JPWO2015029495A1 - ストロンチウムイオン濃度を低減する方法 - Google Patents
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Abstract
水溶液中のストロンチウムイオン濃度を低減する方法を提供する。ストロンチウムイオンを含有する水溶液中で、カルシウムおよびマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属の可溶性化合物（Ａ）と、可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）とを反応させ、炭酸金属塩を生成させると共に該炭酸金属塩中にストロンチウムイオンを取り込む工程を含む、水溶液中のストロンチウムイオン濃度を低減する方法。
Description
本発明は、水溶液中のストロンチウムイオン濃度を低減する方法に関する。
東日本大震災による福島第一原子力発電所の事故により、放射性ストロンチウムに汚染された原子炉の炉心冷却水が大量に排出され大きな問題となっている。放射性ストロンチウムの除去方法として、吸着剤による吸着固定化がある。
このような吸着剤として、Ｃｅ（ＨＰＯ４）ｘ・ｙＨ２Ｏ（式中、ｘ＝１．８〜２．１、ｙ＝１〜４）で示されるリン酸セリウム化合物が高い固定化能を示すことが報告されている（特許文献１）。しかしながら、リン酸セリウム化合物は、吸着処理時の温度が高く、処理時間も長いために経済性等に問題がある。
また結晶質チタン酸繊維がストロンチウムに対して高い固定化能を示すことが報告されている（非特許文献１）。しかしながら、結晶質チタン酸繊維は、安定な固定化剤とするのに１０００℃という高温の熱処理を必要とするために、経済性に問題がある。
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また結晶質チタン酸繊維がストロンチウムに対して高い固定化能を示すことが報告されている（非特許文献１）。しかしながら、結晶質チタン酸繊維は、安定な固定化剤とするのに１０００℃という高温の熱処理を必要とするために、経済性に問題がある。
ケミカル・レターズ（Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．）９５７ページ １９８１年
本発明の目的は、このような従来のストロンチウムイオンの除去方法の持つ欠点を克服し、水溶液中のストロンチウムイオン濃度を、効果的に、安価に低減する方法を提供することにある。
本発明者は、ストロンチウムイオンを含有する水中において、カルシウムイオンおよび／またはマグネシウムイオンと、炭酸イオンとを反応させ、炭酸金属塩を生成させると、生成する炭酸金属塩中にストロンチウムイオンが取り込められ、水中のストロンチウムイオンを低減させることが出来ることを見出し、本発明を完成した。
すなわち本発明は、ストロンチウムイオンを含有する水溶液中で、カルシウムおよびマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属の可溶性化合物（Ａ）と、可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）とを反応させ、炭酸金属塩を生成させると共に該炭酸金属塩中にストロンチウムイオンを取り込む工程を含む、水溶液中のストロンチウムイオン濃度を低減する方法である。
本発明者は、ストロンチウムイオンを含有する水中において、カルシウムイオンおよび／またはマグネシウムイオンと、炭酸イオンとを反応させ、炭酸金属塩を生成させると、生成する炭酸金属塩中にストロンチウムイオンが取り込められ、水中のストロンチウムイオンを低減させることが出来ることを見出し、本発明を完成した。
すなわち本発明は、ストロンチウムイオンを含有する水溶液中で、カルシウムおよびマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属の可溶性化合物（Ａ）と、可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）とを反応させ、炭酸金属塩を生成させると共に該炭酸金属塩中にストロンチウムイオンを取り込む工程を含む、水溶液中のストロンチウムイオン濃度を低減する方法である。
本発明において、水溶液中のストロンチウムイオン濃度を低減することが出来るメカニズムは、可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）を投入することにより炭酸ストロンチウムが生成することによるものでない。
また水酸化ストロンチウムが生成することによるものでない。これは、ストロンチウムを含有する水溶液に、可溶性カルシウム化合物（Ａ１）または可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）を加え、さらに水酸化ナトリウム水溶液を加えて、水酸化カルシウムまたは水酸化マグネシウムを生成させても、水溶液中のストロンチウムイオン濃度は低減しないことから分かる。
本発明では、生成する炭酸金属塩の構造中にストロンチウムイオンを取り込むことにより、水溶液中のストロンチウムイオン濃度を低減することが出来るものと考えられる。
可溶性化合物（Ａ）は、可溶性カルシウム化合物（Ａ１）および可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）からなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物であることが好ましい。
可溶性カルシウム化合物（Ａ１）としては、塩化カルシウム、硝酸カルシウム、酢酸カルシウムおよび水酸化カルシウム等が挙げられる。塩化カルシウムが安価で好ましい。また、水酸化カルシウムは安価であるが、水溶液に水酸化カルシウムを投入後、ボイラー等の排ガス（炭酸ガス）を長時間にわたり吹き込まなければならず、簡便な方法とは言えない。
可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）としては、塩化マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、酢酸マグネシウムおよび水酸化マグネシウム等が挙げられる。硫酸マグネシウムが安価で好ましい。また、水酸化マグネシウムは安価であるが、水溶液に水酸化マグネシウムを投入後、ボイラー等の排ガス（炭酸ガス）を長時間にわたり吹き込まなければならず、簡便な方法とは言えない。
可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）としては、炭酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸アンモニウムおよびこれらの重炭酸塩があげられ、炭酸ナトリウムが安価で好ましい。
炭酸金属塩は、炭酸カルシウムおよび炭酸マグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物であることが好ましい。
可溶性化合物（Ａ）の量は、水溶液中で生成する炭酸金属塩が、水溶液１００ｍＬに対して好ましくは０．２〜３．０ｇ、より好ましくは０．５〜３．０ｇである。
可溶性カルシウム化合物（Ａ１）の量は、水溶液中で生成する炭酸カルシウム塩が、水溶液１００ｍＬに対して、好ましくは０．２〜１．０ｇ、より好ましくは０．３〜１．０ｇとなる量である。生成する炭酸カルシウム量が水溶液１００ｍＬに対して、０．２ｇ未満になると水溶液中の残存ストロンチウムイオン濃度が高くなり好ましくない。また、生成する炭酸カルシウム量が水溶液１００ｍＬに対して１．０ｇを超えると、１．０ｇに比較して水溶液中の残存ストロンチウムイオン濃度はほとんど下がらなくなり、さらに、経済性の点で好ましくない。
可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）の量は、水溶液中で生成する炭酸マグネシウムが、水溶液量１００ｍＬに対して、好ましくは１．０〜３．０ｇ、より好ましくは２．０〜３．０ｇとなる量である。生成する炭酸マグネシウム量が水溶液量１００ｍＬに対して１．０ｇ未満になると水溶液中の残存ストロンチウムイオン濃度が高くなり好ましくない。また、生成する炭酸マグネシウム量が水溶液量１００ｍＬに対して３．０ｇを超えると、水溶液中のストロンチウムイオン濃度はほとんど下がらなくなり、さらに、経済性の点で好ましくない。
可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）のモル量は、可溶性化合物（Ａ）の量に対して、炭酸金属塩となり得る理論モル量の０．９〜１．１倍であることが好ましい。
また水酸化ストロンチウムが生成することによるものでない。これは、ストロンチウムを含有する水溶液に、可溶性カルシウム化合物（Ａ１）または可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）を加え、さらに水酸化ナトリウム水溶液を加えて、水酸化カルシウムまたは水酸化マグネシウムを生成させても、水溶液中のストロンチウムイオン濃度は低減しないことから分かる。
本発明では、生成する炭酸金属塩の構造中にストロンチウムイオンを取り込むことにより、水溶液中のストロンチウムイオン濃度を低減することが出来るものと考えられる。
可溶性化合物（Ａ）は、可溶性カルシウム化合物（Ａ１）および可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）からなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物であることが好ましい。
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可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）としては、炭酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸アンモニウムおよびこれらの重炭酸塩があげられ、炭酸ナトリウムが安価で好ましい。
炭酸金属塩は、炭酸カルシウムおよび炭酸マグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物であることが好ましい。
可溶性化合物（Ａ）の量は、水溶液中で生成する炭酸金属塩が、水溶液１００ｍＬに対して好ましくは０．２〜３．０ｇ、より好ましくは０．５〜３．０ｇである。
可溶性カルシウム化合物（Ａ１）の量は、水溶液中で生成する炭酸カルシウム塩が、水溶液１００ｍＬに対して、好ましくは０．２〜１．０ｇ、より好ましくは０．３〜１．０ｇとなる量である。生成する炭酸カルシウム量が水溶液１００ｍＬに対して、０．２ｇ未満になると水溶液中の残存ストロンチウムイオン濃度が高くなり好ましくない。また、生成する炭酸カルシウム量が水溶液１００ｍＬに対して１．０ｇを超えると、１．０ｇに比較して水溶液中の残存ストロンチウムイオン濃度はほとんど下がらなくなり、さらに、経済性の点で好ましくない。
可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）の量は、水溶液中で生成する炭酸マグネシウムが、水溶液量１００ｍＬに対して、好ましくは１．０〜３．０ｇ、より好ましくは２．０〜３．０ｇとなる量である。生成する炭酸マグネシウム量が水溶液量１００ｍＬに対して１．０ｇ未満になると水溶液中の残存ストロンチウムイオン濃度が高くなり好ましくない。また、生成する炭酸マグネシウム量が水溶液量１００ｍＬに対して３．０ｇを超えると、水溶液中のストロンチウムイオン濃度はほとんど下がらなくなり、さらに、経済性の点で好ましくない。
可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）のモル量は、可溶性化合物（Ａ）の量に対して、炭酸金属塩となり得る理論モル量の０．９〜１．１倍であることが好ましい。
以下、実施例に基づき本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
ストロンチウムイオン濃度は、誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ：エスアイアイナノテクノロジー社製 ＳＰＳ３１００）を用いて測定した。
（実施例１）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬ、塩化カルシウム２水塩０．１４７ｇ（１ｍｍｏｌ）を投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液１．３４ｍＬ（１ｍｍｏｌ）を投入し、３０分間撹拌後、ｐＨを測定した。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。その結果を表１に示す（処理後ｐＨおよびろ液中のストロンチウムイオン濃度）。
（実施例２）
実施例１において、塩化カルシウム２水塩投入量を０．７７７ｇ（５．２８ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を７．１ｍＬ（５．２８ｍｍｏｌ）とした以外実施例１と同操作とした。その結果を表１に示す。
（実施例３）
実施例１において、塩化カルシウム２水塩投入量を１．４６７ｇ（９．９７ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を１３．３８ｍＬ（９．９７ｍｍｏｌ）とした以外実施例１と同操作とした。その結果を表１に示す。
（比較例１）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬを投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、０．０１ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液１．１４ｍＬ（０．０１１４ｍｍｏｌ）を投入し、３０分間撹拌後、ｐＨを測定した。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。なお、炭酸ナトリウム使用量は、採取したストロンチウム溶液中のストロンチウムに対して理論等量である。その結果を表１に示す。
比較例１では、炭酸ナトリウムにより炭酸ストロンチウムの生成を試みたが、水溶液中のストロンチウムイオンの低減は見られなかった。
（比較例２）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬを投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、和光純薬（株）製試薬１級炭酸カルシウム１．０ｇを投入し、３０分間撹拌後、ｐＨを測定した。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。その結果を表１に示す。
（実施例４）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬ、硫酸マグネシウム７水塩０．４０６ｇ（１．６５ｍｍｏｌ）を投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液２．２３ｍＬ（１．６６ｍｍｏｌ）を投入し、３０分間撹拌後、ｐＨ測定する。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。その結果を表１に示す。
（実施例５）
実施例４において硫酸マグネシウム７水塩投入量を１．２９ｇ（５．２４ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を７．０ｍＬ（５．２３ｍｍｏｌ）とした以外実施例４と同操作とした。その結果を表１に示す。
（実施例６）
実施例４において硫酸マグネシウム７水塩投入量を２．６１ｇ（１０．６ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を１４．２ｍＬ（１０．６ｍｍｏｌ）とした以外実施例４と同操作とした。その結果を表１に示す。
（実施例７）
実施例４において硫酸マグネシウム７水塩投入量を５．１８ｇ（２１ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を２８．２ｍＬ（２１ｍｍｏｌ）とした以外実施例４と同操作とした。その結果を表１に示す。
（実施例８）
実施例４において硫酸マグネシウム７水塩投入量を７．７６ｇ（３１．５ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を４２．２８ｍＬ（３１．５ｍｍｏｌ）とした以外実施例４と同操作とした。その結果を表１に示す。
（比較例３）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬを投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、協和化学工業（株）製炭酸マグネシウム（商品名：ケタ）１．０ｇ（Ｍｇ含有量：２５．５％）を投入し、３０分間撹拌後、ｐＨを測定した。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。その結果を表１に示す（処理後ｐＨおよびろ液中のストロンチウムイオン濃度）。
備考
１）炭酸カルシウム添加量（ｇ）：炭酸カルシウムのＣａ含有量は、化学組成式ＣａＣＯ３・・Ｍ＝１００．０８より４０％と計算される。従って、使用した塩化カルシウム２水塩量（ｇ）中のＣａ量（ｇ）を計算で求め、これより炭酸カルシウム量に換算した。
２）炭酸マグネシウム添加量（ｇ）：使用した硫酸マグネシウム７水塩中のＭｇ（ｇ）を、比較例３で使用した炭酸マグネシウム中のＭｇ含有量２５．５％に換算して求めた計算値。
表１から明らかなように、本発明の処理方法を用いれば水中のストロンチウムイオン濃度をｐｐｂオーダーまで低くすることができる。
発明の効果
本発明の方法によれば、比較的安価でさらに簡単な方法で水中のストロンチウムイオン濃度を低減することができる。
ストロンチウムイオン濃度は、誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ：エスアイアイナノテクノロジー社製 ＳＰＳ３１００）を用いて測定した。
（実施例１）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬ、塩化カルシウム２水塩０．１４７ｇ（１ｍｍｏｌ）を投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液１．３４ｍＬ（１ｍｍｏｌ）を投入し、３０分間撹拌後、ｐＨを測定した。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。その結果を表１に示す（処理後ｐＨおよびろ液中のストロンチウムイオン濃度）。
（実施例２）
実施例１において、塩化カルシウム２水塩投入量を０．７７７ｇ（５．２８ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を７．１ｍＬ（５．２８ｍｍｏｌ）とした以外実施例１と同操作とした。その結果を表１に示す。
（実施例３）
実施例１において、塩化カルシウム２水塩投入量を１．４６７ｇ（９．９７ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を１３．３８ｍＬ（９．９７ｍｍｏｌ）とした以外実施例１と同操作とした。その結果を表１に示す。
（比較例１）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬを投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、０．０１ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液１．１４ｍＬ（０．０１１４ｍｍｏｌ）を投入し、３０分間撹拌後、ｐＨを測定した。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。なお、炭酸ナトリウム使用量は、採取したストロンチウム溶液中のストロンチウムに対して理論等量である。その結果を表１に示す。
比較例１では、炭酸ナトリウムにより炭酸ストロンチウムの生成を試みたが、水溶液中のストロンチウムイオンの低減は見られなかった。
（比較例２）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬを投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、和光純薬（株）製試薬１級炭酸カルシウム１．０ｇを投入し、３０分間撹拌後、ｐＨを測定した。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。その結果を表１に示す。
（実施例４）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬ、硫酸マグネシウム７水塩０．４０６ｇ（１．６５ｍｍｏｌ）を投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液２．２３ｍＬ（１．６６ｍｍｏｌ）を投入し、３０分間撹拌後、ｐＨ測定する。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。その結果を表１に示す。
（実施例５）
実施例４において硫酸マグネシウム７水塩投入量を１．２９ｇ（５．２４ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を７．０ｍＬ（５．２３ｍｍｏｌ）とした以外実施例４と同操作とした。その結果を表１に示す。
（実施例６）
実施例４において硫酸マグネシウム７水塩投入量を２．６１ｇ（１０．６ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を１４．２ｍＬ（１０．６ｍｍｏｌ）とした以外実施例４と同操作とした。その結果を表１に示す。
（実施例７）
実施例４において硫酸マグネシウム７水塩投入量を５．１８ｇ（２１ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を２８．２ｍＬ（２１ｍｍｏｌ）とした以外実施例４と同操作とした。その結果を表１に示す。
（実施例８）
実施例４において硫酸マグネシウム７水塩投入量を７．７６ｇ（３１．５ｍｍｏｌ）および０．７４５ｍｏｌ／Ｌ炭酸ナトリウム水溶液投入量を４２．２８ｍＬ（３１．５ｍｍｏｌ）とした以外実施例４と同操作とした。その結果を表１に示す。
（比較例３）
２００ｍＬ容ビーカーに、ストロンチウム１０ｍｇ／Ｌ水溶液１００ｍＬを投入し、マグネティックスタラーで撹拌下に、協和化学工業（株）製炭酸マグネシウム（商品名：ケタ）１．０ｇ（Ｍｇ含有量：２５．５％）を投入し、３０分間撹拌後、ｐＨを測定した。次に、メンブランフィルターを用いて固液分離し、ろ液中のストロンチウムイオン濃度を誘導結合プラズマ発光分光分析装置で測定した。その結果を表１に示す（処理後ｐＨおよびろ液中のストロンチウムイオン濃度）。
１）炭酸カルシウム添加量（ｇ）：炭酸カルシウムのＣａ含有量は、化学組成式ＣａＣＯ３・・Ｍ＝１００．０８より４０％と計算される。従って、使用した塩化カルシウム２水塩量（ｇ）中のＣａ量（ｇ）を計算で求め、これより炭酸カルシウム量に換算した。
２）炭酸マグネシウム添加量（ｇ）：使用した硫酸マグネシウム７水塩中のＭｇ（ｇ）を、比較例３で使用した炭酸マグネシウム中のＭｇ含有量２５．５％に換算して求めた計算値。
表１から明らかなように、本発明の処理方法を用いれば水中のストロンチウムイオン濃度をｐｐｂオーダーまで低くすることができる。
発明の効果
本発明の方法によれば、比較的安価でさらに簡単な方法で水中のストロンチウムイオン濃度を低減することができる。
本発明の方法は、ストロンチウムの除去に用いることができる。さらに、本発明の方法によれば水中のストロンチウムの放射性同位体９０Ｓｒの濃度の低減にも適用することが期待される。
Claims (10)
- ストロンチウムイオンを含有する水溶液中で、カルシウムおよびマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属の可溶性化合物（Ａ）と、可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）とを反応させ、炭酸金属塩を生成させると共に該炭酸金属塩中にストロンチウムイオンを取り込む工程を含む、水溶液中のストロンチウムイオン濃度を低減する方法。
- 可溶性化合物（Ａ）が、可溶性カルシウム化合物（Ａ１）および可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）からなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物である請求項１記載の方法。
- 可溶性カルシウム化合物（Ａ１）が、塩化カルシウムである請求項２記載の方法。
- 可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）が、硫酸マグネシウムである請求項２記載の方法。
- 可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）が、炭酸ナトリウムである請求項１記載の方法。
- 炭酸金属塩が、炭酸カルシウムおよび炭酸マグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも一種である請求項１記載の方法。
- 可溶性化合物（Ａ）の量は、水溶液中で生成する炭酸金属塩が、水溶液１００ｍＬに対して０．２〜３．０ｇとなる量である請求項１記載の方法。
- 可溶性カルシウム化合物（Ａ１）の量は、水溶液中で生成する炭酸カルシウム塩が、水溶液量１００ｍＬに対して０．２〜１．０ｇとなる量である請求項７記載の方法。
- 可溶性マグネシウム化合物（Ａ２）の量は、水溶液中で生成する炭酸マグネシウムが、水溶液量１００ｍＬに対して１．０〜３．０ｇとなる量である請求項７記載の方法。
- 可溶性炭酸アルカリ（Ｂ）のモル量は、可溶性化合物（Ａ）の量に対して、炭酸金属塩となり得る理論モル量の０．９〜１．１倍である請求項１記載の方法。
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