JPS6372753A - アクリル系変性ｎ−アリ−ルマレイミド共重合体成形性組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の目的〕 産業上の利用分野 本発明は成形性組成物に関する・ 更に詳しくは、本発明はアクリル系変性スチレン系／Ｎ
−了り−ルミレイミド共重合体を含有する成形性組成物
に関する。

その更に特定した観点の一つにおいて、本発明は優れた
メルトフロー性、衝撃強さ及び成形時の艶を示すアクリ
ル系変性スチレン系／Ｎ−アリール！レイミド共重合体
含有組成物に関する０成形性アクリル系変性スチレン系
／Ｎ−アリールマレイミド共重合体組成物は一連の３プ
ロセス工程を含む乳化重合方法により製造される。

従来の技術 スチレン／アクリロニトリル共重合体に非架橋アクリル
系変性剤を用いることは米国特許第３．０４１，３０７
号、同第３，０４１，３０８号及び同第３，０４１，３
０９号明細書中に教示されている０米国特許第：）１３
．５１７，０８４号明細書において、アクリル系変性剤
は、先ず側鎖ビニル基を有するアクリル系単量体を含有
するアクリル系エラスト！−を形成し、次いでスチレン
／アクリロニトリル単量体混合物をフリーラジカル開始
剤の存在下で重合させることによりスチレン／アクリロ
ニトリル樹脂でグラフト化されている。米国特許第３，
９４４，（１３）１号明細書は架橋されたアクリル系エ
ラストマー、架橋されたスチレン／アクリロニトリル共
重合体及び架橋されていないスチレン／アクリロニトリ
ル共重合体から形成されたアクリレート−スチレン−ア
クリロニトリル組成物を教示している◎そして、米国特
許第４，４７３，６７９号明細書はコアージェル技術に
基ずく熱可塑性アクリル系変性スチレン／アクリロニト
リル共重合体を教示している。

〔発明の構成］ 本発明はそれがＮ−アリール！レイ建ド共重合体を用い
る点で先行技術の教示とは異なっており、本発明のアク
リル系変性スチレン系／Ｎ−アリールｉレイミド共重合
体は一連の３プロセス工程を必要とする乳化重合方法に
より製造される。特に、本発明はスチレン系／Ｎ−７リ
ールマレイ建ド／１．３−ジエン共重合体の形成及びス
チレン系／Ｎ−アリールマレイミド共重合体の形成に関
する・いずれのＮ−アリールマレインド含有重合体も架
橋ポリアクリレートの存在下で重合される。

本発明によれば、以下の一連の３工程を含む方法により
形成されＴこアクリル系変性スデレン系／Ｎ−アリール
マレイミド共電合体成形性組成物が提供される０すなわ
ち、先ず、少なくとも１種のアルキルアクリレートが多
官能性アクリレート架橋性単量体の存在下で重合される
。第二に、スチレン系／Ｎ−了り−ルマレイさド／１．
３−ジエン三元共重合体が第一工程にて製造された架橋
ポリアルキルアクリレートの存在下で製造されるＯ第三
に、スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド共重合体は各
々第−及び第二工程にて製造された架橋ポリアクリルア
クリレート及びスチレン系／Ｎ−アリールマレイミド／
１．３−ジエン三元共重合体両者の存在下で製造される
。

ｉた、本発明によれば、上記した一連の３工程を用いて
アクリル系変性スチレン系／Ｎ−アリールマレイ２ド共
重合体を形成し、次いで得られたアクリル系変性スチレ
ン系／Ｎ−アリールマレイミド共重合体組成物を成形す
ることを含む成形組成物の製造方法が提供される。

本発明の好ましい実施態様によれば、第三工程にて製造
されるメチレン系／Ｎ−アリールマレイ叱ド／１．３−
ジエン二元共重合体の反復スチレン系単量体及び第三工
程にて製造されるスチレン系／Ｎ−アリールマレイミド
共重合体の反復スチレン系単量体単位は同一のスチレン
系単量体となるよう選択される。

他の好ましい実施態様において、スチレン系／Ｎ−アリ
ールマレイミド／１，３−ジエン三元共重合体の反復Ｎ
−アリールマレイミド単位及びスチレン系／Ｎ−アリー
ルマレイミド共重合体の反復Ｎ−アリールマレイミド単
位は同一のＮ−７リ一ルマレイミド単量体となるよう選
択される・本発明を以下より詳細に説明する０この方法
は乳化重合を必要とする一連の３工程を含む。第一の工
程において、少なくとも１種のアクリルアクリレート単
量体が少なくとも０．００５〜０．Ｏ１全重量％の少な
くとも１１の多官能性アクリレ−Ｆ架橋性単ｑ体の存在
下で重合される。第二の工程において、スチレン系単量
体、Ｎ−アリールマレイミド単量体及び１．３−ジエン
単量体の溶液が第一工程中で形成された架橋ポリアクリ
レートの存在下で重合される。第二工程においては何ら
多官能性アクリレート架橋性単量体は使用されない。第
三工程において、スチレン系単量体及びＮ−アリールマ
レインド単量体の溶液が第一工程にて形成された架橋ポ
リアクリレート及び第二工程にて形成されたスチレン系
／Ｎ−アリールマレイミド／１．３−ジエン三元共重合
体の存在下で重合される。

別個の工程の各々で形成された重合体の組成は以下の通
りである。第−工程にて形成された架橋ポリアクリレー
トは少なくとも９重量％の少なくとも１種のアルキルア
クリレートの反復単位及び約ｏ、ｏ　ｏ　ｓ〜０．０１
重量％の多官能性アクリレート架橋性単量体の反復単位
を含有するであろう。

任意の好適なアルキルアクリレート単量体が使用できる
。好適なアルキルアクリレート単量体にはメチルアクリ
レート、エチルアクリレート、ｎ最も好ましいのはｎ−
ブチルアクリレートである。

任意の好適な多官能性アクリレートが使用できる。好適
なものには１．３−ブチレンジ（メタ）アクリレート、
エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレ
ングリコールジ（メ／）アクリレート及び他のジ（メタ
）アクリレート類及びそれらの混合物が含まれる。最も
好ましいのはジエチレングリコールジ（メタ）アクリレ
ートであるＯ 単分散ポリスチレン標準に対するゲル浸透クロマトグラ
フィーにより決定されるように、第一工程にて形成され
たポリアクリレートの数平均分子量（Ｍｎ）は約２００
，０００〜５００，０００の範囲内になければならない
。

第三工程にて形成されたスチレン系／Ｎ−了り−ルミレ
イミド／１．３−ジエン三元共重合体は約２０〜５０重
量％のスチレン系単量体の反復単位、約１５〜２５重量
％のＮ−アリールマレイミド単量体の反復単位及び約３
５〜５５重量％の１．３−ジエン単量体の反復単位を含
有するであろう。

好適なスチレン系単量体にはスチレン、ｐ−メチルスチ
レン、ｔ−ブチルスチレン、シフ’ａモｘチレン、パラ
−ビニル安息香酸等及びその混合物が含まれる◎ 好適なＮ−アリールマレイミド単量体にはＮ−フェニル
マレイミド、２．３または４−メテルフエ３　）Ｌｌマ
レ（ミ）’、２．３または４−ブロモフェニル！レイさ
ド及び２．３−　ｔたは４−メトキシ７エ二ルマレイミ
ドが含まれる。

１．３−ジエン単量体は１．３−ブタジエン、イソプレ
ンまたはそれらの混合物であってよく、１，３−ブタジ
エンが好ましい。

スチレン系／Ｎ−了り−ルミレイミド／１．３−ジエン
三元共重合体のゲル浸透クロマトグラフィーにより決定
した数平均分子量（Ｍｎ）は約１８０．０００〜６００
，０００の範囲内になければならない。

第三工程にて形成されたスチレン系／Ｎ−了り−ルマレ
イさド共重合体は約７０〜８５重量−のスチレン系単量
体の反復単位及び約１５〜３０重量％のＮ−アリールマ
レイミドの反復単位を含有するであろう＠好適なスチレ
ン系単量体及びＮ−アリールマレイミド単量体は上記し
た通りである０共重合体の数平均分子量（Ｍｎ）は約１
４０，０００〜２６０，０００の範囲内であろう。

アクリル系変性Ｎ−７リール！レイミド共重合体成形用
組成物の全体的組成は約１０−２０重ｉｓの架橋ポリア
クリレート（第一工程）、約５〜１５重量％のスチレン
系／Ｎ−７リールマレイζト／１．３−ジエン三元共重
合体（第二工程）及び約６５〜δ重量−のスチレン系／
Ｎ−アリールマレイミド共重合体（第三工程）を含むも
のであろう。

本発明の成形性組成物もまた他の熱可塑性樹脂と安定な
配合物を形成し、配合することにより約１〜９９重量％
の本発明組成物及び約９〜１重量％のポリ（塩化ビニル
）、塩素化ポリ（塩化ビニル）、スチレン／アクリロニ
トリル（ＡＢＳ　）　、スチレン／Ｊｌマレイン酸、ゴ
ム変性スチレン／無水マレイン酸、ポリ（メチルメタク
リレート）、ポリカーボネート、ポリエステル類、例え
ば、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（ブチレン
テレフタレート）、ポリアクリレート類、ポリアミド瓜
例えばナイロン６、ナイロン６．６、ナイロン６゜１０
、ナイロン６．１２、ナイロン８、ナイロン１１、ナイ
ロン１２、ポリスルホン類、ポリ（フタレート−カーボ
ネート類）、ポリ（フェニレンオキシド）、アセタール
類及びポリエステルイぽド類等及びそれらの混合物から
なる群から選択される／熱可塑性樹脂が提供される◎ 本発明の成形性組成物はまた増量剤、加工助剤、顔料、
離型剤等のような他の成分をそれらの通常使用された目
的のために含有することもできる。

特別の効果を達成するため使用される添加剤もまた含有
できる。例えば、補強を与えるのに充分な量の補強用充
填材、例えば二酸化チタン、チタン酸カリウム及びチタ
ン酸塩ホイスカー、ガラスフレーク、チョツプドガラス
繊維等を含有できる。

実施例 以下、実施例により本発明を更に説明する。なお、材料
の性質の評価は以下のＡＳＴＭ標準試験：引張強さく　
Ｄ−（１３）８）、衝隼引張（Ｄ−１８２２）、強度（
Ｄ−（１３）８）、ノツチ付きアイゾツト（Ｄ−２５６
）及びＤＴＶＬ　（荷重撓’ｌ”ｆｍ　Ｋ　、２６４　
ｐｓｉ　　Ｋ　”Ｃ１／８インチＣＤ−６４８））Ｋ基
すいて行なった。

ガードナー落錘指数は３−１７５　ｃｔａ　（ｌ　古イ
ンチの直径のオリアイス及び３（１３）２９　（８ポン
ド）、１．２７ａｓ　（−４１インチ）直径の重りを用
いて確！した。ガラス転移温度は差動走査熱量味（ＤＣ
３）及び動的機械分析ＣＤＭＡ　）　Ｋより決定した。

実施例１ 本実施例は乳化重合及び一連の３工程を用いる本発明の
アクリル系変性スチレン系／Ｎ−アリールマレイさド共
電合体成形性組成物の合成を例示している＠ 第一段階において、加圧反応器に３２５　ｄの水、２．
７ｇのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム及応器に
１８０　ｇのｎ−ブチルアクリレ−）、０．１６ｇのテ
トラエテレングリコールジアクリＶ−）及び２ｏ−の２
−過硫酸ナトリウム溶液を仕込んだ。反応器を６５℃に
５．５　時間加熱するととくより単量体の９５チが重合
体に転換された。

反応の第二段階は反応器に８１５１のスチレン、２７ｇ
のＮ−フェニルマレイミド、９９ｇの１．３−ブタジエ
ン及び１０ｍの２チの過硫酸カリウム溶液を仕込み、次
いで反応物を７５℃の温度で５時間保持することにより
行なった＠この方法は仕込んだ全単量体の９５−を重量
体に転換させていた。

最終（第五）段階は追加の７００９の水、５ｇのドデシ
ルベンゼンスルホン酸ナトリウム及び６０ｍの２−過硫
酸カリウムを仕込むことにより行なった。反応器温度は
７５℃に保持する一方、６８５ｇのスチレン及び１５５
１のＮ−フェニルマレイミドの溶液を４時間要して滴下
した。−亘−共単量体溶液を添加してしまった後、反応
物を更に１時間７５℃に保持した０反応物塊は１０　’
！Ｊ塩化カルシカルシウム溶液て凝固させる仁とにより
回収し、薄黄色粉末を得た。

３工程の総転換率は９１　％であった。重合体は１．３
１重量−の窒素と分析され、とれは１９重量−〇Ｎ−フ
ェニルマレイ建ド共単量体含量く対応する。

第三工程のスチレン／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体
の数平均分子ｔ（Ｍｎ）は１７５，４００であった〇重
合体粉末を０．２重！−％のエタノツクス（Ｅｔｈａｎ
ｏｘｏ）　３００酸化防止剤〔エテルー−ボレーシ藁ン
（Ｅｔｈｙｌ　Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ　）から市販】
で安定化させた◎次いで、重合体粉末をベレット状に押
出して試験片を成形した◎対照に対する実施例１からの
重合体の性質を下記に示す。対照試料は実施例１におけ
るように、但し第三工程は省略して製造した。すなわち
、対照試料中にはスチレン／Ｎ−フェニルマレイミド／
１．３−ジエン三元共重合体成分が存在しなかった。

第　　　　　１　　　　　表 Ｔｉ’Ｃ０，ＤＳＣ）　　　　１３３　　　　　　　　
１３４Ｔｇ（’Ｃ，，ＤＭＡ）　　　　−２２＝、−１
４５−３５，１４７ＤＴＵＬ（７，，１／８＠）　　　
２１４　　　　　　　２１６引張強さ くｐａｌ　）　　　　　　　６６５０　　　　７１２０
ノツチ付きアイゾツト （ｆｔ−１ｂｌ／ｉｎ）　　　　　３，１　　　　　　
　５．８ＣＧＦＷＩＣ１ｎ／ｌｂｓ　）　　　　１１２
　　　　　　　２４０衝撃引張 （ｆｔ−１ｂ／ｉｎ）　　　　９０　　　　　２８０艶
（％反射光）　　　　　６７　　　　　　　８９見掛け
の粘度 （２４５℃、） １５００秒−１２６５０１８６０ ２９００秒−１１７４０１０５０ 実施例２ 本実施例は本発明の他のアクリル系変性スチレン系／Ｎ
−アリールマレイミド共重合体成形性組放物を例示する
ものである。

先ず、加圧反応器に３２５ｄの水、２．７ｇのト°デシ
ルベンゼンスルホン酸ナトリウム及び２０−の１％炭酸
水素ナトリウム溶液を仕込んだ。この水性系を窒素で２
０分間脱気した。次いで、反応器Ｋ　１８０９の一一プ
チルアクリレー）、０．１６ｇのテトラエチレングリコ
ールジアクリレート及び２ｏ−の２−過硫酸カリウム溶
液を仕込んだ。反応器を６５Ｃで５．５時間加熱したと
ころ、９７Ｉｓの単量体の重合体への転換が得られた。

反応の第二段階ハロ５℃で反応器に７５ｆｉのスチレン
、３６ｇのＮ−フェニル！レインド、８５ｇの１．３−
ブタジエン及び１０−の２チ過硫酸カリウム溶液を仕込
むことにより行なつに０反応器温度を５時間７５℃に上
げることにより９４−の単量体の重合体への転換が得ら
れた。

最終（第三）段階は追加の７００９の水、５ｇのドデシ
ルベンゼンスルホン酸ナトリウム及ヒ６０ｓｄの２％過
硫酸カリウムを仕込むことにより行なった０反応器温度
は７５℃に保ちながら、その間４時間要して４８１９の
スチレン及び１４３．９ＯＮ−フェニルツレイミドの溶
液を滴下した＠−亘共単量体溶液を添加してしまった後
、反応物を更に１時間π℃に保持した。反応塊は１０％
塩化カルシウム溶液で凝固させることにより薄黄色粉末
を得た。全３工程の総転換率は９２　％であった。

重合体は２．５重量％の窒素と分析されたが、これはア
クリル系変性スチレン／Ｎ−フェニルマレイミド共重合
体中２９．８重量％のＮ−フェニルマレイミドに対応す
る。ＧＰＣＫよるアクリル系変性スチレン／Ｎ−フェニ
ルマレイミド共重合体の数平均分子量（Ｍｎ）は１８５
，０００であった。

重合体粉末は０．４重量％のエタノツクス（Ｅｔｈａｎ
ｏ＾３３０酸化防止剤で安定化した。重合体粉末をベレ
ット状に押出し、試験片を成形した。

対照に対する実施例２０重合体の性質を下洗示す。

対照試料は実施例２におけると同様に、但し第二１種は
省略して製造した。すなわち、対照試料中スチレン／ｐ
−フェニルマレイミ）’　／　ｌ　−３−’）　エン三
元共重合体成分が存在しなかった。

第　　　　　２　　　　　表 成形用組成物 対　照　　　実施例２ Ｔｇ（’Ｃ６，ＤＳＣ）　　　　１４９　　　　　１５
２Ｔｇ（’Ｃ，，Ｉ）ＭＡ）　　　　−２５，１５９−
３７，１（１３）ＤＴＵＬ（？１．１／８”）　　２４
７　　　　　２５１引張強さ く　Ｐａｌ　）　　　　　　　６８５０　　　　７３６
０ノツチ付きアイゾツト （ｆｔ−１ｂｓ／ｉｎ）　　　　　２，７　　　　　　
　５．６ＣＧＦＷＩＣ１ｎ−１ｂｓ）　　　　１２６　
　　　　　　２６８衝撃引張 （ｆｔ−１ｂ／ｉｎ）　　　　　９６　　　　　　２７
７艶（チ反射光）　　　　　７１　　　　　　　　８７
見掛けの粘度 （２４５℃） １５００秒−１３２８０２１８０ ２９００秒−１２８６０１６５０ 実施例３ 本実施例は本発明のアクリル系変性スチレン系／Ｎ−ア
リールマレイミド（実施例２）及びポリ（塩化ビニル）
樹脂を含有する重合体配合物の製造を例示する。

約ω重量−のポリ（塩化ビニル）樹脂ＣＰＶＣ）及び約
４０重量％の実施例２にて製造したアクリル系変性スチ
レン／Ｎ−７エニルマレイミド共重合体（アクリル系−
８／Ｎ−ＰＭＩ）を物理的に混合し、ベレット化し、試
験片に成形した。配合物の性質を、本発明のアクリル系
−３／Ｎ−ＰＭＩ共重合体の不存在下のＰｖＣの性質に
対比させて示した。

ＤＴＩ几（下、、ｌ／８”）　　　　　　　　１５７　
　２０２引張強さくｐａｌ）　　　　　　　７９５０　
７４５０ノツチ付きアイゾツト（ｆｔ−１ｂａ／ｉｎ）
　　Ｕ、９　　　　１８．７ＧＦｗＩ（ｌｎ−１ｂｓ）
　　　　　　　　　　　２４０　　　５８０上の記載か
ら本発明に様々な変更が可能であるととが理解されよう
。しかしながら、これらは本発明の範口内であると解さ
れる。

１、事件の表示 ＃い頁昭り試−第１２Ｊ１／スｒ号 ２、金６）３の名称アクツル系変、・１・生Ｎ−７９−
ノＶ？ＶＡｓＦ゛共望７番ｌく（す１錫」（つ ３、補正をする者 事件との関係シ、漕負べ 居　所　東京都中央区日本橋兜町１２番１号太洋ビルｓ
　、　Ｍ　ＸＥ　ｈ　＜？　の日付昭和　　年　　月　
　日（発送）拒絶理由通知

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）下記の一連の３工程：すなわち （Ａ）少なくとも１種のアルキルアクリレート単量体を
   少なくとも１種の多官能性アクリレート架橋性単量体の
   存在下で重合させ、 （Ｂ）スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド／１，３−
   ジエン三元共重合体を（Ａ）にて製造したポリアクリレ
   ートの存在下で形成させ、そして （Ｃ）スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド共重合体を
   （Ａ）にて製造した架橋ポリアクリレート及び（Ｂ）に
   て製造したスチレン系／Ｎ−アリールマレイミド／１，
   ３−ジエン三元共重合体両者の存在下で形成させる、 ことにより形成されることを特徴とするアクリル系変性
   スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド共重合体成形性組
   成物。 （２）工程（Ａ）において、該少なくとも１種のアルキ
   ルアクリレート単量体はメチルアクリレート、エチルア
   クリレート、ｎ−ブチルアクリレート、及び他のＣ＿３
   −Ｃ＿１＿０アルキルアクリレート類からなる群から選
   択される特許請求の範囲第（１）項記載の成形用組成物
   。 （３）工程（Ａ）において、該少なくとも１種の多官能
   性アクリレートは１，３−ブチレンジ（メタ）アクリレ
   ート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジ
   エチレングリコールジ（メタ）アクリレート及び他のジ
   （メタ）アクリレート類からなる群から選択される特許
   請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （Ａ）工程（Ａ）において、少なくとも１種のアルキル
   アクリレート単量体の少なくとも９９全重量％は約０．
   ００５〜０．０１全重量％の該少なくとも１種の多官能
   性アクリレート架橋性単量体の反復単位の存在下で重合
   される特許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （５）工程（Ａ）の得られた架橋ポリアクリレートは約
   ２００，０００〜５００，０００の範囲の数平均分子量
   を有する特許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物
   。 （６）工程（Ｂ）において、該三元共重合体は約２０〜
   ５０重量％のスチレン系単量体の反復単位、約１５〜２
   ５重量％のＮ−アリールマレイミドの反復単位及び約３
   ５〜５５重量％の１，３−ジエン単量体の反復単位を含
   有する特許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （７）工程（Ｂ）及び（Ｃ）において、該スチレン系単
   量体はスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｔ−ブチルスチ
   レン、ジブロムスチレン、及びパラ−ビニル安息香酸か
   らなる群から別個に選択される特許請求の範囲第（１）
   項記載の成形性組成物。 （８）工程（Ｂ）及び（Ｃ）において、該Ｎ−アリール
   マレイミド単量体はＮ−フェニルマレイミド；２，３ま
   たは４−メチルフェニルマレイミド；２，３または４−
   ブロムフェニルマレイミド；及び２，３または４−メト
   キシフェニルマレイミドからなる群から別個に選択され
   る特許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （９）工程（Ｂ）において、該１，３−ジエン単量体は
   １，３−ブタジエン及びイソプレンからなる群から選択
   される特許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （１０）工程（Ｂ）の得られた三元共重合体は約１８０
   ，０００〜６００，０００の範囲の数平均分子量を有す
   る特許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （１１）工程（Ｃ）において、該共重合体は約７０〜８
   ５重量％のスチレン系単量体の反復単位及び約１５〜３
   ０重量％のＮ−アリールマレイミドの反復単位を含有す
   る特許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （１２）工程（Ｂ）にて形成された三元共重合体中で使
   用されたスチレン系単量体及び工程（Ｃ）にて形成され
   た共重合体中で使用されたスチレン系単量体は同一のス
   チレン系単量体である特許請求の範囲第（１）項記載の
   成形性組成物。 （１３）工程（Ｂ）にて形成された三元共重合体中で使
   用されたＮ−アリールマレイミド単量体及び工程（Ｃ）
   にて形成された共重合体中で使用されたＮ−アリールマ
   レイミド単量体は同一のＮ−アリールマレイミド単量体
   である特許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （１４）工程（Ｃ）の得られた共重合体は約１４０，０
   ００〜２６０，０００の範囲の数平均分子量を有する特
   許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （１５）約１０〜２０重量％の架橋ポリアクリレート、
   約５〜１５重量％のスチレン系／Ｎ−アリールマレイミ
   ド／１，３−ジエン三元共重合体及び約６５〜８５重量
   ％のスチレン系／Ｎ−アリールマレイミド共重合体を含
   む特許請求の範囲第（１）項記載の成形性組成物。 （１６）（ｉ）下記の一連の３工程：すなわち （Ａ）少なくとも１種のアクリルアクリレート単量体を
   少なくとも１種の多官能性アクリレート架橋性単量体の
   存在下で重合させ、 （Ｂ）スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド／１，３−
   ジエン三元共重合体を（Ａ）にて製造した架橋ポリアク
   リレートの存在下で形成させ、そして （Ｃ）スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド共重合体を
   （Ａ）にて製造した架橋ポリアクリレート及び（Ｂ）に
   て製造したスチレン系／Ｎ−アリールマレイミド／１，
   ３−ジエン三元共重合体両者の存在下で形成させること を含む方法によりアクリル系変性スチレン系／Ｎ−アリ
   ールマレイミド成形性組成物を形成させ、次いで （ｉｉ）得られた成形性組成物を成形する ことを特徴とする成形組成物の製造方法。 （１７）成形性組成物は補強用充填材と接触されて成形
   される特許請求の範囲第（１６）項記載の方法。 （１８）該補強用充填材はガラス繊維である特許請求の
   範囲第（１７）項記載の方法。 （１９）（ｉ）下記の一連の３工程：すなわち （Ａ）少なくとも１種のアルキルアクリレート単量体を
   少なくとも１種の多官能性アクリレート架橋性単量体の
   存在下で重合させ、 （Ｂ）スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド／１，３−
   ジエン三元共重合体を、（Ａ）にて製造した架橋ポリア
   クリレートの存在下で形成させ、そして （Ｃ）スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド共重合体を
   （Ａ）にて製造した架橋ポリアクリレート及び（Ｂ）に
   て製造したスチレン系／Ｎ−アリールマレイミド／１，
   ３−ジエン三元共重合体両者の存在下で形成させること を含む方法により形成されたアクリル系変性スチレン系
   ／Ｎ−アリールマレイミド成形用組成物、約１〜９９重
   量％、及び （ｉｉ）ポリ（塩化ビニル）、塩素化ポリ（塩化ビニル
   ）、スチレン／アクリロニトリル、スチレン／無水マレ
   イン酸、ゴム変性スチレン／無水マレイン酸、ポリ（メ
   チレンメタクリレート）、ポリカルボネート類、ポリエ
   ステル類、ポリアクリレート類、ポリアミド類、ポリス
   ルホン類、ポリ（フタレート−カルボネート類）、ポリ
   （（フェニレンオキシド）、アセタール類及びポリエー
   テルイミド類からなる群から選択される少なくとも１種
   の熱可塑性樹脂約９９〜１重量％を含む成形性重合体組
   成物。 （２０）（ｉ）下記の一連の３工程：すなわち （Ａ）少なくとも１種のアルキルアクリレート単量体を
   少なくとも１種の多官能性アクリレート架橋性単量体の
   存在下で重合させ、 （Ｂ）スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド／１，３−
   ジエン三元共重合体を（Ａ）にて製造した架橋ポリアク
   リレートの存在下で形成させ、そして （Ｃ）スチレン系／Ｎ−アリールマレイミド共重合体を
   （Ａ）にて製造した架橋ポリアクリレート及び（Ｂ）に
   て製造したスチレン系／Ｎ−アリールマレイミド／１，
   ３−ジエン三元共重合体両者の存在下で形成させること を含む方法により形成されたアクリル系変性スチレン系
   ／Ｎ−アリールマレイミド成形性組成物約１〜９９重量
   ％をポリ（塩化ビニル）、塩素化ポリ（塩化ビニル）、
   スチレン／アクリロニトリル、スチレン／無水マレイン
   酸、ゴム変性スチレン／無水マレイン酸、ポリ（メチル
   メタクリレート）、ポリカーボネート類、ポリエステル
   類、ポリアクリレート類、ポリアミド類、ポリスルホン
   類、ポリ（フタレートカーボネート類）、ポリ（フェニ
   レンオキシド）、アセタール類及びポリエーテルイミド
   類からなる群から選択される少なくとも１種の熱可塑性
   樹脂約９９〜１全重量％と配合し、次いで（ｉｉ）得ら
   れた配合物を成形することを特徴とする成形重合体組成
   物の製造方法。 （２１）配合物は補強用充填材と接触されて成形される
   特許請求の範囲第（１）項記載の方法。 （２２）該補強用充填材はガラス繊維である特許請求の
   範囲第（２１）項記載の方法。