JPH05500584A - 改良された複合誘電体 - Google Patents

Abstract

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Description

【発明の詳細な説明】

名　称 改良された複合誘電体 発明の分野 本発明は、マイクロエレクトロニック包装用の改良された複合体に関するもので ある。特に、非−結晶性であり還元抵抗性であるアルカリ土アルミノーホウ酸塩 （ＡＥＡＢ）ガラスの連続的マトリックス中に分散されている本質的に珪酸塩お よび／または窒化物セラミック充填剤からなっている低温−焼結性のセラミック 充填ガラス（ＣＦＧ）複合体を開マイクロエレクトロニック包装における最近の 開発は改良された性能および信頼性に関する要求により推進されている。これら の要求のためには、半導体チップと大体等しい熱膨張係数（ＴＣＥ）を有する低 い誘導定数であり低い誘導損失である熱伝導性の機械的に丈夫な新規な包装用物 質を開発しなければならない。 加工温度を低下させ、加工段階数を減少させ、そして比較的安価な金属類（例え ばＣｕ）を用いることにより、生産費用を低下させるという経済的動機も存在し ている。誘導性包装用物質を６１０００℃において理論的密度の〉９５％となる まで焼結して、高い電気伝導性金属類（例えばＣｕ、Ａｕ、Ａｇ、またはＡｇ／ Ｐｄ合金類）を用いる一段階共燃焼を可能にさせることが望ましい。 低温焼結ガラスを耐火セラミックに加えることにより、６１０００℃において高 い電気伝導性金属類を用いて共燃焼可能なセラミック充填ガラス（ＣＦＧ）複合 誘導体を製造することもできる（スタインベルブ（Ｓｔｅｉｎｂｅｒｇ）　、米 国特許４．６５４，０９５、ウシフサ（Ｕｓｈｉ　ｆｕｓａ）他、米国特許４． ５９８，１６７、およびコクブ（Ｉｏｋｕｂｕ）他、米国特許４゜５９８．１６ ７参照）。 アルミナが従来のＣＦＧ複合誘導体中の耐火セラミック充填剤として一般的に使 用されているが、アルミナは当技術の現状のエレクトロニック包装用物質として 望まれいている特別な誘導絶縁体でもなくまたは特別な熱伝導体でもない。 典型的には、Ｓｉｎ、を基にしたガラスがＣＦＧ複合誘電体中で焼結融剤および 高温無機結合剤として作用する。マイクロエレクトロニック包装において最近使 用されている５ｉＯｚを基にしたガラスは典型的にはガラスの誘導性質に悪影響 を与える高分極性アルカリイオンで改質されている。さらに、ガラス転移温度（ Ｔｇ）および膨張計軟化（Ｔｄ）温度を低下させそして低温濃厚化を促進させる ためには、還元性雰囲気中で不安定であるｐｂまたはＢｉ−酸化物がマイクロエ レクトロニック包装において使用される５ｉｆｔを基にしたガラスにしばしば加 えられる。 それらの望ましくない化学的成分類の他に、マイクロエレクトロニック包装で使 用される５ｉｎ２を基にしたガラスは酸化セラミック上での中ないし高程度の湿 潤角度並びに８００−１０００℃における高い粘度を有している。さらに、５ｉ ｎ２を基にしたガラスを用いて濃いＣＦＧ複合誘電体を６１０００℃において製 造するためには５０（容量）％より多い、典型的には７０％の、ガラスが必要で ある。 ＣＦＧ複合体においては、ガラス濃度が増加するにつれて熱伝導性および機械的 強度は低下し、従って、最適な熱伝導性および強度を有する低温焼結性ＣＦＧ複 合体を製造するためには、複合体中のガラス濃度を最小にすることが望ましい。 焼結中の寸法安定性および再現可能な濃厚化性能もＣＦＧ複合体中のガラス濃度 が増加するにつれて低下し、従って、加工の再現性および信頼性を改良するため にはＣＦＧ複合体中のガラス濃度を制限することが望ましい。 ＣＦＧ複合体中のガラス濃度を最小にすると、熱的および機械的性質、並びに加 工再現性を改良することの他に、複合体中のセラミック充填剤（類）の濃度およ び化学性に対して得られる調節範囲を増加させることにより複合体のＴＣＥを適 合させる能力を強化させる。マイクロエレクトロニック包装においては、誘電性 基質および接続し、でいる半導体チップの間で展開する可能性のあるＴＣＥ不適 合および生じる機械的応力を最小にするようにＣＦＧ複合体のＴＣＥを調節する ことが望ましい。 ＣＦＧ複合体濃厚化はセラミック充填剤上に低い湿潤角度を有する非結晶性ガラ スを用いると促進され、従って、ＣＦＧ複合体中のガラス濃度を最小にしそして 改良されたＣＦＧ複合誘電体を生成するためには、非結晶性の良好な湿潤性の低 粘度ガラスを使用することが望ましい。 発明の要旨 アルミナを珪酸塩および、／または窒化物セラミック充填剤で置換し、そしてＳ ｉｎ、を基にしまたガラスをＢ２Ｏ３を基にしたアルカリ土アルミノーホウ酸塩 （ＡＥＡＢ）ガラスで置換することにより、マイクロエ

【ツクトロニック包装用 の改良されたＣＦＧ複合誘電体を製造することができる。珪酸塩および窒化物は それぞれ比較的低い誘電定数および誘電損失並びに比較的高い熱伝導性を有する 誘電体を製造する能力を与えるため、それらはＣＦＧ複合誘電体中での充填剤と してのアルミナの望ましい代用品を供するものである。Ｂ２０．を基にしたＡ、 　Ｅ　Ａ　Ｂガラスは、望ましバないアルカリ改質剤またはｐｂもしくはＢｉ− 酸化物融剤を含有していない良好な低温変形性の非結晶性の（パーク（Ｐａｒｋ ）他、米国特許４，３４１．．８４９参照）、還元抵抗性の（バーン（Ｂｕｒｎ ）　、米国特許４．１０１．９５２参照）ガラスであるため、それらはＣＦＧ複 合誘電体を製造するために典型的に使用されている５ｉｎ２を基にしたガラスの 望ましい代用品を供するものである。さらに、Ｂ２Ｏ３を基にしたＡＥＡＢガラ スは酸化物セラミック上で優れた湿潤特性を有しており、そして８００−１００ ０’ｃにおける低い粘度を有しており、ＣＦＧ複合誘電体中で最近使用されてい る５ｉＯｚを基にしたガラスを用いる場合より相当低いガラス濃度を有する濃い 低温−焼結性のＣＦＧ複合誘電体を製造することができる（マトツクス（Ｍａｔ ｔｏｘ）他、Ｃｅｒａｍ、　Ｅｎｇ、　Ｓｃｉ、　Ｐｒｏｃ、。 ９［１１−１，２コ、１．５６７７８頁（１９８８）参照）。Ｂ２Ｏ３を基にし たＡＥＡＢガラスは、高い電気抵抗性（オーエン（Ｏｗｅｎ）　、Ｉ”ｈｙｓＣ ｈｅｍ、　Ｇ１．ａｓｓｅｓ、２　［３］　、６月（１，９６１）参照）、低い 誘電定数および誘電損失（ホフマン（Ｈｏｆｆｍａｎ）　、米国特許３，５４４ ．３３０参照）、並びに熱い湿った空気中での腐食耐性（ワトキンズ（Ｗａｔｋ ｉｎｓ）　、５ＡＮＤ８７　０３９３・ＵＣ１３サンプイア・レポート（Ｓａｎ ｄｉａ　Ｒｅｐｏｒｔ）　、ＮＴｌ５　（１９８７）参照）も有しており、それ らはマイク「】エレクトロニック包装用物質用に望ましい性質でもある。 珪酸塩および／または窒化物セラミックが充填されているＡＥＡＢガラス複合体 は優れた誘電的、熱的、および機械的性質を有する新規な低温−焼結性のＣＦＧ 複合誘電体を設計および開発するための改良された性能並びに焼結中の改良され た寸法安定性を与えるために、それらはマイクロエレクトロニック包装用の従来 のアルミナが充填されている５ｉ（ｈを基にしたガラス複合体の望ましい代用品 を供するものである。 さらに、珪酸塩および／または窒化物セラミックが充填されているＡＥＡＢガラ ス複合体の性質は広範囲のマイクロエレクトロニック包装用途の特別な性能条件 に合致するように適合させることができる。 より特に、本発明は Ａ）４０−７６　（容量）％のシリカ、セラミック化合物を含有しているシリカ 、シリカでコーティングされたセラミック、もしくはそれらの混合物、または Ｂ）３０−６０％の窒化物もしくは窒化物セラミックの混合物、または Ｃ）３０−７６％のＡ）およびＢ）の混合物とＤ）２４−７０％の、（モル％で ）１５−４０％のＲｏ、５−２５％のＡ　Ｉ　２０３．０−１５％の８１０２． ４０−７５％のＢ２０３（ここでＲはアルカリ土類金属またはアルカリ土類金属 類の混合物である）の組成の非結晶性の還元抵抗性のアルカリ土アルミノーホウ 酸塩（ＡＥＡＢ）ガラス から本質的になっている、セラミック充填ガラス（ＣＦＧ）複合誘電体に関する ものである。 Ａ）およびＢ）中に記載されているセラミック充填剤は限定された溶解度を有し ていなければならず、そしてＤ）中に記載されているガラスの失透を促進するも のであってはならない。 ＣＦＧ複合誘電体は、連続的なガラスマトリックス内に分散されている好適には 結晶性であるが非晶質を陳列するものではないＡ）、Ｂ）またはＣ）のセラミッ ク充填剤（類）からなっている。好適には、５Ｃ）−７５（容量）％の粉末化さ れたシリカ（すなわち５ｉＯ２）、セラミック化合物を含有しているソリ力、お よび／もしくはシリカでコーティングされたセラミック、並びに／または３５− ５０　（容量）％の粉末化された窒化物セラミック化合物は、（モル％で’）２ ０−３０％の（［Ｘ］ＢａＯ・［１−Ｘ］Ｃａ０）　、５−２０％のＡｌ２Ｏ３ ，０−１０％のＳｉＯ，，５０−７０％の８２０．（ここでＸは０．１−０．９ 、好適には０．２−０．８、そして最も好適には０．６７である）の好適組成の ＡＥＡＢガラスの連続的マトリックス中に分散されている。 複合誘電性粉末を製造するためには従来の粉末混合技術が使用され、そして生の ＣＦＧ複合誘電性物体を製造するためには従来の粉末圧縮およびテープ流し込み 成型技術が使用される。 （それぞれケイ素またはアルミナと合致している）　３．５−６．７ｔｔｍ／ｍ ／’Ｃの範囲の調節可能な室温ないし３００℃のＴＣＥを有する濃く（理論的密 度の≧９５％）、誘電定数が低（（〈９、そして好適には〈５）、誘電損失が低 く　（＜０．００３、そして好適には＜０．００１）、機械的に丈夫な、熱伝導 性の（＞０．５Ｗ／ｍ−Ｋ、そして好適には〉３Ｗ／ｍ−Ｋ）ＣＦＧ複合誘電体 が、空気または窒素中で５２時間にわたり５１０００℃において焼結することに より、製造される。 ＡＥＡＢガラスは焼結中に融剤として作用して５１０００℃におけるＣＦＧ誘電 体を濃くすることができ、そして焼結後にＣＦＧ複合誘電体を一緒に保持する高 温無機結合剤として作用する。 本発明のＣＦＧ複合誘電体は、高い電気伝導性金属類（例えばＣｕ、Ａ、ｕ、Ａ 、ｇ、またはＡ　ｇ／Ｐ　ｄ合金類）と共燃焼することができる。 珪酸塩および／または窒化物セラミックはＣＦＧ複合誘電体中の充填剤としての アルミナの望ましい代用品を供するものである。低温焼結性ＣＦＧ複合誘電体中 で典型的に使用されている充填剤であるアルミナとは対照的に、比較的低い誘電 定数（〈９、好適には２−６）のシリカ、セラミック化合物を含有しているシリ カ、および／もしくはシリカでコーティングされたセラミック、または比較的高 い熱伝導性（＞３６Ｗ／ｍ−ｋ、そして好適には＞１００Ｗ／ｍ−ｋ）の窒化物 セラミック化合物が本発明の低温焼結性ＣＦＧ複合誘電体を製造するために使用 される。 低温焼結性ＣＦＧ複合体は、結晶性および非晶質の５ｉＯｚ（それぞれ石英およ び融解シリカ）並びにそれらの混合物、並びにＡ　Ｉ　２０３／Ｓ　ｉ０２微細 球、アノルサイト、ムライト、コルデエライト、シリカでコーティングされたア ルミナ、立方体および六角体のＢＮ、Ｓ　ｉ、Ｎ４、およびＡＩＮセラミック充 填剤を用いて製造される。限定された溶解度を有しておりそしてマトリックスで あるＡＥＡＢガラスの失透を促進させない珪酸塩および／または窒化物セラミッ ク充填剤が適当な充填剤物質である。 使用されるセラミック充填剤（類）は、大体０．１−１０．０μｍ、そして好適 には１．０−３．０μｍ１の中位粒子寸法の狭い粒子寸法を有していなければな らない。等軸セラミック充填剤粒子が好ましいが、上記組成のセラミックウィス カーおよび繊維も有している低温焼結性のＣＦＧ？Ｊ１合体を製造することもで きるはずである。 アルカリ−土アルミノーホウ酸塩（ＡＥＡＢ）ガラスＢ２Ｏ３を基にしたＡＥＡ Ｂガラスは望ましくないアルカリ改質剤またはｐｂもしくはＢｉ−酸化物融剤を 含有していない低温−変形可能な非−結晶性の還元抵抗性ガラスであるため、そ れらはＣＦＧ複合誘電体中で典型的に使用されているＳ１２を基にしたガラスの 望ましい代用品を供するものである。さらに、ＡＥＡＢガラスは酸化物および窒 化物セラミック上で優れた湿潤特性を示し、そして８００−１０００°Ｃにおけ る非常に低い粘度を有している。ＡＥＡＢガラスは、高い電気抵抗性、低い誘導 定数および誘電損失、並びに熱い湿った空気中での腐食抵抗性も有している。 ＡＥＡＢガラスは広範囲の組成にわたり製造することができ、従ってガラス化学 性を変えることにより、それらの熱的および誘電的性質、それらの腐食抵抗性、 およびそれらの失透抵抗性を変えることができる。 ＲＯ：　Ｂｚ０３比および／またはＢａＯ：　ＣａＯ比が減少するにつれて誘電 定数は減少する。ＲＯ：　８２０３比および／またはＢａＯ：　ＣａＯ比が減少 するにつれてＴＣＥは減少する。ＲＯ：Ｂ２Ｏ３比および／またはＢａＯ：Ｃａ Ｏ比が減少するにつれてＴｇおよびＴｄの両者は増加する。 ＜１０００℃において焼結し、複合体の濃厚化の前に完全な有機燃焼を可能にす るのに充分な高いＴｄ　（＞６００℃）を有する誘電定数が低く（＜７．５）、 誘電損失が低い（＜０．００３）中程度の／低いＴＣＥ（５，５−１０，０μｍ ／ｍ／’Ｃ）ガラスを製造するには、（モル％で）２０−３０％の（［Ｘ］Ｂａ Ｏ・［１−Ｘ］Ｃａ０）、５−２０％のＡｈＯｓ、０−１０％のＳｉｎ、、５０ −７０％のＢ２Ｏ３のガラス組成が好適であり、ここでＸは０．１−０．９、好 適には０．２−０．８、そして最も好適には０．６７である。 ＭｇＯはＣａＯと同様でありそしてそれと置換可能であるが、ＣａＯの方が比較 的広いガラス製造範囲を有しているため好ましい。 Ａ１２０１．５ｉＯｚ、およびＲＯ（ここでＲはＢａ５Ｃａ、Ｍｇ、またはそれ らの混合物であることができる）は、Ｂ２Ｏ３を基にしたガラスの化学的耐性（ すなわち熱い湿った環境中でのもの）および安定性（すなわち失透に対するもの ）を増加させる。失透が生じる前に２５モル％までのＡＩ　２０３および３０モ ル％の５ｉｎ２をアルカリ土で改質された８、０３を基にしたガラスに加えるこ とができるが、ガラス湿潤角度および粘度はＡＩ　２０３および５ｉｎ２濃度の 増加につれても増加するため、５２０モル％のＡ１□Ｏ８および５１０モル％の ８１０２が好適である。 失透を促進させる不純物および一般的なガラス核生成剤、例えばＺｒＯ２、Ｔｉ Ｏ２、およびＺｎＯ，は特に避けなければならない。 ＡＥＡＢガラスは一般的なガラス融解技術を使用して製造され、それによると白 金るつぼ中で適当な温度（１０００−１１００℃）において個々のガラス先駆体 （例えば硝酸塩類、酢酸塩類、炭酸塩類、および、／′または酸化物類）を−緒 に混合しそして反応させて、ホウ素を過度に気化させずに≦１一時間内に完全な 混合および精製を可能にするのに充分な流体液体を製造する。ガラス融解物を水 中で冷却することによりフリット化し、その後に乾燥し、そして次にボールミル 粉砕して、＜４０．０μｍ粒子を製造する。大体１．０−１０．０μｍの中位粒 子寸法の狭い粒子寸法分布がＣＦＧ複合製品用に好適である（実施例ＩＡ）。 セラミック充填ガラス（ＣＦＧ）複合誘電体必要量の珪酸塩および／または窒化 物セラミック充填剤（類）並びにＡＥＡＢガラスを従来の粉末混合技術（実施例 １Ｂ参照）を使用して混合し、従来のセラミック製造技術を使用して希望する寸 法および形の生の物体を形成し、そして焼結することにより、ＣＦＧ複合誘電体 が製造される。生のＣＦＧ複合誘電物体は有機結合剤を用いてまたは用いずに乾 燥圧縮することにより製造できるが、マイクロエレクトロニック包装用にはテー プ流し込み成型および厚いフィルムの製造方法が好適である。 生のテープスラリーおよび濃厚フィルムベース］・は従来技術を使用して製造さ れ、それによると、珪酸塩および／または窒化物セラミック充填剤（類）並びに ＡＥＡＢガラスが適当な有機結合剤および賦形剤中に分散されて、それぞれテー プ流し込み成型（実施例ＩＣおよび２）またはスクリーン捺染（実施例３）用に 適している性質を有するスラリーまたはペーストを製造する。 生の複合物体を２−５０℃／分で８００−１０００℃まで焼結し、空気または窒 素中で０．１７−２時間にわたりソーキングし、そして〈５０℃／分で室温まで 冷却することにより、濃いＣＦＧ複合誘電体が製造される。Ｂ２０．を基にした Ａ、　Ｅ　Ａ　Ｂガラスは濃厚化を６１００００℃において起こさせることので きる焼結用融剤として作用し、そして焼結後にＣＦＧ複合誘電体を保持する高温 の無機結合剤を与える。 非反応性の液相焼結として記載されている方法におけるガラス限外濾過、セラミ ック充填剤粒子転位、および粘着性流の組み合わせにより、ＣＦＧ複合体の濃厚 化が起きる。 ８００−１０００℃のソーキング温度における低いガラス湿潤角度および粘度の 他に、セラミック充填剤およびガラスの間の化学的相容性が良好な焼結のために は不可避である。特に、セラミック充填剤はガラス中での限定された溶解度を有 していなければならず、そして焼結中にガラスの失透を促進させてはならない。 上記の条件に合致する本発明の珪酸塩および／または窒化物セラミックが充填さ れているＡＥＡＢガラス複合誘電体は、優れた焼結性を示している。 低温焼結性であり（６１０００℃）、誘電定数が低く（＜６Ｌ誘電損失が低い（ ＜０．００３）ＣＦＧ複合誘電体を製造するためには、（モル％で）２０−３０ ％の（［Ｘ］ＢａＯ・［１−Ｘ］Ｃａ０）、５−２０％のＡ　Ｉ　２０３．０− １０％の５ｉｎ２．５０−７０％のＢ２Ｏ３の組成のＡＥＡＢガラス中に分散さ れている結晶性コルディエライト、結晶性石英、および／または融解シリカ充填 剤（類）の組み合わせが好適であり、ここでＸは０．１−０．９の範囲である。 室温ないし３００℃のＴＣＥを（それぞれケイ素またはアルミナに合致する）　 ３．５−６．７μｍ／ｍ／℃の間に調節可能な低温焼結性のＣＦＧ複合誘電体を 製造するためには、ＡＥΔＢガラス中に分散されている結晶性石英および融解シ リカセラミック充填剤の組み合わせが好適である。熱伝導性であり（＞３Ｗ／ｍ ・Ｋ）、低温焼結性のＣＦＧ複合誘電体を製造するためには、ＡＥＡＢガラス中 に分散されている結晶性ＢＮおよび／または結晶性ＡＩＮセラミック充填剤（類 ）の組み合わせが好適である。 ０．５Ｌガラスジヤー中で８９．６ｇのＢａＣＯ５，５３，８ｇのＣａ（Ｎ　Ｏ ｓ　）　２・４Ｈ２０，１７０，８ｇのＡ　Ｉ　（ＮＯｓ）ｉ・９ＨｔＯ，およ び９４．６ｇの無水Ｂ２Ｏ３を一緒にしそして撹拌して均一混合物を生成するこ とにより、組成（モル％）が２０％Ｂａ、０，１０％Ｃａｂ、１０％Ａ１□Ｏ１ ，６０％Ｂ、０．であるＡＥＡＢガラスの２００ｇバッチを製造した。 ２００ｇの粉末混合物を１５０ｍＬの白金るつぼに移し、約り００℃／分で１０ ００℃に加熱し、約３０分間ソーキングし、そして次にフリット化した。フリッ ト化は、溶融されている完全に反応したＡＥＡＢガラスを白金るつぼから室温水 の７．６Ｌステンレス鋼バケツ中に注ぐことにより、行われた。排水し、そして フリット化されたガラスをメタノール中で洗浄し、そして６０℃において真空乾 燥して残存水を除去した。 乾燥したガラスを鋼製の乳ばちを用いてく２０メツシユに粉砕し、そして粉砕さ れたガラスを０．９５ｃｍの半分の高密度アルミナ粉砕用媒体の＃４００ノルト ンセラミックボールミル中で４４時間にわたり乾燥ボールミル粉砕して、１．９ μｍの中位寸法を得た。 Ｂ：生のＣＦＧ複合誘電性粉末 ７０（容量）％の粉末化された結晶性石英充填剤および３０％の実施例ＩＡ中に 記載されている粉末化されたＡＥＡＢガラスを一緒にすることにより、１００ｇ のＣＦＧ複合誘電体の生の粉末混合物を製造した。 ６０ｍＬガラスジャー中で５０ｇバッチの複合粉末混合物を約１５ｍＬのイソプ ロピルアルコールおよび約５０．６３５ｃｍ直径のルサイトＴ′ビーズと一緒に し、そして１０分間にわたりスペックスフ粉砕した。凝離を最小にするために、 生じた分散液をテフロン７Ｍコーティングされたアルミニウム箔ポート中で熱い 板の上で急速乾燥した。 Ｃ１誘電定数の低いＣＦＧ複合誘電性テープ５２ｇの粉末化された溶融ソリ力お よび２８ｇの実施例ＩＡ中に記載されている粉末化されたＡＥＡＢをイソプロピ ルアルコールと一緒にし、スペックスフ粉砕し、そして実施例ＩＢ中に記載され ている如くして乾燥することにより、８０ｇ（固体）のＣＦＧ複合誘電体の生の 粉末混合物を製造した。２５０ｍＬのフラスコ中で生のＣＦＧ複合誘電体粉末を ６２５ｇのエルグアサイト２０１０アクリル系樹脂、６．２５ｇのサニタイザー １６０可塑剤、０．５ｇの展開可塑剤、および１５０ｍＬのトリクロロエチレン 溶媒と一緒にし、そして溶液配合技術を用いて４時間にわたり混合した。生じた スラリーをポリエステルフィルム上で２５ミルのドクター刃を用いてテープ流し 込み成型した。流し込み成型されたテープを２５０℃において１時間乾燥し、そ して次にポリエステルフィルムから剥がした。６個の５．１　ｃｍ平方を生のテ ープから切断し、粘着させ、そして７０℃および６９ＭＰａにおいて積層した。 多層のＣＦＧ複合誘電体を空気中で９５０℃において２時間焼結させて、それぞ れ４．６および０．００１の１．ＭＨｚ誘電定数および誘電損失を有する濃いセ ラミック基質を製造した。 実施例２：誘電定数の低いＣＦＧ複合誘電性テープ５２ｇの粉末化された溶融シ リカおよび２８ｇの実施例ＩＡ中に記載されている粉末化されたＡＥＡＢをイソ プロピルアルコールと一緒にし、スペックスフ粉砕し、そして実施例ＩＢ中に記 載されている如くして乾燥することにより、８０ｇ　（固体）のＣＦＧ複合誘電 性の生の粉末混合物を製造した。＃０００ノルトン高アルミナボールミル中で生 のＣＦＧ複合誘電性粉末を６．２５ｇのアクリル系樹脂、６．２５ｇのサニタイ ザー１６０可塑剤、０５ｇの可塑剤、および１５０ｍＬのトリクロロエチレン溶 媒と一緒にし、そして２４時間にわたり粉砕した。生じたスラリーをポリエステ ルフィルム上で２５ミルのドクターブレードを用いてテープを流し込み製造した 。流し込み製造されたテープを２５０℃において１時間乾燥し、そして次にポリ エステルフィルムから剥がした。６個の５．１　ｃｍ平方を生のテープから切断 し、粘着させ、そして７０℃および６９ＭＰａにおいて積層した。多層のＣＦＧ 複合誘電体を空気中で９５０℃において２時間焼結させて、それぞれ４．７およ び０．００１のＩＭＨｚ誘電定数および誘電損失を有する濃いセラミック基質を 製造した。 実施例３：誘電定数の低いＣＦＧ複合誘電性の厚いフィルム３ｇの６０（容量） ％の結晶性石英および３５％の実施例ＩＡ中に記により、スクリーン−捺染可能 なＣＦＧ複合誘電性の濃厚フィルムペーストを製造した。合計５回の通過のツー バーすりつぶしにより、均質分散液を製造した。生じた濃厚フィルムペーストを 銀電極処理された２゜５ｃｍ平方の９６％アルミナ基質上でスクリーン捺染した 。２５μｍの底部乳化液を含有している３２５メツシユのステンレス鋼スクリー ンをスクリーン捺染用に使用した。３８−１２７μｍの焼結フィルム厚さを製造 するために、それぞれ１−４回の捺染をスクリーニングした。捺染の間に、スク リーングされたフィルムを８０℃において空気乾燥した。 ≧３回の捺染で製造された厚いフィルムを１０℃／分において９００℃に焼結し 、そして空気中で１０分間ソーキングして、それぞれ約４．５および＜０．００ １のＩＭＨｚ誘電定数および誘電損失を有する濃い複合誘電フィルムを製造した 。 実施例４：熱伝導性のＣＦＧ複合誘導体６０（容量）％の立体体ＢＮおよび４０ ％の実施例ＩＡに記載されている組成のＡＥＡＢガラスをイソプロピルアルコー ルと一緒にし、スペックス６粉砕し、そして実施例ＩＢ中に記載されている如く して乾燥することにより、５ｇのＣＦＧ複合誘電体の生の粉末混合物を製造した 。 約２．２５ｇの乾燥された粉末を２．５　ｃｍ直径のグラファイトダイ中で８０ ０℃および３５ＭＰａにおいて３０分間にわたり真空熱圧縮することにより、約 ７．５Ｗ／ｍ−にの熱伝導性を有する約１００％の理論的密度のＣＦＧ複合誘電 体が製造された。 国際調査報告 Ｉｎｌｅｍａ１１ｅｎｍｌＡＩｍ＋ｃ＋＋ｂｅ＋Ｎｏ、　ＰＣＴ／ＵＳ　９０１ ０５１７０国際調査報告 ρＣＴ／ＵＳ　９０１０５１７０ Ｓ＾　４０５２９

Claims (15)

【特許請求の範囲】
1. １．Ａ）４０−７６（容量）％のシリカ、セラミック化合物を含有しているシリ カ、シリカでコーティングされたセラミック、もしくはそれらの混合物、または Ｂ）３０−６０容量％の窒化物もしくは窒化物セラミックの混合物、または Ｃ）３０−７６容量％のＡ）およびＢ）の混合物と２４−７０容量％の、モル％ で１５−４０％のＲＯ、５−２５％のＡｌ２Ｏ３、０−１５％のＳｉＯ２、４０ −７５％のＢ２Ｏ３（ここでＲはアルカリ土類金属またはそれらの混合物である ）を含んでなる非結晶性の還元抵抗性のアルカリ土アルミノーホウ酸塩（ＡＥＡ Ｂ）ガラスから選択される誘電定数の低い耐火性セラミック充填剤から本質的に なっている、セラミック充填ガラス（ＣＦＧ）複合誘電体。
2. ２．セラミックフィルムが４０−７６（容量）％のシリカ、セラミック化合物を 含有しているシリカ、シリカでコーティングされたセラミック、またはそれらの 混合物である、請求項１に記載の複合体。
3. ３．セラミックフィルムが３０−６０容量％の窒化物または窒化物セラミックの 混合物である、請求項１に記載の複合体。
4. ４．セラミックが３０−７６容量％のＡ）およびＢ）の混合物と２４−７０容量 ％のモル％で１５−４０％のＲＯ、５−２５％のＡｌ２Ｏ３、０−１５％のＳｉ Ｏ２、４０−７５％のＢ２Ｏ３（ここでＲはアルカリ土類金属またはそれらの混 合物である）である、請求項１に記載の複合体。
5. ５．ＡＥＡＢガラスがモル％で２０−３０％の（［Ｘ］ＢａＯ・［１−Ｘ］Ｃａ Ｏ）、５−２０％のＡｌ２Ｏ３、０−１０％のＳｉＯ２、５０−７０％のＢ２Ｏ ３（ここでＸは０．１−０．９である）である、請求項１、２、３または４に記 載の複合体。
6. ６．Ｘが０．６７である、請求項５に記載の複合体。
7. ７．２５−５０％のＡＥＡＢガラスおよび５０−７５％のセラミック充填剤から なる、請求項２に記載のＣＦＧ複合誘電体。
8. ８．３５−５０％のセラミック充填剤および５０−６５％のＡＥＡＢガラスから なる、請求項３に記載のＣＦＧ複合誘電体。
9. ９．３０−７６容量％のセラミック充填剤および２４−７０％のＡＥＡＢガラス からなる、請求項４に記載のＣＦＧ複合誘電体。
10. １０．≦１０００℃に≦２時間で空気または窒素中で理論的密度の＞９５％まで 焼結することのできる、請求項１に記載のＣＦＧ複合誘電体。
11. １１．誘電定数および誘電損失がそれぞれ＜５および＜０．００１である、請求 項１に記載のＣＦＧ複合誘電体。
12. １２．熱伝導性が＞３Ｗ／ｍ・Ｋである、請求項１に記載のＣＦＧ複合誘電体。
13. １３．室温ないし３００℃の熱膨張係数が３．５から６．７μｍ／ｍ／℃に詞節 することができる、請求項１に記載のＣＦＧ複合誘電体。
14. １４．さらにＣｕ、Ａｕ、Ａｇ、またはＡｇ／Ｐｄ合金も含有している、請求項 １、２、３または４に記載のＣＦＧ複合誘電体。
15. １５．さらにＣｕ、Ａｕ、Ａｇ、またはＡｇ／Ｐｄ合金も含有している、請求項 ５に記載のＣＦＧ複合誘電体。