JPWO2016148119A1 - 反射板を有する光電変換素子 - Google Patents
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Abstract
Description
[1]支持基板、電極、活性層、電極及び反射板がこの順で積層され、波長400〜700nmの光の平均透過率が10%以上である光電変換素子であり、前記反射板は波長400〜700nmの光の平均透過率が70%以上であり、かつ活性層の光吸収のピーク波長の±150nmの領域の光の平均反射率が50%以上である光電変換素子。
[2]前記反射板が、さらに波長850〜1100nmの光の平均反射率が50%以上である[1]記載の光電変換素子。
[3]前記活性層が、高分子化合物を含む[1]又は[2]記載の光電変換素子。
[4]前記高分子化合物を含む活性層の光吸収のピーク波長が、750〜850nmである[3]記載の光電変換素子。
[5]前記高分子化合物が、式(I)で表される構成単位を有する高分子化合物である[3]又は[4]記載の光電変換素子。
〔式(I)中、Zは下記式(Z−1)〜式(Z−7)のうちのいずれかで表される基を表す。Ar1及びAr2は、同一でも異なっていてもよく、3価の芳香族複素環基を表す。
〕
〔式(Z−1)〜式(Z−7)中、Rは、水素原子、ハロゲン原子、アミノ基、シアノ基又は1価の有機基を表す。Rが2つある場合、それらは同一でも異なっていてもよい。〕
[6]前記式(I)で表される構成単位が、下記式(II)で表される構成単位である[5]記載の光電変換素子。
〔式(II)中、Zは前述と同様の意味を表す。〕
[7]前記Zが、前記式(Z−4)〜式(Z−7)のうちのいずれかで表される基である、[5]又は[6]記載の光電変換素子。
[8]式(I)で表される構成単位が、下記式(III)で表される構成単位である[5]〜[7]のいずれか記載の光電変換素子。
〔式(III)中、2つあるRは、同一でも異なっていてもよく、前述と同様の意味を表す。〕
[9][1]〜[8]のいずれか記載の光電変換素子を含む太陽電池モジュール。
本発明の光電変換素子は、
支持基板、電極(第1の電極)、活性層、電極(第2の電極)及び反射板がこの順で積層され、波長400〜700nmの光の平均透過率が10%以上である光電変換素子であり、前記反射板は波長400〜700nmの光の平均透過率が70%以上であり、かつ活性層の光吸収のピーク波長の±150nmの領域の光の平均反射率が50%以上である光電変換素子である。
本発明の光電変換素子は、有機光電変換素子であることが好ましい。有機光電変換素子は、活性層に有機化合物を含む光電変換素子を意味する。
本発明の光電変換素子としては、(a) 第1の電極が陽極であり、第2の電極が陰極である光電変換素子及び(b) 第1の電極が陰極であり、第2の電極が陽極である光電変換素子があげられる。
本発明の光電変換素子としては、支持基板上に、陽極、活性層、陰極、封止基板がこの順で積層されかつ反射板を張り合わせた構成の光電変換素子があげられる。
本発明の光電変換素子としては、また、支持基板上に、陰極、活性層、陽極、封止基板がこの順で積層されかつ反射板を張り合わせた構成の光電変換素子があげられる。
本発明の光電変換素子は、通常、支持基板上に形成される。支持基板には、光電変換素子を作製する際に化学的に変化しないものが好適に用いられる。支持基板としては、例えば、ガラス基板、プラスチック基板、高分子フィルム等が挙げられる、支持基板には光透過性の高い基板が好適に用いられる。
本発明の光電変換素子において、通常は、支持基板側から光を取り込む。
陽極には、導電性の金属酸化物膜、金属薄膜、および有機物を含む導電膜等が用いられる。具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、インジウムスズ酸化物(Indium Tin Oxide:略称ITO)、インジウム亜鉛酸化物(Indium Zinc Oxide:略称IZO)、金、白金、銀、銅、アルミニウム、ポリアニリン及びその誘導体、並びにポリチオフェン及びその誘導体等の薄膜が用いられる。これらの中でも陽極には、ITO、IZO、酸化スズの薄膜が好適に用いられる。たとえば上述の陽極を構成する薄膜の膜厚を、光が透過する程度の厚さにした透明又は半透明な電極が陽極として用いられる。
活性層は、単層の形態または複数の層が積層された形態をとりうる。単層構成の活性層は、電子受容性化合物及び電子供与性化合物を含有する層から構成される。
これらの高分子化合物は共役高分子化合物であることが好ましい。
(式(I)中、Ar1及びAr2は、同一でも異なっていてもよく、3価の芳香族複素環基を示す。)
(A−1) (A−2)
(式(A−1)及び式(A−2)中、Ar3は1価の複素環基を表す。)
ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、イコシル基、トリアコンチル基、テトラコンチル基、ペンタコンチル基などの直鎖状のアルキル基や1,1,3,3−テトラメチルブチル基、1−メチルヘプチル基、2−エチルヘキシル基、3,7−ジメチルオクチル基、1−プロピルペンチル基、3−ヘプチルドデシル基、2−ヘプチルウンデシル基、2−オクチルドデシル基、3,7,11−トリメチルドデシル基、3,7,11,15−テトラメチルヘキサデシル基、3,5,5−トリメチルへキシル基などの分岐状のアルキル基が挙げられる。
C60フラーレンの誘導体の具体的構造としては、以下のようなものが挙げられる。
これらの高分子化合物は共役高分子化合物であることが好ましい。
光電変換素子において、電極間に機能層が配置されていてもよい。このような機能層として、電子輸送性材料を含む機能層を、活性層と陰極との間に設けることが好ましい。機能層は、透明又は半透明であることが好ましい。透明性を確保する観点から、膜厚は0.1〜300nm程度が好ましく、1〜100nmが好ましい。
平均粒子系は光散乱法によって測定される。
本発明の光電変換素子は、正孔輸送層を有していてもよい。正孔輸送層は陽極と活性層との間に設けられる。正孔輸送層は、透明又は半透明であることが好ましく、透明性を確保する観点から、膜厚は0.1〜300nm程度が好ましく、1〜100nmが好ましい。正孔輸送層に用いられる材料としては、電極の平滑性を向上させ、正孔を輸送する能力を有し、例えば、ポリビニルカルバゾール、ポリシラン、ポリエチレンジオキシチオフェン、ポリスチレンスルフォネートなどの水溶性の導電性高分子を挙げることができ、これらの高分子材料の水溶液を電極の表面に塗布することによって正孔輸送層を形成することができる。正孔輸送層を形成する材料は水溶性高分子材料であればよい。その中でも、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)(PEDOT)とポリ(4−スチレンスルホン酸)(PSS)からなるPEDOT/PSSは、高い光電変換効率を示す点から好ましい。
陰極は、単層の形態または複数の層が積層された形態をとりうる。陰極は例えば塗布法により形成することができる。陰極を塗布法により形成する際に用いられる塗布液は、陰極の構成材料と溶媒とを含む。陰極は導電性を示す高分子化合物を含むことが好ましく、実質的に導電性を示す高分子化合物から成ることが好ましい。陰極の構成材料としては、ポリアニリン及びその誘導体、ポリチオフェン及びその誘導体、ポリピロール及びその誘導体等の有機材料が挙げられる。たとえば上述の陰極を構成する薄膜の膜厚を、光が透過する程度の厚さにした透明又は半透明な電極が陰極として用いられる。
封止基板としては、例えば、ガラス基板、プラスチック基板、高分子フィルム等が挙げられる。封止基板には光透過性の高い基板が好適に用いられる。
本発明に用いられる反射板において、波長400〜700nmの光の平均透過率は70%以上である。波長400〜650nmの光の平均透過率は80%以上であることが好ましい。ここで平均透過率とは、1nmおきに測定した波長400〜700nm又は波長400〜650nmの光の透過率を平均した値である。
高屈折率層を構成する材料の屈折率は、通常、1.6以下であり、1.2〜1.6が好ましい。このような材料としては、たとえば、シリカ(SiO2)、アルミナ、フッ化ランタン、フッ化マグネシウム、六フッ化アルミニウムナトリウムなどが挙げられ、シリカが好ましい。
低屈折率層を構成する材料の屈折率は、通常、1.7以上であり、1.7以上2.5以下であることが好ましい。このような材料としては、たとえば、酸化チタン(チタニア(TiO2))、酸化ジルコニウム、五酸化タンタル、五酸化ニオブ、酸化ランタン、酸化イットリウム、酸化亜鉛、硫化亜鉛、および酸化インジウム等を含む群からなる1種以上が挙げられる。好ましくは、チタニア(TiO2)、ITO(錫ドープ酸化インジウム)およびATO(アンチモンドープ酸化錫)からなる群より選ばれる1種以上である。特に、ITO(錫ドープ酸化インジウム)およびATO(アンチモンドープ酸化錫)からなる群より選ばれる1種以上を用いることができる。
反射率、透過率を測定する装置としては、紫外、可視、近赤外の波長領域で動作する分光光度計(例えば、日本分光製、紫外可視近赤外分光光度計JASCO−V670)を用いる。JASCO−V670を用いる場合、測定可能な波長範囲が200〜2500nmであるため、該波長範囲で測定を行う。
高分子化合物を含む薄膜の吸収スペクトルの測定には、例えば、日本分光製の紫外可視近赤外分光光度計(商品名:V670)を用いる。V670を用いる場合、300nm〜2500nmの波長範囲で吸収スペクトルを測定することができる。
まず、基板(例えば、石英基板、ガラス基板)の上に、高分子化合物を含む溶液または高分子化合物を含む溶融体を塗布することにより、高分子化合物を含む薄膜を形成する。
次いで、基板の吸収スペクトル及び薄膜と基板との積層体の吸収スペクトルを測定する。
薄膜の吸収スペクトルは、積層体の吸収スペクトルから基板の吸収スペクトルを差し引いたものである。
吸収スペクトルの縦軸及び横軸は、それぞれ吸光度及び波長を示す。最大吸光度が0.3〜2になるように、薄膜の膜厚を調整することが望ましい。
本発明の光電変換素子の製造方法を、第1の電極が陽極であり、第2の電極が陰極である光電変換素子を例として説明する。
この光電変換素子は、支持基板上に陽極を形成し、前記陽極上に活性層を形成し、前記活性層上に、例えば塗布法によって陰極を形成し、その後、陰極上に反射板を貼り付けることにより製造できる。
陽極は、前述した陽極の材料を真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法等によって前述した支持基板上に成膜することで形成される。またポリアニリン及びその誘導体、ポリチオフェン及びその誘導体等の有機材料を含む塗布液、金属インク、金属ペースト、溶融状態の低融点金属等を用いて、塗布法によって陽極を形成してもよい。
活性層の形成方法は特に限定されないが、製造工程の簡易化の観点からは塗布法によって形成することが好ましい。活性層は例えば前述した活性層の構成材料と溶媒とを含む塗布液を用いる塗布法により形成することができ、例えば共役高分子化合物およびフラーレン類及びフラーレン類の誘導体からなる群より選ばれる1種以上と、溶媒とを含む塗布液を用いる塗布法により形成することができる。
前述したように、活性層と陰極との間には、電子輸送性材料を含む機能層を形成することが好ましい。すなわち活性層の形成後、かつ陰極の形成前に、上述した電子輸送性材料を含む塗布液を活性層上に塗布成膜することによって機能層を形成することが好ましい。
陰極は、活性層または機能層などの表面上に例えば塗布法により形成される。具体的には溶媒と、前述した陰極の構成材料とを含む塗布液を発光層または機能層などの表面上に塗布することによって陰極が形成される。陰極を形成する際に用いる塗布液の溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン、メシチレン、テトラリン、デカリン、ビシクロヘキシル、n−ブチルベンゼン、s−ブチルベゼン、t−ブチルベンゼン等の炭化水素系溶媒、四塩化炭素、クロロホルム、ジクロロメタン、ジクロロエタン、クロロブタン、ブロモブタン、クロロペンタン、ブロモペンタン、クロロヘキサン、ブロモヘキサン、クロロシクロヘキサン、ブロモシクロヘキサン等のハロゲン化飽和炭化水素系溶媒、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、トリクロロベンゼン等のハロゲン化不飽和炭化水素系溶媒、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン等のエーテル類系溶媒、水、アルコール等が挙げられる。アルコールの具体例としては、メタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブトキシエタノール、メトキシブタノール等があげられる。また本発明に用いられる塗布液は、2種類以上の溶媒を含んでいてもよく、上記で例示した溶媒を2種類以上含んでいてもよい。
有機薄膜太陽電池を複数集積することにより有機薄膜太陽電池モジュールとして用いることもできる。
反射板は、たとえば前述した誘電体多層膜からなる近赤外線反射膜を真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法等によってガラス基板などに成膜することで形成される。
(高分子化合物Aの合成)
本発明の式(I)で表される構成単位を有する高分子化合物としては、国際公開番号WO2013/051676A1の実施例1に記載された方法で、下記の構成単位からなる高分子化合物Aを合成し使用した。
高分子化合物A及びフラーレンC60PCBM(フェニルC61−酪酸メチルエステル)(phenyl C61-butyric acid methyl ester、フロンティアカーボン社製)をテトラリンに溶解し、インク1を製造した。高分子化合物Aの重量に対するC60PCBMの重量の比は、2であった。インク1中、高分子化合物Aの重量とC60PCBMの重量との合計は、インク1の重量に対して、1.5重量%であった。
(有機薄膜太陽電池の作製、評価)
太陽電池の陽極として機能するITO薄膜が形成されたガラス基板を用意した。ITO薄膜はスパッタ法によって形成されたものであり、その厚みは150nmであった。このガラス基板をオゾンUV処理し、ITO薄膜の表面処理を行った。次に、PEDOT:PSS溶液(H.C.スタルク社製、CleviosP VP AI4083)をスピンコートによりITO膜上に塗布し、大気中120℃で10分間加熱することにより、膜厚35nmの正孔輸送層を形成した。この正孔輸送層上に、前記インク1をスピンコートにより塗布し、活性層(膜厚約120nm)を形成した。
同時にガラス基板上にも活性層を形成し、吸収スペクトルを分光光度計(日本分光製、紫外可視近赤外分光光度計JASCO−V670)を使用して測定した。吸収波長ピークは、810nmであった。
用いたIRカットフィルターを分光光度計(日本分光製、紫外可視近赤外分光光度計JASCO−V670)を使用して、反射、透過のスペクトルを測定した透過率の結果を図1に示す。反射率の結果を図2に示す。波長400〜700nmの平均透過率は72%であり、波長660〜960nmの平均反射率は100%であった。波長850〜1100nmの光の平均反射率は98%であった。波長400〜650nmの平均透過率は86%であった。
封止基板の外側にIRカットフィルターを貼り付けない以外は、実施例1と同様の有機薄膜太陽電池を作製した。
ソーラシミュレーター(分光計器製、商品名OTENTO-SUNII:AM1.5Gフィルター、放射照度100mW/cm2)を用いて、得られた有機薄膜太陽電池に一定の光を照射し、発生する電流と電圧を測定することによって光電変換効率を測定した。光電変換効率は3.89%であった。
Claims (9)
- 支持基板、電極、活性層、電極及び反射板がこの順で積層され、波長400〜700nmの光の平均透過率が10%以上である光電変換素子であり、前記反射板は波長400〜700nmの光の平均透過率が70%以上であり、かつ活性層の光吸収のピーク波長の±150nmの領域の光の平均反射率が50%以上である光電変換素子。
- 前記反射板が、さらに波長850〜1100nmの光の平均反射率が50%以上である請求項1記載の光電変換素子。
- 前記活性層が、高分子化合物を含む請求項1又は2記載の光電変換素子。
- 前記高分子化合物を含む活性層の光吸収のピーク波長が、750〜850nmである請求項3記載の光電変換素子。
- 前記Zが、前記式(Z−4)〜式(Z−7)のうちのいずれかで表される基である、請求項5又は6記載の光電変換素子。
- 請求項1〜8のいずれか記載の光電変換素子を含む太陽電池モジュール。
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