JPS61246254A - 耐衝撃性熱可塑性ポリアミド組成物 - Google Patents

耐衝撃性熱可塑性ポリアミド組成物

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JPS61246254A
JPS61246254A JP61029121A JP2912186A JPS61246254A JP S61246254 A JPS61246254 A JP S61246254A JP 61029121 A JP61029121 A JP 61029121A JP 2912186 A JP2912186 A JP 2912186A JP S61246254 A JPS61246254 A JP S61246254A
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JP
Japan
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weight
propylene
ethylene
composition according
polyamide
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JP61029121A
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English (en)
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ピーター・ヤン・ヴアン・アスペレン
テオドールス・バルベラ・レナートウス・ドルメン
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Stamicarbon BV
Original Assignee
Stamicarbon BV
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L77/00Compositions of polyamides obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L77/06Polyamides derived from polyamines and polycarboxylic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L77/00Compositions of polyamides obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers

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  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は耐衝撃性ポリアミド組成物に関する。
従来の技術 文献から極めて多数の耐衝撃性ポリアミド組成物が公知
!ある。米国特許第4.174.358号明細書には、
?リアミド母材樹脂60〜99重量%及びポリアミド母
材樹脂に対する付着部位(adherent 5ite
s )を有する分散fム状ポリマー1〜40重量−から
成るポリアミド組成物が記載されている。分散ポリマー
は大体においてせいぜい1.0μmの粒子の形1存在し
ている。
ヨーロッパ特許出願公開第0000683号明細書には
、ポリアミド60〜95重量%及び脂肪族ポリオレフィ
ン、オレフィン系コポリマー、スチレンコポリマー、ジ
エンポリマー又は高分子有機珪素化合物の群から選択さ
れた少なくとも1種の他の高分子ポリマー5〜40重量
−から成る高耐衝撃性ポリアミドアロイが記載されてい
る。これらの組成物を基材とする耐衝撃性改良剤は、造
粒が困難″r@あシ、貯厳時にグラニユールが凝固し、
従って最終加工f諸難点を生じるという欠点を有する。
当業界1公知の凝固防止剤、例えばタルク、ポリプロピ
レン粉末及び表面改質剤を使用することによって、前記
耐衝撃性改良剤の凝固の欠点及びこれから結果する耐衝
撃性、le9アミr組成物の諸欠点は除去されうる。し
かし表面改質剤の存在の結果ポリアミド母材樹脂に対す
る耐衝撃性改良剤の付着性が不利な影響を受けて耐衝撃
性の不良なIリアミド組成物が得られる。
発明が解決しようとする問題点 ところで、前記欠点を示さない良好な機械的特性を有す
る耐衝撃性熱可塑性ポリアミド組成物が見出された。
問題点を解決するための手段 ・ 本発明による耐衝撃性熱可塑性ポリアミド組成物は
、ポリアミド母材樹脂60〜99重量部及びエチレン−
プロピレンゴム5〜95f[t%とプ四ピレンポリマー
95〜5重量−との混合物1〜40重量部から成シ、こ
の際前記混合物基 がポリアミド母材樹脂に対する付着体群(adhere
nt groups )を富有する。これに関連するが
、「プロピレンポリマー」という概念は、大体において
プロピレン単位から成る大体においてアイソタクチック
ポリマーを意味するものとする。
少なくとも5N/■2の引張強さ及びδα000〜20
0.000の数平均分子量を有するエチレン−プロピレ
ンシムが有利″e1ある。さらに特別には、エチレン及
びプロピレンの他に第3七ツマ−としてジエンを有する
エチレン−プロピレン−ジエンゴムから出発する。有利
には、炭素原子6〜12個を有する非共役ジ二71種以
上をゴムに対して0.01〜5 molelkの量1使
用する。このようなジエンの構造は、一般に1個の二重
結合のみが該ポリマーに組込まれておシ、基 他の二重結合は付着#lFを供給する化合物と一緒の加
工のために自由に使用されるような構造”t’、4る。
良好に組込まれる二重結合は、熱的に安定な二重結合、
又は張力環系、例えばノルールネン褒における二重結合
1ある。組込まれない二重結合は、無張力環系(例えば
ジシクロペンタジェン)、アルキリデン基(例えばエチ
リデンノルゼルネン)及び好ましくはアルケニル基から
来てもよく、従ってこれらの最後の場合には環系の中に
又は環系に対して直接結合されていない。このような化
合物の例は2−プロペニルノルゼルネン、2−ブテニル
ノル〆ルネン、1.5−へブタジェン及び1.4−ヘキ
サジエン1ある。
使用されるプロピレンポリマーは、好it、<は少なく
とも25重量−の結晶度を有するアイソタクチックホモ
ポリプロピン1ある。これらのホモポリマーの他にまた
最小量のコモノマー、側光ばエチレンを有するコポリマ
ーも使用することができる。コポリマーは例えば5重量
Sまでのエチレンを有するランダムコポリマーナラびに
例えば20重量%、好ましくは8〜15重量%ま1のエ
チレンを有するブロックコポリマー”ts6つてよい。
プロピレンポリマーの曲げ弾性率は好ましくは少なくと
もl OOON/wmZである。
本発明によれば、♂ム状エチレンープロピレンコIリマ
ーとプロピレンポリマーとの混合物がポリアミド母材に
対する付着部位を供給されていることが重要である。付
着部位を供給する最も適当な方法は、該混合物を不飽和
多塩基カルゼン酸を供給することのできる化合物と共に
加工すること1ある。不飽和多塩基カルはン酸を供給す
ることのできる化合物は酸、無水物又は半エステルとし
て使用することが1きる。挙げることの1きる例は次の
とおシ″1%あるニマレイン酸、7マル酸、イタコン酸
、無水マレイン酸、7マル酸のモノエチルエステル、マ
レイン酸のモノメチルエステル、及びエンド−ビシクロ
(2,2,1)−6−へラテン−2,3−ジカルーン酸
無水物。
♂ム状コポリマー及び/又はプロピレンポリマーを不飽
和多塩基カルゼン酸と共に加工するためには常用の方法
を用いればよい。これらの方法は懸濁液、溶液又は塊状
フ行う。このような加工の場合、好ましくは少なくとも
0.5 moj−のジエンを含むtム状エチレン−プロ
ピレンコポリマーを使用する。好ましくはこの加工は、
高い剪断力下に成分の強力な混合の起る押出機又は他の
装置1行う。この剪断力は10 ktt/cps”以上
であってよい。
塊状1の加工の場合、ポリマー原材料は強い架橋傾向及
び分解の傾向を示す。原材料の適当な選択、原材料の割
合の正確な選択及び加工条件の適当な調節によって、ポ
リマー原材料の分子的変性が所望の規格内に止t、bう
る。良好な加工性を得る丸めには、例えば若干の分解を
起させるのも有利1あろう。これは比較的高い加工温度
を適用することによって達成することが1きる。この加
工は好ましくは酸素の存在で起るO 不飽和カルゼン酸を用いる加工のためには、ポリマー原
材料中に不飽和が存在する必要はない。加工は不飽和に
よって促進てれ、高い収率を生じる。加工温度もまた重
要fある。同温度は好ましくは180〜400℃であシ
、さらに特別には250〜b 温度が上昇するにつれて加工の時間はよシ短かくて十分
である。加工時間は一般に0.5〜60分″?ある。
加工後、カルゼン酸がその中に使用された構造に応じて
、ポリマーに結合された酸、無水物又は半エステルが得
られる。加工の場合、無水物の形を選択するのが有利!
ある。
基 混合物における付着淳胛の量は、一般にエチレン−プロ
ピレンゴム及びプロピレンポリマー混合物に対して少な
くともO,1重量%、さらに特別には少なくとも0.3
重量−であるが、3重量%、さらに特別には1重量%よ
シも多い量は必要雫はない。
本発明による耐衝撃性組成物のポリアミド母材樹脂は、
現状の技術1は公知fあシ、少なくとも5000の数平
均分子量を有する無定形、半結晶及び結晶ポリアミド樹
脂から成る。該Iリアミド樹脂は炭素原子4〜12個を
有する飽和ジカルゼン酸と炭素原子4〜14個を有する
ジアミンの等モル量との縮合によって得られる。
過剰のアミンを使用するのが有利1あシ、過剰のアミン
末端基を有する良好な高分子生成物が得られる。適当な
ポリアミドの例は、ポリヘキサメチレンアジパミド(ナ
イロン6 、6 )、ポリヘキサメチレンアジパミド(
ナイロン6.9)、ZVヘキサメメチンセバカミド(ナ
イロン6.10)、ポリヘキサメチレンアジパミド(ナ
イロン6.12)、ポリテトラメチレンアジ/ぐミド(
ナイロン養、6)を包含する。また本発明によればラク
タムの開環重合によって得られる一リアミド、すなわち
ポリカプロラクタム(ナイロン6)、ポリラウロラクタ
ム(ナイロン12)等も使用することができる。また2
種以上の前記ポリマーの共重合、又は三元共重合によっ
て得られるポリアミドを使用することもfきる。また2
種以上の異なるポリアミドの混合物を使用してもよい。
好ましくはナイロン養。
6、ナイロン6.6及びナイロン6の群から選択する。
ポリアミド母材樹脂及び耐衝撃性改良剤は、当業界公知
のように、好ましくは一軸又は二軸スクリュー押出機で
相互に混合することが1きる。この混合過程では、適用
する混合条件は、ポリアミド母材樹脂中の耐衝撃性改良
剤の十分な分散が得られるようになるのが有利である。
ともかく耐衝撃性改良剤が微細分散状の不連続相として
ポリアミド母材中に存在することが重11Effiある
。一般に耐衝撃性改良剤の粒子は2.9μm未満、さら
に特別には1.0μm未満1ある。
本発明による組成物は、当業界公知の1種以上の添加物
、す々わち熱安定剤、紫外線安定剤及び酸化防止剤、潤
滑剤及び離型剤、着色剤、繊維及び粒子状充填剤、強化
核剤及び可塑剤の存在によって改良することができる。
安定剤は本発明による熱可塑性組成物の製造の任意の段
階!同組成物に混和することが1きる。好ましくは分解
の開始を!きるだけ早く防止するために安定剤は早期に
混入する。本発明による適当な酸化防止剤及び熱安定剤
は、所謂重縮合物と併用されるものを包含する。これら
の化合物は、例えば金属ハロゲン化物、すなわちナトリ
ウム、カリウム、リチウム及び第一銅ハロゲン化物、塩
化物、臭化物及び沃化物、ヒンダードフェノール、ヒP
ロキノン及び種々の他の公知化合物又はこれらの組合せ
か□ら成る。紫外線安定剤はポリアミドの重量に対して
2重量%ま1使用することができる。最後に使用される
紫外線安定剤はポリアミド用に使用される一般に公知の
もの、すなわち置換レゾルシノール、サリチレート、ベ
ンゼントリアゾール、ベンゾフェノン等〒ある。
約1重量−まf使用可能の適当な潤滑剤及び離臘剤はス
テアリン酸、ステアルアミド及びステアリルアルコール
である。
組成物は最大50重量%ま1の充填剤、すなわち繊維状
及び粒子状充填剤ならびに強化剤を含有することが1き
る。適当な物質の例は炭素繊維、ガラス繊維、無定形シ
リカ、石綿、珪酸カルシウム、珪酸アルミニウム、炭酸
マグネシウム、カオリン、白亜、粉末石英、雲母、長石
等である。核剤としては、例えばタルク、塩化カルシウ
ム、弗化カルシウム、アルミナ及び微細分散ポリテトラ
フルオロエチレンを使用する。
また前記の潤滑剤及び離型剤ならびに充填剤及び核剤は
好ましくは後期段階1混入する。
実施例 例中f使用される材料は次のとおシ〒ある:IリアミF
″:ナイロン6市販製品ウルトラミド(ujtraml
d ) B −3(BASF )、DIN53457に
よる弾性率=300ON/冒2、数平均分子量Mn=約
20,000゜ エチレン−プロピレンジエンゴム:ケルタン(にezt
an )銘柄に778(DSM)、Mn=約6o、 o
 o o、引張強す=6N/111I2゜高密度ポリエ
チレン(HDPE):スタミラン(Stamyjan 
) HD銘柄7058DU(DSM)、密度= 953
 kg/m” 、メルトインデクス=屯5 y/min
 、 ASTM D  790による弾性率=1200
87m”。
低密度ポリエチレン(LDPE):スタミランLD銘柄
2800(DSM)、密度−922kl/m”、メルト
イノテl x = 0.39/min、 ASTM  
D790による弾性率=20ON/■工。
/ IJプロピレン(PP):スタミランP銘柄83 
 E  10(DSM)、メルトインデクス=0゜9 
p/min、ASTM  D  ’noによる弾性率=
1200 N / m”。
基 付着体群は、エチレン−プロピレンゴム及びポリアルケ
ンの全重量に対して0.5重量%のイルガノクス(lr
ganOX ) 1076及び無水マレイン酸も加え九
二軸スクリュー挿出機W及びP30 駕−42Dでエチ
レン−プロピレンゴムとポリアルケンとを混合すること
によって導入する0 加工条件:温度300℃、滞留時間約7分、速度100
 r、p、m、脱泡圧0.1バール。
得られる生成物の無水マレイン酸量は、このして酸無水
物量とし、エチレン−プロピレンゴム及びポリアルケン
の全重量に対する重量s′14表わす。
付着体群の供給された生成物を、二軸スクリュー押出機
(W、P、30■−250盤)を用いてポリアミド母材
中に混入する。
温度:約260℃(メルトについて測定)、収金物に対
して20重量qb′″r!ある。ポリアミド組成物の試
験体を得るための射出成形条件は次のとおシ1ある:設
定温度250℃、速度45゜r、 p、m、成形温度8
0℃、技術射出成形タイプ22SR(スクリュー直径2
2 wm )。
表1の組成物を使用した。括弧中には当該組成物の無水
マレイン酸含量を記載しである。
表  1 重量% ポリアルケン  PP    HDPE   LDPE
l   0(0,7) n  10      A(0,7)  B(0,5)
  C(0,7)1 23      A(0,7) 
 B(0,6)  C(0,4)IV  30    
  A(0,6)        C(0,45)33
            B(0,6)V  50  
    A(0,6)  B(0,7)  C(0,4
)ポリアルケンを含有する組成物は、改質EPDMのみ
を含有する組成物よシも凝固する傾向がはるかに弱くな
る。表1からの耐衝撃性改良剤を混和するポリアミド組
成物について次の物理的特性を測定した: ISOR180による23℃及び−30℃でのアイゾツ
ト(IZOD)ノツチ付衝撃強さくに17m2)、IS
OR527による引張試験:降伏点(N/間2);破断
点引張強さくN/間2);破断点伸び(チ)、ASTM
 Dによる弾性率(N/間:)、ASTM  D  7
90による最大曲げ強さくN/間2)、ASTM  D
  648によるH、D、T (加熱撓み温度)(℃)
表2によシ、本発明による耐衝撃性改良剤を混和する組
成物が優秀な耐衝撃性を示し、他方値の機械的特性は、
ポリプロピレンの代りに高密度及び低密度ポリエチレン
がその中1使用された対照組成物の機械的特性と同水準
1あるか又はよシ優れてさえいることが明らかに判る。
特別な利点は、本発明による組成物が組成物■よシも良
好な色を示すこと?ある。
手続補正書(自発) 昭和61年4月11日

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、ポリアミド母材樹脂60〜99重量部及びエチレン
    −プロピレンゴム5〜95重量%とプロピレンポリマー
    95〜5重量%との混合物1〜40重量部から成り、前
    記混合物がポリアミド母材樹脂に対する付着基を有す ることを特徴とする耐衝撃性熱可塑性ポリアミド組成物
    。 2、エチレン−プロピレンゴムが少なくとも5N/mm
    ^2の引張強さ及び50,000〜100,000の数
    平均分子量を有する特許請求の範囲第1項記載の組成物
    。 3、少なくとも1000N/mm^2の弾性率を有する
    プロピレンポリマーを使用する特許請求の範囲第1項又
    は第2項記載の組成物。 4、混合物がエチレン−プロピレンゴム25〜80重量
    %及びプロピレンポリマー20〜75重量%を含有する
    特許請求の範囲第1項から第3項までのいずれか1項記
    載の組成物。 5、エチレン−プロピレン−ジエンゴムを使用する特許
    請求の範囲第1項から第4項までのいずれか1項記載の
    組成物。 6、付着基を有する、エチレン−プロピレ ンゴムとプロピレンポリマーとの混合物が、エチレン−
    プロピレンゴムとプロピレンポリマーとの混合物を無水
    マレイン酸と共に加工することによつて得られた特許請
    求の範囲第1項から第5項までのいずれか1項記載の組
    成物。 7、ポリアミド母材樹脂を、ナイロン4、6、ナイロン
    6、6及びナイロン6の群から選択する特許請求の範囲
    第1項から第6項までのいずれか1項記載の組成物。 8、プロピレンポリマーを、せいぜい15重量%のエチ
    レン分を有するアイソタクチックホモポリプロピレン及
    びプロピレン−エチレンコポリマーから成る群から選択
    する特許請求の範囲第1項から第7項までのいずれか1
    項記載の組成物。
JP61029121A 1985-02-15 1986-02-14 耐衝撃性熱可塑性ポリアミド組成物 Pending JPS61246254A (ja)

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CN (1) CN1004489B (ja)
AT (1) ATE56983T1 (ja)
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BR (1) BR8600664A (ja)
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