CN105408261A - 降低锶离子浓度的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种降低水溶液中的锶离子浓度的方法。本发明的降低水溶液中的锶离子浓度的方法包括如下步骤：于含有锶离子的水溶液中，使选自由钙及镁所组成的组中的至少一种金属的可溶性化合物(A)与可溶性碱金属碳酸盐(B)反应，而生成碳酸金属盐，并将锶离子导入至该碳酸金属盐中。
Description
技术领域
本发明涉及一种降低水溶液中的锶离子浓度的方法。
背景技术
由东日本大地震引起的福岛第一核能电厂的事故导致被放射性锶污染的原子炉的炉心冷却水大量排出，成为较大的问题。作为放射性锶的去除方法，有利用吸附剂进行的吸附固定化。
作为此种吸附剂，报告有以Ce(HPO4)x·yH2O(式中，x＝1.8～2.1，y＝1～4)所表示的磷酸铈化合物显示较高的固定化能(专利文献1)。然而，磷酸铈化合物于吸附处理时的温度较高，处理时间亦较长，因此经济性等存在问题。
此外，报告有结晶质钛酸纤维对锶显示较高的固定化能(非专利文献1)。然而，结晶质钛酸纤维由于为了制成稳定的固定化剂，必需1000℃的高温的热处理，因此经济性存在问题。
(现有技术文献)
(专利文献)
(专利文献1)日本专利第2535783号公报
(非专利文献)
(非专利文献1)化学快报(Chem.Lett.)第957页1981年
发明内容
本发明的目的在于克服此种现有的锶离子的去除方法所具有的缺陷，提供一种有效、廉价地降低水溶液中的锶离子浓度的方法。
本发明者发现，在含有锶离子的水中，若使钙离子和/或镁离子与碳酸根离子反应，而生成碳酸金属盐，则锶离子被导入至所生成的碳酸金属盐中，而可减少水中的锶离子，从而完成本发明。
即，本发明为一种降低水溶液中的锶离子浓度的方法，其包括如下步骤：于含有锶离子的水溶液中，使选自由钙及镁所组成的组中的至少一种金属的可溶性化合物(A)与可溶性碱金属碳酸盐(B)反应，而生成碳酸金属盐，并将锶离子导入至该碳酸金属盐中。
具体实施方式
在本发明中，可降低水溶液中的锶离子浓度的机理并非利用通过投入可溶性碱金属碳酸盐(B)而生成碳酸锶。
此外，并非利用生成氢氧化锶。这一点根据如下情况而明了：即便于含有锶的水溶液中加入可溶性钙化合物(A1)或可溶性镁化合物(A2)，进而加入氢氧化钠水溶液，而生成氢氧化钙或氢氧化镁，水溶液中的锶离子浓度亦不会降低。
在本发明中，一般认为，通过将锶离子导入至所生成的碳酸金属盐的构造中，可降低水溶液中的锶离子浓度。
可溶性化合物(A)优选为选自由可溶性钙化合物(A1)及可溶性镁化合物(A2)所组成的组中的至少一种化合物。
作为可溶性钙化合物(A1)，可列举氯化钙、硝酸钙、乙酸钙及氢氧化钙等。氯化钙较为廉价，故而优选。此外，氢氧化钙虽然廉价，但将氢氧化钙投入水溶液后，必须长时间吹入锅炉等的排气(二氧化碳)，可以说并非简便的方法。
作为可溶性镁化合物(A2)，可列举氯化镁、硝酸镁、硫酸镁、乙酸镁及氢氧化镁等。硫酸镁较为廉价，故而优选。此外，氢氧化镁虽然廉价，但将氢氧化镁投入水溶液后，必须长时间吹入锅炉等的排气(二氧化碳)，可以说并非简便的方法。
作为可溶性碱金属碳酸盐(B)，可列举碳酸锂、碳酸钠、碳酸钾、碳酸铵及它们的碳酸氢盐，碳酸钠较为廉价，故而优选。
碳酸金属盐优选为选自由碳酸钙及碳酸镁所组成的组中的至少一种化合物。
关于可溶性化合物(A)的量，水溶液中生成的碳酸金属盐相对于水溶液100mL优选为0.2～3.0g，更优选为0.5～3.0g。
可溶性钙化合物(A1)的量为使得水溶液中生成的碳酸钙盐相对于水溶液100mL优选为0.2～1.0g、更优选为0.3～1.0g的量。若生成的碳酸钙量相对于水溶液100mL未满0.2g，则水溶液中的残存锶离子浓度变高，故而欠佳。此外，若生成的碳酸钙量相对于水溶液100mL而超过1.0g，则与1.0g相比，水溶液中的残存锶离子浓度几乎未降低，进而于经济性的方面而言欠佳。
可溶性镁化合物(A2)的量为使得水溶液中生成的碳酸镁相对于水溶液量100mL优选为1.0～3.0g、更优选为2.0～3.0g的量。若生成的碳酸镁量相对于水溶液量100mL未满1.0g，则水溶液中的残存锶离子浓度变高，故而欠佳。此外，若生成的碳酸镁量相对于水溶液量100mL而超过3.0g，则水溶液中的锶离子浓度几乎未降低，进而就经济性的方面而言欠佳。
可溶性碱金属碳酸盐(B)的摩尔量相对于可溶性化合物(A)的量，优选为得以转化为碳酸金属盐的理论摩尔量的0.9～1.1倍。
实施例
以下，基于实施例对本发明进行更详细的说明，但本发明并不限定于此。
锶离子浓度使用电感耦合等离子体发光分光分析装置(ICP：エスアイアイナノテクノロジー社制，SPS3100)测定。
(实施例1)
在200mL容量的烧杯中，投入锶10mg/L的水溶液100mL、氯化钙二水合物0.147g(1mmol)，利用磁力搅拌器于搅拌下，投入0.745mol/L碳酸钠水溶液1.34mL(1mmol)，搅拌30分钟后，测定pH值。继而，使用薄膜过滤器进行固液分离，通过电感耦合等离子体发光分光分析装置测定滤液中的锶离子浓度。将其结果示于表1(处理后pH值及滤液中的锶离子浓度)。
(实施例2)
在实施例1中，将氯化钙二水合物投入量设为0.777g(5.28mmol)，且将0.745mol/L碳酸钠水溶液投入量设为7.1mL(5.28mmol)，除此以外，进行与实施例1相同的操作。将其结果示于表1。
(实施例3)
在实施例1中，将氯化钙二水合物投入量设为1.467g(9.97mmol)，且将0.745mol/L碳酸钠水溶液投入量设为13.38mL(9.97mmol)，除此以外，进行与实施例1相同的操作。将其结果示于表1。
(比较例1)
在200mL容量的烧杯中，投入锶10mg/L的水溶液100mL，利用磁力搅拌器于搅拌下，投入0.01mol/L的碳酸钠水溶液1.14mL(0.0114mmol)，搅拌30分钟后，测定pH值。继而，使用薄膜过滤器进行固液分离，通过电感耦合等离子体发光分光分析装置测定滤液中的锶离子浓度。再者，碳酸钠使用量相对于所采样的锶溶液中的锶为理论当量。将其结果示于表1。
在比较例1中，通过碳酸钠而尝试生成碳酸锶，但未观察到水溶液中的锶离子的减少。
(比较例2)
在200mL容量的烧杯中，投入锶10mg/L的水溶液100mL，利用磁力搅拌器于搅拌下，投入和光纯药(株)制造的试剂1级碳酸钙1.0g，搅拌30分钟后，测定pH值。继而，使用薄膜过滤器进行固液分离，通过电感耦合等离子体发光分光分析装置测定滤液中的锶离子浓度。将其结果示于表1。
(实施例4)
在200mL容量的烧杯中，投入锶10mg/L的水溶液100mL、硫酸镁七水合物0.406g(1.65mmol)，利用磁力搅拌器于搅拌下，投入0.745mol/L碳酸钠水溶液2.23mL(1.66mmol)，搅拌30分钟后，测定pH值。继而，使用薄膜过滤器进行固液分离，通过电感耦合等离子体发光分光分析装置测定滤液中的锶离子浓度。将其结果示于表1。
(实施例5)
在实施例4中，将硫酸镁七水合物投入量设为1.29g(5.24mmol)，且将0.745mol/L碳酸钠水溶液投入量设为7.0mL(5.23mmol)，除此以外，进行与实施例4相同的操作。将其结果示于表1。
(实施例6)
在实施例4中，将硫酸镁七水合物投入量设为2.61g(10.6mmol)，且将0.745mol/L碳酸钠水溶液投入量设为14.2mL(10.6mmol)，除此以外，进行与实施例4相同的操作。将其结果示于表1。
(实施例7)
在实施例4中，将硫酸镁七水合物投入量设为5.18g(21mmol)，且将0.745mol/L碳酸钠水溶液投入量设为28.2mL(21mmol)，除此以外，进行与实施例4相同的操作。将其结果示于表1。
(实施例8)
在实施例4中，将硫酸镁七水合物投入量设为7.76g(31.5mmol)，且将0.745mol/L碳酸钠水溶液投入量设为42.28mL(31.5mmol)，除此以外，进行与实施例4相同的操作。将其结果示于表1。
(比较例3)
在200mL容量的烧杯中，投入锶10mg/L水溶液100mL，利用磁力搅拌器于搅拌下，投入协和化学工业(株)制造的碳酸镁(商品名：ケタ)1.0g(Mg含量：25.5％)，搅拌30分钟后，测定pH值。继而，使用薄膜过滤器进行固液分离，通过电感耦合等离子体发光分光分析装置测定滤液中的锶离子浓度。将其结果示于表1(处理后pH值及滤液中的锶离子浓度)。
表1
表1(续)
备注
1)碳酸钙添加量(g)：碳酸钙的Ca含量系根据化学组成式CaCO3··M＝100.08而计算为40％。因此，通过计算求出所使用的氯化钙二水合物量(g)中的Ca量(g)，由此换算为碳酸钙量。
2)碳酸镁添加量(g)：将所使用的硫酸镁七水合物中的Mg(g)换算为比较例3所使用的碳酸镁中的Mg含量25.5％而求出的计算值。
根据表1可知，若使用本发明的处理方法，则可将水中的锶离子浓度降低至ppb等级。
发明效果
根据本发明的方法，能以相对而言廉价且更简单的方法降低水中的锶离子浓度。
产业上的可利用性
本发明的方法可用于锶的去除。进而，根据本发明的方法，可期待亦应用于降低水中的锶的放射性同位素90Sr的浓度。
Claims (10)
1.一种降低水溶液中的锶离子浓度的方法，其包括如下步骤：于含有锶离子的水溶液中，使选自由钙及镁所组成的组中的至少一种金属的可溶性化合物(A)与可溶性碱金属碳酸盐(B)反应，而生成碳酸金属盐，并将锶离子导入至该碳酸金属盐中。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，可溶性化合物(A)为选自由可溶性钙化合物(A1)及可溶性镁化合物(A2)所组成的组中的至少一种化合物。
3.根据权利要求2所述的方法，其中，可溶性钙化合物(A1)为氯化钙。
4.根据权利要求2所述的方法，其中，可溶性镁化合物(A2)为硫酸镁。
5.根据权利要求1所述的方法，其中，可溶性碱金属碳酸盐(B)为碳酸钠。
6.根据权利要求1所述的方法，其中，碳酸金属盐为选自由碳酸钙及碳酸镁所组成的组中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的方法，其中，可溶性化合物(A)的量为使得水溶液中生成的碳酸金属盐相对于水溶液100mL为0.2～3.0g的量。
8.根据权利要求7所述的方法，其中，可溶性钙化合物(A1)的量为使得水溶液中生成的碳酸钙盐相对于水溶液量100mL为0.2～1.0g的量。
9.根据权利要求7所述的方法，其中，可溶性镁化合物(A2)的量为使得水溶液中生成的碳酸镁相对于水溶液量100mL为1.0～3.0g的量。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，可溶性碱金属碳酸盐(B)的摩尔量相对于可溶性化合物(A)的量，为得以转化为碳酸金属盐的理论摩尔量的0.9～1.1倍。
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