JPH07192757A - 非水系電解液電池 - Google Patents
非水系電解液電池Info
- Publication number
- JPH07192757A JPH07192757A JP5327900A JP32790093A JPH07192757A JP H07192757 A JPH07192757 A JP H07192757A JP 5327900 A JP5327900 A JP 5327900A JP 32790093 A JP32790093 A JP 32790093A JP H07192757 A JPH07192757 A JP H07192757A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- battery
- carbonate
- aqueous electrolyte
- tricarbimide
- weight
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 非水系電解液電池を保存した場合の自己放電
を抑制し、保存特性を向上させる、優れた非水系電解液
を提案する。 【構成】 正極と、リチウムを活物質とする負極と、L
iPF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiBF4、LiA
sF6、LiN(CF3SO2)2からなる群より選ばれた
溶質とエチレンカーボネート、プロピレンカーボネー
ト、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、1,
2-ジメトキシエタン、ジメチルカーボネート、ジエチル
カーボネート、エチルメチルカーボネート、テトラヒド
ロフラン、1,3-ジオキソランからなる群より選ばれた溶
媒からなる非水系電解液とを備えた非水系電解液電池に
おいて、非水系電解液にトリス(2-ヒドロキシエチル)
イソシアヌレート、トリアリルシアヌレート、トリアリ
ルイソシアヌレート及びそれらの誘導体からなる群より
選択された少なくとも1種のトリカルボイミドを添加す
る。
を抑制し、保存特性を向上させる、優れた非水系電解液
を提案する。 【構成】 正極と、リチウムを活物質とする負極と、L
iPF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiBF4、LiA
sF6、LiN(CF3SO2)2からなる群より選ばれた
溶質とエチレンカーボネート、プロピレンカーボネー
ト、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、1,
2-ジメトキシエタン、ジメチルカーボネート、ジエチル
カーボネート、エチルメチルカーボネート、テトラヒド
ロフラン、1,3-ジオキソランからなる群より選ばれた溶
媒からなる非水系電解液とを備えた非水系電解液電池に
おいて、非水系電解液にトリス(2-ヒドロキシエチル)
イソシアヌレート、トリアリルシアヌレート、トリアリ
ルイソシアヌレート及びそれらの誘導体からなる群より
選択された少なくとも1種のトリカルボイミドを添加す
る。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、正極と、リチウムを活
物質とする負極と、非水系電解液とを備えた非水系電解
液電池に関わり、特にその非水系電解液の改良に関する
ものである。
物質とする負極と、非水系電解液とを備えた非水系電解
液電池に関わり、特にその非水系電解液の改良に関する
ものである。
【0002】
【従来の技術】負極活物質として例えばリチウムを用い
る非水系電解液電池は、高エネルギー密度を有する電池
として注目されており、活発な研究が行われている。一
般にこの種電池では、非水系電解液を構成する溶媒とし
て、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、
ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、1,2-ジ
メトキシエタン、ジメチルカーボネート、ジエチルカー
ボネート、エチルメチルカーボネート、テトラヒドロフ
ラン、1,3-ジオキソラン等の単体及び混合物が使用され
ている。そして、この中に溶解される溶質として、Li
PF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiBF4、LiA
sF6、LiN(CF3SO2)2等を列挙することができ
る。
る非水系電解液電池は、高エネルギー密度を有する電池
として注目されており、活発な研究が行われている。一
般にこの種電池では、非水系電解液を構成する溶媒とし
て、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、
ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、1,2-ジ
メトキシエタン、ジメチルカーボネート、ジエチルカー
ボネート、エチルメチルカーボネート、テトラヒドロフ
ラン、1,3-ジオキソラン等の単体及び混合物が使用され
ている。そして、この中に溶解される溶質として、Li
PF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiBF4、LiA
sF6、LiN(CF3SO2)2等を列挙することができ
る。
【0003】ところで、このような溶媒及び溶質からな
る非水系電解液を有する電池を充電状態で保存した場
合、溶質の何らかの作用によって非水系電解液が分解さ
れるため、保存後の電池の容量が低下する傾向がある。
また、負極材料として、グラファイト、コークスなどの
カーボン材料を使用した場合、前記傾向が一層強くな
る。特に、二次電池においては充電時のカソード還元反
応により、電極材料、溶質及び溶媒とが反応を起こし、
非水系電解液を分解させやすい状況を作ってしまう。そ
の結果、非水系電解液を劣化させ、電池の特性を加速的
に低下させる。よって、保存時の自己放電を抑制するこ
とは、この種電池の実用化において重要な課題となって
いる。
る非水系電解液を有する電池を充電状態で保存した場
合、溶質の何らかの作用によって非水系電解液が分解さ
れるため、保存後の電池の容量が低下する傾向がある。
また、負極材料として、グラファイト、コークスなどの
カーボン材料を使用した場合、前記傾向が一層強くな
る。特に、二次電池においては充電時のカソード還元反
応により、電極材料、溶質及び溶媒とが反応を起こし、
非水系電解液を分解させやすい状況を作ってしまう。そ
の結果、非水系電解液を劣化させ、電池の特性を加速的
に低下させる。よって、保存時の自己放電を抑制するこ
とは、この種電池の実用化において重要な課題となって
いる。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、この種電池
を保存した場合の自己放電を抑制し、保存特性を向上さ
せる、優れた非水系電解液を提案するものである。
を保存した場合の自己放電を抑制し、保存特性を向上さ
せる、優れた非水系電解液を提案するものである。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記目的を達
成するために、正極と、リチウムを活物質とする負極
と、LiPF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiB
F4、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2からなる群よ
り選ばれた溶質とエチレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネ
ート、1,2-ジメトキシエタン、ジメチルカーボネート、
ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、テ
トラヒドロフラン、1,3-ジオキソランからなる群より選
ばれた溶媒からなる非水系電解液とを備えた非水系電解
液電池において、非水系電解液にトリカルボイミドを添
加したことを特徴とするものである。
成するために、正極と、リチウムを活物質とする負極
と、LiPF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiB
F4、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2からなる群よ
り選ばれた溶質とエチレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネ
ート、1,2-ジメトキシエタン、ジメチルカーボネート、
ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、テ
トラヒドロフラン、1,3-ジオキソランからなる群より選
ばれた溶媒からなる非水系電解液とを備えた非水系電解
液電池において、非水系電解液にトリカルボイミドを添
加したことを特徴とするものである。
【0006】前記トリカルボイミドとしては、トリス
(2-ヒドロキシエチル)イソシアヌレート、トリアリル
シアヌレート、トリアリルイソシアヌレート及びそれら
の誘導体からなる群より選択された少なくとも1種を使
用することができる。そして、このトリカルボイミドの
添加量としては、非水系電解液の重量に対して、0.1
重量%から30.0重量%の範囲で添加効果が認められ
る。そして特に好ましくは、5.0重量%から20.0
重量%の範囲が、この種非水系電解液電池の保存後の放
電容量を低下させないという観点から、最適である。
(2-ヒドロキシエチル)イソシアヌレート、トリアリル
シアヌレート、トリアリルイソシアヌレート及びそれら
の誘導体からなる群より選択された少なくとも1種を使
用することができる。そして、このトリカルボイミドの
添加量としては、非水系電解液の重量に対して、0.1
重量%から30.0重量%の範囲で添加効果が認められ
る。そして特に好ましくは、5.0重量%から20.0
重量%の範囲が、この種非水系電解液電池の保存後の放
電容量を低下させないという観点から、最適である。
【0007】ここで、正極としては、マンガン、コバル
ト、ニッケル、バナジウム、ニオブを含む金属酸化物を
使用することができる。
ト、ニッケル、バナジウム、ニオブを含む金属酸化物を
使用することができる。
【0008】また、負極としては、リチウム金属あるい
はリチウムの吸蔵・放出が可能な合金、例えばリチウム
−アルミニウム合金、カーボン材料、例えばコークスや
グラファイトを使用することが可能である。
はリチウムの吸蔵・放出が可能な合金、例えばリチウム
−アルミニウム合金、カーボン材料、例えばコークスや
グラファイトを使用することが可能である。
【0009】
【作用】トリカルボイミドを添加した非水系電解液を用
いると、添加したトリカルボイミドが非水電解液を安定
化させる。このメカニズムは、次の様に考察できる。即
ち、トリカルボイミドに含まれる窒素原子の孤立電子対
が、電解質のアニオンを取り囲んでしまう。
いると、添加したトリカルボイミドが非水電解液を安定
化させる。このメカニズムは、次の様に考察できる。即
ち、トリカルボイミドに含まれる窒素原子の孤立電子対
が、電解質のアニオンを取り囲んでしまう。
【0010】この結果、電解質のアニオンが直接溶媒と
接する確率が低くなり、非水系電解液の分解を抑制する
ものと考察できる。この様にして、電池の保存特性を向
上させることが可能となる。
接する確率が低くなり、非水系電解液の分解を抑制する
ものと考察できる。この様にして、電池の保存特性を向
上させることが可能となる。
【0011】
【実施例】以下に、本発明の実施例につき詳述する。 (実施例1:非水系二次電池)図1に、本発明電池の一
実施例としての円筒形非水系二次電池の半断面図を示
す。図中、正極1は、700℃〜900℃の温度範囲で
熱処理したリチウム含有二酸化コバルトを活物質として
用い、このリチウム含有二酸化コバルトと導電剤として
のカーボン粉末と結着剤としてのフッ素樹脂粉末とを8
5:10:5の重量比で混合し、次に、この混合物を集
電体に塗布した後、100℃〜150℃で熱処理して作
製した。一方、負極2は、カーボン材料であるグラファ
イト(黒鉛)と結着剤としてのフッ素樹脂粉末と85:
15の重量比で混合し、次に、この混合物を集電体に塗
布した後100℃〜150℃で熱処理して作製した。こ
の正極1と負極2の間には、本発明の要点である非水系
電解液が含浸されたセパレータ3が介装され、渦巻き電
極体を構成している。この電極体を負極端子を兼ねる電
池缶4に挿入する。前記負極2には一端を介して負極導
電体5が接続されており、この負極導電体5は電池缶4
と電気接続をするべく、電池缶4の内部缶底に電気溶接
されている。一方、正極1には正極導電体6が接続され
ており、正極端子を兼ねる電池蓋7と電気接続されてい
る。この電池蓋7は、ポリプロピレン製の絶縁パッキン
グ8を介して、電池缶4と絶縁され、電池缶4を密封し
ている。
実施例としての円筒形非水系二次電池の半断面図を示
す。図中、正極1は、700℃〜900℃の温度範囲で
熱処理したリチウム含有二酸化コバルトを活物質として
用い、このリチウム含有二酸化コバルトと導電剤として
のカーボン粉末と結着剤としてのフッ素樹脂粉末とを8
5:10:5の重量比で混合し、次に、この混合物を集
電体に塗布した後、100℃〜150℃で熱処理して作
製した。一方、負極2は、カーボン材料であるグラファ
イト(黒鉛)と結着剤としてのフッ素樹脂粉末と85:
15の重量比で混合し、次に、この混合物を集電体に塗
布した後100℃〜150℃で熱処理して作製した。こ
の正極1と負極2の間には、本発明の要点である非水系
電解液が含浸されたセパレータ3が介装され、渦巻き電
極体を構成している。この電極体を負極端子を兼ねる電
池缶4に挿入する。前記負極2には一端を介して負極導
電体5が接続されており、この負極導電体5は電池缶4
と電気接続をするべく、電池缶4の内部缶底に電気溶接
されている。一方、正極1には正極導電体6が接続され
ており、正極端子を兼ねる電池蓋7と電気接続されてい
る。この電池蓋7は、ポリプロピレン製の絶縁パッキン
グ8を介して、電池缶4と絶縁され、電池缶4を密封し
ている。
【0012】そして、電解液としては、エチレンカーボ
ネート(EC)と1,2-ジメトキシエタン(DME)の混
合溶媒(体積比で5:5)に溶質としてヘキサフルオロ
リン酸リチウム(LiPF6)を1mol/lの割合で溶
解したものにトリカルボイミドとして、トリス(2-ヒド
ロキシエチル)イソシアヌレートを前記電解液に対して
10重量%の割合で添加したものを用いて、外径13.
8mm、高さ48.9mmの本発明電池Aを作製した。
ネート(EC)と1,2-ジメトキシエタン(DME)の混
合溶媒(体積比で5:5)に溶質としてヘキサフルオロ
リン酸リチウム(LiPF6)を1mol/lの割合で溶
解したものにトリカルボイミドとして、トリス(2-ヒド
ロキシエチル)イソシアヌレートを前記電解液に対して
10重量%の割合で添加したものを用いて、外径13.
8mm、高さ48.9mmの本発明電池Aを作製した。
【0013】一方、比較例として、トリス(2-ヒドロキ
シエチル)イソシアヌレートを添加しない電解液を使用
して同様の電池を作製し、比較電池Uとした。
シエチル)イソシアヌレートを添加しない電解液を使用
して同様の電池を作製し、比較電池Uとした。
【0014】これら電池を用い、電池の保存特性を比較
した。この時の実験条件は、各電池を満充電後、60℃
で2ヶ月間保存し、保存後の残存容量を初期容量と比較
し自己放電率(%)を算出した。この結果を、表1に示
す。これより、本発明電池Aは、比較電池Uに比して、
保存時に自己放電が抑制されていることがわかる。
した。この時の実験条件は、各電池を満充電後、60℃
で2ヶ月間保存し、保存後の残存容量を初期容量と比較
し自己放電率(%)を算出した。この結果を、表1に示
す。これより、本発明電池Aは、比較電池Uに比して、
保存時に自己放電が抑制されていることがわかる。
【0015】
【表1】
【0016】(実施例2:非水系二次電池)前記実施例
1の本発明電池Aと同様の構成を有する電池を作製し、
非水系電解液に添加するトリカルボイミド、即ちトリス
(2-ヒドロキシエチル)イソシアヌレートの添加量を変
化させ、保存後の電池の放電容量を比較した。この時の
実験条件は、満充電後の電池を60℃で3ケ月間保存
し、電池の放電容量(mAh)を実測するというもので
ある。
1の本発明電池Aと同様の構成を有する電池を作製し、
非水系電解液に添加するトリカルボイミド、即ちトリス
(2-ヒドロキシエチル)イソシアヌレートの添加量を変
化させ、保存後の電池の放電容量を比較した。この時の
実験条件は、満充電後の電池を60℃で3ケ月間保存
し、電池の放電容量(mAh)を実測するというもので
ある。
【0017】この結果を、図2に示す。図2は、トリカ
ルボイミドであるトリス(2-ヒドロキシエチル)イソシ
アヌレートの添加量(重量%)を横軸に、電池保存後の
放電容量(mAh)を縦軸に取ったものである。この結
果より、トリス(2-ヒドロキシエチル)イソシアヌレー
トの添加量としては、非水系電解液の重量に対して、
0.1重量%から30.0重量%の範囲で添加効果が認
められ、保存後の電池容量の低下の抑制が計られてい
る。そして、特に5.0重量%から20.0重量%の範
囲が、保存後の電池の放電容量を大きく保つという観点
から、最適である。
ルボイミドであるトリス(2-ヒドロキシエチル)イソシ
アヌレートの添加量(重量%)を横軸に、電池保存後の
放電容量(mAh)を縦軸に取ったものである。この結
果より、トリス(2-ヒドロキシエチル)イソシアヌレー
トの添加量としては、非水系電解液の重量に対して、
0.1重量%から30.0重量%の範囲で添加効果が認
められ、保存後の電池容量の低下の抑制が計られてい
る。そして、特に5.0重量%から20.0重量%の範
囲が、保存後の電池の放電容量を大きく保つという観点
から、最適である。
【0018】尚、この添加範囲については、トリス(2-
ヒドロキシエチル)イソシアヌレート以外のトリカルボ
イミドにおいても、同様の傾向が観察される。 (実施例3:非水系二次電池)電解液としてプロピレン
カーボネート(PC)と1,2-ジメトキシエタン(DM
E)の混合溶媒(体積比で5:5)を用いた以外は、実
施例1の本発明電池A及び比較電池Uと同様の電池を作
製し、それぞれ本発明電池B及び比較電池Vとした。
ヒドロキシエチル)イソシアヌレート以外のトリカルボ
イミドにおいても、同様の傾向が観察される。 (実施例3:非水系二次電池)電解液としてプロピレン
カーボネート(PC)と1,2-ジメトキシエタン(DM
E)の混合溶媒(体積比で5:5)を用いた以外は、実
施例1の本発明電池A及び比較電池Uと同様の電池を作
製し、それぞれ本発明電池B及び比較電池Vとした。
【0019】また、トリカルボイミドとして、トリアリ
ルシアヌレートを用いたものを本発明電池C、トリアリ
ルイソシアヌレートを用いたものを本発明電池Dとし
た。
ルシアヌレートを用いたものを本発明電池C、トリアリ
ルイソシアヌレートを用いたものを本発明電池Dとし
た。
【0020】表2に本発明電池B、C、Dと比較電池V
を、60℃で2ヶ月間保存したときの自己放電率(%)
を示す。これにより、本発明電池は保存時に自己放電が
抑制されていることがわかる。
を、60℃で2ヶ月間保存したときの自己放電率(%)
を示す。これにより、本発明電池は保存時に自己放電が
抑制されていることがわかる。
【0021】
【表2】
【0022】尚、上記実施例においては、非水系電解液
に溶解させる溶質としてLiPF6を例示したが、LiC
lO4、LiCF3SO3、LiBF4、LiAsF6、LiN
(CF 3SO2)2を使用できるのはいうまでもない。ま
た、有機溶媒としてエチレンカーボネートと1,2-ジメト
キシエタンの混合溶媒、プロピレンカーボネートと1,2-
ジメトキシエタンの混合溶媒を例示したが、これらの単
体、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ジ
メチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメ
チルカーボネート、テトラヒドロフラン、1,3-ジオキソ
ラン、及びこれらの混合物を使用することが可能であ
る。
に溶解させる溶質としてLiPF6を例示したが、LiC
lO4、LiCF3SO3、LiBF4、LiAsF6、LiN
(CF 3SO2)2を使用できるのはいうまでもない。ま
た、有機溶媒としてエチレンカーボネートと1,2-ジメト
キシエタンの混合溶媒、プロピレンカーボネートと1,2-
ジメトキシエタンの混合溶媒を例示したが、これらの単
体、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ジ
メチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメ
チルカーボネート、テトラヒドロフラン、1,3-ジオキソ
ラン、及びこれらの混合物を使用することが可能であ
る。
【0023】
【発明の効果】上述した如く、非水系電解液にトリカル
ボイミドを添加することにより、この種電池の保存特性
を向上させることができ、その工業的価値は極めて大き
い。
ボイミドを添加することにより、この種電池の保存特性
を向上させることができ、その工業的価値は極めて大き
い。
【図1】図1は、本発明電池の半断面図である。
【図2】図2は、トリス(2-ヒドロキシエチル)イソシ
アヌレートの添加量と保存後の放電容量との関係を示す
図である。
アヌレートの添加量と保存後の放電容量との関係を示す
図である。
1 正極 2 負極 3 セパレータ 4 電池缶 5 負極集電体 6 正極集電体 7 電池蓋 8 絶縁パッキング
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 齋藤 俊彦 大阪府守口市京阪本通2丁目5番5号 三 洋電機株式会社内
Claims (5)
- 【請求項1】 正極と、リチウムを活物質とする負極
と、LiPF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiB
F4、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2からなる群よ
り選ばれた溶質とエチレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネ
ート、1,2-ジメトキシエタン、ジメチルカーボネート、
ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、テ
トラヒドロフラン、1,3-ジオキソランからなる群より選
ばれた溶媒からなる非水系電解液とを備えた非水系電解
液電池において、前記非水系電解液にトリカルボイミド
を添加したことを特徴とする非水系電解液電池。 - 【請求項2】 前記トリカルボイミドが、トリス(2-ヒ
ドロキシエチル)イソシアヌレート、トリアリルシアヌ
レート、トリアリルイソシアヌレート及びそれらの誘導
体からなる群より選択された少なくとも1種であること
を特徴とする請求項1記載の非水系電解液電池。 - 【請求項3】 前記トリカルボイミドが、前記非水系電
解液に対して0.1重量%から30.0重量%の範囲で
添加されたことを特徴とする請求項1記載の非水系電解
液電池。 - 【請求項4】 前記トリカルボイミドが、前記非水系電
解液に対して5.0重量%から20.0重量%の範囲で
添加されたことを特徴とする請求項3記載の非水系電解
液電池。 - 【請求項5】 前記正極が、カーボン材料からなること
を特徴とする請求項1記載の非水系電解液電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP5327900A JPH07192757A (ja) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | 非水系電解液電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP5327900A JPH07192757A (ja) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | 非水系電解液電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH07192757A true JPH07192757A (ja) | 1995-07-28 |
Family
ID=18204255
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP5327900A Pending JPH07192757A (ja) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | 非水系電解液電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH07192757A (ja) |
Cited By (13)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP1160899A2 (en) * | 2000-05-31 | 2001-12-05 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte battery and non-aqueous electrolyte |
CN100341196C (zh) * | 2002-08-31 | 2007-10-03 | 三星Sdi株式会社 | 聚合物电解质和使用该聚合物电解质的锂电池 |
WO2008050599A1 (fr) * | 2006-10-23 | 2008-05-02 | Asahi Kasei Chemicals Corporation | Solution électrolytique pour accumulateur à ion lithium |
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