JPH02148665A - リチウム二次電池用電解液 - Google Patents
リチウム二次電池用電解液Info
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- JPH02148665A JPH02148665A JP63302945A JP30294588A JPH02148665A JP H02148665 A JPH02148665 A JP H02148665A JP 63302945 A JP63302945 A JP 63302945A JP 30294588 A JP30294588 A JP 30294588A JP H02148665 A JPH02148665 A JP H02148665A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
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- H01M10/0569—Liquid materials characterised by the solvents
-
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、リチウム二次電池の電解液に関するものであ
る。
る。
従来の技術
従来よりリチウム二次電池は正極活物質に二硫化モＩＪ
フｙン（ＭＯ３２）、二硫化チｐ ン（ＴｉＳ２ ）
。
フｙン（ＭＯ３２）、二硫化チｐ ン（ＴｉＳ２ ）
。
二酸化マンガン（ＭｎＯ２）、五酸化バナジウム（ｖ２
０５）などの遷移金属硫化物もしくは酸化物を用い、負
極に金属リチウムやリチウムイオンを吸蔵、放出する合
金、たとえばウッド合金やＬｉ−ム１合金などを用いた
電池系が知られている。
０５）などの遷移金属硫化物もしくは酸化物を用い、負
極に金属リチウムやリチウムイオンを吸蔵、放出する合
金、たとえばウッド合金やＬｉ−ム１合金などを用いた
電池系が知られている。
正極の充放電特性に関しては利用率が初期よシ低下し、
ある一定サイクル数から安定し、充放電効率（放電容量
／充電容量Ｘ１００）も非常に高く、はぼ１００％に近
い。
ある一定サイクル数から安定し、充放電効率（放電容量
／充電容量Ｘ１００）も非常に高く、はぼ１００％に近
い。
ところが負極に関しては、充放電効率が金属リチウムで
最高９８％、リチウムイオンを吸蔵、放出する合金で９
９％程度である。従ってリチウム二次電池のサイクル寿
命を支配しているのは負極であることがわかる。
最高９８％、リチウムイオンを吸蔵、放出する合金で９
９％程度である。従ってリチウム二次電池のサイクル寿
命を支配しているのは負極であることがわかる。
発明が解決しようとする課題
この正極と負極の充放電効率の差は、−船釣に有機溶媒
が酸化、すなわち分子から電子を抜き取られる反応に強
く、逆に還元に弱いことから生じている。例えばプロピ
レンカーボネイト（ｐｃ ）ではリチウムに対し、酸化
分解電位は５．Ｏｖと正極の充電４位−４７に充分耐え
得る程高いが、還元分解電位は−ａｏｍＶどリチウムに
対し小さな分極で分解してしまう。従って電池の充電の
際。
が酸化、すなわち分子から電子を抜き取られる反応に強
く、逆に還元に弱いことから生じている。例えばプロピ
レンカーボネイト（ｐｃ ）ではリチウムに対し、酸化
分解電位は５．Ｏｖと正極の充電４位−４７に充分耐え
得る程高いが、還元分解電位は−ａｏｍＶどリチウムに
対し小さな分極で分解してしまう。従って電池の充電の
際。
負極でハリチウムの析出反応と溶媒の分解反応の競合反
応を起こすため負極の充倣電効率は低くなる。特に負極
にリチウム金属を用いた場合はリチウムイオンを吸蔵放
出する合金よりも充電電位が溶媒の還元分解電位に近い
ため、充放電効率は低い。
応を起こすため負極の充倣電効率は低くなる。特に負極
にリチウム金属を用いた場合はリチウムイオンを吸蔵放
出する合金よりも充電電位が溶媒の還元分解電位に近い
ため、充放電効率は低い。
負極がリチウムイオンを吸蔵、放出する合金である場合
は、リチウムに対し電位が０．２〜０．６マ貴であるた
め充放電効率はリチウム金属よりも高くなるが、電池の
エネルギー密度は逆に小さくなる。また容量密度はリチ
ウム金属の２０６２ｍムｈ〆冗に対し１合金が１７ｏｏ
ｍＡｈ／ｃｃと低いため、内体積が限られている電池で
はさらにエネルギー密度が低下する。
は、リチウムに対し電位が０．２〜０．６マ貴であるた
め充放電効率はリチウム金属よりも高くなるが、電池の
エネルギー密度は逆に小さくなる。また容量密度はリチ
ウム金属の２０６２ｍムｈ〆冗に対し１合金が１７ｏｏ
ｍＡｈ／ｃｃと低いため、内体積が限られている電池で
はさらにエネルギー密度が低下する。
従って高エネルギー密度のリチウム二次電池を実現させ
るためにはリチウム金属を負極とする方がよいと考えら
れる。しかし充放電効率が約９８％と低いため、たとえ
ば、鉛蓄電池なみの３００サイクルという電池寿命を確
保するためには正極の充放電容量に対しリチウムはその
約６倍という構成になり、エネルギー密度の観点からす
れば低くならざるを得ない状況である。
るためにはリチウム金属を負極とする方がよいと考えら
れる。しかし充放電効率が約９８％と低いため、たとえ
ば、鉛蓄電池なみの３００サイクルという電池寿命を確
保するためには正極の充放電容量に対しリチウムはその
約６倍という構成になり、エネルギー密度の観点からす
れば低くならざるを得ない状況である。
このように従来の電池では高エネルギー密度で５かつ高
サイクル寿命を実現することは難しく、さらに耐還元性
の優れたリチウム二次電池用電解液が求められている。
サイクル寿命を実現することは難しく、さらに耐還元性
の優れたリチウム二次電池用電解液が求められている。
本発明はこのような課題を解決することを目的とする。
課題を解決するための手段
上記課題を解決するため１本発明はリチウム二次電池用
電解液に次式で示す鎖状炭酸エステルＲ，−０−Ｃ−０
−Ｒ２（但しＲ１＼Ｒ２，Ｒ，、Ｒ２は炭０
素数１ゝ４のアルキル基）を単独もしくは他の溶媒との
混合溶媒として用いたものである。
電解液に次式で示す鎖状炭酸エステルＲ，−０−Ｃ−０
−Ｒ２（但しＲ１＼Ｒ２，Ｒ，、Ｒ２は炭０
素数１ゝ４のアルキル基）を単独もしくは他の溶媒との
混合溶媒として用いたものである。
作用
上記電解液を用いることにより、充電時に溶媒が還元さ
れ難く、そのため負極の充放電効率が向上し、従来の構
成より負極リチウム量も低減できるため、サイクル寿命
の長く、かつ高エネルギー密度のリチウム二次電池が得
られることとなる。
れ難く、そのため負極の充放電効率が向上し、従来の構
成より負極リチウム量も低減できるため、サイクル寿命
の長く、かつ高エネルギー密度のリチウム二次電池が得
られることとなる。
実施例
以下１本発明の一実施例を第１図、第２図に基づき説明
する。
する。
第１図は本発明に係るリチウム二次電池の一部断面図で
あり、たとえば直径が２０Ｈ９高さが１．６ｆｌのもの
である。
あり、たとえば直径が２０Ｈ９高さが１．６ｆｌのもの
である。
第１図中、ＩＦｉ有機溶媒（以下、溶媒という）に電解
質として六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を１モ
ル／ｌ溶解した電解液をしみこませたポリプロピレン製
セパレータである。この溶媒の主溶媒として直鎖炭酸エ
ステル Ｒ１−０−Ｃ−０−Ｒ２（但しＲ１＼Ｒ２，Ｒ１，Ｒ２
は炭０ 素数１〜４のアルキル基）が使用され
る。２は負極活物質としてのリチウム金属であり、ステ
ンレス製封口板３の内面に形成したステンレス製負極集
電体４に圧着固定されている。５は二酸化マンガンを正
極活物質とした正極合剤であり、ステンレス製ケース６
の内面に固定したチタン製正極集電体７に圧着固定され
ている。８はポリプロピレン製ガスケットである。なｐ
、正極合剤５は、たとえば組成が重量部でＭｎＯ２１０
ｏに対し、カーボンブラック２０．フッ素樹脂系結着剤
２０とし、容量が１０ｍＡｈとなるようにされている。
質として六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を１モ
ル／ｌ溶解した電解液をしみこませたポリプロピレン製
セパレータである。この溶媒の主溶媒として直鎖炭酸エ
ステル Ｒ１−０−Ｃ−０−Ｒ２（但しＲ１＼Ｒ２，Ｒ１，Ｒ２
は炭０ 素数１〜４のアルキル基）が使用され
る。２は負極活物質としてのリチウム金属であり、ステ
ンレス製封口板３の内面に形成したステンレス製負極集
電体４に圧着固定されている。５は二酸化マンガンを正
極活物質とした正極合剤であり、ステンレス製ケース６
の内面に固定したチタン製正極集電体７に圧着固定され
ている。８はポリプロピレン製ガスケットである。なｐ
、正極合剤５は、たとえば組成が重量部でＭｎＯ２１０
ｏに対し、カーボンブラック２０．フッ素樹脂系結着剤
２０とし、容量が１０ｍＡｈとなるようにされている。
リチウム金属２は容量が２５ｍＡｈとなるようにされて
いる。
いる。
ここで、上記構成の電池に２いて、溶媒を各種火ならせ
た場合のサイクル特性を調べた結果を第２図に示す。な
お、充電は○、ｓ ｍムの電流で３．８マまで行い、放
電は１．５１１Ｉムの電流で２．○Ｖまで行った。また
第２図中五〜Ｇまでの溶媒の成分を第１表に示す。混合
溶媒の場合の組成比は体積比で１：１であり、かつ電解
質ＬｉＰＦ６の濃度は１モル／ｌである。
た場合のサイクル特性を調べた結果を第２図に示す。な
お、充電は○、ｓ ｍムの電流で３．８マまで行い、放
電は１．５１１Ｉムの電流で２．○Ｖまで行った。また
第２図中五〜Ｇまでの溶媒の成分を第１表に示す。混合
溶媒の場合の組成比は体積比で１：１であり、かつ電解
質ＬｉＰＦ６の濃度は１モル／ｌである。
（以下余 白）
第１表
な３．比較のために、Ｒ，＝Ｒ２で炭素数１の炭酸ジメ
チル（ＤＭＧ ）、炭素数２の炭酸ジエチル（ＤＥＣ）
、炭酸プロピレンＣＰＣ）、及び炭酸プロピレンとジメ
トキシエタン（１）ＭＩＣ）との混合溶媒についても示
した。
チル（ＤＭＧ ）、炭素数２の炭酸ジエチル（ＤＥＣ）
、炭酸プロピレンＣＰＣ）、及び炭酸プロピレンとジメ
トキシエタン（１）ＭＩＣ）との混合溶媒についても示
した。
第２図より本発明の溶媒を使用した電池（図中Ｂ 、Ｃ
、Ｄ ）が他のものよυサイクル寿命が長いことがわか
る。
、Ｄ ）が他のものよυサイクル寿命が長いことがわか
る。
Ｆｔ、＝Ｒ２で炭素数１の炭酸ジメチルは構造的に対象
性が良く、融点が０．５℃と高く、実際にリチウム二次
電池の溶媒としては使い難い。また炭素数２の炭酸ジエ
チルは炭素数が多いだけ構造的自白塵が高く融点も低く
なるが、逆に誘電率が低くなり、電解質の溶解度が低く
なるため溶媒としては使い難い。さらに炭酸プロピレン
では融点も低く、誘電率も高いが、耐還元性に劣るため
サイクル寿命が短くなっている。
性が良く、融点が０．５℃と高く、実際にリチウム二次
電池の溶媒としては使い難い。また炭素数２の炭酸ジエ
チルは炭素数が多いだけ構造的自白塵が高く融点も低く
なるが、逆に誘電率が低くなり、電解質の溶解度が低く
なるため溶媒としては使い難い。さらに炭酸プロピレン
では融点も低く、誘電率も高いが、耐還元性に劣るため
サイクル寿命が短くなっている。
これらに対し１本発明の溶媒は炭酸ジメチル。
炭酸ジエチルと同等以上のサイクル寿命を示し、かつ構
造が非対象であるため、融点も低く、リチウム二次電池
用の溶媒としては非常に有用である。
造が非対象であるため、融点も低く、リチウム二次電池
用の溶媒としては非常に有用である。
本発明で炭素数が４より犬となるアルキル基をもつと分
子自体が嵩ばり、粘性の増大、さらには誘電率の低下を
引き起こし、リチウム二次電池用の溶媒としては使い難
くなる。
子自体が嵩ばり、粘性の増大、さらには誘電率の低下を
引き起こし、リチウム二次電池用の溶媒としては使い難
くなる。
第２図から得られたサイクル寿命から負極の充放電効率
を以下の弐によって算出した結果、本発明の溶媒の充放
電効率は全て９８．６〜９９．０％を示し、従来の溶媒
Ａ、ｇ、ｉｒ、Ｇを用いた電池よりも高いことがわかる
。
を以下の弐によって算出した結果、本発明の溶媒の充放
電効率は全て９８．６〜９９．０％を示し、従来の溶媒
Ａ、ｇ、ｉｒ、Ｇを用いた電池よりも高いことがわかる
。
したがって１本発明に係る溶媒の充放電効率から３００
サイクルの寿命を得るだめの正・負極容量比は正極の充
放電容量に対し、負極容量が４．６〜３倍になり、従来
の６倍に比べ電池の体積効率は向上し、さらに負極容量
を減少させた体積分だけ正極容量を増加させることがで
きるため、従来よりも高エネルギー密度の電池ができる
。
サイクルの寿命を得るだめの正・負極容量比は正極の充
放電容量に対し、負極容量が４．６〜３倍になり、従来
の６倍に比べ電池の体積効率は向上し、さらに負極容量
を減少させた体積分だけ正極容量を増加させることがで
きるため、従来よりも高エネルギー密度の電池ができる
。
発明の効果
以上の説明から明らかなように本発明によれば。
従来のものと比較し、高エネルギー密度でかつサイクル
寿命が高いという特徴を有するリチウム二次電池が得ら
れる。
寿命が高いという特徴を有するリチウム二次電池が得ら
れる。
第１図は本発明の一実施例に２ける二次電池の一部断面
図、第２図は同二次電池のサイクル特性を示す図である
。 １・・・・・・セパレータ、２・・・・・・リチウム金
属、６・・・・・・正極。
図、第２図は同二次電池のサイクル特性を示す図である
。 １・・・・・・セパレータ、２・・・・・・リチウム金
属、６・・・・・・正極。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 リチウム塩を溶解させた溶媒からなるリチウム二次電
池用電解液であって、前記溶媒が次式で示す鎖状炭酸エ
ステル ▲数式、化学式、表等があります▼ （但しＲ＿１≠Ｒ＿２、Ｒ＿１、Ｒ＿２は炭素数１〜４
のアルキル基）を含むことを特徴とするリチウム二次電
池用電解液。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63302945A JPH0744042B2 (ja) | 1988-11-30 | 1988-11-30 | リチウム二次電池用電解液 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63302945A JPH0744042B2 (ja) | 1988-11-30 | 1988-11-30 | リチウム二次電池用電解液 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02148665A true JPH02148665A (ja) | 1990-06-07 |
| JPH0744042B2 JPH0744042B2 (ja) | 1995-05-15 |
Family
ID=17915032
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63302945A Expired - Lifetime JPH0744042B2 (ja) | 1988-11-30 | 1988-11-30 | リチウム二次電池用電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0744042B2 (ja) |
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0599534A1 (en) * | 1992-11-18 | 1994-06-01 | Mitsui Petrochemical Industries, Ltd. | Novel carbonate compounds, non-aqueous electrolytic solutions and batteries comprising nonaqueous electrolytic solutions |
| FR2702311A1 (fr) * | 1993-03-02 | 1994-09-09 | Accumulateurs Fixes | Electrolyte pour générateur rechargeable au lithium. |
| US5484669A (en) * | 1991-12-27 | 1996-01-16 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Nonaqueous electrolyte secondary batteries |
| US5521027A (en) * | 1990-10-25 | 1996-05-28 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Non-aqueous secondary electrochemical battery |
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