JPS60194509A - 樹脂結合型磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明社樹脂結合型磁石の製造方法に関する。

更に詳しくは、室温で固体の熱硬化性樹脂と室温で固体
の硬化剤の混合物で被覆された磁性粉末を用いる樹脂結
合型磁石の製造方法に関する。

本発明の目的は磁場中配向・成形工程の能率が高く、か
つ高い磁力を有する製品が得られる樹脂結合型磁石の製
造方法を提供することにある。従来樹脂結合型磁石は主
として次の２種類の方法で製造されてきた。第一の方法
は射出成形法と呼ばれるもので、磁性粉末と熱可塑性樹
脂との混合物を高温にて流動化せしめ、磁場中で金型に
射出して成形する方法であり、第二の方法は圧縮成形法
と呼ばれるもので、磁性粉末と液状の熱硬化性樹脂との
混線物を金型に入れ、磁場中で配向・圧縮成形する方法
である。前者は高い精度の成形体が得られる優れた方法
であるが、磁性粉末と樹脂との混合物に流動性を持たせ
るために樹脂の割合をｌｉｏ容量−以下にすることは困
難で、製品の磁力が低いという欠点を有していた。後者
は前者に比ベ樹脂の割合を低くすることにより製品の磁
力を高くすることができるという利点を持っているが、
磁性粉末と樹脂の混線物は流動性に乏しいため、混線物
の金型へ充填を均質に再現性よく行なうことが難しく、
成形体中に局部的な密度の不揃いや、す（髭）の発生が
見られ、成形体の強度が低いため、それを金型から取り
出すときに、端や角の部分が欠けやすく成形時の歩留り
が低くなるという欠点を有していた。圧縮成形法の欠点
を解消する方法として、特開昭５！−４３１０１号公報
には磁性粉末と粉末熱硬化性樹脂の混合物を成形する方
法が開示されている。この方法は圧縮成形法の前述の欠
点をかなり克服しているが、一般に樹脂を数ミクロンな
いし数７０ミクロンの粉末にするには多大の労力を要し
、また樹脂粉末と磁性粉末の真比重が大きく異なるため
、それぞれを均一に混合するのは容易ではなく、それら
の混合物を金型へ充填する際に樹脂粉末と磁性粉末の割
合に偏りが生じやすいという欠点が認められ、更に、圧
縮成形法の長所を生かすべく混合物中の樹脂の割合を／
−１重量−程度にまで低くすると樹脂が混合物中によく
行きわたらず、成形体の端や角の部分で合金粉末の一部
が脱落しやすくなり、成形精度カタ低下するという欠点
があった。また特公昭！；７−２３１Ｏ５号公報には有
機重合体で被覆された磁性粉末を加熱プレスして圧縮体
にし磁石を形成する方法が提案されている。この方法は
上記の磁性粉末と液状樹脂の混線物を世いる方法や、磁
性粉末と粉末樹脂の混合物を用いる方法の欠点を克服し
て０るが、軟化温度の低い有機重合体を用いると、得ら
れる磁石は低い温度でしか使用することができなし）。

一方、高い温度での使用を可能にするためには、。

軟化温度の高い有機重合体を用いる必要があり、それに
応じて成形温度も高くなり、成形時の金型の昇温、降温
に時間を要し、また金型と励磁コイルの断熱や、励磁コ
イルの絶縁材料に難しし）配慮が必要とされ、成形コス
トの上昇が避けられない。

本発明者は樹脂結合型磁石の製造上の上記のごとき欠点
を解消すべく検討した結果、本発明に到達した。

即ち、本発明は室温で固体の熱硬化性樹脂と室温で固体
の硬化剤との混合物で被覆された磁性粉末を金型に入れ
、該熱硬化性樹脂の軟化温度以上の温度で磁場中配向・
圧縮成形を行ない、得られた成形体を該熱硬化性樹脂の
軟化温度より低い温度で金型から取り出し、必要により
更に該熱硬化性樹脂を硬化せしめるための加熱処理を行
なうことを特徴とする樹脂結合型磁石の製造方法に関す
るものでおる。

本発明の方法では、磁性粉末を個々の磁性粒子が固体の
熱硬化性樹脂と固体の硬化剤の混合物で被覆された実質
的に自由に動きうる独立した粒子の集りとすることも、
あるいは幾個かの粒子が弱く結合した顆粒状とすること
も可能であり、いずれの場合も流動性に富む粉体として
取り扱うことができる。また固体の熱硬化性樹脂の軟化
温度以上の温度で圧縮成形し、軟化温度より低い温度で
成形体を金型から取り出す本発明の方法では熱硬化性樹
脂は硬化させる前であっても比較的良好な接着剤の役目
を果し、成形体の機械的強度が高く、その取り扱いが容
易である。このような特徴をもつ本発明の方法は、磁性
粉末と液状の熱硬イヒ性樹脂の混線物を圧縮成形する従
来法と比較して、磁性粉末を流動性に富む粉体の状態で
金型へ充填できるため、均質な成形体が得られ、形成体
中の局部的な密度の変動や、す（髭）の発生が抑制され
、成形体の機械的強度が高いため成形体の端や角の部分
の欠けが生じにくいという利点を持ってし）る。

また本発明の方法は、磁性粉末と樹脂粉末とを混合した
粉末を圧縮成形する従来法と比較して、固体の熱硬化性
樹脂と固体の硬化剤が磁性粒子を強固に被覆しているた
め、金型への充填などの移送時に樹脂および硬化剤と磁
性粒子の割合が偏ることがなく、また樹脂および硬化剤
が個々の磁性粒子によく行きわたっているために、得ら
れる成形体は十分均質であり、端や角の部分での磁性粒
子の脱落が極めて少なくカリ、成形精度が向上するとい
う長所に加えて、成形体の密度が高くなる利点も有して
いる。また有機重合体で被覆された磁性粉末を加熱プレ
スして圧縮体にし磁石を形成する方法で製作した磁石は
、前述のごとく、成形温度以上の温度での使用に耐えな
いが、本発明の方法を用いることにより、成形温度より
高い温度においても十分な機械的強度を磁石に賦与する
ことができる。

本発明の方法に用いられる磁性粉末としては、磁力の高
い、希土類金属とコバルトおよび／または鉄を必須成分
とする合金粉末が好ましく、なかでもサマリウム、コバ
ルト、銅、鉄を主たる成分とし、これらにチタン、ジル
コン、ハフニウム等を添加した析出硬化性合金粉末が好
ましい。磁性粉末は大部分が２０θμ以下の粒径をもつ
粒子からなり、成形時の密度が高くなるように粒径分布
を持たせたものが好ましい。

本発明に用いられる室温で固体の熱硬化性樹脂とは、室
温で固体状態（ガラス状態を含む）であり、比較的低い
温度で溶融または軟化し、適当な硬化剤と共に加熱する
ことにより硬化する樹脂であり、例えばエポキシ樹脂、
フェノール樹脂、フラン樹脂、ポリエステル樹脂などの
なかから上記の性質を有するものが選ばれる。樹脂が溶
融または軟化する温度は好ましくは３５〜／！ｉ０℃で
あり、より好ましくは４０〜１００℃である。樹脂が溶
融または軟化する温度がｉｓｏ℃より高くなると、金型
の加熱あるいは冷却に時間がかかり、また磁場成形機の
金型と励磁コイルとの断熱あるいは励磁コイルの絶縁材
の選択が難しくなるなどの問題が生ずる。室温で固体の
硬化剤としては、採用する熱硬化性樹脂の硬化剤として
知られている物質のなかから、室温で固体状態のものを
選べばよく、例えばエポキシ樹脂には無水フタル酸、無
水へキサヒドロフタル酸、無水ピロメリット酸、無水マ
レイン酸、無水ヘット酸等の固体の酸無水物、ｐ、ｐ′
−ジアミノジフェニルスルホン、ｐ、ｐ’−ジアミノジ
フェニルメタン、メタフェニレンジアミン、り。

グ′−ジアミノー／、２−ジフェニルメタン等の固体の
ジアミンなどが、フェノール樹脂やフラン樹脂にはへキ
サメチレンテトラミンが、ポリエステル樹脂にはベンゾ
イルパーオキサイド、メチルエチルケトンパーオキサイ
ドなどの有機過酸化物などが選ばれる。

磁性粉末と熱硬化性樹脂と硬化剤の混合物との割合は体
積比率で７θ：３ｏ〜ｑｓ：ｚがよく、熱硬化性樹脂と
硬化剤の混合物の割合が３０体積チを超えると磁力が低
くなりすぎ、逆に３体積チ未満では成形体の機械的強度
が不十分となり、いずれも本発明の目的に添わない。上
記の体積比率はｇｏ：、ｚｏ　Ｎｔｏ：ｔｏがより好ま
しい。

本発明において、磁性粉末を室温で固体の熱硬化性樹脂
と硬化剤の混合物で被覆する方法は特に限定されたもの
でなく、磁性粉末を室温で固体の熱硬化性樹脂と硬化剤
の混合物で完全に、あるいは部分的に被覆することがで
きる方法であればよく、例えば次のごとき方法がある。

即ち、室温で固体の熱硬化性樹脂と硬化剤を共に溶解す
る溶媒にそれらを溶かし、得られた溶液に磁性粉末を加
え、該熱硬化性樹脂の硬化が急激に進行しない温度下で
溶媒を蒸発せしめることにより溶媒を除去し、磁性粉末
表面に該熱硬化性樹脂と該硬化剤とを析出させる方法、
あるいは室温で固体の熱硬化性樹脂と硬化剤を共に溶解
する溶媒にそれらを溶解し、得られた溶液に磁性粉末を
加え、次いで、該熱硬化性樹脂と該硬化剤を全く、ある
いはほとんど溶解しない溶剤を加えることにより、磁性
粉末表面に該熱硬化性樹脂と該硬化剤とを析出させる方
法等である。

室温で固体の熱硬化性樹脂と硬化剤の混合物で被覆され
た磁性粉末は、次のごとき方法で成形される。即ち、該
磁性粉末は金型に入れられ、適当な方法で該熱硬化性樹
脂の軟化温度以上の温度に加熱され、磁場中で配向され
、圧縮成形される。

得られた成形体は該熱硬化性樹脂の軟化温度以下に冷却
された後、金型より取り出され、必要に応じて、更に熱
硬化処理が施される。

以下実施例に基づき本発明を説明する。

実施例１ ＳｍコＩｇ重量％　、Ｃｕ　Ａ、１重量％、Ｆｅ　／　
６．２　重量％、Ｚｒ　３．．３重量％および残部Ｃｏ
からなる合金を／／！；Ｏ℃にて２１時間溶体化処理し
、次いでＩｒｏθ’Ｃテ２４を時間、引き続き６００℃
で７時間時効処理を施した。

この合金を粉砕し、篩分し、調合することにより粒径が
３グ〜ｌＩｑμの粒子が亭Ｏ重量％、１０！ｒ−／クク
μの粒子が６０重量−の磁性合金粉末を調製した。

この磁性合金粉末１００　ｆを、固形エポキシ樹脂（旭
化成工業■製ビスフェノール系エポキシ。

ＡＥＲＡｉ■、軟化温度Ａｌｌ〜６７℃）３θ／ｆと無
水フタル酸（ｍｐ、！、２４℃）　Ｏ’ｌＯｆを２Ｓｔ
のアセトンに溶解した溶液に浸漬し、減圧乾燥すること
によりアセトンを除去し、次いで乳鉢で粉砕することに
よりサラサラした粉体を得た。

この粉体／９左ｆを加圧面の形状がコθ簡×／θ簡であ
る金型に入れ、金型を八Ｗ℃に保ちつつ、加圧面に垂直
に（即ち加圧方向に）／ｊＫ０６の磁場を印加しながら
左ｔｏｎ／ｖ＋！の圧力で成形した。金型がほぼ室温に
戻るまで放冷した後、成形体を金型から取り出した。こ
の操作を繰り返して、成形体を７θ個製作した。得られ
た成形体にヒビやカケは認められなかった。これらの成
形体のうち３個を７００℃で１時間、次いで２００℃で
７時間熱処理を施し密度および磁気特性の測定に供した
。得られた結果（３個の磁石の平均値）は次のとおりで
あった。

密　度　：　／、７！；Ｑ　ｆ／ｃＪ Ｂｒ：　７／リ　ＫＧ ＢＨｅ　：　ｌ−１／、３　ＫＯｅ （ＢＨ）ｍａｘ　：　／　ｌ！ｒ　ＭＧＯｅ更に、残り
の３個の成形体を機械的強度（以下グリーン強度と呼ぶ
）の測定に供した。グリーン強度の測定は第１図に示し
た装置の試料支持台コに成形体をセットし、くさび／　
ｔ　０７！ｒｒａｎ／分の速度で降下させ、試料が破壊
するまでくさび／にかかる荷重を測定し、測定された最
大荷重をもって成形体のグリーン強度とした。測定した
３個の成形体の平均グリーン強度は９４／ｆであった。

実施例ユ Ｓｍ２１−、’７重量％　、　Ｃｕ　ｇＪ重景１ｖｅｔ
ｑ、θ重量％、Ｚｒ２０重量％および残部がコバルトか
らなる合金を１１１０℃にて一時間、引き続きｌ／６０
℃にて一時間溶体化処理し、次いでざ００〜３００℃の
間で多段時効処理を施した。この合金を粉砕し、篩分し
、調合することにより粒径がｊ４ｔμ以下の粒子が３θ
重量％、４Ｚダ〜３３μの粒子が２０重量％、ｉｏｚ〜
／７７μの粒子が３０重量−の磁性合金粉末を調製した
。

この磁性合金粉末ｌθ０２を、固形エポキシ樹脂（ノボ
ラック系エポキシ樹脂１日本化薬輛製。

’Ｆ、Ｃ０Ｎ−１０３■、軟化温度１；０−９０℃）３
．０／ｌとＤＤＳ（Ｐ、ｐ’−ジアミノジフェニルスル
ホン、　ｍｐ、／７！ｒＮ７７６℃）ｏ、ｔｉｏｔを、
２＆りのアセトンに溶解した溶液に浸漬した。得られた
混合物を激しく攪拌しながらそこへシクロヘキサン５ｏ
ｏｔを徐々に加え、約Ｓ分間攪拌を続けた後、溶媒を除
去し、沈降物を時計皿上にて風乾することによりサラサ
ラした粉体を得た。

この粉体を実施例１と同様の方法で成形し、成形体をｌ
θ個作成した。得られた成形体にヒビやカケは認められ
なかった。更に実施例／と同様にして密度、磁気特性な
らびにグリーン強度の測定を行ない、得られた結果（３
個の平均値）を次に示した。

密　度　：６．ざ１０　ｆ／ｃｄ Ｂｒ　：　７．／タ　ＫＱ ＢＨｃ　：　ｌ−０／　［Ｏｅ （ＢＨ）ｍａｘ　：　ｉ　ｉ　、２　ＭＧＯｅグリーン
強度：／１７θＶ 比較例／ 実施例１で調製した磁性合金粉末コθｆに、あらかじめ
液状エポキシ樹脂（旭化成工業ｆｉ　［ＡＥＲ３３／■
、粘度／　哩００　ｃｐｓ／！Ｓ’　）と液状硬化剤（
日本化薬■製カヤ・・−ドＡ−８■）とを重量比で１０
θ：３２　に混合したもの０．　Ａ　Ａ’　ｆを加え、
乳鉢上でよく混練した。

得られた混練物１９５２を実施例／で用いた金型に入れ
、加圧面垂直に（即ち加圧方向に）／＆ＫＯｅの磁場を
印加しながらＡ；　ｔｏｎ／ｌｉｌ　の圧力で成形した
。

この操作を繰り返して、成形体を／θ個製作した。

得られた成形体のすべてに、実施例１の成形体には児ら
れなかったエツジ部のカケが認められ、３個にヒビが認
められた。ヒビの認められた３個を含む３個をざ０℃で
一時間、次いで２００℃で２時間熱硬化処理を施し、密
度および磁気特性の測定に供した。また残る５個の成形
体のグリーン強度を実施例／と同様の方法で測定した。

得られた結果（５個の磁石および成形体の平均値）は次
のとおりであった。

密　度　：　Ｓｇユ９　を肩 Ｂｒ　：　１０７　ＫＱ ＢＨｃ　：　！ｉ！０　０ｅ （ＢＨ）ｍａｘ　：　ｌダ４’　ＭＧＯｅグリーン強度
　二　−９Ｆ 比較例コ 実施例／で用いた固形エポキシ樹脂とＤＤＳとのｂｏ：
ｔｒの混合物を粉砕し、重量平均径がグｌμの粉体を得
た。この粉体ａ６ざ２と実施例１で調製した磁性合金粉
末、２０２とを乳鉢上でよく混合した。

得られた混合粉末ｉ９Ａ；ｆを実施例／で用いた金型に
入れ、加圧面に垂直に（即ち加圧方向に）／５ＫＯｅの
磁場を印加しながら！；　ｔｏｎ／ｌｙｌの圧力で成形
した。この操作を繰り返して、成形体を７０個製作した
。得られた成形体のすべてに実施例／の成形体には見ら
れなかったエツジ部のカケが関められた。これらの成形
体のうち５個を１００℃で７時間、次いで２０θ℃で７
時間熱硬化処理を施し、密度および磁気特性の測定に供
した。また残る５個の成形体のグリーン強度を実施例／
と同様の方法で測定した。得られた結果（５個の磁石お
よび成形体の平均値）は次のとおりであった。

密　度　二　ムｓｏｓ　ｙ雇 Ｂｒ　：　１１０　ＫＧ ＢＨｃ　：　ム／Ａ　ＫＱｅ （ＢＨ）ｍａｘ　：　／　０．６　ＭＧＯｅグリーン強
度　＝　Ａθθ　ｆ 以上の実施例ならびに比較例から、本発明の方法は、従
来知られている液状熱硬化性樹脂や粉末熱硬化性樹脂を
用いる方法に比べて、成形時のカケやヒビが発生しに＜
＜、高精度の成形体が高い歩留りで製作でき、グリーン
強度が高いため樹脂未硬化の状態での成形体の取り扱い
が容易であり、密度や磁気特性も高くなるという利点を
有することがわかる。本発明のこのよう々特徴は扁平な
磁石の製作に特に好ましい効果を発揮する。

【図面の簡単な説明】

第１図は成形体のグリーン強度を測定するために用いた
装置の試料と接する部分の略図である。 特許出願人　旭化成工業株式会社 代理人弁理士　星　野　送 画１図 に ／ｈ

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）、室温で固体の熱硬化性樹脂と室温で固体の硬化
   剤との混合物で被覆された磁性粉末を金型に入れ、該熱
   硬化性樹脂の軟化温度以上の温度で磁場中配向・圧縮成
   形を行ない、得られた成形体を該熱硬化性樹脂の軟化温
   度より低い温度で金型より取り出し、必要により更に該
   熱硬化性樹脂を硬化せしめるための加熱処理を行なうこ
   とを特徴とする樹脂結合型磁石の製造方法。
2. （２）、室温で固体の熱硬化性樹脂が、軟化温度が３Ｓ
   〜／！θ℃の間にあるエポキシ樹脂であり、かつ室温で
   固体の硬化剤が、融点または軟化点が３５℃であるアミ
   ンまたは酸無水物である特許請求の範囲第１項記載の方
   法。
3. （３）、磁性粉末が希土類金属とコバルトおよび／また
   は鉄を必須成分とする合金の粉末である特許請求の範囲
   第１項または第２項記載の方法。