WO2021024620A1 - ガラス粉末、誘電体材料、焼結体及び高周波用回路部材 - Google Patents

ガラス粉末、誘電体材料、焼結体及び高周波用回路部材 Download PDF

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    • C03C2214/30—Methods of making the composites

Definitions

  • the present invention relates to glass powder, a dielectric material, a sintered body, and a circuit member for high frequency having a low relative permittivity and dielectric loss tangent in a high frequency region of 10 GHz or more.
  • Alumina ceramic is widely used as a wiring board and circuit parts.
  • alumina ceramic has a drawback that it has a high relative permittivity of 10 and a slow signal processing speed.
  • the alumina ceramic has a drawback that the conductor loss becomes large because tungsten, which is a refractory metal, is used as the conductor material.
  • Dielectric materials containing glass powder and ceramic filler powder have been developed and used to make up for the shortcomings of alumina ceramics.
  • a dielectric material containing a glass powder made of alkaline borosilicate glass has a relative permittivity of 6 to 8, which is lower than the relative permittivity of alumina ceramics.
  • this dielectric material can be fired at a temperature of 1000 ° C. or lower, it can be fired simultaneously with low melting point metals such as Ag and Cu, which have low conductor loss, and these can be used as an inner layer conductor. (See Patent Documents 1 and 2).
  • the dielectric material disclosed in the above patent document has a problem that the signal processing speed becomes slow because the dielectric property in the high frequency region is insufficient.
  • An object of the present invention is to provide a glass powder, a dielectric material, a sintered body, and a circuit member for high frequency, which can be fired at a temperature of 1000 ° C. or lower and have a low relative permittivity and dielectric loss tangent in a high frequency region. ..
  • the present inventor remarkably reduces the relative permittivity and the dielectric loss tangent when the content and the content ratio of the alkali metal oxide are strictly regulated in the glass powder made of alkaline borosilicate glass.
  • the glass powder of the present invention contains 0.1 to 1.0 mol% (however, 1.0 mol%) of Li 2 O + Na 2 O + K 2 O in the glass composition in the glass powder made of alkaline borosilicate glass.
  • the molar ratio Li 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.35 to 0.65, and the molar ratio Na 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.25 to 0.55.
  • the molar ratio K 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.025 to 0.20, and the relative permittivity at 25 ° C. and 16 GHz is 3.5 to 4.0, 25 ° C.
  • the dielectric tangent at 16 GHz is 0.0020 or less.
  • the "alkali borosilicate glass” is a glass containing an alkali metal oxide, SiO 2 , B 2 O 3 in the glass composition.
  • Li 2 O + Na 2 O + K 2 O refers to the total amount of Li 2 O, Na 2 O and K 2 O.
  • Li 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) refers to a value obtained by dividing the content of Li 2 O by the total amount of Li 2 O, Na 2 O and K 2 O.
  • Na 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) refers to a value obtained by dividing the content of Na 2 O by the total amount of Li 2 O, Na 2 O and K 2 O.
  • K 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) refers to a value obtained by dividing the content of K 2 O by the total amount of Li 2 O, Na 2 O and K 2 O.
  • Relative permittivity at 25 ° C. and 16 GHz and “dielectric loss factor at 25 ° C. and 16 GHz” refer to values measured in accordance with the short-circuited dielectric resonator method at both ends (JIS R 1627).
  • the glass powder of the present invention has a basic composition of borosilicate glass and contains 0.1 mol% or more of Li 2 O + Na 2 O + K 2 O, it can be fired at a temperature of 1000 ° C. or lower. Further, in alkaline borosilicate glass, an alkali metal oxide causes an increase in the relative permittivity and the dielectric loss tangent, but if the content is restricted to less than 1 mol%, the relative permittivity and the dielectric loss tangent in the high frequency region Can be suppressed to a level where there is no practical problem. Further, since the glass powder of the present invention regulates the content ratio of the alkali metal oxide as described above, the alkali mixing effect is optimized and the dielectric loss tangent can be significantly reduced.
  • the dielectric material of the present invention is a dielectric material containing 50 to 100% by mass of glass powder and 0 to 50% by mass of ceramic filler powder, and the glass powder is the above-mentioned glass powder.
  • the ceramic filler powder is preferably one or more selected from the group of ⁇ -quartz, ⁇ -Christovalite, ⁇ -tridimite, ⁇ -alumina, mulite, zirconia, and cordierite.
  • the sintered body of the present invention is a sintered body obtained by sintering a dielectric material, and it is preferable that the dielectric material is the above-mentioned dielectric material.
  • the sintered body of the present invention preferably has a relative permittivity of 3.5 to 6.0 at 25 ° C. and 16 GHz and a dielectric loss tangent of 0.0030 or less at 25 ° C. and 16 GHz.
  • the high-frequency circuit member of the present invention is a high-frequency circuit member having a dielectric layer, and the dielectric layer is preferably the above-mentioned sintered body.
  • the dielectric material of the present invention can be fired at a temperature of 1000 ° C. or lower, a low melting point metal material such as Ag or Cu can be used as the inner layer conductor. Further, the dielectric material of the present invention has a low relative permittivity and dielectric loss tangent in the high frequency region. Therefore, the dielectric material of the present invention is suitable as a high-frequency circuit member.
  • the glass powder of the present invention is a glass powder made of alkaline borosilicate glass and contains 0.1 to 1.0 mol% (but not 1.0 mol%) of Li 2 O + Na 2 O + K 2 O in the glass composition.
  • Mol ratio Li 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.35 to 0.65
  • molar ratio Na 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.25 to 0.55
  • molar The ratio K 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.025 to 0.20.
  • % notation means mol%.
  • the alkaline borosilicate glass is an amorphous glass in which crystals do not precipitate even when fired. This is because amorphous glass has better softening fluidity during firing than crystalline glass, and a dense sintered body can be easily obtained.
  • Alkali metal oxides are components that increase meltability and lower the firing temperature of the dielectric material.
  • the content of Li 2 O + Na 2 O + K 2 O increases, the dielectric loss tangent increases and the loss of the transmission signal tends to increase.
  • the content of Li 2 O + Na 2 O + K 2 O is less than 0.1 to 1.0%, preferably 0.5 to 0.98%.
  • the Li 2 O content is preferably 0.05 to 0.55%, particularly 0.2 to 0.5%, and the Na 2 O content is 0.05 to 0.5%, particularly 0.1. preferably to 0.4% and the content of K 2 O is preferably from 0.01 to 0.3%, preferably 0.05 to 0.2%.
  • the molar ratio Li 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.35 to 0.65, preferably 0.4 to 0.6.
  • the molar ratio Na 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.25 to 0.55, preferably 0.3 to 0.5.
  • the molar ratio K 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.025 to 0.20, preferably 0.025 to 0.15.
  • R 2 O means the total amount of Li 2 O, Na 2 O and K 2 O.
  • SiO 2 is a component that serves as a network former for glass.
  • the content of SiO 2 is large, the firing temperature tends to be high, and there is a risk that Ag or Cu cannot be used as a conductor or an electrode.
  • the content of SiO 2 is low, the relative permittivity is likely to increase, and the signal processing speed may be slowed down. Therefore, the content of SiO 2 is preferably 65 to 85%, particularly preferably 70 to 80%.
  • B 2 O 3 is a component that lowers the viscosity of glass.
  • the content of B 2 O 3 increases, the glass tends to be phase-separated and the water resistance tends to decrease.
  • the content of B 2 O 3 is low, the firing temperature tends to be high, and there is a risk that Ag or Cu cannot be used as a conductor or an electrode. Therefore, the B 2 O 3 content is preferably 15 to 40%, particularly preferably 15 to 30%.
  • components such as Al 2 O 3 , MgO, and CaO may be added up to 3 mol% each as long as the dielectric properties are not impaired.
  • the relative permittivity at 25 ° C. and 16 GHz is preferably 3.5 to 4.0, particularly preferably 3.6 to 3.9, and the dielectric loss tangent at 25 ° C. and 16 GHz is 0. It is preferably 0020 or less, 0.0015 or less, and particularly preferably 0.0012 or less.
  • the relative permittivity and the dielectric loss tangent are high, the loss of the transmission signal tends to be large, and the signal processing speed tends to be slow.
  • the dielectric material of the present invention may be composed only of the glass powder made of the above-mentioned alkaline borosilicate glass, but it is preferable to add a ceramic filler powder to the glass powder to prepare a mixed powder.
  • the mixing ratio is preferably 50 to 80% by mass (preferably 55 to 80% by mass) of the glass powder and 20 to 50% by mass (preferably 20 to 45% by mass) of the ceramic filler powder.
  • the reason for limiting the ratio of the ceramic filler powder in this way is that when the amount of the ceramic filler powder is large, it becomes difficult to densify the fired body, and when the amount of the ceramic filler powder is small, the bending strength of the fired body tends to decrease. is there.
  • the ceramic filler powder it is preferable to use a ceramic filler powder having a relative permittivity of 16 or less and a dielectric loss tangent of 0.010 or less in a high frequency region of 1 GHz or more, for example, ⁇ -quartz, ⁇ -cristobalite, ⁇ -tridimite, and the like.
  • a ceramic filler powder having a relative permittivity of 16 or less and a dielectric loss tangent of 0.010 or less in a high frequency region of 1 GHz or more, for example, ⁇ -quartz, ⁇ -cristobalite, ⁇ -tridimite, and the like.
  • ⁇ -alumina, mullite, zirconia, and ceramics can be used. In this way, the relative permittivity and dielectric loss tangent of the dielectric material can be reduced in the high frequency region.
  • the relative permittivity at 25 ° C. and 16 GHz is preferably 3.5 to 6.0, particularly preferably 4.0 to 5.0, and at 25 ° C. and 16 GHz.
  • the dielectric loss tangent is preferably 0.0030 or less, particularly preferably 0.0020 or less.
  • the sintered body of the present invention is a sintered body obtained by sintering a dielectric material, and it is preferable that the dielectric material is the above-mentioned dielectric material.
  • the method for producing the sintered body of the present invention will be described.
  • a slurry is prepared by adding a predetermined amount of a binder, a plasticizer and a solvent to the mixed powder of the above glass powder and ceramic filler powder.
  • a binder for example, polyvinyl butyral resin, methacrylic acid resin and the like can be preferably used
  • the plasticizer for example, dibutyl phthalate and the like can be preferably used
  • the solvent for example, toluene, methyl ethyl ketone and the like can be used. Can be preferably used.
  • the above slurry is molded into a green sheet by the doctor blade method. Further, the green sheet is dried, cut to a predetermined size, and mechanically processed to form a via hole, for example, a low resistance metal material to be a silver conductor or an electrode is printed on the via hole and the surface of the green sheet. After that, a plurality of such green sheets are laminated and integrated by thermocompression bonding.
  • the obtained laminated green sheet is fired to obtain a sintered body.
  • the sintered body produced in this manner has conductors and electrodes inside and on the surface.
  • the firing temperature is preferably 1000 ° C. or lower, particularly 800 to 950 ° C.
  • a method for producing a sintered body has been described using an example using a green sheet, but the present invention is not limited to this, and various methods used for producing ceramics, for example, granules containing a binder can be used. A method such as manufacturing and press molding can be applied.
  • the high-frequency circuit member of the present invention is a high-frequency circuit member having a dielectric layer, and the dielectric layer is preferably the above-mentioned sintered body. Further, it is preferable that the high frequency circuit member further forms a coil by wiring, and it is also preferable to connect a chip of a semiconductor element such as Si or GaAs on the surface of the dielectric layer (sintered body).
  • Each sample was prepared as follows. First, glass raw materials of various oxides were mixed so as to have the glass composition shown in the table, mixed uniformly, and then placed in a platinum crucible and melted at 1550 to 1650 ° C. for 3 to 8 hours to obtain the obtained molten glass. Was formed into a thin plate with a water-cooled roller. Next, the obtained glass film was roughly crushed, alcohol was added, and wet pulverization was performed by a ball mill to classify the obtained glass film so that the average particle size was 1.5 to 3 ⁇ m to obtain a glass powder.
  • the ceramic filler powder (average particle size of 2 to 3 ⁇ m) shown in the table was uniformly mixed with the above glass powder to obtain a dielectric material.
  • the relative permittivity and dielectric loss tangent of glass are determined by pouring a part of the molten glass into a mold to form a rod shape when forming the molten glass into a thin plate shape, slowly cooling the glass, and then slowly cooling the molten glass to a diameter of 13 mm and a height of 6. It is a value measured at a temperature of 25 ° C. and a measurement frequency of 16 GHz based on a dielectric resonator method (JIS R1627) short-circuited at both ends after processing to a size of 5 mm.
  • JIS R1627 dielectric resonator method
  • the relative permittivity and dielectric loss tangent of the sintered body (dielectric material) are measured by press-molding a powdered dielectric material into a cylinder with a diameter of 13 mm and a height of 6.5 mm and then firing it at 830 to 920 ° C. It is a value measured as a sample at a temperature of 25 ° C. and a measurement frequency of 16 GHz based on the two-end short-circuit dielectric resonator method (JIS R1627).
  • the coefficient of thermal expansion of the sintered body is a value measured in a temperature range of 30 to 300 ° C., and is a value measured by a thermomechanical analyzer.
  • sample No. In No. 5 the molar ratio Li 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) was large, and the molar ratio Na 2 O / (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) was small, so that the dielectric loss tangent was 0.0045.
  • Sample No. In No. 6 the content of Li 2 O + Na 2 O + K 2 O was 2 mol%, and the dielectric loss tangent was 0.0050.

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Abstract

本発明のガラス粉末は、アルカリホウケイ酸ガラスからなるガラス粉末において、ガラス組成中にＬｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏを０．１～１．０モル％（但し１．０モル％を含まず）含み、モル比Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．３５～０．６５、モル比Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．２５～０．５５、モル比Ｋ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．０２５～０．２０であり、且つ２５℃、１６ＧＨｚでの比誘電率が３．５～４．０であり、２５℃、１６ＧＨｚでの誘電正接が０．００２０以下であることを特徴とする。

Description

ガラス粉末、誘電体材料、焼結体及び高周波用回路部材
　本発明は、１０ＧＨｚ以上の高周波領域において、低い比誘電率及び誘電正接を有するガラス粉末、誘電体材料、焼結体及び高周波用回路部材に関する。
　アルミナセラミックは、配線基板や回路部品として広く使用されている。しかし、アルミナセラミックは、比誘電率が１０と高く、信号処理の速度が遅いという欠点がある。また、アルミナセラミックは、導体材料として高融点金属のタングステンが使用されるため、導体損失が大きくなるという欠点もある。
　アルミナセラミックの欠点を補うために、ガラス粉末とセラミックフィラー粉末を含有する誘電体材料が開発、使用されるに至っている。例えば、アルカリホウケイ酸ガラスからなるガラス粉末を含む誘電体材料は、比誘電率が６～８であり、アルミナセラミックの比誘電率よりも低い。また、この誘電体材料は、１０００℃以下の温度で焼成し得るため、導体損失の低いＡｇ、Ｃｕ等の低融点金属との同時焼成が可能であり、これらを内層導体として使用し得るという長所がある（特許文献１、２参照）。
特開平１１－１１６２７２号公報 特開平９－２４１０６８号公報
　現在、第五世代移動通信システム（５Ｇ）への対応に向けた開発が進められており、システムの高速化、高伝送容量化、低遅延化のための技術検討がなされている。５Ｇ通信は、高周波数の電波が使用される。そして、５Ｇ通信の高周波デバイスに用いる材料には、伝送信号の低損失化のため、低誘電率、低誘電正接が求められる。
　しかし、上記特許文献で開示されている誘電体材料は、高周波領域における誘電特性が不十分であるため、信号処理の速度が遅くなるという問題がある。
　本発明の目的は、１０００℃以下の温度で焼成でき、しかも高周波領域において、低い比誘電率及び誘電正接を有するガラス粉末、誘電体材料、焼結体及び高周波用回路部材を提供することである。
　本発明者は、種々の実験を重ねた結果、アルカリホウケイ酸ガラスからなるガラス粉末において、アルカリ金属酸化物の含有量と含有比率を厳密に規制すると、比誘電率と誘電正接が顕著に低下することを見出し、本発明として提案するものである。すなわち、本発明のガラス粉末は、アルカリホウケイ酸ガラスからなるガラス粉末において、ガラス組成中にＬｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏを０．１～１．０モル％（但し１．０モル％を含まず）含み、モル比Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．３５～０．６５、モル比Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．２５～０．５５、モル比Ｋ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．０２５～０．２０であり、且つ２５℃、１６ＧＨｚでの比誘電率が３．５～４．０であり、２５℃、１６ＧＨｚでの誘電正接が０．００２０以下であることを特徴とする。ここで、「アルカリホウケイ酸ガラス」は、ガラス組成中にアルカリ金属酸化物、ＳｉＯ２、Ｂ２Ｏ３を含むガラスである。「Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ」は、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏの合量を指す。「Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）」は、Ｌｉ２Ｏの含有量をＬｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏの合量で除した値を指す。「Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）」は、Ｎａ２Ｏの含有量をＬｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏの合量で除した値を指す。「Ｋ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）」は、Ｋ２Ｏの含有量をＬｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏの合量で除した値を指す。「２５℃、１６ＧＨｚでの比誘電率」と「２５℃、１６ＧＨｚでの誘電正接」は、両端短絡形誘電体共振器法（ＪＩＳ　Ｒ１６２７）に準拠して測定した値を指す。
　本発明のガラス粉末は、ホウケイ酸ガラスを基本組成とし、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏを０．１モル％以上含むため、１０００℃以下の温度で焼成可能である。また、アルカリホウケイ酸ガラスにおいて、アルカリ金属酸化物は、比誘電率や誘電正接を上昇させる原因となるが、その含有量を１モル％未満に規制すると、高周波領域での比誘電率や誘電正接の上昇を実用上問題のないレベルまで抑えることができる。更に、本発明のガラス粉末は、アルカリ金属酸化物の含有比率を上記のように規制しているため、アルカリ混合効果が最適化されて、誘電正接を大幅に低下させることができる。
　本発明の誘電体材料は、ガラス粉末　５０～１００質量％と、セラミックフィラー粉末　０～５０質量％と、を含有する誘電体材料であって、該ガラス粉末が、上記のガラス粉末であり、該セラミックフィラー粉末が、α－石英、α－クリストバライト、β－トリジマイト、α－アルミナ、ムライト、ジルコニア、コージエライトの群から選ばれる１種又は２種以上であることが好ましい。
　本発明の焼結体は、誘電体材料を焼結させてなる焼結体であって、該誘電体材料が上記の誘電体材料であることが好ましい。
　また、本発明の焼結体は、２５℃、１６ＧＨｚでの比誘電率が３．５～６．０であり、２５℃、１６ＧＨｚでの誘電正接が０．００３０以下であることが好ましい。
　本発明の高周波用回路部材は、誘電体層を有する高周波用回路部材であって、該誘電体層が上記の焼結体であることが好ましい。
　本発明の誘電体材料は、１０００℃以下の温度で焼成可能であるため、Ａｇ、Ｃｕ等の低融点金属材料を内層導体として使用することができる。更に、本発明の誘電体材料は、高周波領域において、低い比誘電率及び誘電正接を有する。よって、本発明の誘電体材料は、高周波用回路部材として好適である。
モル比Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）、モル比Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）、モル比Ｋ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）の範囲を三角図で示したものである。
　本発明のガラス粉末は、アルカリホウケイ酸ガラスからなるガラス粉末において、ガラス組成中にＬｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏを０．１～１．０モル％（但し１．０モル％を含まず）含み、モル比Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．３５～０．６５、モル比Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．２５～０．５５、モル比Ｋ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．０２５～０．２０である。各成分の含有量及び含有比率を上記のように限定した理由を以下に示す。なお、ガラス組成の説明において、％表示は、モル％を意味する。
　アルカリホウケイ酸ガラスは、焼成しても結晶が析出しない非晶質のガラスであることが望ましい。これは、非晶質のガラスの方が、結晶性のガラスに比べて、焼成時における軟化流動性が良好であり、緻密な焼結体が得られ易いためである。
　アルカリ金属酸化物（Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ）は、溶融性を高める成分であると共に、誘電体材料の焼成温度を低下させる成分である。Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏの含有量が多くなると、誘電正接が大きくなり、伝送信号の損失が大きくなり易い。一方、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏの含有量が少なくなると、溶融性が低下し易くなると共に、誘電体材料の低温焼成が困難となる。よって、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏの含有量は０．１～１．０％未満であり、好ましくは０．５～０．９８％である。なお、Ｌｉ２Ｏの含有量は０．０５～０．５５％、特に０．２～０．５％が好ましく、Ｎａ２Ｏの含有量は０．０５～０．５％、特に０．１～０．４％が好ましく、Ｋ２Ｏの含有量は０．０１～０．３％、特に０．０５～０．２％が好ましい。
　モル比Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）は０．３５～０．６５であり、０．４～０．６が好ましい。モル比Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）は０．２５～０．５５であり、０．３～０．５が好ましい。モル比Ｋ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．０２５～０．２０であり、０．０２５～０．１５が好ましい。上記モル比が範囲外になると、アルカリ混合効果を享受し難くなり、誘電正接が上昇し易くなる。
　なお、モル比Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）、モル比Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）、モル比Ｋ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）の範囲を三角図で表すと、図１に示す通り、（Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）、Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）、Ｋ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ））が、点Ａ（０．６５、０．３２５、０．０２５）、点Ｂ（０．６５、０．２５、０．１）、点Ｃ（０．５５、０．２５、０．２）、点Ｄ（０．３５、０．４５、０．２）、点Ｅ（０．３５、０．５５、０．１）、点Ｆ（０．４２５、０．５５、０．０２５）で囲まれた領域内となる。好ましい領域は、点Ａ′（０．６０、０．３７５、０．０２５）、点Ｂ′（０．６０、０．３０、０．１０）、点Ｃ′（０．５５、０．３０、０．１５）、点Ｄ′（０．４０、０．４５、０．１５）、点Ｅ′（０．４０、０．５０、０．１）、点Ｆ′（０．４７５、０．５０、０．０２５）で囲まれた領域である。なお、図１中でＲ２Ｏは、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏの合量を意味する。
　ＳｉＯ２は、ガラスのネットワークフォーマーとなる成分である。ＳｉＯ２の含有量が多くなると、焼成温度が高くなる傾向にあり、導体や電極としてＡｇやＣｕを使用できなくなる虞がある。一方、ＳｉＯ２の含有量が少なくなると、比誘電率が上昇し易くなり、信号処理の速度が遅くなる虞がある。よって、ＳｉＯ２の含有量は６５～８５％、特に７０～８０％が好ましい。
　Ｂ２Ｏ３は、ガラスの粘度を低下させる成分である。Ｂ２Ｏ３の含有量が多くなると、ガラスが分相し易くなり、また耐水性が低下し易くなる。一方、Ｂ２Ｏ３の含有量が少なくなると、焼成温度が高くなる傾向にあり、導体や電極としてＡｇやＣｕを使用できなくなる虞がある。よって、Ｂ２Ｏ３含有量は１５～４０％、特に１５～３０％が好ましい。
　上記成分以外にも、誘電特性を損なわない範囲でＡｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＣａＯ等の成分をそれぞれ３モル％まで添加してもよい。
　本発明のガラス粉末において、２５℃、１６ＧＨｚでの比誘電率は３．５～４．０、特に３．６～３．９であることが好ましく、２５℃、１６ＧＨｚでの誘電正接は０．００２０以下、０．００１５以下、特に０．００１２以下であることが好ましい。比誘電率や誘電正接が高くなると、伝送信号の損失が大きくなり易く、また信号処理の速度が遅くなり易い。
　本発明の誘電体材料は、上記のアルカリホウケイ酸ガラスからなるガラス粉末のみで構成されていてもよいが、ガラス粉末に対して、セラミックフィラー粉末を添加して、混合粉末とすることが好ましい。その混合割合は、ガラス粉末　５０～８０質量（好ましくは５５～８０質量％）、セラミックフィラー粉末　２０～５０質量％（好ましくは２０～４５質量％）であることが好ましい。セラミックフィラー粉末の割合をこのように限定した理由は、セラミックフィラー粉末が多くなると、焼成体の緻密化が困難になり、セラミックフィラー粉末が少なくなると、焼成体の曲げ強度が低下し易くなるためである。
　セラミックフィラー粉末としては、１ＧＨｚ以上の高周波領域での比誘電率１６以下、誘電正接が０．０１０以下であるセラミックフィラー粉末を用いることが好ましく、例えばα－石英、α－クリストバライト、β－トリジマイト、α－アルミナ、ムライト、ジルコニア、コージエライトの一種又は二種以上を使用することができる。このようにすれば、高周波領域において、誘電体材料の比誘電率、誘電正接を低下させることができる。
　本発明の誘電体材料（焼成体）において、２５℃、１６ＧＨｚでの比誘電率は３．５～６．０、特に４．０～５．０であることが好ましく、２５℃、１６ＧＨｚでの誘電正接は０．００３０以下、特に０．００２０以下であることが好ましい。比誘電率や誘電正接が高くなると、伝送信号の損失が大きくなり易く、また信号処理の速度が遅くなり易い。
　本発明の焼結体は、誘電体材料を焼結させてなる焼結体であって、該誘電体材料が、上記の誘電体材料であることが好ましい。以下、本発明の焼結体の製造方法を説明する。
　まず、上記のガラス粉末とセラミックフィラー粉末の混合粉末に対して、所定量の結合剤、可塑剤及び溶剤を添加してスラリーを調製する。結合剤としては、例えばポリビニルブチラール樹脂、メタアクリル酸樹脂等が好適に使用可能であり、可塑剤としては、例えばフタル酸ジブチル等が好適に使用可能であり、溶剤としては、例えばトルエン、メチルエチルケトン等が好適に使用可能である。
　次いで、ドクターブレード法によって、上記のスラリーをグリーンシートに成形する。更に、このグリーンシートを乾燥させ、所定寸法に切断し、機械的加工でバイアホールを形成、例えば銀導体や電極となる低抵抗金属材料をバイアホール及びグリーンシート表面に印刷する。その後、このようなグリーンシートの複数枚を積層し、熱圧着によって一体化する。
　得られた積層グリーンシートを焼成して、焼結体を得る。このようにして作製された焼結体は、内部や表面に導体や電極を備えている。焼成温度は１０００℃以下、特に８００～９５０℃の温度であることが望ましい。
　ここまでグリーンシートを用いる例を用いて、焼結体の製造方法を説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、セラミックの製造に用いられる各種の方法、例えばバインダーを含む顆粒を作製して、プレス成型を行う等の方法を適用することができる。
　本発明の高周波用回路部材は、誘電体層を有する高周波用回路部材であって、該誘電体層が、上記の焼結体であることが好ましい。更に、高周波用回路部材は、更に配線でコイルを形成することが好ましく、また誘電体層（焼結体）の表面上にＳｉ系、ＧａＡｓ系等の半導体素子のチップを接続することも好ましい。
　以下、実施例に基づいて本発明を説明する。なお、本発明は以下の実施例に何ら限定されない。以下の実施例は単なる例示である。
　本発明の実施例（試料Ｎｏ．１～４、７～１２）及び比較例（試料Ｎｏ．５、６）を表１、２に示す。なお、表中のＲ２Ｏは、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏを意味する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
  
　次のようにして各試料を作製した。まず、表中のガラス組成になるように、各種酸化物のガラス原料を調合し、均一に混合した後、白金坩堝に入れて１５５０～１６５０℃で３～８時間溶融し、得られた溶融ガラスを水冷ローラーで薄板状に成形した。次いで、得られたガラスフィルムを粗砕した後、アルコールを加えてボールミルにより湿式粉砕し、平均粒径が１．５～３μｍとなるように分級して、ガラス粉末を得た。
　次に、上記のガラス粉末に対して、表中に示すセラミックフィラー粉末（平均粒径２～３μｍ）を均一に混合して、誘電体材料を得た。
　続いて、上記の誘電体材料に対して、結合剤としてポリビニルブチラールを１５質量％、可塑剤としてブチルベンジルフタレートを４質量％、溶剤としてトルエンを３０質量％添加して、スラリーを調整した。次いで、上記のスラリーをドクターブレード法によってグリーンシートに成形し、乾燥させ、所定寸法に切断した後、複数枚を積層し、熱圧着によって一体化した。更に、得られた積層グリーンシートを焼成することによって焼結体を得た。
　このようにして得られた各試料について、ガラスの誘電特性、誘電体材料の焼成温度、誘電特性及び熱膨張係数を測定した。その結果を表１、２に示す。
　ガラスの比誘電率と誘電正接は、溶融ガラスを薄板状に成形する際に、溶融ガラスの一部を金型に流し出して棒状に成形し、徐冷した後、直径１３ｍｍ、高さ６．５ｍｍの大きさに加工し、両端短絡形誘電体共振器法（ＪＩＳ　Ｒ１６２７）に基づいて、温度２５℃、測定周波数１６ＧＨｚで測定した値である。
　誘電体材料の焼成温度は、種々の温度で焼成した焼結体にインクを塗布した後に拭き取り、インクが残らない（＝緻密に焼結した）試料の内、最低の温度で焼成したものの焼成温度を記載した。
　焼結体（誘電体材料）の比誘電率と誘電正接は、粉末状の誘電体材料を直径１３ｍｍ、高さ６．５ｍｍの円柱にプレス成形した後、８３０～９２０℃で焼成したものを測定試料とし、両端短絡形誘電体共振器法（ＪＩＳ　Ｒ１６２７）に基づいて、温度２５℃、測定周波数１６ＧＨｚで測定した値である。
　焼結体（誘電体材料）の熱膨張係数は、３０～３００℃の温度範囲で測定した値であり、熱機械分析装置で測定した値である。
　表１、２から明らかなように、試料Ｎｏ．１～４、７～１２は、ガラス粉末の比誘電率が３．７～３．９、誘電正接が０．０００８～０．００１７であるため、焼結体（誘電体材料）の比誘電率が３．８～５．２、誘電損失は０．００１１～０．００２７であった。また、試料Ｎｏ.１～４、７～１２は、焼成温度が９２０℃以下であり、熱膨張係数が４．６～６．３ｐｐｍ／℃であった。
　これに対し、試料Ｎｏ．５は、モル比Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が大きく、モル比Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が小さいため、誘電正接が０．００４５であった。試料Ｎｏ．６は、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏの含有量が２モル％であり、誘電正接が０．００５０であった。

Claims (5)

  1. 　アルカリホウケイ酸ガラスからなるガラス粉末において、ガラス組成中にＬｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏを０．１～１．０モル％（但し１．０モル％を含まず）含み、モル比Ｌｉ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．３５～０．６５、モル比Ｎａ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．２５～０．５５、モル比Ｋ２Ｏ／（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．０２５～０．２０であり、且つ２５℃、１６ＧＨｚでの比誘電率が３．５～４．０であり、２５℃、１６ＧＨｚでの誘電正接が０．００２０以下であることを特徴とするガラス粉末。
  2. 　ガラス粉末　５０～１００質量％と、セラミックフィラー粉末　０～５０質量％と、を含有する誘電体材料であって、
    　該ガラス粉末が、請求項１に記載のガラス粉末であり、
    　該セラミックフィラー粉末が、α－石英、α－クリストバライト、β－トリジマイト、α－アルミナ、ムライト、ジルコニア、コージエライトの群から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする誘電体材料。
  3. 　誘電体材料を焼結させてなる焼結体であって、
    　該誘電体材料が、請求項２に記載の誘電体材料であることを特徴とする焼結体。
  4. 　２５℃、１６ＧＨｚでの比誘電率が３．５～６．０であり、２５℃、１６ＧＨｚでの誘電正接が０．００３０以下であることを特徴とする請求項３に記載の焼結体。
  5. 　誘電体層を有する高周波用回路部材であって、
    　該誘電体層が、請求項３又は４に記載の焼結体であることを特徴とする高周波用回路部材。
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2022230475A1 (ja) * 2021-04-30 2022-11-03 日本電気硝子株式会社 ガラスセラミック誘電体材料、焼結体及び高周波用回路部材

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH06263479A (ja) * 1993-03-10 1994-09-20 Asahi Glass Co Ltd 封着用ガラス及びそれを使用した回路装置
JPH08333137A (ja) * 1995-06-05 1996-12-17 Nitto Boseki Co Ltd 低誘電率ガラス繊維
JP2004269269A (ja) * 2003-03-05 2004-09-30 Nippon Electric Glass Co Ltd ガラス粉末、ガラスセラミック誘電体材料、焼結体及び高周波用回路部材
WO2007020825A1 (ja) * 2005-08-15 2007-02-22 Nippon Sheet Glass Company, Limited ガラス組成物

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH09241068A (ja) 1996-03-11 1997-09-16 Sumitomo Metal Ind Ltd 低温焼成セラミックス基板
TW450948B (en) * 1996-10-16 2001-08-21 Nitto Glass Fiber Mfg Glass fiber of low dielectric constant
JPH11116272A (ja) 1997-10-20 1999-04-27 Murata Mfg Co Ltd 高周波用ガラス粉末およびそれを用いた電気絶縁層
WO2010109721A1 (ja) * 2009-03-25 2010-09-30 日本電気硝子株式会社 ガラス繊維用ガラス組成物、ガラス繊維及びガラス繊維シート状物
CN105802186B (zh) * 2016-03-18 2018-12-14 苏州海旭新材料科技有限公司 一种覆铜板用填料、树脂组合物及其在覆铜板中的应用

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH06263479A (ja) * 1993-03-10 1994-09-20 Asahi Glass Co Ltd 封着用ガラス及びそれを使用した回路装置
JPH08333137A (ja) * 1995-06-05 1996-12-17 Nitto Boseki Co Ltd 低誘電率ガラス繊維
JP2004269269A (ja) * 2003-03-05 2004-09-30 Nippon Electric Glass Co Ltd ガラス粉末、ガラスセラミック誘電体材料、焼結体及び高周波用回路部材
WO2007020825A1 (ja) * 2005-08-15 2007-02-22 Nippon Sheet Glass Company, Limited ガラス組成物

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2022230475A1 (ja) * 2021-04-30 2022-11-03 日本電気硝子株式会社 ガラスセラミック誘電体材料、焼結体及び高周波用回路部材

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