JPS6118941B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は特に被覆としての用途に適合するもの
でありかつ特に剥離剤被覆をもつ紙及び他の物品
の製造に有用である反応抑制剤を含むポリシロキ
サン組成物に関するものである。 シリコーン組成物は通常は物質に付着性である
表面を該物質に対して非付着性にするために長く
使用されてきた。長い間、これらのシリコーン被
覆剤は被覆剤としての用途に適するように被覆用
物質の粘度を制御するために溶剤中の分散物とし
て施すことが必要であつた。しかしながら、溶剤
は被覆剤の施用を助成するけれども、溶剤はその
後に蒸発させなければならないのでこの方法はき
わめて効率の悪い方法である。溶剤の蒸発には多
大のエネルギーを費消しかつ汚染防止の要求は溶
剤の蒸気が空気中に排出されるのを阻止すること
を要求する。溶剤の全量の除去及び回収は装置及
びエネルギーについて著しい費用を必要とする。 したがつて溶剤を含まないがなお基体に施すの
が容易であるような被覆用組成物を提供すること
が必要であることが認められた。かゝる溶剤を含
まない被覆用組成物はしばしば“100％固形分”
組成物と呼ばれている。かゝる組成物における溶
剤の不存在は硬化を達成するに要するエネルギー
量を減少しかつ高価な汚染排除装置の必要を排除
するという両方の効果を果す。本発明の組成物は
ナイフ塗布、プレス塗布、刷毛塗り又はグラビア
塗布のような標準的方法によつて基体上に容易に
塗布することができかつ基体上で加熱により硬化
して非付着性表面を形成するであろう低粘度のポ
リジオルガノポリシロキサン液体である。 剥離被覆剤（reiease coating）は通常他の物
質に付着性の表面又は物質を該他の物質に比較的
非付着性にするに必要である多くの用途に有用で
ある。シリコーン紙剥離組成物はラベル、装飾用
ラミネート、転写テープ等に用いられる感圧接着
剤を剥離する被覆として広く使用されている。
紙、ポリエチレン、マイラー及びその他のかよう
な基体上のシリコーン剥離被覆もまた食品の管理
及び産業用包装用の用途に対する非粘着性表面と
して有用である。 たとえば、ラベルが接着剤で被覆されている場
合には、使用しようとする際に紙裏地がラベルか
ら容易に剥離されることが望ましく、しかもラベ
ルの接着性はその上でラベルが保存されていた基
体からラベルが剥離されたことによつて低下して
はならない。同一の原理はロール状で用いられる
ある種の接着テープにもあてはまる。ロール状の
接着テープからテープを容易に引出し得、そして
それがなお接着特性を保持することが必要であ
る。これはテープのロールが製造される際に接着
剤と接触するようになるテープの非接着面をシリ
コーン剥離組成物で被覆することによつて達成可
能である。 前述の型のシリコーン組成物を用いる場合に従
来生じていた二つの問題は該組成物のゲル化が早
過ぎる点に関連している。代表的な組成物はビニ
ル基で連鎖停止された基本重合体、架橋結合剤及
び白金族金属触媒から製造され得るので、早過ぎ
るゲル化はある期間にわたつて生起して不満足な
貯蔵寿命をもつ生成物を与える。さらに、該組成
物の使用に際し、触媒含有重合体組成物は熟練技
術者が該被覆剤の施用を実施し得るに十分な長い
可使時間をもつことが望ましい。したがつて、本
発明の被覆用組成物は室温における該組成物のハ
イドロシル化（hydrosilation）付加硬化反応を有
効に遅延させるが高温における硬化は遅延させな
い反応抑制剤を含有する。 本発明はビニル基で連鎖停止されたポリジアル
キル−アルキルビニルポリシロキサン基共重合体
のような基本重合体及びメチル水素シロキサン型
液状架橋剤を含むシリコーン組成物に関するもの
である。この組成物は付加硬化反応を開始させる
作用をもつであろう白金又は白金族金属も触媒と
して使用する。一般に、アルケニル又はシラノー
ル官能性基をもつ任意の基本重合体が本発明の白
金族金属触媒によつて開始されるハイドロシル化
硬化反応に適当であるだろう。硬化反応を選択的
に遅延させて該被覆組成物に適当な貯蔵寿命及び
作業可能な可使時間を付与するためにジアリルマ
レエートのような反応抑制剤を該組成物に添加す
ることができる。さらに本発明は本発明の被覆組
成物を施すことによつて非付着性を与えられた数
種の型の基体を包含する製品及びその製造法を提
供する。 本発明の組成物は特に物質を他の通常は付着性
である物質、たとえばグルー及び接着剤に非付着
性にするのに特に適するものである。さらに本発
明の組成物は溶剤を必要とすることなしに基体に
直接施すことができ、したがつて前述したごとき
被覆用溶剤の使用に伴うすべての問題を回避し得
る。 本発明の組成物はそれが塗布される基体上で熱
により硬化されて該基体を非付着性にするであろ
う数種の成分から形成されるポリシロキサンであ
る。組成物の主割合は代表的には式： （式中、Ｒは不飽和分を有しない一価炭化水素
基である）をもつビニル基で連鎖停止されたポリ
シロキサンである。Ｒとして適当な基はたとえば
メチル、エチル、プロピル、ブチル及び他の類似
の炭化水素基であるが、通常紙剥離用の目的に対
してはフエニル基を含まないであろう。R′はビ
ニル基を表わすが、またアリル型又はシクロアル
ケニル型の不飽和基を表わすこともできる。Ｘ及
びＹはビニル基で連鎖停止されたポリシロキサン
が約20重量％までのR′基をもつように選ばれる
正の整数である。かゝるポリシロキサンの粘度は
25℃で約50〜約100000センチポイズの範囲であ
る。ビニル基で連鎖停止されたポリシロキサンは
R′で表わされるビニル基を約20重量％までの割
合で有しかつこの重合体の粘度が25℃で約300〜
約550センチポイズの範囲であることが好まし
い。好ましいビニル基連鎖停止ポリシロキサンは
式： （式中、Ｘ及びＹは前記の意義を有する）を有
する。 メチル水素シロキサン液体は付加硬化シリコー
ン系用の架橋結合剤としてシリコーン技術の当業
者によつて屡々使用されている。本発明において
架橋剤として特に有用なものは約10％〜約100％
のSiH基をもちかつ25℃で約25〜約1000センチポ
イズの範囲の粘度をもつトリメチル基で連鎖停止
されたポリメチル水素シロキサン液体である。 ビニル官能基をもつポリシロキサンとポリメチ
ル水素シロキサン液体架橋剤との間で生起する硬
化反応はハイドロシル化としても知られている付
加硬化反応である。本発明の組成物は白金触媒に
よつて開始されるジアルキルビニル基によつて連
鎖停止されたポリジアルキル−アルキルビニルシ
ロキサン共重合体の側鎖（pendant）ビニル基と
トリメチル基によつて連鎖停止されたポリメチル
水素シロキサン液体との間の架橋反応によつて熱
硬化され得る。 ハイドロシル化硬化反応を助長する有用な触媒
は1965年11月30日に発行されたゼネラルエレクト
リツク社の米国特許第3220972号明細書に記載さ
れるごときラモロー（Lamoreaux）触媒であ
る。その他の白金族金属触媒も本発明の実施に用
いることができそしてそれらの選択は必要な反応
速度及び価格、有用な貯蔵寿命、有用な可使時間
及び硬化反応温度のような因子によつて決まる。
かような白金族金属触媒はルテニウム、ロジウ
ム、パラジウム、オスミウム、イリジウム及び白
金のような貴金属及びこれらの金属の錯体等を包
含する。前述したごとき被覆組成物に対する触媒
の使用量は同様に反応速度及び価格等の因子に従
つて約10ppm〜約500ppmの範囲である。触媒量
は約10〜50ppmの貴金属であることが好まし
い。 トリメチル基で連鎖停止されたポリメチル水素
シロキサン液体架橋剤を含むビニル基で連鎖停止
されたポリシロキサンは基体上で硬化して非付着
性表面を与える。しかしながら、前述したごとき
早過ぎる硬化の問題を回避するためには被覆組成
物のパツケージ中に反応抑制剤を含有させる必要
がある。式： をもつジアリルマレエートはこれら被覆組成物の
熱硬化温度以下の周囲温度における該組成物の硬
化を有効に抑制する。したがつてかく得られる生
成物は一年又はそれ以上の有用な貯蔵寿命を示し
かつ組成物を役に立たないものにさせるような組
成物の早過ぎる架橋を生起しない。さらに、生成
物は通常その使用に必要とされる時間よりも長い
作業可能な可使時間を示す。すなわち、室温では
この完全な被覆組成物は屡々触媒を添加した被覆
組成物に伴う早過ぎるゲル化を生起しない。さら
に、ジアリルマレエートは従来用いられていた反
応抑制剤に付随する不利な性質を示さない。ジア
リルマレエートは従来使用されていた等量の酢酸
ビニル及びトリアリル−イソシアヌレート
（TAIC）からなる二液型反応抑制剤パツケージ
とは異なり−液型ハイドロシル化反応抑制剤パツ
ケージである。この二液型反応抑制剤の場合に
は、酢酸ビニルはきわめて揮発性であるのみなら
ず、さらにきわめて可燃性であり、またTAICは
きわめて揮発性のものではないが本発明の実施に
使用されるビニルシリコーン基本重合体中に単に
僅かに溶解するに過ぎない。さらに、TAICは本
発明のジアリルマレエート反応抑制剤のごとく米
国の市場で容易に入手し得るものでなかつた。 ジアリルマレエート反応抑制剤は少量で、無溶
媒紙剥離系の硬化性能を犠性にすることなしに例
外的に長い触媒の存在下における可使時間を与え
得ることが認められた。通常、反応抑制剤の有効
量は約0.1重量％〜約0.5重量％である。本発明の
反応抑制剤の使用により適当な貯蔵寿命及び可使
時間が得られ、しかも組成物は加熱硬化に際し汚
れ（emear）及びマイグレーシヨンを生じない付
着性又は非付着性の表面に速やかに硬化する。 熱硬化反応は赤外ランプ又は放射線等のような
種々の方法によつて開始せしめ得るが、多くの場
合強制エアオープンの使用が最適である。本発明
の組成物は被覆（coating）、噴霧塗り、刷毛塗
り、ナイフ塗布又はグラビヤ塗り等のごとき種種
の塗布方法で基体に施し得る。したがつて本発明
は前述した組成物を適当な基体に塗布することに
より通常物質に付着する表面を非付着性にする方
法を提供する。かゝる基体はガラス、金属及び金
属箔及び繊維質物質、特に紙を包含する。本発明
の組成物を硬化するに要する温度では溶融又は変
形しない任意のプラスチツクスも前述の組成物を
プラスチツク表面に塗布することによつて付着性
とすることができる。 本発明によつて使用されるジアリルマレエート
はアリルマレエートとマレイン酸との反応によつ
て生ずるジアルキルカルボン酸ジエステルであ
る。ジアリルフタレート及びジアリルサクシネー
トのような他のジアリルカルボン酸エステルはジ
アリルマレエートと化学的に類似のものであり、
これらもハイドロシル化反応抑制剤として使用す
ることができる。また、ジメチルマレエート又は
ジエチルマレエートのようなマレイン酸の飽和ジ
アルキルエステルもこれら無溶媒紙剥離組成物用
のハイドロシル化反応抑制剤として有用である
が、ジアリルマレエートが特特に好ましい。 白金族金属触媒を含む付加硬化無溶媒剥離組成
物はまたシリルマレエート類によつても有効に反
応抑制され得る。シリルマレエート類は作業可能
可使時間についてはジアリルマレエートよりも効
果は低いが、かゝる生成物用の反応抑制剤として
有用である程度に十分にシロキサン基本重合体中
に可溶性である。有効なシリルマレエート型反応
抑制剤の一例は式： をもつビス−γ−プロピルトリス（メトキシ）シ
リルマレエートである。 有効量のジアリルマレエートはシリコーン液体
中に完全に可溶性であり、しかも大気圧で200℃
以上の沸点をもつので問題となるほど揮発性では
ない。さらに、ジアリルマレエートは国内市場で
容易に入手し得るものである。しかも、ジアリル
マレエートを反応抑制剤として含むポリシロキサ
ン組成物中の該反応抑制剤の全濃度は従来使用さ
れていた酢酸ビニル及びTAICの混合物の場合の
反応抑制剤濃度の約1/4に相当し、したがつて全
価格を著しく低減せしめる。さらに、本発明によ
つて使用される少量の反応抑制剤有効量のジアリ
ルマレエートはその実質的に全量が架橋された重
合体内部に包含されるであろう。重合体状組成物
が硬化された後は遊離のジアリルマレエートは残
存しない。したがつて、ジアリルマレエートは従
来二液性酢酸ビニル及びTAIC反応抑制剤を使用
した場合に生じた問題を生起しない。 前述したとおり、ジアリルマレエートはシラノ
ール官能基をもつポリシロキサン組成物について
そのハイドロシル化硬化反応を有効に抑制し、さ
らにシラノール及びビニル官能性の両方を示すこ
れらの組成物についても硬化を抑制するであろ
う。かゝる組成物用の基本重合体はたとえばシロ
キサン鎖に沿つてビニル側鎖をもつシラノール基
で連鎖停止されたポリジオルガノシロキサンであ
り得る。 つぎに例証のために本発明の実施例を示すが、
これらは何等本発明を限定するものではない。 実施例 １〜５ つぎの実施例においは、約３重量％のビニル基
をもちかつ25℃で約250センチポイズの粘度をも
つジメチルビニル基で連鎖停止されたポリジメチ
ル−メチルビニルシロキサン共重合体100部を
過して中性塩を除き、これに0.07部のラモロー触
媒を添加し、ついでこのバツチを真空下に撹拌し
ながら55℃に２時間加熱し、ついでそれを40℃以
下に冷却した。つぎに５つの実施例では、混合物
はジアリルマレエート反応抑制剤（DAM）の量
を変えたことを除いては同一であつた。ジアリル
マレエートを周囲圧力でシリコーン液体中に添加
して激しく撹拌することにより処理を完結させ
た、実施例５はDAMの代りに反応抑制剤として
酢酸ビニル0.4％及ぼTAIC 0.4％の混合物を用い
たシリコーン液体の性質を説明する比較例であ
る。 硬化性能は前述の混合物の各々に、約100重量
％のSiH基をもちかつ25℃で約40センチポイズの
粘度をもつトリメチル基で連鎖停止されたポリメ
チル水素シロキサン液体架橋剤約３重量部を混合
することによつて確認した。この混合物をついで
速やかに、溶剤を使用することなしに、ドクター
ナイフによつて40ポンドのスーパーカレンダーに
掛けたクラフト紙の上に被覆しそして被覆したシ
リコーンを強制エアオーブン中で硬化させた。 得られる塗膜をついでシリコーン表面の摩擦落
ち、汚れ、マイグレーシヨン及び剥離特性の定性
的試験によつて硬化の程度について評価した。摩
擦落ちはシリコーン被覆が基体に付着しなくなつ
たときに起り、それは強くない指の圧力によつて
シリコーンの小さなポール状になつて剥離し得
る。汚れは不完全に硬化した被覆について行な
い、シリコーン塗膜に対して強く押圧された指が
明白な永久的な痕を残すか否かによつて伴定す
る。マイグレーシヨンはスコツチ（登録商標）セ
ロフアンテープ試験によつて検査する。この場
合、被覆は、No.610スコツチテープの一片をまず
シリコーン被覆に緊密に押圧し、ついで剥離しそ
してそれをそれ自体の上に再び二重に押圧した後
に該テープをそれ自体に粘着する場合に良好に軸
化されかつマイグレーシヨンを生起しないと判断
される。シリコーン被覆がこのスコツチテープ試
験によつてマイグレーシヨンを生起しないものと
判定され得る場合には、それは剥離被覆であると
考えられる。というのは、該シリコーン被覆は硬
化された組成物と剥離されたスコツチテープ接着
剤との間の接着力よりも著しく大きい接着力で基
体に接着していることが示されたからである。こ
れらの定性的試験は当業者には周知でありかつシ
リコーン紙剥離被覆の硬化の完全性を確認するた
めに広く使用されているものである。 硬化性能は十分に硬化した剥離被覆を達成する
に必要な最低オープン内保持時間を記録すること
によつて評価した。

【表】 したがつて、ジアリルマレエート含有無溶媒剥
離組成物の硬化性能は実施例５に示すごとき従来
使用されてきた商業的製品の硬化性能に匹敵し得
ることが認められ得る。時間の関数としての粘度
増加は反応抑制剤としてのジアリルマレエートの
効率の指標である。粘度は75〓において静止状態
に保持された触媒含有試料について測定した。 上記の結果は、ジアリルマレエートは添加量
0.1〜0.50％で、白金族金属触媒を含む無溶媒紙
剥離組成物の許容し得る硬化性能を犠性にするこ
となしに該組成物に優れた可使時間を与えること
を立証している。 実施例 ６〜11 本発明の組成物について作業可能な可使時間の
別の指針を与えるために、触媒含有被覆剤浴の高
温におけるゲル化時間を確認する装置を考案作製
した。約25ppmのラモロー白金触媒を含む実施
例１〜５に述べたごときジメチルビニル基で連鎖
停止されたボリジメチルビニル−メチルビニルシ
ロキサン共重合体無溶媒シリコーン液体10ｇを容
量100mlのビーカーに秤量しそして種々の既知量
のジアリルマレエートと混合した。このビーカー
を140〓±２〓に制御された恒温水浴中に装入し
そして試験温度に到達させるために約30分間放置
した。ついで、注入器を用いて0.3ｇのメチル水
素シロキサン液体架橋剤を供試重合体中に導入し
て十分混合した。架橋剤の添加と同時にストツプ
ウオツチによる時間の計測を開始した。供試混合
物をゲル化が生起するまで頂部に備えた撹拌機に
よつて撹拌した。ゲル化時間を記録し、それによ
つてこれらの被覆組成物の高温における触媒存在
下における可使時間のきわめて確実なチエツクを
行なつた。第表に示す標準を被覆組成物につい
て前述した方法によつてジアリルマレエート濃度
の関数としての140〓の浴における可使時間を測
定した。実施例11はジアリルマレエートの代りに
反応抑制剤としてTAIC 0.4％及び酢酸ビニル0.4
％を用いた対照試料である。 第 表 実施例 DAM濃度 140〓におけるゲル化時間 ６ 500ppm ２分 ７ 1000 ８ ８ 2000 115 ９ 2500 ＞115 10 3000 ＞115 11 ０ 10 前記の結果から、2000ppm（０，２％）又は
それ以上のジアリルマレエート濃度では高温にお
いてさえこれらの被覆組成物について優れた可使
時間が与えられることが認められるであろう。ジ
アリルマレエート含有混合物の140〓の浴温にお
ける可使時間性能は無溶媒紙剥覆組成物において
従来使用されてきたTAIC及び酢酸ビニル反応抑
制剤を含む対照試料の性能よりも著しく優れてい
る。 実施例 12〜15 ジアリルマレエート反応抑制剤が白金25ppm
を含む前述した無溶媒剥離組成物について触媒の
存在下室温で優れた可使時間を与えることは前記
実施例に示したが、ジアリルマレエート反応抑制
剤はさらに組成物中により高濃度の白金を使用す
ることを可能にし、かく得られる組成物はついで
著しくより低い温度で有用な可使時間を犠性にす
ることなしに硬化するであろう。実施例１〜５に
用いたと同一の基本重合体及び架橋剤からなる別
の組成物を製造したが、ただしラモロー触媒とし
て白金200ppmをかつ反応抑制剤として5000ppm
のジアリルマレエートを含有せしめた。触媒含有
浴組成物の可使時間特性を実施例１〜５に詳述し
たと同じ方法で種々の温度で確認した。この実施
例の組成物についての結果を白金25ppm及び
DAM2500ppmを含む標準の剥離組成物（対照試
料）についての結果と比較して第表に示す。

【表】 上記の結果から、0.5％のジアリルマレエート
（5000ppm）は200ppmという多量の白金触媒の
存在にも拘らず、100〓以下の周囲温度で触媒含
有組成物浴の早過ぎるゲル化を防止することが認
められるであろう。 実施例 16〜19 これらの実施例では、反応抑制剤としてのビス
−γ−プロピルトリス（メトキシ）シリルマレエ
ートの有効性を種々の量の該シリルマレエートを
実施例１〜５に用いたごときある種のビニル型基
本重合体と混合することによつて例証する。
25ppmの白金触媒を含有するこれらの混合物を
25℃で25mmHgの真空下で１時間撹拌した。つい
でこれら実施例の混合物を３％のメチル水素シロ
キサン液体架橋剤と混合し、ついでドクターナイ
フを用いて40ポンドのSCK紙上に被覆しそして
前述のごとく汚れ及びマイグレーシヨンを示さな
い接着性表面に硬化した。満足な硬化のために必
要な最低オープン内保持時間及び各被覆浴組成物
の完全ゲル化時間を第表に記録した。実施例19
は反応抑制剤を含有しない比較例である。

【表】 本発明によつて意図された物品の製造は剥離被
覆をもつ紙製品を包含するが、決してそれらに限
定されない。非付着性表面をもつ物質を提供する
ことを望む場合には、屡々本発明の方法を適用す
ることができる。これらの組成物は同様に被覆表
面と被覆をもたない表面との間の摩擦を減ずる必
要がある用途に利用することができる。 したがつて、本発明は通常は他の物質に付着性
である物質及び表面を非付着性にする新規組成物
及び方法及びさらに前述した方法によつてこれら
の組成物で被覆された新規製品を提供するもので
あることは前述したところから明らかであろう。
かゝる組成物及び製品は特に剥離被覆用の用途に
有用であることが認められた。 さらに、これらの組成物の貯蔵寿命及び可使時
間はいずれもジアリルマレエートのような有効か
つ安価な反応抑制剤を含有させることによつて有
効に調節されかつ延長され得る。 本発明に述べた白金族金属触媒を含むビニル又
はシラノール官能基添加、100％固形分の硬化さ
れた紙剥離組成物用の反応抑制剤としてのジアリ
ルマレエートの顕著な有効性はジアリルマレエー
トをこれら製品用の有効な添加剤たらしめるもの
である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ つぎの成分： (a) 約20重量％までのアルケニル官能基を有しか
   つ25℃で約50〜約100000センチポイズの粘度を
   もつジオルガノポリシロキサン型基本重合体； (b) 約100重量％までのSiH基を有しかつ25℃で
   約25〜約1000センチポイズの粘度をもつポリメ
   チル水素シロキサン液体架橋剤； (c) 該基本重合体と該架橋剤との間の付加硬化型
   ハイドロシル化反応を助長する有効量の貴金属
   触媒；及び (d) 得られるシリコーン組成物の熱硬化温度以下
   の温度で貴金属触媒の作用による該シリコーン
   組成物のハイドロシル化硬化反応を抑制する有
   効量のカルボン酸ジエステル； を含有してなるシリコーン組成物。 ２ カルボン酸ジエステルがジアリルマレエー
   ト、ジアリルフタレート、ジアリルサクシネート
   及びジメチルマレエート、ジエチルマレエート及
   びシリルマレエートからなる群から選んだマレイ
   ン酸のジエステルからなる群から選んだものであ
   る特許請求の範囲第１項記載のシリコーン組成
   物。 ３ シリルマレエートがビス−γ−プロピルトリ
   ス（メトキシ）シリルマレエートである特許請求
   の範囲第２項記載のシリコーン組成物。 ４ つぎの成分： (a) 式； （式中、Ｒは不飽和分をもたない一価炭化水
   素基、R′はアルケニル不飽和分をもつ炭化水
   素基、Ｘ及びＹはビニル基で連鎖停止されたジ
   オルガノポリシロキサンが約０〜約20重量％の
   R′基を有するように選ばれた正の整数であ
   る。をもちかつ25℃で約50〜約100000センチポ
   イズの粘度をもつビニル基で連鎖停止されたジ
   オルガノポリシロキサン基本重合体； (b) 約10〜約100重量％のSiH基を有しかつ25℃
   で約25〜約1000センチポイズの粘度をもつトリ
   メチル基で連鎖停止されたポリメチル水素シロ
   キサン液体架橋剤； (c) 得られる被覆組成物の熱硬化を助長する有効
   量の白金融媒：及び (d) 得られる被覆組成物の熱硬化温度以下の温度
   における該組成物の硬化を抑制する有効量のジ
   アリルマレエート： を含有してなる通常他の物質に付着性の物質を非
   付着性にする無溶媒被覆組成物である特許請求の
   範囲第１項記載のシリコーン組成物。 ５ ビニル基で連鎖停止されたジオルガノポリシ
   ロキサンが式； を有するものである特許請求の範囲第４項記載の
   シリコーン組成物。 ６ 触媒量が約10〜約500ppmである特許請求の
   範囲第４項記載のシリコーン組成物。 ７ ジアリルマレエートの量が約0.1〜約0.5重量
   ％の範囲である特許請求の範囲第４項記載のシリ
   コーン組成物。