−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピペリジン、４−（Ｎ−（２−（４−モルホリニル）エチル）−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−（２−（ジイソプロピルアミノ）エチル）−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−（２，４，６−トリメチルベンジル）−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−（３−（２−エチルヘキソキシ）プロピル）−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−（３，４−（メチレンジオキシ）ベンジル）−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−（ビシクロ〔２．２．１〕ヘプチル）−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、

４−（Ｎ−１，２，２−トリメチルプロピル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−１、３−ジメチルブチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−１−ベンジルエチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−２，２−ジメチルプロピル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−２−エチルヘキシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−３−メチルブチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−４−ヒドロキシブチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−ｉ−プロピル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−ｔ−ブチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−イソプロピルベンジル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−エトキシエチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−エトキシプロピル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−オクタデシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−オクチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピペリジン、４−（Ｎ−オクチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−クロロベンジル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−ジエチルアミノエチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−シクロドデシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、

４−（Ｎ−シクロヘキシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルカルボニルピペリジン、４−（Ｎ−シクロヘキシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピリジン、４−（Ｎ−シクロヘキシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピリジン、４−（Ｎ−シクロペンチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピペリジン、４−（Ｎ−シクロペンチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−ジメチルアミノプロピル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−デシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピペリジン、４−（Ｎ−デシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−ドデシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−ピリジニルメチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−フェニルエチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピリジン、４−（Ｎ−フェニルエチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピリジン、４−（Ｎ−ブチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピペリジン、４−（Ｎ−フルオロベンジル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−ヘキシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピペリジン、４−（Ｎ−ヘキシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−ペンチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピペリジン、４−（Ｎ−ペンチル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（Ｎ−メチルシクロヘキシル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピリジン、４−（Ｎ−メチルベンジル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、

４−（Ｎ−メトキシベンジル−Ｎ−ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピペリジン、４−（ホルミルアミノ）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−〔Ｎ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ−ホルミルアミノ〕−２，２，６，６−テトラメチル−Ｎ−メチルピリジン、４−〔Ｎ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ−ホルミルアミノ〕−２，２，６，６−テトラメチルピリジン、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’’，Ｎ’’’−テトラキス−（４，６−ビス（ブチル−（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）アミノ）−トリアジン−２−イル）−４，７−ジアザデカン−１，１０−アミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４ーＮ−メチルピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミル−１，４−キシリレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−Ｎ−メチルピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミル−トリメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４ーＮ−メチルピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミル−ヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−Ｎ−メチルピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミル−エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミル−１，４−キシリレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミル−トリメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミルヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンアクリル酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンアラキン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンアンゲリカ酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンウンデシル酸アミド、

Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンウンデシレン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンオレイン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンガドレイン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンカプリル酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンカプリン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンカプロン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンクロトン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンシトロネル酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンステアリン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンゾーマリン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレントリデシル酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンノナデシル酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンパルミチン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンブレンツテレビン酸アミド、

Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンプロピオン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンヘプタン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンベヘン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンペラルゴン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンペンタデシル酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンマルガリン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンミリスチン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンラウリン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレンリンデル酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレン吉草酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレン酢酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレン抹香酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスヘキサメチレン酪酸アミド、コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重合物、ジブチルアミンと１，３，５−トリアジンとＮ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブチルアミンとの重縮合物、

ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロネート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ポリ〔（６−モルフォリノ−ｓ−トリアジン−２，４−ジイル）〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕−ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕、ポリ〔｛（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝〕、ポリ〔｛６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝〕、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジニル）−１，６−ヘキサンジアミンと２，４，６−トリクロロ−１，３，５−トリアジンとの重合体とＮ−ブチル−１−ブタンアミンとＮ−ブチル−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジンアミンとの反応生成物などが挙げられる。

これらの中でも、耐候性に優れる点で、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−Ｎ−メチルピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミル−アルキレンジアミン類、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミルアルキレンジアミン類、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ビスアルキレン脂肪酸アミド類、ポリ〔｛６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝〕が好ましく、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−Ｎ，Ｎ’−ジホルミルアルキレンジアミン類、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジニル）−１，６−ヘキサンジアミンと２，４，６−トリクロロ−１，３，５−トリアジンとの重合体とＮ−ブチル−１−ブタンアミンとＮ−ブチル−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジンアミンとの反応生成物が特に好ましい。また、光安定剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

光安定剤の量は、封止材中の重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０２重量部以上、特に好ましくは０．０３重量部以上であり、好ましくは５重量部以下、より好ましくは２重量部以下、特に好ましくは１重量部以下である。光安定剤の量を前記範囲の下限値以上とすることにより、封止材の耐候性を高くできる。また、上限値以下とすることにより、樹脂を成形して封止材を製造する際に、押出し機のＴダイ及び冷却ロールの汚れを防止でき、加工性を高めることができる。

任意の成分としては、例えば、紫外線吸収剤が挙げられる。紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、サリチル酸系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤などが挙げられる。

ベンゾフェノン系紫外線吸収剤としては、例えば、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸３水和物、２−ヒドロキシ−４−オクチロキシベンゾフェノン、４−ドデカロキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、４−ベンジルオキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノンなどが挙げられる。

サリチル酸系紫外線吸収剤としては、例えば、フェニルサリチレート、４−ｔ−ブチルフェニル−２−ヒドロキシベンゾエート、フェニル−２−ヒドロキシベンゾエート、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、ヘキサデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等が挙げられる。

ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤としては、例えば、２−（２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）−５−クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、５−クロロ−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−５−ｔ−オクチルフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−４−オクチルフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−メチル−６−（３，４，５，６−テトラヒドロフタリミジルメチル）フェノール、２，２’−メチレンビス［４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−［（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール］］などが挙げられる。
紫外線吸収剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

紫外線吸収剤の量は、封止材中の重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０２重量部以上、特に好ましくは０．０４重量部以上であり、好ましくは１重量部以下、より好ましくは０．７５重量部以下、特に好ましくは０．５重量部以下である。紫外線吸収剤を前記範囲の下限値以上用いることにより、封止材の耐光性を改善することができ、上限を超えて過剰に用いても、更なる改善は得られ難い。

任意の成分としては、例えば、酸化防止剤が挙げられる。酸化防止剤としては、例えば、リン系酸化防止剤、フェノ−ル系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤などが挙げられ、着色がより少ないリン系酸化防止剤が好ましい。

リン系酸化防止剤としては、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイドなどのモノホスファイト系化合物；４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）などのジホスファイト系化合物；６−〔３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロポキシ〕−２，４，８，１０−テトラキス−ｔ−ブチルジベンゾ〔ｄ，ｆ〕〔１．３．２〕ジオキサフォスフェピン、６−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロポキシ〕−２，４，８，１０−テトラキス−ｔ−ブチルジベンゾ〔ｄ，ｆ〕〔１．３．２〕ジオキサフォスフェピンなどの化合物を挙げることができる。

フェノ−ル系酸化防止剤としては、例えば、ペンタエリスリチル・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，２−チオ−ジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、３，９−ビス｛２−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ］−１，１−ジメチルエチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンなどの化合物を挙げることができる。

硫黄系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル−３，３’−チオジプロピオネート、ジミリスチル−３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル−３，３’−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル−３，３’−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオ−プロピオネート）、３，９−ビス（２−ドデシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンなどの化合物を挙げることができる。
酸化防止剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

酸化防止剤の量は、封止材中の重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０５重量部以上、特に好ましくは０．１重量部以上であり、好ましくは１重量部以下、より好ましくは０．５重量部以下、特に好ましくは０．３重量部以下である。酸化防止剤を前記範囲の下限値以上用いることにより、封止材の熱安定性を改善することができ、上限を超えて過剰に用いても、更なる改善は得られ難い。

さらに、上述した以外の任意の成分としては、例えば、滑剤及び無機フィラー等が挙げられる。これらの任意の成分は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

重合体と任意の成分とを混合して封止材を形成するための樹脂を得る方法は、例えば、任意の成分を適切な溶媒に溶解して重合体の溶液と混合した後、溶媒を除去して所望の樹脂を回収する方法；二軸混錬機、ロール、ブラベンダー、押出機等の混練機で、重合体を溶融状態にして任意の成分と混練する方法；などが挙げられる。

〔２．３．樹脂の物性〕
封止材を形成する樹脂は、透明であることが好ましい。このような透明の樹脂からなる封止材を用いることにより、発光素子が発する光が通る部位に当該封止材を設けることができる。ここで、透明な樹脂とは、当該樹脂を厚み１ｍｍの試験片として測定した全光線透過率が、通常７０％以上、好ましくは８０％以上、より好ましくは９０％以上である樹脂を言う。また、全光線透過率は、紫外・可視分光計を用いて、波長４００ｎｍ〜７００ｎｍの範囲で測定しうる。

封止材を形成する樹脂のガラス転移温度は、好ましくは３０℃以上、より好ましくは５０℃以上、特に好ましくは７０℃以上であり、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下、特に好ましくは１６０℃以下である。ブロック共重合体を含む樹脂を用いた場合、その樹脂が複数のガラス転移温度を有する場合がありえる。その場合、樹脂の最も高いガラス転移温度が、前記の範囲に収まることが好ましい。封止材を形成する樹脂のガラス転移温度を前記の範囲に収めることにより、封止材の接着性と封止後の発光素子の性能維持のバランスを取ることができる。

［３．封止材の物性及び厚み］
封止材は、柔軟であることが好ましい。封止材が柔軟であることにより、発光装置に外力が加わった場合に、封止材が変形して前記の外力を吸収できるので、外力による発光素子の破損を防止することができる。そのため、発光装置のフレキシブル化を実現することができる。また、封止材によって発光素子を封止するときに、発光素子の表面の形状に合わせて封止材が容易に変形できるので、封止材を発光素子に隙間無く密着させることが容易になり、気泡の発生を効果的に抑制できる。具体的には、封止材の引張り弾性率が、好ましくは１５００ＭＰａ以下、より好ましくは１０００ＭＰａ以下、特に好ましくは８００ＭＰａ以下である。この引張り弾性率は、２３℃において測定した値である。前記の引張弾性率の下限に特に制限は無いが、好ましくは０．１ＭＰａ以上である。

封止材の９０℃における貯蔵弾性率は、好ましくは１０ＭＰａ以上、より好ましくは２０ＭＰａ以上、特に好ましくは５０ＭＰａ以上である。封止材の９０℃における貯蔵弾性率が前記のように大きいことにより、封止材の耐久性を高めることができ、特に高温環境における封止能力の低下を効果的に抑制できる。封止材の９０℃における貯蔵弾性率の上限は特に制限は無いが、好ましくは１０００ＭＰａ以下である。

封止材の透明性は、特に限定されない。ただし、封止材を、光を透過することが求められる部分に用いうる有用なものとするという観点では、封止材の透明性は高いことが好ましい。この場合、封止材の全光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、特に好ましくは９０％以上である。

封止材のヘイズは、特に限定されない。ただし、封止材を、光を拡散させることを特段意図しない光学的用途に用いる場合、ヘイズは一般的には低い方が好ましい。この場合、封止材のヘイズは、好ましくは３．０％以下、より好ましくは１．０％以下である。ヘイズは、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠して、封止材を５０ｍｍ×５０ｍｍに切り出したフィルム片を用いて測定しうる。

封止材は、当該封止材を他の部材と貼り合せる際に、その部材との接着性に優れることが好ましい。特に、封止材は、発光装置において、発光素子の電極及びバリア部材のバリア層のように、無機物からなる部位に接触することが多いので、無機物と十分に高い接着性を有することが好ましい。例えば、封止材をガラス板に直接に貼り合わせた場合に、そのガラス板から封止材を剥がすために要する剥離強度は、好ましくは５Ｎ／ｃｍ以上、より好ましくは１０Ｎ／ｃｍ以上である。前記の剥離強度の上限に特に制限は無いが、好ましくは２００Ｎ／ｃｍ以下である。

封止材の厚みは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上、更に好ましくは１７μｍ以上、特に好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以下、更に好ましくは１５０μｍ以下、特に好ましくは１００μｍ以下である。封止材の厚みが前記範囲の下限値以上であると、封止材の製造が容易である。また、この程度の厚みがあれば、封止材が十分な封止機能を発揮でき、さらに、仮に封止材に小さい異物が混入しても、その異物により封止材の厚みが不均一となることを抑制できる。また、封止材の厚みが上限値以下であれば、発光装置の撓みを抑制でき、更には発光装置の厚みを薄くできる。

［４．封止材の製造方法］
封止材の製造方法に制限は無い。例えば、フィルム状の封止材を製造する場合、封止材を形成するための樹脂を所望の形状に成形して樹脂フィルムを得る工程と、得られた樹脂フィルムの面を加工して所望の範囲の算術平均粗さＲａの貼合面を形成する工程とを含む製造方法により、製造し得る。

樹脂の成形方法としては、例えば、溶融成形法、溶液流延法などを用いうる。溶融成形法は、さらに詳細には、押出成形法、プレス成形法、インフレーション成形法、射出成形法、ブロー成形法、延伸成形法などに分類できる。これらの方法の中でも、機械強度及び表面精度に優れた封止材を得るために、押出成形法、インフレーション成形法及びプレス成形法が好ましく、中でも効率よく簡単に樹脂フィルムを製造できる観点から、押出成形法が特に好ましい。

樹脂フィルムの面を加工して所望の範囲の算術平均粗さＲａの貼合面を形成する方法としては、樹脂フィルムの面を粗面化しうる任意の方法を採用しうる。具体的な加工の態様としては、例えば、エンボス加工が挙げられる。エンボス加工では、粗面を有するエンボス型の前記粗面で、必要に応じて加熱を行いながら、樹脂フィルムの面を押圧する。これにより、押圧された樹脂フィルムの面にエンボス型の粗面の形状が転写されて、所望の算術平均粗さＲａを有する貼合面が樹脂フィルムに形成されて、封止材が得られる。エンボス型に制限は無く、板状のエンボスプレート、円筒状のエンボスロール、リング状のエンボスリング等、任意の型を用いうる。

［５．封止材を用いた発光素子の封止］
上述した封止材は、発光素子を封止するために用いられる。封止材によって発光素子を封止する際には、発光素子に封止材の貼合面を貼り合わせることにより、封止を行う。前記の貼り合わせの際、通常は、発光素子の表面に封止材を貼合面側を向けて沿わせ、封止材を発光素子に所定の封止温度で圧着させる。これにより、封止材の貼合面が発光素子に密着し、発光素子の封止が達成される。この際、封止材の貼合面が適切な算術平均粗さＲａを有しているので、気泡及びダークスポットの発生を抑制しながら、発光素子を封止することができる。そのため、発光素子を構成する要素を水分及び酸素から安定して保護できるので、発光素子の性能を長期間にわたって維持できる。

また、上述した封止材によって発光素子を封止する場合、発光素子とは反対側の封止材の面には、通常、発光素子を覆いうるバリア部材が貼り合わせられる。これにより、封止材だけでなくバリア部材によっても水分及び酸素が遮断されるので、発光素子をより高度に封止することができる。

バリア部材を用いる場合、封止材は、通常、発光素子とバリア部材との間に設けられ、密着封止構造を形成する。ここで密着封止構造とは、発光素子と封止材とが密着し、且つ、封止材とバリア部材とが密着することで、発光素子とバリア部材との間に空気が入り込んでいない構造をいう。このような密着封止構造によれば、高度な封止が可能であることに加え、発光装置のフレキシブル化が可能である。

封止材とバリア部材との貼り合わせは、通常、封止材とバリア部材とを重ね、封止材とバリア部材とを所定の封止温度で圧着させることにより、行う。封止材とバリア部材との貼り合わせは、封止材を発光素子に貼り合わせる前に行ってもよく、封止材を発光素子に貼り合わせた後に行ってもよいが、工程数の削減の観点から封止材を発光素子に貼り合わせるのと同時に行うことが好ましい。

〔５．１．封止条件〕
封止は、通常、封止材に含まれる樹脂のガラス転移温度よりも高温で行う。具体的な封止温度は、好ましくは（Ｔｇ＋５）℃以上、より好ましくは（Ｔｇ＋１０）℃以上、特に好ましくは（Ｔｇ＋２０）℃以上である。ここで「Ｔｇ」とは、封止材を形成する樹脂のガラス転移温度を表す。封止材を形成する樹脂が複数のガラス転移温度を有する場合、前記のＴｇは、前記複数のガラス転移温度のうちで最も高いガラス転移温度を表す。このようにガラス転移温度よりも高い温度では、封止材は十分に柔軟である。そのため、発光素子の表面が平坦でない場合でも、封止材が素子表面に隙間無く密着し易いので、良好な封止を実現できる。特に、表示装置の表示面に設けられる発光素子を前記の封止材で封止する場合には、表示面の微小な凹部及び凸部を封止材によって減少させることができるので、表示の見え方が改善できる。封止温度の上限は、好ましくは（Ｔｇ＋１５０）℃以下、より好ましくは（Ｔｇ＋１２０）℃以下、特に好ましくは（Ｔｇ＋１００）℃以下である。これにより、封止の際の熱による発光素子の熱劣化を抑制できる。

圧着のために加えられる圧力は、好ましくは０．０１ＭＰａ以上、より好ましくは０．０５ＭＰａ以上、特に好ましくは０．１ＭＰａ以上であり、好ましくは１ＭＰａ以下、より好ましくは０．７５ＭＰａ以下、特に好ましくは０．５ＭＰａ以下である。圧力を前記範囲の下限値以上にすることにより封止材を発光素子に容易に密着させることができ、また、圧力を前記範囲の上限値以下にすることによりダークスポットの発生を効果的に抑制できる。

前記の封止は、減圧環境において行うことが好ましい。これにより、封止される発光素子への水分及び酸素の浸入を更に効果的に抑制できる。封止環境の具体的な真空度は、好ましくは１００Ｐａ以下、より好ましくは７５Ｐａ以下、特に好ましくは５０Ｐａ以下である。

また、前記の封止は、露点温度−４０℃以下のドライエアーを導入したドライルームにおいて行っても好ましい。これにより、封止される発光素子への水分及び酸素の浸入を更に効果的に抑制できる。

〔５．２．発光素子〕
封止材による封止の対象としての発光素子は、特に制限は無い。発光素子は、一般に、発光層と、この発光層に電荷を供給するための電極とを備え、電極から電荷を供給されることによって発光層が光を生じる。また、通常、発光素子は基板を備え、この基板上に前記の発光層及び電極が設けられる。上述した封止材の優れた封止能力を有効に活用できることから、上述した封止材によって封止する発光素子としては、有機発光素子が好ましい。ここで有機発光素子とは、有機発光層を備える発光素子をいう。また、有機発光層とは、有機化合物を含む発光層をいう。有機発光素子としては、例えば、有機ＥＬ素子が挙げられる。有機ＥＬ素子は、厚みが薄く、フレキシブル化が可能な、優れた発光素子である。

有機ＥＬ素子の基板としては、例えば、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、脂環式オレフィンポリマー等の、柔軟性のある透明プラスチックからなるフレキシブル基板；石英ガラス、ソーダガラス、無機アルカリガラス等のガラス基板；が挙げられる。

また、電極としては、例えば、金属薄膜、ＩＴＯ、ＩＺＯ、及びＳｎＯ_２等からなる透明電極；アルミニウム及びＭｇＡｇ等からなる反射電極；などを用いうる。通常、発光素子は電極として陽極及び陰極を備え、これらの少なくとも一方として透明電極を採用する。これにより、発光素子は、透明電極を通した出光を達成できる。この際、前記の透明電極の対極は、透明電極でもよいが、反射電極が好ましい。

発光層としては、特に限定されず、既知のものを適宜選択することができる。また、発光層は、光源としての用途に適合すべく、一種類の層単独又は複数種類の層の組み合わせにより、所望のピーク波長を含む光を発光するものとしうる。

また、発光素子は、前記の基板、電極及び発光層に加えて、任意の層を備えうる。例えば、発光素子は、陽極と陰極との間に、ホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層及びガスバリア層等の任意の層をさらに設けてもよい。

発光素子の具体的な層構成の例としては、陽極／正孔輸送層／発光層／陰極の構成、陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極の構成、陽極／正孔注入層／発光層／陰極の構成、陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極の構成、陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／等電位面形成層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極の構成、及び陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／電荷発生層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極の構成が挙げられる。発光素子は、一層以上の発光層を陽極と陰極との間に有するものとしうる。この発光層は、複数の発光色が異なる層の積層体、あるいはある色素の層に異なる色素がドーピングされた混合層を有していてもよい。発光層を構成する材料の例としては、ポリパラフェニレンビニレン系、ポリフルオレン系、およびポリビニルカルバゾール系の材料を挙げることができる。また正孔注入層及び正孔輸送層の材料の例としては、フタロシアニン系、アリールアミン系、およびポリチオフェン系の材料を挙げることができる。電子注入層及び電子輸送層の材料の例としては、アルミニウム錯体およびフッ化リチウムを挙げることができる。等電位面形成層及び電荷発生層の材料の例としては、ＩＴＯ、ＩＺＯ、及びＳｎＯ_２などの透明電極、並びにＡｇ及びＡｌなどの金属薄膜を挙げることができる。

電極、発光層及び任意の層は、例えば、基板上にこれらを順次積層することにより、設けうる。通常、これら各層の積層は、減圧環境において行われる。これら各層の厚みは、１０ｎｍ〜１０００ｎｍとしうる。
発光素子は、更に、電極へ通電するための配線等の任意の構成要素を有しうる。

〔５．３．バリア部材〕
バリア部材としては、通常、フィルムを用いる。このようなバリア部材は、１層のみを備える単層構造を有していてもよく、２層以上を備える複層構造を有していてもよい。中でも、バリア部材としては、基材フィルム層及びバリア層を備える複層構造のフィルムが好ましい。

基材フィルム層としては、通常、樹脂フィルムを用いる。中でも、バリア部材を表示装置及び光源装置において光を透過することが求められる部分に用いうる有用なものとするという観点から、透明な樹脂を用いることが好ましい。

また、基材フィルム層を形成する樹脂は、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、及び電子線硬化性樹脂のいずれも用いうる。中でも、加工が容易であるので、熱可塑性樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂の例としては、ポリエステル樹脂、ポリアクリレート樹脂、及びオレフィン樹脂などが挙げられる。

なかでも、基材フィルム層としては、脂環式オレフィン樹脂からなるフィルムを用いることが好ましい。脂環式オレフィン樹脂とは、脂環式オレフィン重合体と、必要に応じてその他の任意の成分とを含有する樹脂である。脂環式オレフィン樹脂は吸湿性が低く、機械的強度に優れる。また、脂環式オレフィン樹脂は、バリア層を形成する際の蒸着及びスパッタリング等の工程におけるアウトガスの放出量が少ない。そのため、基材フィルム層として脂環式オレフィン樹脂からなるフィルムを用いることにより、バリア部材の封止能力を高めることができる。特に、脂環式オレフィン樹脂を溶融押し出しして製造した基材フィルム層は、表面の平滑性が良好で、バリア層のクラックの原因となりうる表面の突起が小さいので、高い封止能力を発揮できるバリア層を得るためにバリア層の厚みを厚くする必要がなく、生産性および可撓性に優れている。

脂環式オレフィン樹脂としては、例えば、ノルボルネン系樹脂、単環の環状オレフィン樹脂、環状共役ジエン樹脂、ビニル脂環式炭化水素樹脂等が挙げられる。これらの中で、ノルボルネン系樹脂は、透明性と成形性が良好なため、好適に用いることができる。

基材フィルム層を形成する樹脂は、高いガラス転移温度を有することが好ましい。基材フィルム層を形成する樹脂の具体的なガラス転移温度は、好ましくは１１０℃以上、より好ましくは１３０℃以上、特に好ましくは１６０℃以上である。高いガラス転移温度を有する樹脂は、温度変化による熱収縮を生じ難いので、高温環境におけるバリア部材の封止能力の低下を抑制することができる。基材フィルム層を形成する樹脂のガラス転移温度の上限に特に制限は無いが、好ましくは３００℃以下である。

基材フィルム層は、１層からなる単層構造の層であってもよく、２層以上を備える複層構造の層であってもよい。

基材フィルム層の厚みは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは２５０μｍ以下である。このような厚みを有する基材フィルム層は、機械的強度及び封止能力の両方にバランスよく優れる。

基材フィルム層の製造方法は、任意である。例えば、熱可塑性樹脂から基材フィルム層を製造する場合は、溶融成形法、溶液流延法などによって樹脂をフィルム状に成形することにより、基材フィルム層を製造しうる。溶融成形法は、さらに詳細には、例えば、押出成形法、プレス成形法、インフレーション成形法、射出成形法、ブロー成形法、延伸成形法などに分類できる。これらの方法の中でも、機械強度、表面精度等に優れた基材フィルム層を得るためには、押出成形法、インフレーション成形法又はプレス成形法が好ましい。中でも効率良く簡単に基材フィルム層を製造するためには、押出成形法が特に好ましい。また、基材フィルム層を製造する際には、フィルムを延伸する延伸工程を行ってもよい。

バリア層は、水又は酸素を遮断しうる層である。通常、バリア層は無機材料によって形成される。無機材料の好ましい例を挙げると、金属（半金属を含む）；金属酸化物、金属窒化物及び金属酸化窒化物等の金属化合物；ＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボン）などが挙げられる。前記の金属としては、アルミニウム、ケイ素等が挙げられる。これらの無機材料の中でも、透明性の点では、ケイ素の酸化物、窒化物及び窒化酸化物等の、少なくともケイ素を含有する材料が特に好ましい。

ケイ素の酸化物としては、例えば、ＳｉＯ_ｘが挙げられる。ここでｘは、バリア層の透明性及び封止能力を両立させる観点から、好ましくは１．４より大きく、より好ましくは１．５より大きく、また、好ましくは２．０より小さく、より好ましくは１．９より小さい数である。また、ケイ素の酸化物としては、ＳｉＯＣも挙げることができる。
ケイ素の窒化物としては、例えば、ＳｉＮ_ｙが挙げられる。ここでｙは、バリア層の透明性及び封止能力を両立させる観点から、好ましくは０．５より大きく、より好ましくは１．２より大きく、また、好ましくは１．５より小さい数である。
ケイ素の窒化酸化物としては、例えば、ＳｉＯ_ｐＮ_ｑが挙げられる。ここで、バリア層の密着性の向上を重視する場合には、１＜ｐ＜２．０、０＜ｑ＜１．０として、バリア層を酸素リッチの膜とすることが好ましい。また、バリア層の封止能力の向上を重視する場合には、０＜ｐ＜０．８、０．８＜ｑ＜１．３として、バリア層を窒素リッチの膜とすることが好ましい。

アルミニウムの酸化物、窒化物及び窒化酸化物としては、例えば、ＡｌＯ_ｘ、ＡｌＮ_ｙ、及びＡｌＯ_ｐＮ_ｑを挙げることができる。
これらの中でも、封止能力を高める観点からは、ＳｉＯ_ｐＮ_ｑ及びＡｌＯ_ｘが好ましい。
また、無機材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

バリア層の厚みは、好ましくは３ｎｍ以上、より好ましくは１０ｎｍ以上、特に好ましくは１００ｎｍ以上であり、好ましくは２５００ｎｍ以下、より好ましくは２０００ｎｍ以下、特に好ましくは１０００ｎｍ以下である。バリア層の厚みを前記範囲の下限値以上にすることにより、高い封止能力を得ることができる。また、上限値以下にすることにより、十分な封止能力を維持しながらバリア部材の着色を抑制できる。

バリア層の形成方法は任意である。例えば、無機材料によってバリア層を形成する場合、蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、イオンビームアシスト蒸着法、アーク放電プラズマ蒸着法、熱ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法等の形成方法を用いうる。中でも、アーク放電プラズマ蒸着法を用いると、適度なエネルギーを有する蒸発粒子が生成され、高密度の膜を形成することができる。また、熱ＣＶＤ法及びプラズマＣＶＤ法等の化学気相成長法を用いると、膜の形成に用いるガス成分を調整することにより可撓性のあるバリア層を形成できるので、バリア層のクラックを効果的に抑制できる。さらに、複数種類の成分を含むバリア層を形成する場合には、それらの成分を同時に蒸着又はスパッタリングしてもよい。

さらに、バリア部材は、前記の基材フィルム層及びバリア層に組み合わせて、任意の層を備えうる。任意の層としては、例えば、ブロッキング防止層、帯電防止層、ハードコート層、導電性付与層、汚染防止層、凹凸構造層などが挙げられる。

［６．発光装置］
上述した封止材を用いて発光素子を封止することにより、気泡及びダークスポットの発生が抑制された発光装置を製造することができる。例えば、発光素子に封止材の貼合面を貼り合わせる工程と、前記貼合面とは反対側の封止材の面にバリア部材を貼り合わせる工程とを含む製造方法により、密着封止構造を有する発光装置を製造できる。

こうして製造された発光装置は、発光素子、封止材及びバリア部材をこの順に備え、発光素子が封止材及びバリア部材によって封止されている。また、この発光装置においては、発光素子と封止材とが気泡が形成されること無く密着されており、且つ、通常は封止材とバリア部材とが気泡が形成されること無く密着されている。さらに、この発光装置においては、封止の際に発光素子にダメージが与えられ難いので、ダークスポットが生じ難い。したがって、前記の発光装置は、発光面において均一な発光を実現できる。
以下、このような発光装置の実施形態を説明する。

〔６．１．第一実施形態〕
図１は、本発明の第一実施形態に係る発光装置１００を模式的に示す縦断面図である。また、図２は、本発明の第一実施形態に係る発光装置１００に含まれる有機ＥＬ素子１１０を模式的に示す斜視図である。
図１に示すように、本発明の第一実施形態に係る発光装置１００は、発光素子としての有機ＥＬ素子１１０、封止材１２０及びバリア部材１３０をこの順に備える。

図２に示すように、有機ＥＬ素子１１０は、基板１１１、基板１１１の上面１１１Ｕに細長い帯状に多数形成された第一の電極１１２、第一の電極１１２の周辺に形成されたエッジカバー層１１３、第一の電極１１２上に設けられた発光層１１４、及び発光層１１４上に設けられた第二の電極１１５を備える。このような有機ＥＬ素子１１０では、第一の電極１１２及び第二の電極１１５に通電することにより、発光層１１４が発光しうる。

図１に示すように、封止材１２０は、その貼合面１２０Ｄで有機ＥＬ素子１１０の上面１１０Ｕに貼り合わせられている。また、貼合面１２０Ｄとは反対側の封止材１２０の上面１２０Ｕには、バリア部材１３０が貼り合わせられている。本実施形態では、封止材１２０に近い順にバリア層１３１及び基材フィルム層１３２を備えるバリア部材１３０を示して説明する。

このような構造を有することにより、第一実施形態に係る発光装置１００では、発光層１１４を含む有機ＥＬ素子１１０が封止材１２０及びバリア部材１３０によって封止される。これにより、良好な封止が達成され、発光装置１００の寿命などの性能を高めることができる。
また、封止前の封止材１２０が所定の算術平均粗さＲａを有する貼合面１２０Ｄを有していたので、その貼合面１２０Ｄを有機ＥＬ素子１１０の上面１１０Ｕに貼り合わせて封止を行う際、気泡及びダークスポットの発生を抑制できる。そのため、この発光装置１００においては、良好な発光を実現できる。

このような発光装置１００は、有機ＥＬ素子１１０に封止材１２０の貼合面１２０Ｄを貼り合わせる工程と、貼合面１２０Ｄとは反対側の封止材１２０の上面１２０Ｕにバリア部材１３０を貼り合わせる工程とを含む製造方法により、製造しうる。例えば、封止材１２０の貼合面１２０Ｄが有機ＥＬ素子１１０側を向くようにして、有機ＥＬ素子１１０、封止材１２０及びバリア部材１３０をこの順に重ね、封止材１２０を介して有機ＥＬ素子１１０及びバリア部材１３０を所定の封止温度で圧着させることにより、発光装置１００を製造できる。

〔６．２．第二実施形態〕
図３は、本発明の第二実施形態に係る発光装置２００を模式的に示す縦断面図である。第二実施形態に係る発光装置２００の構成要素のうち、第一実施形態に係る発光装置１００と同様の要素は、第一実施形態に係る発光装置１００と同様の符号で示す。
図３に示すように、第二実施形態に係る発光装置２００は、基板１１１、第一の電極１１２、エッジカバー層１１３、発光層１１４及び第二の電極１１５の全体を覆うように形成された仮封止層２１６を有機ＥＬ素子２１０が備えること以外は、第一実施形態に係る発光装置１００と同様の構成を有する。

仮封止層２１６の材料としては、例えば、ＳｉＮ、ＳｉＯなどのケイ素を含む材料を挙げることができる。仮封止層２１６の厚みは、０．２μｍ〜１μｍ程度としうる。

仮封止層２１６は、例えば、発光層１１４及び第二の電極層１１５と同様の減圧環境下において、蒸着などの成膜方法により形成しうる。したがって、発光層１１４、第二の電極層１１５及び仮封止層２１６を減圧環境下において連続的に設けることにより、発光層１１４の劣化を効果的に抑制することができる。さらに、これらを減圧環境下から取り出した後に封止材１２０及びバリア部材１３０で有機ＥＬ素子２１０を封止することにより、発光装置２００の使用環境下に耐えうる強固な封止を達成できる。これにより、製造時における有機ＥＬ素子２１０の劣化が少なく、且つその状態が使用環境下においても長期間維持される発光装置２００を得ることができる。
また、本実施形態に係る発光装置２００によれば、第一実施形態に係る発光装置１００と同様の利点を得ることができる。

〔６．３．第三実施形態〕
図４は、本発明の第三実施形態に係る発光装置３００を模式的に示す縦断面図である。第三実施形態に係る発光装置３００の構成要素のうち、第一実施形態及び第二実施形態に係る発光装置１００及び２００と同様の要素は、第一実施形態及び第二実施形態に係る発光装置１００及び２００と同様の符号で示す。
図４に示すように、第三実施形態に係る発光装置３００は、基板１１１、第一の電極１１２、エッジカバー層１１３、発光層１１４及び第二の電極１１５の全体を覆うように形成された仮封止層２１６及び吸着剤層３１７を有機ＥＬ素子３１０が備えること以外は、第一実施形態に係る発光装置１００と同様の構成を有する。

吸着剤層３１７は、仮封止層２１６の上面２１６Ｕに設けられた層である。吸着材層３１７の材料としては、例えば、有機アルミニウム錯体を挙げることができる。吸着剤層３１７の厚みは、０．１μｍ〜１μｍ程度としうる。

吸着剤層３１７を備えることにより、封止をさらに強固なものとすることができる。例えば、封止材１２０から放出されうるアウトガスを吸着し、発光層１１４等の層の劣化をさらに防止することができる。
また、本実施形態に係る発光装置３００によれば、第一実施形態及び第二実施形態に係る発光装置１００及び２００と同様の利点を得ることができる。

以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、本発明の請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
以下の説明において、量を表す「％」及び「部」は、別に断らない限り重量基準である。また、以下に説明する操作は、別に断らない限り、常温常圧大気中にて行った。

［製造例１：封止用フィルム１の製造］
芳香族ビニル化合物としてスチレンを用い、鎖状共役ジエン化合物としてイソプレンを用いて、重合体ブロック［Ｂ］の両端に重合体ブロック［Ａ］が結合したトリブロック構造を有するブロック共重合体を、以下の手順により製造した。

内部が充分に窒素置換された、攪拌装置を備えた反応器に、脱水シクロヘキサン２５６部、脱水スチレン２５．０部、及びｎ−ジブチルエーテル０．６１５部を入れ、６０℃で攪拌しながらｎ−ブチルリチウム（１５％シクロヘキサン溶液）１．３５部を加えて重合を開始させ、さらに、攪拌しながら６０℃で６０分反応させた。この時点での重合転化率は９９．５％であった（重合添加率は、ガスクロマトグラフィーにより測定した。以下にて同じ。）。

次に、脱水イソプレン５０．０部を加え、同温度で３０分攪拌を続けた。この時点での重合転化率は９９％であった。その後、更に、脱水スチレンを２５．０部加え、同温度で６０分攪拌した。この時点での重合転化率はほぼ１００％であった。次いで、反応液にイソプロピルアルコール０．５部を加えて反応を停止させて、ブロック共重合体を含む溶液（ｉ）を得た。得られた溶液（ｉ）中のブロック共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は４４，９００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０３であった。

次に、溶液（ｉ）を攪拌装置を備えた耐圧反応器に移送し、水素化触媒としてシリカ−アルミナ担持型ニッケル触媒（Ｅ２２Ｕ、ニッケル担持量６０％；日揮化学工業社製）４．０部及び脱水シクロヘキサン３５０部を添加して混合した。反応器内部を水素ガスで置換し、さらに溶液を攪拌しながら水素を供給し、温度１７０℃、圧力４．５ＭＰａにて６時間水素化反応を行なうことによりブロック共重合体を水素化して、ブロック共重合体の水素化物（ii）を含む溶液（iii）を得た。溶液（iii）中のブロック共重合体の水素化物（ii）の重量平均分子量（Ｍｗ）は４５，１００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０４であった。

水素化反応の終了後、溶液（iii）をろ過して水素化触媒を除去した。その後、濾過された溶液（iii）に、リン系酸化防止剤である６−〔３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロポキシ〕−２，４，８，１０−テトラキス−ｔ−ブチルジベンゾ〔ｄ，ｆ〕〔１．３．２〕ジオキサフォスフェピン（住友化学社製「スミライザー（登録商標）ＧＰ」。以下、「酸化防止剤Ａ」という。）０．１部を溶解したキシレン溶液１．０部を添加して溶解させ、溶液（iv）を得た。

次いで、溶液（iv）を、フィルター（キュノー社製「ゼータプラス（登録商標）フィルター３０Ｈ」。孔径０．５μ〜１μｍ）にて濾過し、更に別の金属ファイバー製フィルター（孔径０．４μｍ、ニチダイ社製）にて順次濾過して、微小な固形分を除去した。濾過された溶液（iv）から、円筒型濃縮乾燥器（日立製作所社製「コントロ」）を用いて、温度２６０℃、圧力０．００１ＭＰａ以下で、溶媒であるシクロヘキサン、キシレン及びその他の揮発成分を除去した。そして、前記の濃縮乾燥器に直結したダイから、溶液（iv）の固形分を溶融状態でストランド状に押し出し、冷却し、ペレタイザーでカットして、ブロック共重合体の水素化物及び酸化防止剤Ａを含有する、封止用樹脂のペレット（ｖ）を得た。この封止用樹脂を動的粘弾性測定装置（ユービーエム社製「Ｒｈｅｏｓｏｌ−Ｇ３００００」）にて、周波数１０Ｈｚ、昇温温度５℃／ｍｉｎにて測定したところ、９０℃における貯蔵弾性率は５０ＭＰａであった。また、この封止用樹脂の引張り弾性率を、テンシロン万能試験機（ＲＴＣ−１１２５Ａ、ＯＲＩＥＮＴＩＣ社製）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１６２に準拠して、評点間距離２５ｍｍ、引張速度５０ｍｍ／分の条件で測定したところ、２３℃における引張り弾性率は１４４３ＭＰａであった。

前記のペレット（ｖ）を、バレル温度２００℃で一軸押出し成形することにより、厚み５０μｍの樹脂フィルムを得た。得られた樹脂フィルムの片面を、粗面を有するエンボスプレートで１２０℃に加熱しながら５ＭＰａで押圧して、前記の樹脂フィルムの片面にエンボスプレートの粗面の形状を写し取ることにより、封止材としての封止用フィルム１を得た。得られた封止用フィルム１のエンボス転写面を原子間力顕微鏡（エスアイアイナノテクノロジー社製「ＳＰＡ３００」）により測定したところ、算術平均粗さＲａは２０ｎｍであった。

［製造例２：封止用フィルム２の製造］
エンボスプレートを別のエンボスプレートに代えたこと以外は製造例１と同様にして、エンボス転写面の算術平均粗さＲａが５００ｎｍ、９０℃における貯蔵弾性率が５０ＭＰａ、２３℃における引張り弾性率が１４４３ＭＰａの封止用フィルム２を製造した。

［製造例３：封止用フィルム３の製造］
製造例１で製造した封止用樹脂のペレット（ｖ）９０重量部と、酸化バリウム１０重量部とを、露点温度−６０℃のドライルーム内にて、二軸押出機にて溶融混練し、押し出してストランドを得た。このストランドをペレタイザーで成形して、封止用樹脂のペレット（vi）を製造した。この封止用樹脂を動的粘弾性測定装置（ユービーエム社製「Ｒｈｅｏｓｏｌ−Ｇ３００００」）にて、周波数１０Ｈｚ、昇温温度５℃／ｍｉｎにて測定したところ、９０℃における貯蔵弾性率は３０ＭＰａであった。また、この封止用樹脂の引張り弾性率を、テンシロン万能試験機（ＲＴＣ−１１２５Ａ、ＯＲＩＥＮＴＩＣ社製）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１６２に準拠して、評点間距離２５ｍｍ、引張速度５０ｍｍ／分の条件で測定したところ、２３℃における引張り弾性率は１４１１ＭＰａであった。

前記のペレット（vi）を、バレル温度２００℃で一軸押出し成形することにより、厚み５０μｍの樹脂フィルムを得た。得られた樹脂フィルムの片面を、粗面を有するエンボスプレートで１２０℃に加熱しながら５ＭＰａで押圧して、エンボス転写面の算術平均粗さＲａが９００ｎｍの封止用フィルム３を製造した。

［製造例４：封止用フィルム４の製造］
攪拌装置、温度計、コンデンサーを備えた１Ｌフラスコに、トルエンジイソシアネート（東ソー社製「コロネートＴ−１００」）２３．６ｇ、エチルジグリコールアセテート１３．３ｇ、有機溶媒（丸善石油化学社製「スワゾール♯１０００」）３１．９ｇを仕込み、窒素雰囲気下、室温で攪拌した。そこに１，４−ブタンジオール６．１ｇ、及び、エチルジグリコールアセテート１３．３ｇを混合したものを加え、更にジオクチルスズジラウレート（日東化成社製「ネオスタンＵ−８１０」）の有機溶媒（丸善石油化学社製「スワゾール♯１０００」）１％溶液を０．７ｇ加えて、８０℃まで昇温し、９０分間反応させた。６０℃以下まで冷却した後、水素化ポリブタジエン（日本曹達社製「ＧＩ−３０００」、水酸基価＝３０ｍｇＫＯＨ／ｇ）１２９．１ｇ、エチルジグリコールアセテート１３．３ｇ、及び、有機溶媒（丸善石油化学社製「スワゾール♯１０００」）４７．８ｇを混合したものを加え、更にジオクチルスズジラウレート（日東化成社製「ネオスタンＵ−８１０」）の有機溶媒（丸善石油化学社製「スワゾール♯１０００」）１％溶液を１．４ｇ加え、８０℃まで昇温し８０分間反応させた。４０℃まで冷却した後、１，４−ブタンジオール６．１ｇ、及び、エチルジグリコールアセテート１３．３ｇを混合したものを加え、８０℃まで昇温し、更に９０分間反応させた。赤外分光分析により、イソシアネート基に基づく吸収（２２７４ｃｍ^−１）が消失したことを確認して反応終了し反応物１を得た。続いて、攪拌装置、温度計、コンデンサーを備えた１Ｌフラスコに反応物１を３１１．１ｇ、エチルジグリコールアセテート７．４ｇ、有機溶媒（丸善石油化学社製「スワゾール♯１０００」）５５．８ｇを仕込み、窒素雰囲気下、室温で攪拌しながら、トルエンジイソシアネート（東ソー社製「コロネートＴ−１００」）１２．３ｇ、及び、エチルジグリコールアセテート９．３ｇを混合したものを加え、８０℃まで昇温し、９０分間反応させた。室温まで冷却後、攪拌しながらエチルジグリコールアセテートに７０％溶解させたエポキシ化合物（三菱化学社製「ＪＥＲ−１００１」。分子内に１以上の水酸基と１以上のグリシジルエーテル構造とを有するエポキシ化合物）を固形分換算で５５．９ｇ、及び、エチルジグリコールアセテート１７．５ｇを混合したものを加え、４５℃まで昇温し、１時間反応させた。その後イソブチルアルコール０．７８ｇ、エチルジグリコールアセテート３．０ｇを加え、３０分間反応させた後、ジオクチルスズジラウレート（日東化成社製「ネオスタンＵ−８１０」）の有機溶媒（丸善石油化学社製「スワゾール♯１０００」）１％溶液３．１ｇを加え、１１０℃まで昇温し、２時間反応させた。赤外分光分析により、イソシアネート基に基づく吸収（２２７４ｃｍ^−１）が消失したことを確認して反応を終了させ、エポキシ基とウレタン構造を有するポリブタジエン樹脂（製造物１）を得た。

チオール化合物としてのトリス（３−メルカプトプロピル）イソシアヌレートは、特開昭５６−１２０６７１号公報に記載された方法により合成したものを、そのまま用いた。すなわち、トリアリルイソシアヌレート（日本化成株式会社製）とチオールプロピオン酸（ＣｉｔｙＣｈｅｍｉｃａｌＬＬＣ製）をアセトン及び酢酸の混合溶媒中で紫外線照射し、反応させた。溶媒を減圧除去後、反応溶液の残渣を濃塩酸中で煮沸し、無水炭酸ナトリウムを加えて中和した。その後中活性アルミナカラムに通し、溶剤を除去することで、トリス（３−メルカプトプロピル）イソシアヌレートを得た。

製造物１を固形分換算で４４．４ｇ、合成したトリス（３−メルカプトプロピル）イソシアヌレート２．６ｇ、無機充填材として疎水性シリカ（日本アエロジル社製「Ｒ−８０５」、平均粒子径０．０１２μｍ）４．６ｇを混合し、三本ロールミルにて混練を行った後、有機溶媒（丸善石油化学社製「スワゾール♯１０００」）２．０ｇを加えて粘度を約３５Ｐａ・ｓに調整した。最後に硬化触媒として１，２−ジメチルイミダゾール（日本合成化学工業社製「ニチゴーイミダゾール１，２−ＤＭＩ」）２．２ｇを加え、自転・公転ミキサー（シンキー社製「あわとり練太郎ＡＲ−１００」）にて攪拌し、樹脂ワニスを作製した。この樹脂ワニスを８０℃、６０分で硬化させ、得られた硬化樹脂を動的粘弾性測定装置（ユービーエム社製「Ｒｈｅｏｓｏｌ−Ｇ３００００」）にて、周波数１０Ｈｚ、昇温温度５℃／ｍｉｎにて測定したところ、９０℃における貯蔵弾性率は４０ＭＰａであった。また、この封止用樹脂の引張り弾性率を、テンシロン万能試験機（ＲＴＣ−１１２５Ａ、ＯＲＩＥＮＴＩＣ社製）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１６２に準拠して、評点間距離２５ｍｍ、引張速度５０ｍｍ／分の条件で測定したところ、２３℃における引張り弾性率は２４００ＭＰａであった。

得られた樹脂ワニスを、離型ポリテトラフルオロエチレンフィルム（旭硝子社製「アフレックス５０Ｎ」）上にバーコーターを用いて塗布し、８０℃６０分にて硬化して、樹脂フィルムを得た。得られた樹脂フィルムの片面を、粗面を有するエンボスプレートで１２０℃に加熱しながら５ＭＰａで押圧して、前記の樹脂フィルムの片面にエンボスプレートの粗面の形状を写し取ることにより、封止用フィルム４を得た。得られた封止用フィルム４のエンボス転写面を原子間力顕微鏡（エスアイアイナノテクノロジー社製「ＳＰＡ３００」）により測定したところ、算術平均粗さＲａは５０ｎｍであった。

［製造例５：封止用フィルム５の製造］
撹拌装置を備えた反応器を用意し、その内部を充分に窒素置換した。この反応器に、脱水シクロヘキサン５５０部、脱水スチレン２５．０部、及びｎ−ジブチルエーテル０．５９部を入れ、６０℃で撹拌しながら、ｎ−ブチルリチウム（１５％シクロヘキサン溶液）１．１４部を加えて、重合を開始した。その後、撹拌しながら、６０℃で６０分反応させた。その後、得られた反応混合物の重合転化率を測定したところ、この時点での重合転化率は、９９．５％であった（重合転化率は、ガスクロマトグラフィー分析により測定した。以下にて同じ。）。

次に、反応器に脱水イソプレン５０．０部を加え、そのまま３０分撹拌を続けた。この時点での重合転化率は、９９．５％であった。
その後、更に、反応器に脱水スチレン２５．０部を加え、６０分撹拌した。この時点での重合転化率は、ほぼ１００％であった。ここで、反応器にイソプロピルアルコール０．５部を加えて反応を停止させて、ブロック共重合体を含む溶液（vii）を得た。得られたブロック共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は４７，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０３、スチレン重合体ブロックの重量分率ｗＡとイソプレン重合体ブロックの重量分率ｗＢとの比ｗＡ／ｗＢ＝５０／５０であった。

次に、溶液（vii）を、撹拌装置を備えた耐圧反応器に移送した。この耐熱反応器に、水素化触媒として珪藻土担持型ニッケル触媒（ズードケミー触媒社製「Ｔ−８４００ＲＬ」）３．０部及び脱水シクロヘキサン１００部を添加した。反応器内部を水素ガスで置換し、さらに溶液を撹拌しながら水素を供給し、温度１９０℃、圧力４．５ＭＰａにて６時間水素化反応を行なった。これによりブロック共重合体を水素化して、ブロック共重合体の水素化物（viii）を含む溶液（ix）を得た。溶液（ix）中のブロック共重合体の水素化物（viii）の重量平均分子量（Ｍｗ）は４８，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０４であった。

水素化反応の終了後、溶液（ix）をろ過して、水素化触媒を除去した。その後、ろ過された溶液（ix）に、フェノール系酸化防止剤であるペンタエリスリチル・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＳＯＮＧＷＯＮ社製「Ｓｏｎｇｎｏｘ１０１０」）０．１部を溶解したキシレン溶液１．０部を添加して溶解させて、溶液（ｘ）を得た。

次いで、溶液（ｘ）を、金属ファイバー製フィルター（孔径０．４μｍ、ニチダイ社製）にてろ過して微小な固形分を除去した。その後、ろ過された溶液（ｘ）から、溶媒であるシクロヘキサン、キシレン及びその他の揮発成分を、円筒型濃縮乾燥器（日立製作所社製「コントロ」）を用いて温度２６０℃、圧力０．００１ＭＰａ以下で除去し、溶融ポリマーを得た。この溶融ポリマーを、連続して、前記の濃縮乾燥器に連結した孔径５μｍのステンレス製焼結フィルターを備えたポリマーフィルター（富士フィルター製）により、温度２６０℃でろ過した。その後、ダイから溶融ポリマーをストランド状に押し出し、冷却した後、ペレタイザーによりカットして、ブロック共重合体の水素化物（xi）のペレット９６部を製造した。得られたブロック共重合体の水素化物（xi）の重量平均分子量（Ｍｗ）は４８，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０４であった。水素化率は、ほぼ１００％であった。

得られたブロック共重合体の水素化物（xi）のペレット１００部に対して、ビニルトリメトキシシラン２．０部及び２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（日油社製「パーヘキサ（登録商標）２５Ｂ」）０．２部を添加して、混合物を得た。この混合物を、二軸押出機（東芝機械社製「ＴＥＭ３７Ｂ」）を用いて、樹脂温度２００℃、滞留時間６０秒〜７０秒で混練し、ストランド状に押し出し、空冷した後、ペレタイザーによりカットし、アルコキシシリル基を有する変性ブロック共重合体の水素化物（xii）のペレット９７部を得た。

得られた変性ブロック共重合体の水素化物（xii）のペレット１０部を、シクロヘキサン１００部に溶解した後、脱水したメタノール４００部中に注いで、変性ブロック共重合体の水素化物（xii）を凝固させた。凝固した変性ブロック共重合体の水素化物（xii）を濾別した後、２５℃で真空乾燥して、変性ブロック共重合体の水素化物（xii）のクラム９．５部を単離した。単離したクラムについて、ＦＴ−ＩＲスペクトル及び^１Ｈ−ＮＭＲスペクトルを観察した。ＦＴ−ＩＲスペクトルでは、１０９０ｃｍ^−１にＳｉ−ＯＣＨ_３基に由来する新たな吸収帯が観察され、８２５ｃｍ^−１と７３９ｃｍ^−１にＳｉ−ＣＨ_２基に由来する新たな吸収帯が観察された。これらの吸収帯の位置は、ビニルトリメトキシシランの吸収帯の位置である１０７５ｃｍ^−１、８０８ｃｍ^−１、及び７６６ｃｍ^−１と異なる位置である。また、^１Ｈ−ＮＭＲスペクトル（重クロロホルム中）では３．６ｐｐｍにメトキシ基のプロトンに基づく吸収帯が観察された。これらのスペクトルにおけるピーク面積比から、ブロック共重合体の水素化物（xi）の１００部に対してビニルトリメトキシシラン１．７部が結合したことが確認された。

変性ブロック共重合体の水素化物（xii）のペレット１００重量部に、紫外線吸収剤である２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン０．５部を添加し、混合物とした。この混合物を、液状物を添加できるサイドフィーダーを備えた二軸押出機（東芝機械社製「ＴＥＭ３７ＢＳ」）を用いて、樹脂温度１９０℃でストランド状に押し出した。この押し出しの際、二軸延伸機内の混合物には、前記サイドフィーダーを通して、可塑剤としてのポリイソブテン（ＪＸ日鉱日石エネルギー社製「日石ポリブテンＬＶ−１００」。数平均分子量５００）を、変性ブロック共重合体の水素化物（xii）１００重量部に対して４０重量部の割合となるように、連続的に添加した。押し出された混合物を空冷した後、ペレタイザーによりカットして、変性ブロック共重合体の水素化物（xii）及びポリイソブテンを含む樹脂のペレット（xiii）１０２部を得た。この樹脂を動的粘弾性測定装置（ユービーエム社製「Ｒｈｅｏｓｏｌ−Ｇ３００００」）にて、周波数１０Ｈｚ、昇温温度５℃／ｍｉｎにて測定したところ、９０℃における貯蔵弾性率は０．８ＭＰａであった。また、この封止用樹脂の引張り弾性率を、テンシロン万能試験機（ＲＴＣ−１１２５Ａ、ＯＲＩＥＮＴＩＣ社製）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１６２に準拠して、評点間距離２５ｍｍ、引張速度５０ｍｍ／分の条件で測定したところ、２３℃における引張り弾性率は９３９ＭＰａであった。

このペレット（xiii）を、バレル温度２００℃で一軸押出し成形することにより、厚み５０μｍの樹脂フィルムを得た。得られた樹脂フィルムの片面を、粗面を有するエンボスプレートで１２０℃に加熱しながら５ＭＰａで押圧し、前記の樹脂フィルムの片面にエンボスプレートの粗面の形状を写し取ることにより、封止用フィルム５を得た。得られた封止用フィルム５のエンボス転写面を原子間力顕微鏡（エスアイアイナノテクノロジー社製「ＳＰＡ３００」）により測定したところ、算術平均粗さＲａは１００ｎｍであった。

［製造例６：封止用フィルム６の製造］
エンボスプレートの代わりに、厚み１８８μｍのノルボルネン系樹脂フィルム（日本ゼオン社製「ＺＦ１６−１８８」）をエンボス型として用いたこと以外は、製造例１と同様にして、エンボス転写面の算術平均粗さＲａが２ｎｍの封止用フィルム６を製造した。

［製造例７：封止用フィルム７の製造］
エンボスプレートを別のエンボスプレートに代えたこと以外は製造例１と同様にして、エンボス転写面の算術平均粗さＲａが１５００ｎｍの封止用フィルム７を製造した。

［製造例８：封止用フィルム８の製造］
酸化バリウムの代わりに、平均粒子径１００ｎｍのゼオライト粒子を用いたこと以外は、製造例３と同様にして、封止用樹脂のペレット（xiv）を得た。この封止用樹脂を動的粘弾性測定装置（ユービーエム社製「Ｒｈｅｏｓｏｌ−Ｇ３００００」）にて、周波数１０Ｈｚ、昇温温度５℃／ｍｉｎにて測定したところ、９０℃における貯蔵弾性率は２０ＭＰａであった。また、この封止用樹脂の引張り弾性率を、テンシロン万能試験機（ＲＴＣ−１１２５Ａ、ＯＲＩＥＮＴＩＣ社製）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１６２に準拠して、評点間距離２５ｍｍ、引張速度５０ｍｍ／分の条件で測定したところ、２３℃における引張り弾性率は１３２５ＭＰａであった。

前記のペレット（xiv）を、バレル温度２００℃で一軸押出し成形することにより、厚み５０μｍの樹脂フィルムを得た。得られた樹脂フィルムの片面を、粗面を有するエンボスプレートで１２０℃に加熱しながら５ＭＰａで押圧して、エンボス転写面の算術平均粗さＲａが３００ｎｍの封止用フィルム８を製造した。

［製造例９：バリア部材１の製造］
基材フィルムとして、厚み１００μｍのノルボルネン系樹脂フィルム（日本ゼオン社製「ＺＦ１６−１００」）を用意した。この基材フィルム上に、プラズマＣＶＤ法によって厚み約１０００ｎｍの酸化珪素膜をバリア層として形成して、バリア部材１を得た。

［製造例１０：バリア部材２の準備］
厚み１００μｍのステンレス箔を準備し、これをバリア部材２とした。

［製造例１１：バリア部材３の準備］
厚み１００μｍのガラスフィルムを準備し、これをバリア部材３とした。

［製造例１２：発光素子１の製造］
基板として、厚み０．１ｍｍ、５０ｍｍ角のガラスフィルムを用意した。
このガラスフィルム上に、蒸着（１０^−４Ｐａ減圧下）によって、厚み１５０ｎｍのＩＴＯ層を第１電極として形成した。
この第１電極上に、５×１０^−４Ｐａの真空下にて、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ｍ−トリル−４，４’−ジアミノ−１，１’−ビフェニルを蒸着して、正孔輸送層を形成した。
この正孔輸送層上に、５×１０^−４Ｐａの真空下にて、Ａｌｑ３（トリス（８−ヒドロキシキノリナト）アルミニウム）を蒸着して、発光層を形成した。
この発光層上に、５×１０^−４Ｐａの真空下にて、ＬｉＦを蒸着して、電子輸送層を形成した。
この電子輸送層上に、５×１０^−４Ｐａの真空下にて、Ａｌを蒸着して、第２電極を形成した。これにより、ボトムエミッションタイプの発光素子１を得た。

［製造例１３：発光素子２の製造］
基板として、厚み０．１ｍｍ、５０ｍｍ角のガラスフィルムを用意した。このガラスフィルム上に、アルミニウムを厚み１００ｎｍで蒸着して、反射層を形成した。この反射層上に、ＳｉＯ_２を厚み２０ｎｍで蒸着して、絶縁層を形成した。この絶縁層上に、製造例１１と同様にして、ＩＴＯからなる第１電極、正孔輸送層、発光層及び電子輸送層を、この順に形成した。さらに、電子輸送層上に、銀を厚み１０ｎｍで蒸着し、次いでＩＴＯを厚み１００ｎｍで蒸着することで、光透過性の第２電極を形成した。これにより、トップエミッションタイプの発光素子２を得た。

［実施例１］
発光素子１、封止材としての封止用フィルム１、及び、バリア部材１をこの順に重ね、熱圧着することによって封止して、有機ＥＬ素子１を得た。この際、封止用フィルム１は、貼合面としてのエンボス転写面が発光素子１側となるようにした。また、前記の熱圧着は、真空ラミネーター（常陽工学社製）にて、加熱温度１１０℃、加圧０．８ｋＮ、真空度１．３Ｐａ、保持時間５ｍｉｎにて実施した。
得られた有機ＥＬ素子１を観察したところ、貼り合わせ時に気泡が残ることなくきれいに貼合できていた。さらに、有機ＥＬ素子１に通電し、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。その後、有機ＥＬ素子１を非点灯状態で、８５℃、０％ＲＨ、５００時間の耐久性試験を実施し、その後室温に戻し、再び通電して点灯させたところ、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。

［実施例２］
封止用フィルム１の代わりに封止用フィルム２を用いて、バリア部材１の代わりにバリア部材２を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子２を得た。
得られた有機ＥＬ素子２を観察したところ、貼り合わせ時に気泡が残ることなくきれいに貼合できていた。さらに、有機ＥＬ素子２に通電し、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。その後、有機ＥＬ素子２を非点灯状態で、８５℃、５００時間の耐久性試験を実施し、その後室温に戻し、再び通電して点灯させたところ、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。

［実施例３］
発光素子１の代わりに発光素子２を用い、封止用フィルム１の代わりに封止用フィルム３を用い、バリア部材１の代わりにバリア部材３を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子３を得た。
得られた有機ＥＬ素子３を観察したところ、貼り合わせ時に気泡が残ることなくきれいに貼合できていた。さらに、有機ＥＬ素子３に通電し、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。その後、有機ＥＬ素子３を非点灯状態で、８５℃、５００時間の耐久性試験を実施し、その後室温に戻し、再び通電して点灯させたところ、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。

［実施例４］
発光素子１の代わりに発光素子２を用い、封止用フィルム１の代わりに封止用フィルム４を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子４を得た。
得られた有機ＥＬ素子４を観察したところ、貼り合わせ時に気泡が残ることなくきれいに貼合できていた。さらに、有機ＥＬ素子４に通電し、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。その後、有機ＥＬ素子４を非点灯状態で、８５℃、５００時間の耐久性試験を実施し、その後室温に戻し、再び通電して点灯させたところ、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。

［実施例５］
発光素子１の代わりに発光素子２を用い、封止用フィルム１の代わりに封止用フィルム５を用い、バリア部材１の代わりにバリア部材３を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子５を得た。
得られた有機ＥＬ素子５を観察したところ、貼り合わせ時に気泡が残ることなくきれいに貼合できていた。さらに、有機ＥＬ素子５に通電し、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。その後、有機ＥＬ素子５を非点灯状態で、８５℃、５００時間の耐久性試験を実施し、その後室温に戻し、再び通電して点灯させたところ、ダークスポットは無かったが、封止部の封止性能が低下し、端部にダークエリア（非発光エリア）が発生していた。

[実施例６]
発光素子１の代わりに発光素子２を用い、封止用フィルム１の代わりに封止用フィルム８を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子６を得た。
得られた有機ＥＬ素子６を観察したところ、貼り合わせ時に気泡が残ることなくきれいに貼合できていた。さらに、有機ＥＬ素子６に通電し、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。その後、有機ＥＬ素子６を非点灯状態で、８５℃、５００時間の耐久性試験を実施し、その後室温に戻し、再び通電して点灯させたところ、ダークスポットが無く、問題なく点灯することを確認した。

［比較例１］
発光素子１の代わりに発光素子２を用い、封止用フィルム１の代わりに封止用フィルム６を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子７を得た。
得られた有機ＥＬ素子７を観察したところ、貼り合わせ時に気泡が残っていた。さらに、有機ＥＬ素子７に通電したところ、ダークスポットは無かったが、気泡が残っているために発光面の輝度が不均一であった。その後、有機ＥＬ素子６を非点灯状態で、８５℃、５００時間の耐久性試験を実施し、その後室温に戻し、再び通電して点灯させたところ、気泡が残っていた箇所にダークスポットが発生しており、発光面の輝度が不均一であった。

［比較例２］
封止用フィルム１の代わりに封止用フィルム７を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子８を得た。
得られた有機ＥＬ素子８を観察したところ、貼り合わせ時に気泡が残ることなくきれいに貼合できていたが、有機ＥＬ素子８に通電したところ、小さなダークスポットが発生しており、発光面の輝度が不均一であった。その後、有機ＥＬ素子８を非点灯状態で、８５℃、５００時間の耐久性試験を実施し、その後室温に戻し、再び通電して点灯させたところ、貼り合わせ後に発生していたダークスポットが残っており、発光面の輝度が不均一であった。

［評価結果］
前記の実施例及び比較例の結果を、下記の表に示す。下記の表において、「Ｒａ」は、封止用フィルムのエンボス転写面の算術平均粗さＲａを表す。

［検討］
上述した実施例及び比較例から分かるように、本発明の封止材によれば、気泡及びダークスポットの発生を抑制しながら発光素子を封止できることが確認された。

１００ 発光装置
１１０ 有機ＥＬ素子
１１１ 基板
１１２ 第一の電極
１１３ エッジカバー層
１１４ 発光層
１１５ 第二の電極
１２０ 封止材
１２０Ｄ 貼合面
１３０ バリア部材
１３１ バリア層
１３２ 基材フィルム層
２００ 発光装置
２１０ 有機ＥＬ素子
２１６ 仮封止層
３００ 発光装置
３１０ 有機ＥＬ素子
３１７ 吸着剤層

Claims (8)

1. 発光素子を封止するための封止材であって、
   前記封止材は、前記発光素子に接触しうる貼合面を有し、
   前記貼合面の算術平均粗さが１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である、封止材。
2. 前記封止材の９０℃における貯蔵弾性率が、１０ＭＰａ以上である、請求項１記載の封止材。
3. 前記封止材の２３℃における引張り弾性率が１５００ＭＰａ以下である、請求項１又は２記載の封止材。
4. 前記封止材が、熱可塑性樹脂からなる、請求項１〜３のいずれか一項に記載の封止材。
5. 前記熱可塑性樹脂が、芳香族ビニル化合物−共役ジエンブロック共重合体の水素化物を含む、請求項４に記載の封止材。
6. 前記封止材が、金属化合物を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の封止材。
7. 封止材を形成するための樹脂を成形して樹脂フィルムを得る工程、及び前記樹脂フィルムの面を加工して算術平均粗さが１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の貼合面を形成する工程を含む、
   請求項１〜６のいずれか一項に記載の封止材の製造方法。
8. 発光素子に、請求項１〜６のいずれか一項に記載の封止材の貼合面を貼り合わせる工程と、
   前記貼合面とは反対側の前記封止材の面に、バリア部材を貼り合わせる工程とを含む、発光装置の製造方法。

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