JPS59128223A - 高熱伝導性ガラスの製造法 - Google Patents
高熱伝導性ガラスの製造法Info
- Publication number
- JPS59128223A JPS59128223A JP13448482A JP13448482A JPS59128223A JP S59128223 A JPS59128223 A JP S59128223A JP 13448482 A JP13448482 A JP 13448482A JP 13448482 A JP13448482 A JP 13448482A JP S59128223 A JPS59128223 A JP S59128223A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- water
- glass
- powder
- mixed
- mixing
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Landscapes
- Inorganic Insulating Materials (AREA)
- Glass Melting And Manufacturing (AREA)
- Glass Compositions (AREA)
- Insulated Metal Substrates For Printed Circuits (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は熱伝導率を顕著に改善し、しかも高絶縁性を保
持するガラスの製造方法に関するものである。
持するガラスの製造方法に関するものである。
プリント配線基板の如き絶縁材料として高アルミナ磁器
等の酸化物セラミックスと共にアルミノ珪酸塩系のコー
ジライト系等の低アルカリ質のガラスが実用されている
。
等の酸化物セラミックスと共にアルミノ珪酸塩系のコー
ジライト系等の低アルカリ質のガラスが実用されている
。
このガラスは量産性に富み、廉価に提供できるが熱伝導
度が低く高アルミナ磁器の０．０５〜０．０７ｃａｌ／
ｃａｒ ｓｅｅ ・℃に比してｏ、ｏｏ、２〜ｏ、００
７ｃａｌ／ａｎ。
度が低く高アルミナ磁器の０．０５〜０．０７ｃａｌ／
ｃａｒ ｓｅｅ ・℃に比してｏ、ｏｏ、２〜ｏ、００
７ｃａｌ／ａｎ。
８ｅｅ・℃程度に止まるため電子回路の実装密度が高く
なるに伴なって発熱密度も太きくなシ、熱放散性が低下
する欠点があった。
なるに伴なって発熱密度も太きくなシ、熱放散性が低下
する欠点があった。
本発明は上記プリント配線基板を初め、各種ガラスの絶
縁抵抗をさして低下させることなく熱伝導率を顕著に改
善した高熱伝導性ガラスの製造法を確立したもので、以
下実施例と共にその詳細を説明する。
縁抵抗をさして低下させることなく熱伝導率を顕著に改
善した高熱伝導性ガラスの製造法を確立したもので、以
下実施例と共にその詳細を説明する。
なお、と＼にいうガラスは失透させたガラスセラミック
スを含むものである。
スを含むものである。
実施例１
（イ）Ｓｉ０２
２．タグＡｌ２Ｏ３”／ ｆ Ｂａｏ ０．ｊグＮ
ａｚＯ／、 Ｏｆ Ｔｉｅ２０．ｊ ｆ からなる混合粉末を／ｌｌ−１０℃で溶融、水中に投入
して急冷して得たガラス塊をボールミルで微粉砕して得
だＮａ２Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−５ｉＯｚ系ガラスの微粉末（
第１の原料粉末）に 非イオン性界面活性剤（ノニオンＥ −，２３０゜ＨＬ
Ｂ価 ／７３、日本油脂’） ’Ａｒｔ水
λ／１０ ｅｅ
酢酸ビニル（モビニールＤＭ−２／ ヘキスト合成） ３０１ を配合、マグネチツクスターラによって混合して第１の
分散液Ｗｌを作る。
２．タグＡｌ２Ｏ３”／ ｆ Ｂａｏ ０．ｊグＮ
ａｚＯ／、 Ｏｆ Ｔｉｅ２０．ｊ ｆ からなる混合粉末を／ｌｌ−１０℃で溶融、水中に投入
して急冷して得たガラス塊をボールミルで微粉砕して得
だＮａ２Ｏ−Ａｌ２Ｏ３−５ｉＯｚ系ガラスの微粉末（
第１の原料粉末）に 非イオン性界面活性剤（ノニオンＥ −，２３０゜ＨＬ
Ｂ価 ／７３、日本油脂’） ’Ａｒｔ水
λ／１０ ｅｅ
酢酸ビニル（モビニールＤＭ−２／ ヘキスト合成） ３０１ を配合、マグネチツクスターラによって混合して第１の
分散液Ｗｌを作る。
（ロ）ＣｕＯ（市販品、平均粒径 ０．ｊｐ）
弘３１ＷＯ３（市販品、平均粒径 ０．２ｐ）
／／Ｉｆかもなる無機質材料の微粉末（第２の原料粉
末）に ポリエチレンオキサイド （水溶性粒子結合剤）Ｏ１♂７ 水 グ
３ＯＣＡを配合、同じくマグネチツクスターラによって
混合して第２の分散液Ｗ２を作シ、 （ハ）四塩化エチレン（非水溶性の溶媒） ｌ≠４！０
１非イオン性界面活性剤（ＯＰ−ざｏ Ｒ％Ｈｌ、Ｂ価
４４．３、日本油脂） １．３ｆの両者を前
と同様マグネチツクスターラによって混合して非水溶媒
Ｏを作シ、 に）上記ＯとＷ２を攪拌し乍ら混合し、非イオン性界面
活性剤によって第２の原料粉末を水に分散させたものを
非水溶媒中で乳化し、無数のＷ２塊がＯ中に分散してな
るＷ２−０エマルジヨンを作る。
弘３１ＷＯ３（市販品、平均粒径 ０．２ｐ）
／／Ｉｆかもなる無機質材料の微粉末（第２の原料粉
末）に ポリエチレンオキサイド （水溶性粒子結合剤）Ｏ１♂７ 水 グ
３ＯＣＡを配合、同じくマグネチツクスターラによって
混合して第２の分散液Ｗ２を作シ、 （ハ）四塩化エチレン（非水溶性の溶媒） ｌ≠４！０
１非イオン性界面活性剤（ＯＰ−ざｏ Ｒ％Ｈｌ、Ｂ価
４４．３、日本油脂） １．３ｆの両者を前
と同様マグネチツクスターラによって混合して非水溶媒
Ｏを作シ、 に）上記ＯとＷ２を攪拌し乍ら混合し、非イオン性界面
活性剤によって第２の原料粉末を水に分散させたものを
非水溶媒中で乳化し、無数のＷ２塊がＯ中に分散してな
るＷ２−０エマルジヨンを作る。
（ホ）％−０エマルジョンと上記光を攪拌し乍ら混合し
、これらＷ２−０エマルジヨンと第１の分散液Ｗよに配
合されたＨＬＢ価の異なる非イオン性界面活性剤によっ
てＷ２−０− ％複合エマルジョンを作る。
、これらＷ２−０エマルジヨンと第１の分散液Ｗよに配
合されたＨＬＢ価の異なる非イオン性界面活性剤によっ
てＷ２−０− ％複合エマルジョンを作る。
この％ −０−％複合エマルジョンは、第１の分散液Ｗ
ｌ中に、非水溶媒０によって被覆された塊状の第コの分
散液Ｗ２が分散している泥漿状を呈した。
ｌ中に、非水溶媒０によって被覆された塊状の第コの分
散液Ｗ２が分散している泥漿状を呈した。
（へ）上記泥漿状のＷｇ −０−％複合エマルジョンを
ドクターブレード法によって成形した。
ドクターブレード法によって成形した。
（ト）この成形品を露点３０℃の水素雰囲気中において
りＯＯ℃、０．３時間さらにｌ０ＪＯ′Ｃ／時間保持し
て焼成しｊ ０１１ｒ！ｎＸ ｊ ＯｇＢ Ｘ ＯＪｇ
ｒの焼結品を得た。
りＯＯ℃、０．３時間さらにｌ０ＪＯ′Ｃ／時間保持し
て焼成しｊ ０１１ｒ！ｎＸ ｊ ＯｇＢ Ｘ ＯＪｇ
ｒの焼結品を得た。
焼結品は粉末冶金状に焼結されたＣｕとＷの微粉末から
なる４ｉｏ−ｔｏμの無数の多面体からなる醜が周回路
々≠〜ｔμの間隔をもってガラスの絶縁層と濡れ、強固
に結合した緻密な断面形状を呈した。
なる４ｉｏ−ｔｏμの無数の多面体からなる醜が周回路
々≠〜ｔμの間隔をもってガラスの絶縁層と濡れ、強固
に結合した緻密な断面形状を呈した。
このようにして得たガラスセラミックスの諸物件を測定
した結果を第１表に示す。
した結果を第１表に示す。
上表から明らかにされたｒうに、本発明の上記実施例に
よって得られたガラスセラミックは従来のガラスセラミ
ックに比して、懸念された絶縁抵抗の低下を無視しうる
程度に止め、目的とする熱伝導率を格段と上昇させ、電
子回路の実装密度を格段と高めることができる。
よって得られたガラスセラミックは従来のガラスセラミ
ックに比して、懸念された絶縁抵抗の低下を無視しうる
程度に止め、目的とする熱伝導率を格段と上昇させ、電
子回路の実装密度を格段と高めることができる。
実施例２
Ｓｔ（ｈ ４Ａ！ｆＡ
１２０３ ／、 Ａ
ｔＴｉＯ２０，７Ｓ’ Ｍｇ０ １λ２からな
る混合粉末を／ｊざ０℃で溶融、水中に投入して得たガ
ラス塊をボールミルで微粉砕して得たコージライト系ガ
ラスの微粉末（第１原料粉末）に 非イオン性界面活性剤（ノイゲンＥＡ −／ ７θ１、
ＨＬＢ価１７、第一工業製薬） ｊ′？水
／Ｙｏｏｃｃ
。
１２０３ ／、 Ａ
ｔＴｉＯ２０，７Ｓ’ Ｍｇ０ １λ２からな
る混合粉末を／ｊざ０℃で溶融、水中に投入して得たガ
ラス塊をボールミルで微粉砕して得たコージライト系ガ
ラスの微粉末（第１原料粉末）に 非イオン性界面活性剤（ノイゲンＥＡ −／ ７θ１、
ＨＬＢ価１７、第一工業製薬） ｊ′？水
／Ｙｏｏｃｃ
。
の混合物からなる第１の分散液Ｗ１と、Ｆｅ２０ｇ
（市販品、平均粒径０．３１ｔ） ７９Ｍｏｓ
ｓ （市販品、平均粒径０．３ｐ） ／４’４’
？ポリビニルアルコール（テン力Ｂ−ｏｓ ）（水溶性
粒子結合剤） ｉｏｙ 水 よ
θ０ωの混合物からなる第２の分散液Ｗ２と、二塩化エ
チレン（非水溶性の溶媒） タタθ２非イオン性界面
活性剤（ノイゲンＥＡ −ｊ ｊ、ＨＬＢ価１１第一工
業製薬）ｊ２ の混合物からなる非水溶媒０の３者によって前例と同様
、泥漿状％ −０−％エマルジョンを作い絞に形を行っ
た後、露点３０℃の水素雰囲気中において１２コθ℃、
１時間保持の条件で焼成結晶化して得たり闘φＸ／ａｎ
ｔのガラスセラミック略々ｌ−ｔμの間隔をもってガラ
スの絶縁層と濡れ、強固に結合した緻密な断面形状を呈
した。
（市販品、平均粒径０．３１ｔ） ７９Ｍｏｓ
ｓ （市販品、平均粒径０．３ｐ） ／４’４’
？ポリビニルアルコール（テン力Ｂ−ｏｓ ）（水溶性
粒子結合剤） ｉｏｙ 水 よ
θ０ωの混合物からなる第２の分散液Ｗ２と、二塩化エ
チレン（非水溶性の溶媒） タタθ２非イオン性界面
活性剤（ノイゲンＥＡ −ｊ ｊ、ＨＬＢ価１１第一工
業製薬）ｊ２ の混合物からなる非水溶媒０の３者によって前例と同様
、泥漿状％ −０−％エマルジョンを作い絞に形を行っ
た後、露点３０℃の水素雰囲気中において１２コθ℃、
１時間保持の条件で焼成結晶化して得たり闘φＸ／ａｎ
ｔのガラスセラミック略々ｌ−ｔμの間隔をもってガラ
スの絶縁層と濡れ、強固に結合した緻密な断面形状を呈
した。
このガラスセラミックは第２表の通り、絶縁抵抗にさし
て悪影響をもたらすことなく熱伝導率を大巾に改善する
著効を示した。
て悪影響をもたらすことなく熱伝導率を大巾に改善する
著効を示した。
上記実施例／およびコは共にプリント配腺基板を対象と
したが、本発明は薄板に限定されることなく、絶縁抵抗
を初めガラスの緒特性と共に特に高い熱放散性を要求さ
れるＩＣパッケージ等厚肉のガラスを初め板状体に限ら
ず円筒、棒状体の製造に適用することができるだけでな
く、高熱伝導性無機質材料の微粉末からなる無数の塊を
包蔵したガラスはガラス特有の金属との濡れ性を損なう
惧れがないから、ドクターブレード法あるいは鋳込成形
法によって得た素体を金属板等金属の基盤上に載置、貼
着するが、泥漿状の％ −０−Ｗｌエマルジョンの状態
で吹付け、ディッピング等常法によって金属の基盤上を
被覆した上、加熱、溶融してホーロー基板とすることに
よって更に熱伝導性を高めることができる。
したが、本発明は薄板に限定されることなく、絶縁抵抗
を初めガラスの緒特性と共に特に高い熱放散性を要求さ
れるＩＣパッケージ等厚肉のガラスを初め板状体に限ら
ず円筒、棒状体の製造に適用することができるだけでな
く、高熱伝導性無機質材料の微粉末からなる無数の塊を
包蔵したガラスはガラス特有の金属との濡れ性を損なう
惧れがないから、ドクターブレード法あるいは鋳込成形
法によって得た素体を金属板等金属の基盤上に載置、貼
着するが、泥漿状の％ −０−Ｗｌエマルジョンの状態
で吹付け、ディッピング等常法によって金属の基盤上を
被覆した上、加熱、溶融してホーロー基板とすることに
よって更に熱伝導性を高めることができる。
しかして、絶縁性の第１の原料微粉末はコージライト系
のような高熱伝導性を有するガラスが好ましく、高熱伝
導性の第２の原料微粉末としては実施例において示した
Ｆｅ２Ｏ３＋ ＭＯ０３等焼成によって金属化する酸化
物に限らず他の化合物、あるいは金属を直接使用しても
よく、また非酸化性雰囲気中において安定なＳｉＣ、Ｂ
Ｎ等の炭化物、窒化物、酸化物類も使用できるが、これ
ら第７と第２の原料微粉末は熱膨張係数および焼結温度
が近（以する材料の組合せが好ましい。
のような高熱伝導性を有するガラスが好ましく、高熱伝
導性の第２の原料微粉末としては実施例において示した
Ｆｅ２Ｏ３＋ ＭＯ０３等焼成によって金属化する酸化
物に限らず他の化合物、あるいは金属を直接使用しても
よく、また非酸化性雰囲気中において安定なＳｉＣ、Ｂ
Ｎ等の炭化物、窒化物、酸化物類も使用できるが、これ
ら第７と第２の原料微粉末は熱膨張係数および焼結温度
が近（以する材料の組合せが好ましい。
しかして、上記第１の原料微粉末によって形成される高
熱伝導性無機質材料からなる無数の夕紙間の絶縁層は２
μ程度、の極めて薄い膜厚においても充分固有の特性を
示し、厚くした場合も膜厚に応じた熱放散性を示すので
この面からは特に限定されないが３〜ｔμ程度が好まし
く、所望の膜厚に応じて第１の原料微粉末および第コの
原料微粉末の配合割合が定められる。
熱伝導性無機質材料からなる無数の夕紙間の絶縁層は２
μ程度、の極めて薄い膜厚においても充分固有の特性を
示し、厚くした場合も膜厚に応じた熱放散性を示すので
この面からは特に限定されないが３〜ｔμ程度が好まし
く、所望の膜厚に応じて第１の原料微粉末および第コの
原料微粉末の配合割合が定められる。
次に満足すべきＷ２−０− ％エマルジョンを製造する
ため好ましい条件は、先ずＷ２と００含量は県に対して
等量乃至／／ＩＩ（容量比、以下同様）Ｗ２とＯの関係
もＷ２がＯに対して等量乃至／／弘であシ、更にＷｌ中
の界面活性剤は水に対して０、／−０，１％、Ｑ中の界
面活性剤は非水溶性の溶剤に対してＯｌ、２〜．２係、
Ｗ２中の第２の原料微粉末は水に対して２〜ざチである
。
ため好ましい条件は、先ずＷ２と００含量は県に対して
等量乃至／／ＩＩ（容量比、以下同様）Ｗ２とＯの関係
もＷ２がＯに対して等量乃至／／弘であシ、更にＷｌ中
の界面活性剤は水に対して０、／−０，１％、Ｑ中の界
面活性剤は非水溶性の溶剤に対してＯｌ、２〜．２係、
Ｗ２中の第２の原料微粉末は水に対して２〜ざチである
。
なお、ＷｌおよびＯに配合する非イオン性界面活性剤は
、前に述べた通シ、それらのＨＬＢ価によって前者は水
中に油を加えて乳化し、後者は油中に水を加えて乳化す
るためのもので前者Ｗ１に配合する非イオン性界面活性
剤のＨＬＢ価は１３以上、後者Ｏに配合する非イオン性
界面活性剤のＨＬＢ価は！以下である。
、前に述べた通シ、それらのＨＬＢ価によって前者は水
中に油を加えて乳化し、後者は油中に水を加えて乳化す
るためのもので前者Ｗ１に配合する非イオン性界面活性
剤のＨＬＢ価は１３以上、後者Ｏに配合する非イオン性
界面活性剤のＨＬＢ価は！以下である。
なお、上記実施例１において第１の原料粉末として使用
したＳｉＯ＋ ｒ ＡｂＯｓ ＃ ＴｉＯ２の一部また
は全部をけい酸エチル、ステアリン酸アルミニウム、チ
タニウムインプロポキシド等、非水溶性有機化合物に代
えて非水溶媒０に配合することによって該非水溶媒の機
能を高め、かつ焼成過程においてＡｌ２Ｏ３−ＴｉＯ＋
−５ｔｏ２系ガラスを生成して焼結されたＣｕｔＷの
微粉末と、これを被覆するガラスの絶縁層の密着性を更
に高めることができ、このような非水溶性有機化合物に
よる置換は他の無機質材料に対しても有効である。
したＳｉＯ＋ ｒ ＡｂＯｓ ＃ ＴｉＯ２の一部また
は全部をけい酸エチル、ステアリン酸アルミニウム、チ
タニウムインプロポキシド等、非水溶性有機化合物に代
えて非水溶媒０に配合することによって該非水溶媒の機
能を高め、かつ焼成過程においてＡｌ２Ｏ３−ＴｉＯ＋
−５ｔｏ２系ガラスを生成して焼結されたＣｕｔＷの
微粉末と、これを被覆するガラスの絶縁層の密着性を更
に高めることができ、このような非水溶性有機化合物に
よる置換は他の無機質材料に対しても有効である。
手続補正書（自発）
５８年 ６月 ４日
特許庁長官 若 杉 和 夫 殿
１、事件の表示
昭和５７年特許願第１３４４８４号
２、発明の名称
高熱伝導性ガラスの製造法
３、補正をする者
事件との関係 特許出願人
住 所 名古屋市瑞穂区高辻町１４番１８号名 称（
４５４） 日本特殊陶業株式会社代表者 小川修次 ４、代理人 住 所 郵便番号 ４６７ ■、明細書第６頁、第４行目〜５行目中、及び第９頁第
１５行目中・ 「無数の多面体からなる塊」を「無数の塊状体」に訂正
します。
４５４） 日本特殊陶業株式会社代表者 小川修次 ４、代理人 住 所 郵便番号 ４６７ ■、明細書第６頁、第４行目〜５行目中、及び第９頁第
１５行目中・ 「無数の多面体からなる塊」を「無数の塊状体」に訂正
します。
２、同第１２頁下から第２行目〜第１３頁第２行目を下
記に訂正します。
記に訂正します。
「であり、また第１及び第２の原料粉末はそれぞれ第１
の分散液Ｗｌ及び第２の分散液Ｗ２中に、スラリー状と
して分散させるよう水に対する配合割合が決定されるが
、両者共金量中１０〜４０重量％程度である。更に第１
の分散液Ｗ１中の界面活性剤は水に対して０．１〜２重
量％の範囲であり、非水溶媒０中の界面活性剤は非水溶
性の溶剤に対して０．２〜４重量％である。」２、同第
１３頁、第９行目中、 ｒＨＬＢ価は５以下である。」をｒＨＢＬ価は５以下が
それぞれ好ましい。」に訂正します。
の分散液Ｗｌ及び第２の分散液Ｗ２中に、スラリー状と
して分散させるよう水に対する配合割合が決定されるが
、両者共金量中１０〜４０重量％程度である。更に第１
の分散液Ｗ１中の界面活性剤は水に対して０．１〜２重
量％の範囲であり、非水溶媒０中の界面活性剤は非水溶
性の溶剤に対して０．２〜４重量％である。」２、同第
１３頁、第９行目中、 ｒＨＬＢ価は５以下である。」をｒＨＢＬ価は５以下が
それぞれ好ましい。」に訂正します。
以上
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 ｌ）（イ）高絶縁性を有するガラス原料の微粉末を第１
の原料粉末とし、これに非イオン性界面活性剤と水と有
機高分子を加えて混合して第１の分散液■を作る工程。 （ロ）上記第１の原料粉末よシも高い熱伝導率を有する
、金属、焼成によって金属化する金属の化合物、炭化物
、窒化物、酸化物等無機質材料から選ばれた１種以上の
微粉末を第２の原料粉末とし、これに水溶性の粒子結合
剤と水とを加えて混合して第一の分散液Ｗ２を作る工程
。 （ハ）非水溶性の溶剤と、（イ）の非イオン性界面活性
剤よシもＨＬＢ価の低い非イオン性界面活性剤を混合し
て非水溶媒Ｏを作る工程。 に）上記Ｗ２をＯと混合、乳化してＷｌ−０エマルジヨ
ンを作る工程。 （ホ）上記Ｗ２−０エマルジョンとＷｌを混合、県中に
Ｗｌ−０を分散させた泥漿状の複合エマルジョンＷ２−
０− ％を作る工程。 （へ）上記泥漿状複合エマルジョンＷ２−０−Ｗｌを用
いて所望の素体を成形する工程。 （ト）所定の界囲気中において焼結する工程。 からなる高熱伝導性ガラスの製造方法。 コ） 高熱伝導性ガラスを焼結結晶化する特許請求の範
囲第１項記載の高熱伝導性ガラスの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13448482A JPS59128223A (ja) | 1982-07-30 | 1982-07-30 | 高熱伝導性ガラスの製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13448482A JPS59128223A (ja) | 1982-07-30 | 1982-07-30 | 高熱伝導性ガラスの製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59128223A true JPS59128223A (ja) | 1984-07-24 |
| JPS6221740B2 JPS6221740B2 (ja) | 1987-05-14 |
Family
ID=15129402
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13448482A Granted JPS59128223A (ja) | 1982-07-30 | 1982-07-30 | 高熱伝導性ガラスの製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59128223A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62207740A (ja) * | 1986-03-03 | 1987-09-12 | インタ−ナショナル ビジネス マシ−ンズ コ−ポレ−ション | アモルフアス組成物及びその製造方法 |
-
1982
- 1982-07-30 JP JP13448482A patent/JPS59128223A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62207740A (ja) * | 1986-03-03 | 1987-09-12 | インタ−ナショナル ビジネス マシ−ンズ コ−ポレ−ション | アモルフアス組成物及びその製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6221740B2 (ja) | 1987-05-14 |
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