JPS59122416A - 口腔組成物用基材 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は歯磨の研磨剤等として用いられる口腔組成物用
基材に関し、更に詳述すると酸又はその塩により処理さ
れた改質水酸化アルミニウムからなる口腔組成物用基材
に関する。

従来より、水酸化アルミニウムを歯磨用研磨剤として使
用することは公知であるが、水酸化アルミニウムを研磨
剤とする歯磨は、水酸化アルミニウムの１０重量％水ス
ラリーの−が通常９前後で解され、劣化してしまうため
、香味が変化するという問題を有する。このため、従来
は高−においても劣化し難い香料成分を用いて調香せざ
るを得す、使用し得る香料成分が非常に限られるので、
調香において制約を受けていた。

本発明者らは、上記事情に鑑み、種々の香料成分を保存
中における分解、劣化を生じさせることなく使用し得る
水酸化アルミニウム基材につき鋭意検討を行なった結果
、水酸化アルミニウムを酸又はその塩で処理することに
より得られたものがエステル系、アルデヒド系等の香料
成分の分解。

劣化を抑制し、このため種々の香料成分を用いて自由に
調香でき、また長期間の保存にも安定で、口腔組成物用
基材として効果的に使用することができることを知見し
、本発明をなすに至ったものである。

以下、本発明につき更に詳しく説明する。

本発明に係る口腔組成物用基材は、水酸化アルミニウム
を酸又はその塩で処理することによって得られた改質水
酸化アルミニウムからなるものである。

ここで、改質に用いられる水酸化アルミニウムとしては
特に制限はなく、通常の方法で得られる市販品を用いる
ことができる。なお、使用する水酸化アルミニウムの平
均粒度は処理性の点で】〜３０μ、特に７〜２５μとす
ることが好ましい。

！、た、前記水酸化アルミニウムの改質に用いる酸や塩
としては、無機酸、有機酸及びそれらの塩の区別なく使
用することができる。無機酸としてはリン酸、硫酸、塩
酸等が例示され、有機酸としては酢酸、シーウ酸、酒石
酸、コハク酸等が例示されるが、これらのなかではリン
酸が好ましく用いられる。リン酸やその塩としては、オ
ルトリン酸（Ｈ３Ｐ０４）、それにピロリン酸（Ｔ−Ｔ
４Ｐ２０．　）、メタリン酸（ＨＰＯ４）、三リン酸（
Ｈ５Ｐ３０．。）、四リン酸（Ｈ６Ｐ４０１３）、？リ
メタリン酸（（ＨＰＯ，）ｎ）などの縮合リン酸及びこ
れらのアルカリ金属塩などが挙げられ、これらの１種又
は２種以上を組合せて用いることができる。なお、アル
カリ金属塩としてはリン酸水素−アルカリ金属塩（ＭＴ
（２ＰＯ４）、リン酸水素ニアルカリ金属塩（Ｍ２ＨＰ
Ｏ４）、リン酸三アルカリ金属塩（Ｍ３ＰＯ４）などが
ある。

水酸化アルミニウムを酸又はその塩で処理して改質する
場合は、水酸化アルミニウムを前記酸又はその塩の水溶
液Ｋａ濁することによって改質を行なわせることができ
る。この場合、水酸化アルミニウムは酸又はその塩の水
溶液の１０〜９０重量デスラリー１特に３０〜７０重量
％スラリーとすることが好ましく、酸の濃度は添加する
水酸化アルミニウムの濃度によっても変化するが、Ｏ，
ＯＦ１モル／ｌ〜０．５モｙｖ／Ｌとすることが好まし
い。また、反応は１０〜５０℃、特に２０〜３０℃にお
いて２〜５０時間、特に２〜３０時間行かうことが好ま
しく、反応中攪拌を行なうことが好ましい。

上記操作終了後は、涙過し、水酸化アルはニウムを水等
で洗浄し、乾燥することによって改質水酸化アルミニウ
ムを得るものである。

なお、上述した改質操作において、前記酸又は塩の１種
又は２種以上を同時に用いて１回もしくは繰り返して改
質操作を行なうこともできるが、互に異なる酸又は塩を
用いて改質操作を繰υ返すこともできる。例えば、水酸
化アルミニウムを硫酸、塩酸等で処理し、次にリン酸で
処理するなどのこともできる。

このように、水酸化アルミニウムを酸又はその塩で処理
することによシ、水酸化アルミニウムの表面にゝ安定で
強固な破膜が形成され、水酸化アルミニウムが改質され
るものと推定きれ、この改質水酸化アルミニウムを口腔
組成物用基材として用いることにより、香料の安定配合
性が高く、保存中における分解、劣化が防止されて種々
香料成分（５） を用いることができ、このため香味が良好で使用感が向
上しかつ保存安定性の優れた歯磨等の口腔組成物を得る
ことができるものである。

本発明の口腔組成物用基材は、上述した改質水酸化アル
ミニウムからなるものであるが、この場合改質水酸化ア
ルミニウムとしては、これを水に１０重量％の割合で懸
濁したスラリーの−が４〜８であり、銅板研磨値が１〜
１０１ｎ９であるものを用いることが好ましい。なお、
銅板研磨値は、後述の実施例４の歯磨処方と同じ処方の
歯磨を作成し、これを５０９と？）、４０ｇの６０％グ
リセリンに分散させて傾斜型研磨試験機（ｐｅｐｓｏｄ
ｅｎｔ　ｔｙｐｅ）を用いて２万ストロ一ク行なった場
合の研磨性である〔「最近化粧品科学」（薬事日報社：
昭和５５年４月１０日）第１８４頁参照〕。

また、改質水酸化アルミニウムとしては、これを研磨剤
に用いる場合、平均粒径が１〜３０μ、特に７〜２５μ
とすることが好ましく、平均粒径が３０μより太きいと
ザラツキ感が生じる場合があり、５μより小さいと研磨
性に劣る場合がある。

（６） しかし、琢磨剤として用いる場合はよシ細かな粒径のも
のも使用し得る。

更に、改質水酸化アルミニウムのうちでは、とりわけリ
ン酸又はその塩、特にオルトリン酸又はそのアルカリ金
属塩で処理することによって得られたものが好適である
。このリン酸又はその塩で改質された水酸化アルミニウ
ムを用いる場合、その改質水酸化アルミニウムの表面の
リン量が１〜２０重量係のものが好ましく、特にこの改
質水酸化アルミニウムを１０重ｔ％の割合で水に懸濁す
ることによって得られたスラリーを濾過した場合にその
ろ液中のアルミニウムイオンが０．００５〜０、０５　
ｐｐｍであり、Ｐ２Ｏ５分が１０〜５０　ｐｐｍであシ
、シかもこの改質水酸化アルミニウム中のＰ２Ｏ５分が
０．０５〜０６重量％であるものを使用することが好ま
しい。また、リン酸又はその塩で改質された水酸化アル
ミニウムとしては、その表面にリン酸化合物を含有する
被膜が１０〜５００Ｘの厚みで形成されているものが好
適でおる。

本発明口腔組成物用基材は、練歯磨、潤製歯磨等の歯磨
やフロフィラクシスイーストなどの研磨剤等として使用
することができるものである。この場合、この基材の使
用量は特に制限されず、口腔組成物の種類等に応じて適
宜選択されるが、通常口腔組成物全体の１０〜９５重量
％である。また、本発明基材を用いて口腔組成物を製造
する場合、研磨剤として本発明基材のみを単独で用いる
こともできるが、他の研磨剤と併用してもよい。

ここで、他の研磨剤としては、例えばリン酸水素カルシ
ウム・２水和物、リン酸水素カルシウム・無水和物、炭
酸カルシウム、ビロリン酸カルシウム、不溶性メタリン
酸ナトリウム、非晶質シリカ、結晶質シリカ、アルミノ
シリケート、酸化アルミニウム、微結晶セルロース、レ
ジン、第３リン酸マグネシウム、炭酸マグネシウム等が
挙げられる。また、従来の水酸化アルミニウムも本発明
基材の特性を著しく損なわない範囲で配合できる。なお
、本発明基材を他の研磨剤と併用する場合、その割合は
制限されず、本発明基材を主研磨剤として用いてもよく
、他の研磨剤を主研磨剤として用いてもよく、これらは
口腔組成物の使用目的等に応じて決められる。

本発明の改質水酸化アルミニウムよりなる口腔組成物用
基材を用いて口腔組成物を製造する場合、この口腔組成
物中には通常０１〜５優（重量係、以下同じ）、好捷し
くは０５〜２４の香料が配合され得る。この場合、この
香料の組成は特に制限されないが、例えば メントール　　　　　　　１０〜７０ギ　（香料中）カ
ルＪ−７０，１〜３０〃 アネトール　　　　　０．１〜３０〃 エタノール　　　　　　１〜４０〃 アクセント分　　　　０．１〜２０〃 の組成のものを使用することができる。ここで、アクセ
ント分は下記したものが例示され、これらは香味の特徴
付け（口腔組成物の特徴付け）をするために不可欠な成
分であるが、本発明の改質水酸化アルミニウムはこれら
アクセント分を分解。

劣化させることが力＜、長期間保存しても香味を殆んど
変化させることがないものである。

アクセント分 ■エステル系 フェニルエチルアセテ−）：０，０００１〜０．１チ（
０，００１〜００１チ）ユヲプ４−力／−ドイツアミ、
ルクシ２し―トコエチル−２−メチルブチレート： ンノルプナレート　　　　　　” ベンジルイソブチレート　　　：　　０００１〜１０チ
（０，０１〜１チ）メチルヘプチンカーボネート：　０
．０００１〜０．１％（０，００１〜００１％）メチル
アセトアセテ−）：０．００１〜１０％（０，０１〜１
チ）メチル了ンスラニビートメ　：　　　　　ｌナルメ
チルアンスフニレート アリルカゾロエート　：　　ｏ、ｏｏｏｔ〜０．１％（
０，００１〜０．０１％）アリルカブリレート　： など ■ラクトン系 γ−ウンｒカラクトン：　０．０００１〜０．１％（０
，００１〜０．０１％）γ−ノニルラクトン　　：　　
　　ｌ エチレンプランレート　： など ■アルデヒド系 ｎ−ヘプチルアルデヒド　：　　０．０００１〜０１％
（０，００１−０，０１％）ｎ−オクチルアルデヒド　
：　　　　　ｌｎ−ノニルアルデヒド　　：　　　　　
ｌ／ｆ−）ｘす一ル：　　０．０００１〜０．１％（０
，００１〜０．０１％）シトラール　　　　：　　０．
００１〜２０チ（０，０１〜１０％）シトロネラール　
　　：　　０００１〜１％（０，１）　（１１〜０．５
チ）ヒドロキシシトロネラール　　： ４リラアルデヒド　　　　：　　０．００１〜１０％（
（１，０１〜１係）ベンズアルデヒド　　　。

フェニルアセトアルデヒド　　：　　ｏ、ｏｏｏｌ〜１
チ（０，０＋１１〜０．５係）シンナミックアルデヒド
　　　：　０００１〜３０チ（０，０１〜１０チ）バニ
リン　　　　：　　０．０００１〜ＩＯ％（ｏ、ｏｏｔ
〜５％）エチルバニリン　　　　　゛ トランス−２−ヘキセナール　：　　０．０００１〜１
％（０，００１〜０５％）ミルテナール　　　　　　：
　　（１，０（１１〜２％（（１０１〜１％）など ■フェノール系 オイゲノール　　　　　：　　０．０００１〜１０チ（
０，００１〜１％）イソオイゲノール　　　　。

チモール　　　　　　　：　　０．０００１〜１％（０
，００１〜Ｏｌチ）カルバクロール　　　　　　゛ など 更に、ＭＯＮＴＣＬＡＩＲ，Ｎ、　Ｊ、　（Ｕ、Ｓ　、
Ａ、　）により発行された５ＴＥＦ’Ｆ’ＥＮ　ＡＲＣ
ＴＡＮＤＥＲによる”Ｐｅｒｆｕｍｅ　ａｎｄ　Ｆｌａ
ｖｏｒＣｈｅｍｉｃａｌｇ”に記載された香料成分も好
適に用いられ、また、オレンジ油、レモン油、クローブ
油。

カシア油、フェンネル油、カルダモン油、シンナモン油
、コリアンダー油、ユーカリ油、キャラウェイ油、セー
ジ油、タイム油などの精油も有効に使用される。

更に、本発明基材を用いた口腔組成物中には、塩化リゾ
チーム、デキストラナーゼ、溶菌酵素。

ムタナーゼ、クロルヘキシジン又はその塩、ソルビン酸
、アレキシジン、ヒノキチオール、セチルピリジニウム
クロライド、アルキルグリシン、アルキルジアミノエチ
ルグリシン塩、アラントイン。

ε−アミノカプロン酸、トラネキサム酸、アズレン、ビ
タミンＥ、モノフルオロリン酸ナトリウム。

フッ化ナトリウム、フッ化第１錫、水溶性第１もしくは
第２リン酸塩、第四級アンモニウム化合物。

塩化す）　ＩＪウム等の有効成分を配合でき、本発明基
材はこれら有効成分、特にフッ素含有化合物。

クロルヘキシジン類、デキストラナーゼ、トラネキサム
酸、イプシロンアミノカプロン酸、アラン（１３） トインクロルヒドロキシアルミニウム、塩什ナトリウム
などを安定に配合させることができる。

本発明基材を用いた口腔組成物には、その種類等に応じ
て更に他の成分を配合することができる。

例エバ、カルがキシメチルセルロース、ヒドロキシエチ
ルセルロース、アルギン酸塩、カラダナン。

アラビアガム、ポリビニルアルコール等の粘結剤。

ポリエチレングリコール、ソルビトール、グリセリン、
プロピレングリコール等の粘稠剤、ラウリル硫酸ナトリ
ウム、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、水素添
加ココナツツ脂肪酸モノグリセリドモノ硫酸ナトリウム
、ラウリルスルホ酢酸ナトリウム、Ｎ−ラウロイルザル
コシン酸ナトリウム、Ｎ−アシルグルタミン酸塩、ラウ
ロイルノエタノールアマイド、シヨ糖脂肪酸エステル等
の発泡剤。

サッカリンナトリウム、ステビオサイド、ネオヘスペリ
ジルジヒドロカルコン、グリチルリチン、−′ｅリラル
チン。

ｐ−メトキシンナミンクアルデヒド、ソーマチンなどの
甘味剤、防腐剤などを配合し得る。

本発明基材を用いた口腔組成物は、上述した成（１４） 分を用いて常法によシ製造することができるが、練歯磨
を製造する場合はその−を５〜８とすることが好ましい
。また、この口腔組成物は、プラスチック容器、アルミ
ニウムの片面又は両面をプラスチックでラミネートした
ラミネート容器、アルミニウム等の金属容器に充填する
ことができるが、本発明基材はアルミニウムの腐蝕を抑
制できるため、アルミニウムチー−ブなどを支障々く用
いることができるものである。

次に、実施例と比較例を示し、本発明を更に具体的に説
明する。

〔実施例１〕 市販水酸化アルミニウム（平均粒径１０μ）１ｋｇを第
１表に示す所定濃度の酸水溶液１／に加え、２５℃にお
いて所定時間攪拌を行なう操作を所定回数繰り返し、改
質水酸化アルミニウム（本発明口腔組成物用基材）をイ
ｅた。

次に、これらの改質アルミニウムを−１５，８の純水に
加え、改質アルミニウムの１０重量％水スラリーを調製
し、このスラリーの調製直後及び所定期間保存後の声を
測定した。

また、比較のため、改質を行なっていない水酸化アルミ
ニウム及び第ニリン酸カルシウム・２水和物を用いて同
様の実験を行なった。

結果を第１表に示す。

（１５） ｇｌＫ　媚釈　　　１ポ ０　　　寸 ０：［氾　目　　　　−史 ト　　己　　−ｄ　　Φ ａＩ００　　　　Ｌｎ ａｌ　　　　へ　　　　　　Ｃ！　　史口ｗ　　Ｏ’＋
ｔ− 一：瑚努　桐　　−！　。

１　　　　り　　ト　　０　　　　　　■　　ド慣００
　ｏト ベ　　　　　−！　　■　　　　　曽　　Ｃ寧　　　　
−ト　　−Φ　　− 〇 −。　　ｌｃｑ　　　　　　　　ＩＩ ″　　　ｎ　　　　　［Ｆ］ 馴　　ｉ間口 要　　　　　０１　噌　　　１１ （ト）　　側゛　　。

：ｖＬｏ　　Ｉ　　　ｒ　　　　　Ｉ　　　ｌ−〇 本　　ｏｏ　　　膿　　　　　０　　“ｃ’＋　　　ζ 駆　　＋＋！！！ｌドー　ｄさ ｒ−１、ｃ＝）ね き回　１ ｗｆｉ、１ 噌　　　　　　　　　　鼻 敢 Ｌ２　　匡　　Ｎ　　　寸　　　　　　　娯回像　　　
　へ　　　（ 心　　。

ト　の　　　　′１−４ ０ン　〜　　　余　へ Ｆ！１１／／／　　　５ 忠Ｕ　　　　　　　　　　　七 纒　　　　　　　　　　ト　　タ 舞　　躾　　　　　！　纒 ！ＩＩＪ−、害　、 Ｑ　　　碌　　　　　　娯　＝ 纒　　　　１．。

（１６） 第１表の結果より、本発明口腔組成物用基材（改質水酸
化アルミニウム）が安定であることが認められた。なお
、ビロリン酸塩、メタリン酸塩を用いた場合も同様であ
った。

〔実施例２〕 市販水酸化アルミニウム（平均粒杼１０μ）１に９を０
．１３モル／ｌのｐＨ５，５のリン酸緩衝液１１に加え
、２５℃において２４時間攪拌を行なう操作を２回線シ
返し、改質水酸化アルミニウム（本発明口腔用組成物；
表中１改質水アル″で示す）を得た。

次に、実施例１と同様にして１０％スラリーを調製し、
その調製直後及び所定期間保存後の−を測定し、またＪ
ＩＳに規定されているリンモリブデン法によシリン酸溶
出量、エリオフロムサイアニンで発色させる方法により
アルミニウムイオン溶出量をそれぞれ測定した。

また、比較のため、改質を行なっていない水酸化アルミ
ニウム（表中”市販水アル”で示す）についても同様の
実験を行なった。

以上の結果からも、本発明口腔結成物用基拐が安定であ
ることが知見された。

〔実施例３〕 次に、鮨Ｓ、Ｃ，Ａ　（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　５ｐｅｃｔ
ｒｏａｅｏｐｙ　ｆｏｒＣｈｅｍｉｃａｌ　Ａｎａｌｙ
ｓｉｓ　）　ｆ用いて実Ｍ！ｉ　９’ｌｊ　２と同じ方
法によって得た改質水ｊ波化アルミニウムの表面及び底
面を２０Ｘエツチングした場合のイオン分析′ｆ！：竹
なった。

また、比較のため、改装を行なっていない水ｒ１・７化
アルミニウムを用いて同様の央−１を行なった。

結果を第５表及び第６表に示す。

〔実施例４〕 水酸化アルミニウムとして実施例１のｉ　’ｔｑ品及び
未改質品を使用しく表中、ザンプル扁で示す）、下記処
方の練歯磨を調製した。

水酸化アルミニウム　　　　　５００チカルゲキシメチ
ルセルロースナトリウム　　　　　　　０．５１カラギ
ーナン　　　　　　　　　０５１サツカリンナトリウム
　　　　　　　　０】＃ソノラムラウリルサルフェート
　　　　　　　　　　　１．５１グロビレングリコール
　　　　　　　　　３．０１ソルビツト　　　　　　　
　　１５．０１ノやラペン　　　　　　　　　　　　　
０２１香　　　料亭　　　　　　　　　　　　　　　１
．０１１００．０　（、ｇ３症１ 平　香料としては下記処方のものを用いた。

メントール　　　　　　　　　１５．０％カルボン　　
　　　　　　　　　１０．０＃にパーミントを山　　　
　　　　　２５．０＃スペアミント油　　　　　　　３
５．０１アネトール　　　　　　　　　　１０．０＃ク
ローブ油　　　　　　　　　　２．０１シンナモン油　
　　　　　　　　２．Ｏｌセージ油　　　　　　　　　
　　０３１オイケゞノール　　　　　　　　　　　０．
３′インアミルグロピオネ−）０・３′ トランス−２−ヘキセナール　　　　　０．０１＃γ−
ウンデカラクトン　　　　　　　　　　　０・０１′１
００．００（重匍喝） 次に、上記の歯磨につき、専門・やネル１ｏ名によシ下
記評価基準に基いて調製直後及び所定期間保存後の香味
を官能評価した。

結果を・第７表に示す。

（２２） 評価基準 ○：香味良好　（＃造型体からの経時変化はなく、良好
）Δ：Ｉやや良好　（ｌ　　　　やや変化（劣化）する
）×：ｌ　不良　（ｌ　　　変化（劣化）する）、第７
表 第７表の結果よシ、本発明口腔胡成物用基旧を用いるこ
とによって歯磨の保存による香味の低下を良好に防止し
得ることが認められた。

〔実施例５〕 第８．９表に示す研磨剤を用いた練歯磨（研磨剤の種類
が異なる以外は実施例４のものと同じ処方）を調製し、
これを４０℃で３力月保存した場合の各種香料の香味変
化を下記評価基弗に基いて（２３） 調べた。また、これら歯磨を５０℃で１週間保存した場
合の香料（エチルアセトアセテート）ノ残存率をガスク
ロマトグラフにより測定した。結果を第８．９表に示す
。なお、改質水酸化アルミニウム（本発明口腔！＋ｉ成
物用基材）としては、実施例１のＡ２のものを用いた。

評価基準　製造直後を５点とし、劣化の程度を５段階評
価（−）３〜５点　△２点　　×　１点 第９表　　香料残存率 第８，９表の結果より、本発明口腔組成物用茶杓を用い
た場合は香料の変質が少なく、香味が長時間に亘って良
好に保持されることが認められた。

〔実施例６〕 下記処方の潤製歯磨を調製した。

処方 改質水酸化アルミニウム７　　　７０．０％ＰＥＧ　＃
４００　　　　　　　　　　　１０．０１ンジウムラウ
リルサルフエート１．５＃サツカリンナトリウム　　　
　　　　　０．１’香　料率＊　　　　　　　　　　　
　　１．Ｏ＃１００．０　（重量％） 牢改質水酸化アルミニウムとしては、実施例１のＡ２の
ものを使用。

（２６） 材香料としては下記処方のものを用いた。

メントール　　　　　　　　　３２０チカルボン　　　
　　　　　　　１６ＯＮペパーミント油　　　　　　　
１５．０＃スペアミント油　　　　　　　８．ＯＩアネ
トール　　　　　　　　　　９．０１バニリン　　　　
　　　　　　４ＯＮ メチルサリシレート　　　　　　８０Ｉベンズアルデヒ
ド　　　　　　　３．ＯＮカシア油　　　　　　　　　
　　４・０′シトラール　　　　　　　　　　０３１イ
ソアミルアセテート　　　　０３Ｉ アリルカゾロエート　　　　　　０．３−上記の潤製歯
磨を４０℃、１カ月保存し、改質を行なっていない市販
水酸化アルミニウムを用いた以外は同処方の比較潤製歯
磨を４０℃、１力月保存したものと比べた結果、比較潤
製歯磨の香味は香料の劣化によりかなり劣るものであっ
たが、本実施例の歯磨の香味は調製直後のものと殆んど
（２７） 変化がなく、安定であることが認められた。

〔実施例７〕 実施例１のＪＰ６２の改質水酸化アルミニウムを使用し
、第１０表に示す処方の練歯磨Ａ〜Ｆを得た。

＊香料としては実施例４と同処方のものを用いた。

上記処方Ａの歯磨において、改質水酸化アルミニウムの
代りに未改質の水酸化アルミニウムを用いた以外は同処
方の比収練歯ＰＮを調製し、歯Ｗ＃Ａ〜Ｆと比較した結
果、４０℃、１力月保存した場合の香味は、比較例は劣
るものであったが、歯磨Ａ−Ｆはいずれも良好なもので
あった。

出　願　人　ライオン株式会社 代理人　弁理士小島節句 （３０） １１１−

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、　水酸化アルミニウムを酸又はその塩で処理するこ
   とによって得られる改質水酸化アルミニウムよりなるこ
   とを特徴とする口腔組成物用基材。 ２、酸又はその塩が無機酸又はその塩である特許請求の
   範囲第１項記載の基材。 ３、鉱酸又はその塩がリン酸又はその塩である特許請求
   の範囲第２項記載の基材。 ４、　リン酸又はその塩がオルトリン酸、ビロリン酸、
   メタリン酸、縮合リン酸、又はこれらのアルカリ金属塩
   である特許請求の範囲第３項記載の基材。 ５、　リン酸又はその塩がオルトリン酸又はそのアルカ
   リ金属塩である特許請求の範囲第４項記載の基材。