JPS62123660A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明はりヂウムー゛次電池に係わシン、さらにｄ′ｔ
しくはその負極側の集電の改良に関する。
しくはその負極側の集電の改良に関する。
リチウム二次電池においては、負極の充放電可逆性を向
−ヒさせるためにリチウム−アルミニウム合金を負極に
用いることが行われている（たとえば米国特許第４，０
０２，４９２号明細店、米国特許第４゜０５６．８８５
号明細書）。
−ヒさせるためにリチウム−アルミニウム合金を負極に
用いることが行われている（たとえば米国特許第４，０
０２，４９２号明細店、米国特許第４゜０５６．８８５
号明細書）。
これは、リチウムを串独で負極に用いた場合は、電気量
密度的にはリヂうムーアルミニウム合金を負極に用いる
場合よりも有利であるが、充電反応で電着するリチ１シ
ムの形態がデンドライト状（樹枝状）であり、このデン
ドライト状リチウムが充放電の繰り返しによって成長し
て正極、負極間を隔離するセパレータを突き破り正極に
接触して内部短絡を引き起こす可能性があることと、上
記電着リチウムが非常に活性で表面積が大きいため電解
液中の微量の不純物と反応して電極表面で孤立して不働
態化し、放電反応に利用できなくなるなどの問題がある
からである。そシ２−（、それにり１し、リチウム−ア
ルミニウム合金を負極に用いた場合には、電着した活啼
＋１なり−ｆ ｌ’／ Ｊ、目−〆ルミニ・″ツムと速
やかに合金化して平滑な結晶形態となり、かつ活性な電
着リチウムでとどまる時間が短くなって上記問題点を解
決することができるからである。
密度的にはリヂうムーアルミニウム合金を負極に用いる
場合よりも有利であるが、充電反応で電着するリチ１シ
ムの形態がデンドライト状（樹枝状）であり、このデン
ドライト状リチウムが充放電の繰り返しによって成長し
て正極、負極間を隔離するセパレータを突き破り正極に
接触して内部短絡を引き起こす可能性があることと、上
記電着リチウムが非常に活性で表面積が大きいため電解
液中の微量の不純物と反応して電極表面で孤立して不働
態化し、放電反応に利用できなくなるなどの問題がある
からである。そシ２−（、それにり１し、リチウム−ア
ルミニウム合金を負極に用いた場合には、電着した活啼
＋１なり−ｆ ｌ’／ Ｊ、目−〆ルミニ・″ツムと速
やかに合金化して平滑な結晶形態となり、かつ活性な電
着リチウムでとどまる時間が短くなって上記問題点を解
決することができるからである。
しかしながら、リチウム−アルミニウム合金を負極に用
いたリチウム二次電池は、充放電サイクルを繰り返すと
、負極が粉末化して負極内の電子伝導が低下し、電池の
内部抵抗が増大し、作動電圧が降下して充放電サイクル
の寿命が短くなる。
いたリチウム二次電池は、充放電サイクルを繰り返すと
、負極が粉末化して負極内の電子伝導が低下し、電池の
内部抵抗が増大し、作動電圧が降下して充放電サイクル
の寿命が短くなる。
特に電気量密度を高めるためにリチウム−アルミニウム
合金中のリチウム量を多くした場合には、」二記した充
放電の繰り返しによる負極の粉末化が著しくなり、充放
電サイクル寿命が大きく低下するという問題があった。
合金中のリチウム量を多くした場合には、」二記した充
放電の繰り返しによる負極の粉末化が著しくなり、充放
電サイクル寿命が大きく低下するという問題があった。
この発明ｉＪ従来のリチウム二次電池の有していた負極
の粉末化により電子伝導が低下して充放電サイクル寿命
が短くなるという問題点を解決し、充放電サイクル特性
の良好なリチウム二次電池を提供することを目的とする
。
の粉末化により電子伝導が低下して充放電サイクル寿命
が短くなるという問題点を解決し、充放電サイクル特性
の良好なリチウム二次電池を提供することを目的とする
。
本発明はリチウム−アルミニウム合金よりなる負極中に
多孔性の集電体を配設することによって、たとえ負極の
粉末化が生じても、負極の電子伝導が低下するのを防止
して、充放電サイクル寿命の低下を防１１−シたもので
ある。
多孔性の集電体を配設することによって、たとえ負極の
粉末化が生じても、負極の電子伝導が低下するのを防止
して、充放電サイクル寿命の低下を防１１−シたもので
ある。
上記のごとく負極中に配設する多孔性の集電体としては
、ｊことえば金舎、岡、バンチングメタル、二［キスパ
ントメタルなどが用いられる。そして、６質的には特に
限定されることなく各種のものを用い得るが、特にステ
７Ｌ・ス鋼製のものが好用される。
、ｊことえば金舎、岡、バンチングメタル、二［キスパ
ントメタルなどが用いられる。そして、６質的には特に
限定されることなく各種のものを用い得るが、特にステ
７Ｌ・ス鋼製のものが好用される。
つぎに本発明の実施例を凹曲に基゛）いて説明する。
第１図は本発明に係るリチウム二次電池の一例を示す断
面図であり、第２閉目、（第１図に示す電池の負極材１
１のリチウムとアルミニウムとが合金化する前の状態を
示ず断面図である。
面図であり、第２閉目、（第１図に示す電池の負極材１
１のリチウムとアルミニウムとが合金化する前の状態を
示ず断面図である。
第１図において、１はステンレス鋼製で表面にニッケル
メッキを施した負極缶であり、２はリヂウムーアルミニ
ウム合金よりなる負極である。３は」二記負極２中に設
けた多孔性の集電体で、この集電体３は本実施例では線
径０．０５ｍｍのステンレス鋼線を網目４０メソシユに
平織したステンレス鋼網からなるものである。４は従来
と同様に負極缶１の内面にスポット溶接しておいた負極
側の集電体で、この集電体４は前記集電体３と同材料か
らなる。５は微孔性ポリプロピレンフィルムとポリプロ
ピレン不織布とからなるセパレータである。６は二硫化
チタン（ＴｉＳ２）とバインダーとして用いたボリテｌ
ラフルオロエチレンとからなる正極合剤を加圧成形し、
底部に集電体７として前記と同様のステンレス鋼網を配
設した集電体付きの正極であり、８はステンレス鋼製で
表面にニッケルメッキを施した正極缶で、９はポリプロ
ピレン製のガスケットである。そして、この電池には、
４−メチル−１，３−ジオキソランと１，２−ジメトキ
シエタンとの混合溶媒にＩ、ｉ Ｐ Ｆｓ ヲ１．０
ｍｏｌ／β溶解した有機電解液が注入されている。
メッキを施した負極缶であり、２はリヂウムーアルミニ
ウム合金よりなる負極である。３は」二記負極２中に設
けた多孔性の集電体で、この集電体３は本実施例では線
径０．０５ｍｍのステンレス鋼線を網目４０メソシユに
平織したステンレス鋼網からなるものである。４は従来
と同様に負極缶１の内面にスポット溶接しておいた負極
側の集電体で、この集電体４は前記集電体３と同材料か
らなる。５は微孔性ポリプロピレンフィルムとポリプロ
ピレン不織布とからなるセパレータである。６は二硫化
チタン（ＴｉＳ２）とバインダーとして用いたボリテｌ
ラフルオロエチレンとからなる正極合剤を加圧成形し、
底部に集電体７として前記と同様のステンレス鋼網を配
設した集電体付きの正極であり、８はステンレス鋼製で
表面にニッケルメッキを施した正極缶で、９はポリプロ
ピレン製のガスケットである。そして、この電池には、
４−メチル−１，３−ジオキソランと１，２−ジメトキ
シエタンとの混合溶媒にＩ、ｉ Ｐ Ｆｓ ヲ１．０
ｍｏｌ／β溶解した有機電解液が注入されている。
上記電池の組立は、たとえば次に示すように行われる。
まず、負極缶１を第１図に示す状態とは」二下を反転さ
せた状態に配置し、この負極缶１の内面にスポット溶接
しておいた負極側の集電体４に厚さ０．０８ｍｍのリチ
ウム板２ａ１を圧着し、ついでその」二に厚さ０．１５
ｍｍのアルミニウム板２ｂ＋を配置し、さらにその上に
多孔性の集電体３を配置し、その−Ｌに厚さ０．１５＋
＋ｕｎのアルミニウム板２ｂ２を配置し、ついでその上
に厚さ０．０８ｍｍのリチウム板２ａ２を配置し、その
上からセパレータ５を微孔性ポリプロピレンフィルム側
から挿入し、電解液を注入し、ついで正極６を配置し、
その」−から正極缶８を嵌合し、正極缶８の開口縁を内
方に締めず・１けて、負極缶１０周辺折り返し部にあら
かＬ２め嵌合しておいたガスケット９をかしめて封口す
ることにより組立られる。
せた状態に配置し、この負極缶１の内面にスポット溶接
しておいた負極側の集電体４に厚さ０．０８ｍｍのリチ
ウム板２ａ１を圧着し、ついでその」二に厚さ０．１５
ｍｍのアルミニウム板２ｂ＋を配置し、さらにその上に
多孔性の集電体３を配置し、その−Ｌに厚さ０．１５＋
＋ｕｎのアルミニウム板２ｂ２を配置し、ついでその上
に厚さ０．０８ｍｍのリチウム板２ａ２を配置し、その
上からセパレータ５を微孔性ポリプロピレンフィルム側
から挿入し、電解液を注入し、ついで正極６を配置し、
その」−から正極缶８を嵌合し、正極缶８の開口縁を内
方に締めず・１けて、負極缶１０周辺折り返し部にあら
かＬ２め嵌合しておいたガスケット９をかしめて封口す
ることにより組立られる。
そして、上記のように板状で負極缶１内に挿入されたリ
チウムとアルミニウムとは電池内で電解液の存在下に電
気化学的に合金化して第１図に示すようにリチウム−ア
ルミニウム合金２０となり、負極２を構成し、負極２１
１弓こ多孔性の集電体３を配設した状態になる。上記電
池の製造にあたって使用されたアルミニウム板はＩＩ材
の略称で市販されている硬質アルミニウム板であり、負
極を構成するリチウム−アルミニウム合金中のリチウム
量Ｉ９１約４５原ｒ悸６である。
チウムとアルミニウムとは電池内で電解液の存在下に電
気化学的に合金化して第１図に示すようにリチウム−ア
ルミニウム合金２０となり、負極２を構成し、負極２１
１弓こ多孔性の集電体３を配設した状態になる。上記電
池の製造にあたって使用されたアルミニウム板はＩＩ材
の略称で市販されている硬質アルミニウム板であり、負
極を構成するリチウム−アルミニウム合金中のリチウム
量Ｉ９１約４５原ｒ悸６である。
第３図ｔＪ４発明のリチウム二次電池の他の実施例を示
すものであるが、この第３図に示す電池においては、多
孔性の集電体３の端部を負極缶１の内面に接触さ口てい
る。これはＬ記集電体３の効果をより、ｋ ＜発揮させ
るためである。ただし、第１〜２図に示す電池のように
、多孔性の集電体３の端部を負極缶１の内面に接触させ
ていない場合でも、負極構成＋４料がいずれも金属体で
あるので、多孔性の集電体３を負極２中に配設しておき
さえすれば、たとえ負極２の粉末化が生しはしめた場合
でも、集電体３によって負極２内の集電は確保できる。
すものであるが、この第３図に示す電池においては、多
孔性の集電体３の端部を負極缶１の内面に接触さ口てい
る。これはＬ記集電体３の効果をより、ｋ ＜発揮させ
るためである。ただし、第１〜２図に示す電池のように
、多孔性の集電体３の端部を負極缶１の内面に接触させ
ていない場合でも、負極構成＋４料がいずれも金属体で
あるので、多孔性の集電体３を負極２中に配設しておき
さえすれば、たとえ負極２の粉末化が生しはしめた場合
でも、集電体３によって負極２内の集電は確保できる。
そして、第１〜２図に例示した電池の場合、負極２のリ
チウム−アルミニうム合金をアルミニウム板２１１１と
アルミニウム板２ｂ２との間に多孔性の集電体３を配置
してリチウムとアルミニウムとを合金化するごとによっ
て１４だが、これはリチウムとアルミニウムとの合金化
が主としてアルミニウム中にリチウムが侵入するような
形で進行するため、多孔性の集電体３をアルミニウム板
２ｂ１．２ｂ２間に配置し２てお（方が、多孔性の集電
体３がリチウム−アルミニウム合金中の適切な位置に配
設されやすいからである。また、多孔性の集電体３をリ
チウム扱に圧着したり、あるいは多孔性の集電体３の両
面にリチウム板を１１−着して、多孔性の集電体３がリ
チウム板中に埋入した状態にし、その状態で多孔性の￥
電体３をアルミニウＪ６板２１）１．２ｂ２間に配置し
てもよい。要するに、多孔性の集電体３の配置位置は、
リチウムとアルミニウムとの合金化によって得られるリ
チウム−アルミニウム合金中に多孔性の集電体３が適切
な位置に配置されるようにすればよく、例示した位置以
外であってもよい。
チウム−アルミニうム合金をアルミニウム板２１１１と
アルミニウム板２ｂ２との間に多孔性の集電体３を配置
してリチウムとアルミニウムとを合金化するごとによっ
て１４だが、これはリチウムとアルミニウムとの合金化
が主としてアルミニウム中にリチウムが侵入するような
形で進行するため、多孔性の集電体３をアルミニウム板
２ｂ１．２ｂ２間に配置し２てお（方が、多孔性の集電
体３がリチウム−アルミニウム合金中の適切な位置に配
設されやすいからである。また、多孔性の集電体３をリ
チウム扱に圧着したり、あるいは多孔性の集電体３の両
面にリチウム板を１１−着して、多孔性の集電体３がリ
チウム板中に埋入した状態にし、その状態で多孔性の￥
電体３をアルミニウＪ６板２１）１．２ｂ２間に配置し
てもよい。要するに、多孔性の集電体３の配置位置は、
リチウムとアルミニウムとの合金化によって得られるリ
チウム−アルミニウム合金中に多孔性の集電体３が適切
な位置に配置されるようにすればよく、例示した位置以
外であってもよい。
また、」１記実施例では負極のリチウムーアルミニウム
合金をリチウムとアルミニウムとの電気化学的合金化に
よって形成するにあたり、アルミニウムとして硬質アル
ミニウムを用いたが、それに限られることなく、通常の
アルミニウムでもよいし、また、たとえばガリウム、ヒ
゛スーンス、インジウムなどの合金元素を少量含有する
アルミニウムであってもよい。
合金をリチウムとアルミニウムとの電気化学的合金化に
よって形成するにあたり、アルミニウムとして硬質アル
ミニウムを用いたが、それに限られることなく、通常の
アルミニウムでもよいし、また、たとえばガリウム、ヒ
゛スーンス、インジウムなどの合金元素を少量含有する
アルミニウムであってもよい。
上記第１〜２図に例示した本発明のリチウム二次電池と
第４図に示すような従来電池（つまり、負極２中に本発
明の電池におけるような多孔性の集電体３を配設してい
ないリチウム二次電池）とを充電電流０．５ｍＡで１時
間充電し、放電電流０．５ｍＡで１時間放電する条件下
で充放電し、放電電圧が１．５Ｖ以下になるまでのサイ
クル数を調べた結果を第１表に示す。両電池とも電池サ
イズは外径１１．６ｍｍ、高さ２．０ｍｍである。
第４図に示すような従来電池（つまり、負極２中に本発
明の電池におけるような多孔性の集電体３を配設してい
ないリチウム二次電池）とを充電電流０．５ｍＡで１時
間充電し、放電電流０．５ｍＡで１時間放電する条件下
で充放電し、放電電圧が１．５Ｖ以下になるまでのサイ
クル数を調べた結果を第１表に示す。両電池とも電池サ
イズは外径１１．６ｍｍ、高さ２．０ｍｍである。
第 １ 表
第１表に示すように、本発明の電池は、負極２中に配設
した多孔性の集電体３に、■、って、負極２内の集電が
確保さ狛、２７００回にものぼる充放電を繰り返すこと
ができたが、従来電池では充ｈ＆電の繰り返しによる負
極のわ】未化によって負極内の四重能力が低下し、充放
電サイクル数が１５００回と少なくなった。
した多孔性の集電体３に、■、って、負極２内の集電が
確保さ狛、２７００回にものぼる充放電を繰り返すこと
ができたが、従来電池では充ｈ＆電の繰り返しによる負
極のわ】未化によって負極内の四重能力が低下し、充放
電サイクル数が１５００回と少なくなった。
以上説明したように、本発明ではリチウム−アルミニウ
ム合金よりなる負極中に多孔性の集電体を配設すること
によって充放電サイクル特性を向上することができた。
ム合金よりなる負極中に多孔性の集電体を配設すること
によって充放電サイクル特性を向上することができた。
第１図は本発明に係るリチウム二次電池の一実施例を示
す断面図で、第２図は第１図に示す電池の負極材１１の
リチウムとアルミニウムとが合金化する前の状態を示す
断面図である。第３図は本発明のリチウム二次電池の他
の実施例を示す断面図である。第４図は従来のリチウム
二次電池を示す断面図である。 ２・・・負極、 ２ａ１．２ａ２・・・リチウム板、２
＋１１．２ｂ２・・・アルミニウム板、２ｃ・・・リチ
ウム−アルミニウム合金、３・・・多孔性の集電体 第 １ 図 ２・・負 極 ２ａ１．２ａ２ ・・リチウム板 ３ ・多孔性の集電体
す断面図で、第２図は第１図に示す電池の負極材１１の
リチウムとアルミニウムとが合金化する前の状態を示す
断面図である。第３図は本発明のリチウム二次電池の他
の実施例を示す断面図である。第４図は従来のリチウム
二次電池を示す断面図である。 ２・・・負極、 ２ａ１．２ａ２・・・リチウム板、２
＋１１．２ｂ２・・・アルミニウム板、２ｃ・・・リチ
ウム−アルミニウム合金、３・・・多孔性の集電体 第 １ 図 ２・・負 極 ２ａ１．２ａ２ ・・リチウム板 ３ ・多孔性の集電体
Claims (2)
- （１）リチウム−アルミニウム合金を負極に用いるリチ
ウム二次電池において、負極中に多孔性の集電体を設け
たことを特徴とするリチウム二次電池。 - （２）多孔性の集電体の端部を負極缶に接触させたこと
を特徴とする特許請求の範囲第１項記載のリチウム二次
電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60264495A JPS62123660A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60264495A JPS62123660A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62123660A true JPS62123660A (ja) | 1987-06-04 |
Family
ID=17404029
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60264495A Pending JPS62123660A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62123660A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2615328A1 (fr) * | 1987-05-12 | 1988-11-18 | Bridgestone Corp | Pile electrique et procede de fabrication |
| JPS63285866A (ja) * | 1987-05-19 | 1988-11-22 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水系二次電池 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6132952A (ja) * | 1984-07-25 | 1986-02-15 | Japan Storage Battery Co Ltd | 非水電解液二次電池用負極 |
-
1985
- 1985-11-25 JP JP60264495A patent/JPS62123660A/ja active Pending
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6132952A (ja) * | 1984-07-25 | 1986-02-15 | Japan Storage Battery Co Ltd | 非水電解液二次電池用負極 |
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|---|---|---|---|---|
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| JPS63285866A (ja) * | 1987-05-19 | 1988-11-22 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水系二次電池 |
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