JP3369947B2 - 非水系電解液電池 - Google Patents
非水系電解液電池Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウムを活物質
とする非水系電解液電池の保存特性を改良する技術を提
案するものである。
とする非水系電解液電池の保存特性を改良する技術を提
案するものである。
【０００２】
【従来の技術】負極活物質としてリチウムを用いるリチ
ウム電池は、高エネルギー密度電池として注目されてお
り、活発な研究が行われている。
ウム電池は、高エネルギー密度電池として注目されてお
り、活発な研究が行われている。
【０００３】一般に、この種電池では、非水系電解液を
構成する溶媒として、エチレンカーボネート、プロピレ
ンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカー
ボネート、ジエチルカーボネート、スルホラン、ジメト
キシエタン、テトラヒドロフラン、ジオキソラン等の単
体、二成分あるいは三成分混合物が使用されている。ま
た、この中に溶解される溶質としては、LiPF6、LiBF4、
LiCF3SO3、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2、LiC(CF3SO2)3、LiCF
3(CF2)3SO3等を列挙することができる。
構成する溶媒として、エチレンカーボネート、プロピレ
ンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカー
ボネート、ジエチルカーボネート、スルホラン、ジメト
キシエタン、テトラヒドロフラン、ジオキソラン等の単
体、二成分あるいは三成分混合物が使用されている。ま
た、この中に溶解される溶質としては、LiPF6、LiBF4、
LiCF3SO3、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2、LiC(CF3SO2)3、LiCF
3(CF2)3SO3等を列挙することができる。
【０００４】ところで、非水系電解液に、ベンゼン、ピ
ロールなどの環状化合物を添加して、電池のサイクル特
性を向上させることが知られている。しかしながらベン
ゼン、ピロールなどを添加した場合、非水系電解液とリ
チウムを活物質とする負極とが化学的な反応を起こすた
め、保存後の電池容量が低下するという問題がある。
ロールなどの環状化合物を添加して、電池のサイクル特
性を向上させることが知られている。しかしながらベン
ゼン、ピロールなどを添加した場合、非水系電解液とリ
チウムを活物質とする負極とが化学的な反応を起こすた
め、保存後の電池容量が低下するという問題がある。
【０００５】そして、保存時の自己放電を抑制すること
は、この種非水系電解液電池の特性向上において重要な
課題となっている。
は、この種非水系電解液電池の特性向上において重要な
課題となっている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、この種非水
系電解液電池を保存した場合の自己放電を抑制し、保存
特性を向上させる優れた非水系電解液への添加剤を提案
するものである。
系電解液電池を保存した場合の自己放電を抑制し、保存
特性を向上させる優れた非水系電解液への添加剤を提案
するものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、正極と、リチ
ウム金属、リチウム合金あるいはリチウムの吸蔵・放出
が可能な材料からなる負極と、溶媒と溶質とからなる非
水系電解液とを備えた非水系電解液電池において、前記
非水系電解液が、マレイミドまたはその誘導体を含有す
ることを特徴とする。
ウム金属、リチウム合金あるいはリチウムの吸蔵・放出
が可能な材料からなる負極と、溶媒と溶質とからなる非
水系電解液とを備えた非水系電解液電池において、前記
非水系電解液が、マレイミドまたはその誘導体を含有す
ることを特徴とする。
【０００８】ここで負極としては、リチウム金属あるい
はリチウムの吸蔵・放出が可能な合金、例えばリチウム
−アルミニウム合金、カーボン材料、例えばコークスや
グラファイトを使用することが可能であるが、リチウム
金属からなるものが最適である。
はリチウムの吸蔵・放出が可能な合金、例えばリチウム
−アルミニウム合金、カーボン材料、例えばコークスや
グラファイトを使用することが可能であるが、リチウム
金属からなるものが最適である。
【０００９】ここで、マレイミドは化１に示す構造、マ
レイミド誘導体は化２に示す構造を有している。
レイミド誘導体は化２に示す構造を有している。
【００１０】
【化１】
【００１１】
【化２】
【００１２】この化２において示された置換基Ｒは、一
般にアルキル基である。ここで、マレイミドの誘導体と
しては、化３に示されるメチルマレイミド、化４に示さ
れるエチルマレイミドを用いるのが最適である。
般にアルキル基である。ここで、マレイミドの誘導体と
しては、化３に示されるメチルマレイミド、化４に示さ
れるエチルマレイミドを用いるのが最適である。
【００１３】
【化３】
【００１４】
【化４】
【００１５】また、前記非水系電解液が、前記マレイミ
ドまたはその誘導体を、非水系電解液に対して0.01重量
％〜20.0重量％含むようにすると良い。更に、好ましく
は0.1重量％〜10.0重量％の含有範囲が最適である。
ドまたはその誘導体を、非水系電解液に対して0.01重量
％〜20.0重量％含むようにすると良い。更に、好ましく
は0.1重量％〜10.0重量％の含有範囲が最適である。
【００１６】尚、非水系電解液を構成する溶質として
は、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2、Li
C(CF3SO2)3、LiCF3(CF2)3SO3の単体あるいは複数成分を
混合して使用することができる。
は、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2、Li
C(CF3SO2)3、LiCF3(CF2)3SO3の単体あるいは複数成分を
混合して使用することができる。
【００１７】また、前記非水電解液を構成する溶媒とし
ては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネー
ト、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジ
エチルカーボネート、スルホラン、ジメトキシエタン、
テトラヒドロフランの単体あるいは複数成分を混合して
使用することができるが、これに限定されるものではな
い。
ては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネー
ト、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジ
エチルカーボネート、スルホラン、ジメトキシエタン、
テトラヒドロフランの単体あるいは複数成分を混合して
使用することができるが、これに限定されるものではな
い。
【００１８】この種電池の正極としては、マンガン、コ
バルト、ニッケル、バナジウム、ニオブを少なくとも一
種含む金属酸化物を使用することができるがこれに限定
されるものではない。
バルト、ニッケル、バナジウム、ニオブを少なくとも一
種含む金属酸化物を使用することができるがこれに限定
されるものではない。
【００１９】添加剤としてのマレイミドまたはその誘導
体は、環状化合物特有の共鳴構造と、窒素原子が環状構
造を構成しているという特異な構造を有している。この
マレイミドまたはその誘導体を非水電解液中に含有させ
ると、添加剤の上記特異な構造によって、電解液中の溶
媒と負極との接触状態に影響を与え、リチウムと非水系
電解液との反応を抑制することができる。この結果、非
水系電解液の分解を抑制するものと考えられる。この様
にして、この種非水系電解液電池の保存特性を向上させ
ることが可能となる。
体は、環状化合物特有の共鳴構造と、窒素原子が環状構
造を構成しているという特異な構造を有している。この
マレイミドまたはその誘導体を非水電解液中に含有させ
ると、添加剤の上記特異な構造によって、電解液中の溶
媒と負極との接触状態に影響を与え、リチウムと非水系
電解液との反応を抑制することができる。この結果、非
水系電解液の分解を抑制するものと考えられる。この様
にして、この種非水系電解液電池の保存特性を向上させ
ることが可能となる。
【００２０】
【発明の実施の形態】以下、図面を参照しつつ、本発明
の実施例につき詳述する。 （実験１）図１に、本発明電池の一実施例としての扁平
形非水系電解液電池の断面図を示す。リチウム金属から
なる負極１は、負極集電体２の内面に圧着されている。
この負極集電体２はフェライト系ステンレス鋼（SUS43
0）からなる断面図コ字状の負極缶３の内底面に固着さ
れている。上記負極缶３の周端はポリプロピレン製の絶
縁パッキング４の内部に固定されている。絶縁パッキン
グ４の外周にはステンレスからなり上記負極缶３とは反
対方向に断面図コ字状をなす正極缶５が固定されてい
る。この正極缶５の内底面には、正極集電体６が固定さ
れている。この正極集電体６の内面には、正極７が固定
されている。この正極７と前記負極１との間には、本発
明の要点である非水系電解液が含浸されたセパレータ８
が介装されている。
の実施例につき詳述する。 （実験１）図１に、本発明電池の一実施例としての扁平
形非水系電解液電池の断面図を示す。リチウム金属から
なる負極１は、負極集電体２の内面に圧着されている。
この負極集電体２はフェライト系ステンレス鋼（SUS43
0）からなる断面図コ字状の負極缶３の内底面に固着さ
れている。上記負極缶３の周端はポリプロピレン製の絶
縁パッキング４の内部に固定されている。絶縁パッキン
グ４の外周にはステンレスからなり上記負極缶３とは反
対方向に断面図コ字状をなす正極缶５が固定されてい
る。この正極缶５の内底面には、正極集電体６が固定さ
れている。この正極集電体６の内面には、正極７が固定
されている。この正極７と前記負極１との間には、本発
明の要点である非水系電解液が含浸されたセパレータ８
が介装されている。
【００２１】ところで、前記正極７は、400℃で熱処理
した二酸化マンガンを活物質として用い、この二酸化マ
ンガンと、導電剤としてのカーボン粉末と、結着剤とし
てのフッ素樹脂粉末とを85：10：５の重量比で混合す
る。次に、この混合物を加圧成形した後、300℃で熱処
理して作製したものである。
した二酸化マンガンを活物質として用い、この二酸化マ
ンガンと、導電剤としてのカーボン粉末と、結着剤とし
てのフッ素樹脂粉末とを85：10：５の重量比で混合す
る。次に、この混合物を加圧成形した後、300℃で熱処
理して作製したものである。
【００２２】一方、前記負極１はリチウム金属からなる
ものであって、リチウム圧延板を所定寸法に打ち抜くこ
とにより作製し、負極集電体２の内面に固定されてい
る。そして、非水系電解液として、プロピレンカーボネ
ート（PC）とジエチルカーボネート（DEC）の混合溶媒
に、溶質としてLiCF3SO3を１モル／リットルの割合で溶
解したものを用いた。そして、この非水系電解液に、化
１に示すマレイミドを夫々0.1重量％、1.0重量％添加し
た。
ものであって、リチウム圧延板を所定寸法に打ち抜くこ
とにより作製し、負極集電体２の内面に固定されてい
る。そして、非水系電解液として、プロピレンカーボネ
ート（PC）とジエチルカーボネート（DEC）の混合溶媒
に、溶質としてLiCF3SO3を１モル／リットルの割合で溶
解したものを用いた。そして、この非水系電解液に、化
１に示すマレイミドを夫々0.1重量％、1.0重量％添加し
た。
【００２３】上述の正極、負極及び非水系電解液を用い
て、外径20.0mm、厚み2.5mmの各本発明電池を作製し
た。
て、外径20.0mm、厚み2.5mmの各本発明電池を作製し
た。
【００２４】一方、添加剤としてベンゼン、ピロールを
用いた非水系電解液を使用して、同様の電池を作製し、
それらを比較電池とした。
用いた非水系電解液を使用して、同様の電池を作製し、
それらを比較電池とした。
【００２５】これらの電池を用い、各電池の保存特性を
比較した。この結果を、表１に示す。この時の実験条件
は、各電池を作製後、60℃で２ヶ月保存し、実際に電池
を放電させ保存前の容量と比較し、自己放電率（％）を
算出するというものである。これより、マレイミドを含
有する各本発明電池では、各比較電池に比して、自己放
電率が小さく、保存時に自己放電が抑制されていること
がわかる。
比較した。この結果を、表１に示す。この時の実験条件
は、各電池を作製後、60℃で２ヶ月保存し、実際に電池
を放電させ保存前の容量と比較し、自己放電率（％）を
算出するというものである。これより、マレイミドを含
有する各本発明電池では、各比較電池に比して、自己放
電率が小さく、保存時に自己放電が抑制されていること
がわかる。
【００２６】
【表１】
【００２７】（実験２：リチウム負極の優位性の検討）
前記実験１において、添加剤としてのマレイミド0.1重
量％を使用したものに代えて、化３に示すメチルマレイ
ミド0.1重量％、化４に示すエチルマレイミド0.1重量％
を夫々使用した以外は、上記本発明電池（PC：DEC重量
比＝５：５、溶質LiCF3SO3、溶質濃度１モル／リット
ル、リチウム金属からなる負極）と同様の構成を有する
各電池を作製した。
前記実験１において、添加剤としてのマレイミド0.1重
量％を使用したものに代えて、化３に示すメチルマレイ
ミド0.1重量％、化４に示すエチルマレイミド0.1重量％
を夫々使用した以外は、上記本発明電池（PC：DEC重量
比＝５：５、溶質LiCF3SO3、溶質濃度１モル／リット
ル、リチウム金属からなる負極）と同様の構成を有する
各電池を作製した。
【００２８】また、添加剤としてのメチルマレイミド、
エチルマレイミドを用いて、負極のリチウム金属に代え
て、天然黒鉛からなる炭素負極とした各電池を作製し
た。
エチルマレイミドを用いて、負極のリチウム金属に代え
て、天然黒鉛からなる炭素負極とした各電池を作製し
た。
【００２９】これら電池の保存後の電池放電容量を測定
した。この時の実験条件は、各電池を作製後、60℃で２
ヶ月保存し、実際に電池を放電させ保存前の容量と比較
し、自己放電率（％）を算出するというものである。
した。この時の実験条件は、各電池を作製後、60℃で２
ヶ月保存し、実際に電池を放電させ保存前の容量と比較
し、自己放電率（％）を算出するというものである。
【００３０】この結果を、表２に示す。表２は、負極の
種類、添加剤の種類と保存後の自己放電率（％）との関
係を示したものである。負極をリチウム金属にすること
により、負極として炭素材料からなるものを用いた電池
に比べて、保存後の電池容量の低下の抑制効果がより大
きいことが認められた。
種類、添加剤の種類と保存後の自己放電率（％）との関
係を示したものである。負極をリチウム金属にすること
により、負極として炭素材料からなるものを用いた電池
に比べて、保存後の電池容量の低下の抑制効果がより大
きいことが認められた。
【００３１】
【表２】
【００３２】（実験３：添加剤の添加量の検討）前記実
験１の本発明電池（PC：DEC重量比＝５：５、溶質LiCF3
SO3、溶質濃度１モル／リットル、リチウム金属からな
る負極）と同様の構成を有する各電池を作製した。濃度
を0.01〜3.0モル／リットルの範囲で変更し、保存後の
電池の放電容量を比較した。この時の実験条件は、各電
池を作製後、60℃で２ヶ月保存し、実際に電池を放電さ
せ保存前の容量と比較し、自己放電率（％）を算出する
というものである。
験１の本発明電池（PC：DEC重量比＝５：５、溶質LiCF3
SO3、溶質濃度１モル／リットル、リチウム金属からな
る負極）と同様の構成を有する各電池を作製した。濃度
を0.01〜3.0モル／リットルの範囲で変更し、保存後の
電池の放電容量を比較した。この時の実験条件は、各電
池を作製後、60℃で２ヶ月保存し、実際に電池を放電さ
せ保存前の容量と比較し、自己放電率（％）を算出する
というものである。
【００３３】この結果を、表３に示す。表３は、添加剤
としてのマレイミドの添加量と、各電池の保存後の自己
放電率（％）との関係を示したものである。
としてのマレイミドの添加量と、各電池の保存後の自己
放電率（％）との関係を示したものである。
【００３４】
【表３】
【００３５】この結果より、マレイミドの添加量として
は、0.01〜20.0重量％、特に好ましくは0.1重量％〜10.
0重量％とすることにより、自己放電率が小さく、保存
後の電池容量の低下が抑制されていることがわかる。
は、0.01〜20.0重量％、特に好ましくは0.1重量％〜10.
0重量％とすることにより、自己放電率が小さく、保存
後の電池容量の低下が抑制されていることがわかる。
【００３６】尚、この添加量と保存特性の傾向は、マレ
イミド以外のマレイミド誘導体であっても、同様に観察
される。
イミド以外のマレイミド誘導体であっても、同様に観察
される。
【００３７】
【発明の効果】上述した如く、本発明の非水電解液電池
では、非水系電解液にマレイミドまたはその誘導体が添
加されているので、自己放電率が小さくなりこの種電池
の保存特性を向上させるものであり、その工業的価値は
極めて大きい。
では、非水系電解液にマレイミドまたはその誘導体が添
加されているので、自己放電率が小さくなりこの種電池
の保存特性を向上させるものであり、その工業的価値は
極めて大きい。
【図１】本発明電池の断面図である。
１ 負極
２ 負極集電体
３ 負極缶
４ 絶縁パッキング
５ 正極缶
６ 正極集電体
７ 正極
８ セパレータ
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 西尾 晃治
大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号
三洋電機株式会社内
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01M 10/40
H01M 6/16
ＪＩＣＳＴファイル（ＪＯＩＳ)
Claims (5)
- 【請求項１】 正極と、リチウム金属、リチウム合金あ
るいはリチウムの吸蔵・放出が可能な材料からなる負極
と、溶媒と溶質とからなる非水系電解液とを備えた非水
系電解液電池において、 前記非水系電解液が、マレイミドまたはその誘導体を含
有することを特徴とする非水系電解液電池。 - 【請求項２】 前記負極が、リチウム金属から構成され
ることを特徴とする請求項１記載の非水系電解液電池。 - 【請求項３】 前記非水系電解液が、前記マレイミドま
たはその誘導体を、非水系電解液に対して0.01重量％〜
20.0重量％含むことを特徴とする請求項１記載の非水系
電解液電池。 - 【請求項４】 前記非水系電解液が、前記マレイミドま
たはその誘導体を、非水系電解液に対して0.1重量％〜1
0.0重量％含むことを特徴とする請求項１記載の非水系
電解液電池。 - 【請求項５】 前記マレイミドの誘導体が、メチルマレ
イミドもしくはエチルマレイミドであることを特徴とす
る請求項１記載の非水系電解液電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP01940798A JP3369947B2 (ja) | 1998-01-30 | 1998-01-30 | 非水系電解液電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP01940798A JP3369947B2 (ja) | 1998-01-30 | 1998-01-30 | 非水系電解液電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11219723A JPH11219723A (ja) | 1999-08-10 |
| JP3369947B2 true JP3369947B2 (ja) | 2003-01-20 |
Family
ID=11998413
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP01940798A Expired - Fee Related JP3369947B2 (ja) | 1998-01-30 | 1998-01-30 | 非水系電解液電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3369947B2 (ja) |
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| KR100508924B1 (ko) * | 2003-07-01 | 2005-08-17 | 삼성에스디아이 주식회사 | 리튬 이차 전지용 전해액 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 |
| US20050100786A1 (en) * | 2003-09-19 | 2005-05-12 | Ryu Duk H. | Nonaqueous lithium secondary battery with cyclability and/or high temperature safety improved |
| TWI377717B (en) | 2006-12-29 | 2012-11-21 | Ind Tech Res Inst | Nonaqueous electrolyte having maleimide additives and rechargeable cells employing the same |
| JP5448175B2 (ja) * | 2010-03-16 | 2014-03-19 | 日立マクセル株式会社 | 電気化学素子用非水電解液および電気化学素子 |
| US9123971B2 (en) | 2010-09-02 | 2015-09-01 | Nec Corporation | Secondary battery |
| TWI453971B (zh) * | 2011-02-22 | 2014-09-21 | Univ Nat Taiwan Science Tech | 鋰電池及其製造方法 |
| TWI501444B (zh) | 2012-12-20 | 2015-09-21 | Ind Tech Res Inst | 鋰離子二次電池用的電解液添加劑 |
| TWI476976B (zh) | 2012-12-28 | 2015-03-11 | Ind Tech Res Inst | 聚合膠態電解質與高分子鋰二次電池 |
| CN103579675B (zh) * | 2013-07-12 | 2016-01-20 | 江苏华东锂电技术研究院有限公司 | 一种电解液添加剂及含该添加剂的电解液及锂离子电池 |
| KR102188424B1 (ko) * | 2013-12-19 | 2020-12-08 | 에스케이이노베이션 주식회사 | 리튬 이차전지 전해액 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 |
| CN105336982B (zh) * | 2014-07-24 | 2017-11-10 | 江苏华东锂电技术研究院有限公司 | 锂离子电池安全添加剂、电解液及锂离子电池 |
| WO2016121935A1 (ja) | 2015-01-30 | 2016-08-04 | 三菱化学株式会社 | 非水系電解液、及びそれを用いた非水系電解液二次電池 |
-
1998
- 1998-01-30 JP JP01940798A patent/JP3369947B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH11219723A (ja) | 1999-08-10 |
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