JPS6335068B2 - - Google Patents
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- JPS6335068B2 JPS6335068B2 JP55161216A JP16121680A JPS6335068B2 JP S6335068 B2 JPS6335068 B2 JP S6335068B2 JP 55161216 A JP55161216 A JP 55161216A JP 16121680 A JP16121680 A JP 16121680A JP S6335068 B2 JPS6335068 B2 JP S6335068B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
本発明は、リチウム、ナトリウムなどのアルカ
リ金属、マグネシウム、カルシウムなどのアルカ
リ土類金属あるいはアルミニウムなど軽金属を負
極活物質とし、非水系の電解質、例えば有機電解
質を用いる電池の正極の改良に関するものであ
る。 この種の電池、特に負極活物質にリチウムを用
いた電池は高エネルギー密度を有する電池として
注目され、固体状フツ化炭素、二酸化マンガンな
どを正極活物質としたリチウム電池が実用化さ
れ、電子時計、電卓、カメラなどの電源に使用さ
れている。正極活物質のなかでも前記のフツ化炭
素は、二酸化マンガンなどの金属酸化物などに比
べて軽く、安定な炭素のフツ化物であることか
ら、エネルギー密度が高く、長期貯蔵時において
腐食などを生じることなく安定であり、さらに平
坦な放電電位を与えるなどの特徴を有している。 ここで、前記のフツ化炭素は、特公昭48−
25565号、特公昭48−25566号公報に詳述されてい
る(CFx)nで表されるフツ化炭素のうち最も理
論エネルギー密度の大きいx=1のポリカーボン
モノフルオライド(CF)nに相当するものであ
り、部分的に未フツ化の炭素を含んだり、吸着フ
ツ素を含むか炭素鎖の末端に2個以上のフツ素原
子を結合したりして分析値はx=1でなくとも実
質的に(CF)nとみなせるものを包含するもの
である。 上記のような特徴を有するフツ化炭素(CF)
nも、実際の放電特性を詳細に検討すると、放電
初期において、電圧の一時的な低下を示し、これ
が大電流のパルスを必要とする用途において支障
となつていた。これを解決するため、より高い放
電電圧を示す金属化合物を添加する提案(例えば
特開昭51−92037号公報)もある。しかし、この
方法によると、一応の目的を達しうるが、電池の
高温貯蔵時などにおいては、自己放電を大きくす
るなど十分満足できるものではない。 一方、固体状フツ化炭素の一種である(C2F)
nで表される化合物を電池活物質に用いる提案が
ある(特開昭55−28246号公報)。この化合物につ
いては特開昭53−102893号公報に詳述されている
が、940cm-1に特異な強い赤外線吸収を示すこと、
炭素―炭素結合の一部に二重結合を含み、その層
構造が第1図bに示すように、同図aに示す
(CF)nに対して特異なものであることが特徴と
されている。図中。および・印はフツ素原子と結
合した炭素原子を示し、一方は紙面表側、他方は
紙面裏側にフツ素を結合していることを表す。 このフツ化黒鉛は、一般式(CFx)nで表すと
x=0.5に相当し、従つてx=1の(CF)nに比
べて当然に理論エネルギー密度は小さい。すなわ
ち(CF)nの理論エネルギー密度864mAh/g
に対し、(C2F)nのそれは623mAh/gと約3割
小さい。従つて、(C2F)nのみを正極活物質と
すると、高エネルギー密度電池を得るには難点が
ある。しかし、放電々圧においては(CF)nの
それより高という特徴を有する。 本発明者らは、上記に鑑み、(CF)nに適量の
(C2F)nを混合して正極を構成することにより、
(CF)nを用いる場合の特徴を損ねることなく、
その欠点を改善できることを見出した。 通常、放電電圧の異なる2つの物質の混合物で
電極を構成した場合、2段階の放電曲線を示すの
が普通である。ところが、上記(CF)nに
(C2F)nを混合した場合は、一段の放電曲線を
示し、しかも(CF)nの場合の初期電圧の低下
を改善するばかりでなく、維持電圧も一様に高く
することができた。これは両者が化合物として、
物性や放電機構が類似していることにもよるが、
極めて特異的な現象である。もちろん長期貯蔵性
に関しては、金属化合物などの添加剤と異なり、
高温においても十分な安定性を示した。 以下、本発明を実施例により詳細に説明する。 正極活物質のポリカーボンモノフルオライドに
は、石油コークスとフツ素ガスとを450〜500℃の
温度で反応させた白色の粉末で、(CFx)nにお
いてx≒1のものを用いた。一方、(C2F)nに
は、黒鉛を350℃において、760mmHgのフツ素圧
下で約100時間反応させて得たものを用いた。 上記の化合物(CF)nと(C2F)nとを次表
のように各種の割合で混合し、この混合物100重
量部に、導電材のアセチレンブラツク10重量部、
結着剤のポリ四フツ化エチレン10重量部を加えて
正極合剤とした。
リ金属、マグネシウム、カルシウムなどのアルカ
リ土類金属あるいはアルミニウムなど軽金属を負
極活物質とし、非水系の電解質、例えば有機電解
質を用いる電池の正極の改良に関するものであ
る。 この種の電池、特に負極活物質にリチウムを用
いた電池は高エネルギー密度を有する電池として
注目され、固体状フツ化炭素、二酸化マンガンな
どを正極活物質としたリチウム電池が実用化さ
れ、電子時計、電卓、カメラなどの電源に使用さ
れている。正極活物質のなかでも前記のフツ化炭
素は、二酸化マンガンなどの金属酸化物などに比
べて軽く、安定な炭素のフツ化物であることか
ら、エネルギー密度が高く、長期貯蔵時において
腐食などを生じることなく安定であり、さらに平
坦な放電電位を与えるなどの特徴を有している。 ここで、前記のフツ化炭素は、特公昭48−
25565号、特公昭48−25566号公報に詳述されてい
る(CFx)nで表されるフツ化炭素のうち最も理
論エネルギー密度の大きいx=1のポリカーボン
モノフルオライド(CF)nに相当するものであ
り、部分的に未フツ化の炭素を含んだり、吸着フ
ツ素を含むか炭素鎖の末端に2個以上のフツ素原
子を結合したりして分析値はx=1でなくとも実
質的に(CF)nとみなせるものを包含するもの
である。 上記のような特徴を有するフツ化炭素(CF)
nも、実際の放電特性を詳細に検討すると、放電
初期において、電圧の一時的な低下を示し、これ
が大電流のパルスを必要とする用途において支障
となつていた。これを解決するため、より高い放
電電圧を示す金属化合物を添加する提案(例えば
特開昭51−92037号公報)もある。しかし、この
方法によると、一応の目的を達しうるが、電池の
高温貯蔵時などにおいては、自己放電を大きくす
るなど十分満足できるものではない。 一方、固体状フツ化炭素の一種である(C2F)
nで表される化合物を電池活物質に用いる提案が
ある(特開昭55−28246号公報)。この化合物につ
いては特開昭53−102893号公報に詳述されている
が、940cm-1に特異な強い赤外線吸収を示すこと、
炭素―炭素結合の一部に二重結合を含み、その層
構造が第1図bに示すように、同図aに示す
(CF)nに対して特異なものであることが特徴と
されている。図中。および・印はフツ素原子と結
合した炭素原子を示し、一方は紙面表側、他方は
紙面裏側にフツ素を結合していることを表す。 このフツ化黒鉛は、一般式(CFx)nで表すと
x=0.5に相当し、従つてx=1の(CF)nに比
べて当然に理論エネルギー密度は小さい。すなわ
ち(CF)nの理論エネルギー密度864mAh/g
に対し、(C2F)nのそれは623mAh/gと約3割
小さい。従つて、(C2F)nのみを正極活物質と
すると、高エネルギー密度電池を得るには難点が
ある。しかし、放電々圧においては(CF)nの
それより高という特徴を有する。 本発明者らは、上記に鑑み、(CF)nに適量の
(C2F)nを混合して正極を構成することにより、
(CF)nを用いる場合の特徴を損ねることなく、
その欠点を改善できることを見出した。 通常、放電電圧の異なる2つの物質の混合物で
電極を構成した場合、2段階の放電曲線を示すの
が普通である。ところが、上記(CF)nに
(C2F)nを混合した場合は、一段の放電曲線を
示し、しかも(CF)nの場合の初期電圧の低下
を改善するばかりでなく、維持電圧も一様に高く
することができた。これは両者が化合物として、
物性や放電機構が類似していることにもよるが、
極めて特異的な現象である。もちろん長期貯蔵性
に関しては、金属化合物などの添加剤と異なり、
高温においても十分な安定性を示した。 以下、本発明を実施例により詳細に説明する。 正極活物質のポリカーボンモノフルオライドに
は、石油コークスとフツ素ガスとを450〜500℃の
温度で反応させた白色の粉末で、(CFx)nにお
いてx≒1のものを用いた。一方、(C2F)nに
は、黒鉛を350℃において、760mmHgのフツ素圧
下で約100時間反応させて得たものを用いた。 上記の化合物(CF)nと(C2F)nとを次表
のように各種の割合で混合し、この混合物100重
量部に、導電材のアセチレンブラツク10重量部、
結着剤のポリ四フツ化エチレン10重量部を加えて
正極合剤とした。
【表】
第2図はこれらの合剤を用いた直径23mm、厚さ
2mmの扁平形リチウム電池の構造を示す。 1はステンレス鋼製のケース、2は同質の封口
板、3は封口板の内面に溶着したグリツドであ
り、このグリツドに負極のリチウムデイスク
(160mAh相当)4を圧着している。5は正極で、
上記合剤の220mgをデイスク状に加圧成型したも
のである。6はケース1に溶着したチタン製集電
体、7はポリプロピレンの不織布製セパレータ、
8は同質で厚目の保液材、9はポリプロピレン製
封口ガスケツトである。電解液には炭酸プロピレ
ンと1,2―ジメトキシエタンとの等容積混合溶
媒に1モル/のLiBF4を溶解したものを用い、
これを注液後密封した。 以上のようにして製作した電池A〜Jを
0.5mAhの電流で放電した結果を第3図に示す。
第3図から明らかなように、電池Cでは、(CF)
nを用いる電池Aの特性を改善するに十分な効果
は得られないが、電池Dでは(CF)nの欠点で
ある初期の電圧低下は解消されており、特にE,
F,G,Hにおいては放電容量もあまり低下せ
ず、高電圧を維持するという好結果が得られた。
しかし、電池I,Jのように、(C2F)nの混合
割合が多い場合は、容量的にも少なく、また電圧
の平坦性にも問題を生じた。 このように、(CF)nに(C2F)nを適量加え
ることにより、(CF)nの欠点を改良することが
でき、特に(CF)n/(C2F)nが重量比で
100/10〜100/100の範囲で最も良い結果が得ら
れる。 以上のように、本発明は、放電特性の改良され
た電池を提供するものである。
2mmの扁平形リチウム電池の構造を示す。 1はステンレス鋼製のケース、2は同質の封口
板、3は封口板の内面に溶着したグリツドであ
り、このグリツドに負極のリチウムデイスク
(160mAh相当)4を圧着している。5は正極で、
上記合剤の220mgをデイスク状に加圧成型したも
のである。6はケース1に溶着したチタン製集電
体、7はポリプロピレンの不織布製セパレータ、
8は同質で厚目の保液材、9はポリプロピレン製
封口ガスケツトである。電解液には炭酸プロピレ
ンと1,2―ジメトキシエタンとの等容積混合溶
媒に1モル/のLiBF4を溶解したものを用い、
これを注液後密封した。 以上のようにして製作した電池A〜Jを
0.5mAhの電流で放電した結果を第3図に示す。
第3図から明らかなように、電池Cでは、(CF)
nを用いる電池Aの特性を改善するに十分な効果
は得られないが、電池Dでは(CF)nの欠点で
ある初期の電圧低下は解消されており、特にE,
F,G,Hにおいては放電容量もあまり低下せ
ず、高電圧を維持するという好結果が得られた。
しかし、電池I,Jのように、(C2F)nの混合
割合が多い場合は、容量的にも少なく、また電圧
の平坦性にも問題を生じた。 このように、(CF)nに(C2F)nを適量加え
ることにより、(CF)nの欠点を改良することが
でき、特に(CF)n/(C2F)nが重量比で
100/10〜100/100の範囲で最も良い結果が得ら
れる。 以上のように、本発明は、放電特性の改良され
た電池を提供するものである。
第1図は本発明に用いる2種の正極活物質の層
構造を示すブロツク図、第2図は実施例の電池の
縦断面図、第3図は各種正極を用いた電池の放電
特性の比較を示す。 4…負極、5…正極、7…セパレータ。
構造を示すブロツク図、第2図は実施例の電池の
縦断面図、第3図は各種正極を用いた電池の放電
特性の比較を示す。 4…負極、5…正極、7…セパレータ。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 軽金属を活物質とする負極と、非水系の電解
質と、正極とからなり、正極が実質的に(CF)
nで表される固体状弗化炭素と、部分的に炭素―
炭素二重結合を有し(C2F)nで表される固体状
フツ化黒鉛との混合物を活物質とすることを特徴
とする電池。 2 前記(CF)nで表されるフツ化炭素と
(C2F)nで表されるフツ化黒鉛との重量比が
100/10ないし100/100である特許請求の範囲第
1項記載の電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP55161216A JPS5784570A (en) | 1980-11-14 | 1980-11-14 | Battery |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP55161216A JPS5784570A (en) | 1980-11-14 | 1980-11-14 | Battery |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS5784570A JPS5784570A (en) | 1982-05-26 |
JPS6335068B2 true JPS6335068B2 (ja) | 1988-07-13 |
Family
ID=15730815
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP55161216A Granted JPS5784570A (en) | 1980-11-14 | 1980-11-14 | Battery |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS5784570A (ja) |
Families Citing this family (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US4686161A (en) * | 1985-09-16 | 1987-08-11 | Allied Corporation | Method of inhibiting voltage suppression lithium/fluorinated carbon batteries |
US7358010B2 (en) * | 2002-07-22 | 2008-04-15 | Lodestar Inc. | Fluorinated carbon for metal/fluorinated carbon batteries |
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