JPS5895606A - 窒化珪素粉末の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、窒化珪素（ｓｌ、ｎ４）粉末、特にα−窒化
珪素粉末の製造方法に関するものである。

窒化珪素粉末を出発原料とし、該粉末を焼成することに
よって得られる窒化珪素焼結体は、その優れた特性、た
とえば、耐熱性および高強度性ゆえに、高温下で使用さ
れるガスタービン部品などに活用されつつある。

ところで、窒化珪素焼結体を、上記優れた特性を有する
ものとして維持するためには、その出Ｒ鳳料である窒化
珪素粉末を高純度、かつ、活性に富んだものとして得な
けれはならない。

換言すれば、窒化珪素粉末が不純物を含有せず。

焼結性が良好であることを必要とする。従来。

窒化珪素粉末の製造方法としては以下に列配する種々の
方法が採用されている。すなわち、（１）　　金属シリ
コンを直接窒化する方法：（３８１＋　２１　→ａｔ、
ｍ、　−（１）　）（２）二酸化珪素をカーボンで還元
し、生成する一酸化珪素を窒化する方法： （３８１０，＋　６（！　＋　２１２→”ｓ”ａ　＋６
００＝　（２）　）（３）　　四塩化珪素またはモノシ
ランをアンモニアまたは窒素ガスと高温（１５００’Ｏ
以上）で反応させる気相法：たとえは、 （３８１０ｊ４＋　４Ｎ！！、　−＋　８１．Ｉ４＋　
１２ＨＯｊ　”・（３）　）（４）　　上記（３）の気
相反応を比較的低温で行なった彼、中間生成物であるｖ
９コンジイミ・ドな高温で熱分解する方法： （３８１（囲）、→ａｔ、Ｎ４＋　ｊｇＩＩ、　−（４
）　）しかしながら、これらの方法は、それぞれ欠点を
有していた。すなわち、方法（１）は、ａｉの窒化が発
熱反応であるため、温度制御に工夫を要し、また得られ
る粉末が比較的粗粒状であるため、粉砕工程を必要とし
、その結果粉末内への不純物の混入が避けられない。方
法ｅ２）は、原料として高純度の８１０．およびＣを必
要とするほか、得られる粉末がα−Ｅｉｉ、Ｍ４．　／
−８１３Ｍ４．シリコンオキシナイトライド（８１，０
１０□）および８１０などの混合物であるため、焼結体
にとって有用なα−８１、Ｉ、の収車が低い、方法（３
）および（４）は、高純度の粉末が得られるが、ともに
気相反応であるため、ガス流量の制御が難しく、また反
応装置が複雑であるため、量産には適していない。

また、これらの方法とは、異な◆る窒化珪素粉末の製造
方法が、米国特許第３９５９４４６号に開示されている
。この方法、いわゆる、空軍法は、上記方法（３）また
は（４）と同様に８１０Ｊ４およびＭＥ。

を原料とするのであるが、その反応を気相ではなく液相
で行なうことを特徴としている。具体的には、ｎ−へキ
チンを溶媒として使用して下記式： ％式％（５） で表わされる反応を行ない、生成したシリコン胃ミドを
真空中にて１２００〜１３５０℃まで加熱すること１：
より、熱分解を起こし、８１．Ｎ４粉末を得るものであ
る。そのため、上記方法（３）または（４）などの気相
反応方法において生じていた種々の問題はすべて解消す
るのであるが％液相反応であることに起因する別の問題
が発生している。

つまり、シリコンジイミドを熱分解させる場合、（フィ
ルタプレスによる）ｎ−へキチンの除去、予備焼成およ
び（真空炉における）本焼成などの複雑な工程を必要と
するため、量意面において、またコスト的に不利である
。これは、Ｖ５コンジイミドとともに、溶媒としてのｎ
−へキチンが存在しているためである。

本発明の目的は、空軍法を改嵐した簡便な窒化珪素粉末
の製造方法を提供することにあり。

その特徴とするところは、中間生成物であるシリコンジ
イミドを噴霧熱分解させることによって窒化珪素粉末を
得るこ七にある。

以下１本発明を実施例に従って詳細に説明する。なお１
図は本発明を実施するための装置の一例である。

高純度８１０ｊ４（９９ｊ）５−以上）をｎ−へキチン
とともに反応容器１に入れ、該溶液中に０℃において配
管２からのＭＨ，ガスを２〜３時間バブリングさせる。

その結果、前記反応式（５）に基ずいて、　８１（ＮＨ
）、および１１１４Ｃ１が生成する。

この後、中間生成物である８１（ＮＨ）、をｎ−ヘキサ
ンとともに、供給ポンプ３を作動させることによって、
反応容器１から主配管４へ流出させる０次いで８１（Ｍ
ｉｉ）、等は配管５を矢印方向に送入してきた圧縮ガス
と一緒になって、主配管４の端部に位置する圧力ノズル
６に達し、該圧力ノズル６から加熱炉１内へ噴霧される
。この加熱炉７は１４００〜１６００℃の゛高温状態に
維持されているため、噴霧された液滴（８１（１ｍり、
とｎ−へキチンからなるもの）は、瞬時に熱分解される
。また、加熱炉７へは配管８を通って高温ガスも送入さ
れており％該高温ガスの流れに応じて、熱分解された物
質（８１，）ｉ４および１１Ｈ，からなるもの）は加熱
炉７下方へと移動し、さらには配管９を通ってサイクロ
ン１０へ送り込まれ。

ここで８１．Ｍ４とＮｌｉ、に分離される。

この場合、前述したように数段階（ｎ−ヘキサンの除去
→予備焼成→亨焼成）を経ることを必要しないのは、熱
分解すべきａｉ（１１１り＊を含んだｎ−へキチンが、
を滴となった状部で加熱されるためである。換言すれば
、液滴それぞれが加熱され易いため、該液滴を構成する
ｎ−へキチンの除去および８１（１１１）、の熱分解を
同時に行ないうるのである。

次に、こうして熱分解された８１−４粉末をサイクロン
１０から回収し、生成相を１ｇ粉末回折法で同定した。

その結果を、下記表に示す。

表 上記表かられかるように、本例においては、゛焼結にと
って都合嵐い生成相であるα−８１，Ｍ４を得るために
は、加熱炉の温度、換言すれば、熱分解温度は１６０Ｃ
ｆＯ程度にするとよい、ま−た、該温度をより高温、た
とえば、２００■にすると１．８１−４の８１−および
夏への分解までも生じてくるため、上記温度程度が最適
である。なお、得られた８１１Ｍ、　１１末の粒度な、
光透過法によって測定したところ、その平均粒径は１、
θμであった。

これは、勿論粉砕を必要としない粒径である。

また、上記例において使用される圧縮ガスおよび高温ガ
スとしては１通常の不活性ガスが挙げられるが、なかで
も窒素ガスが好適である。

以上の如く、本発明によれはシリコンイミドの熱分解と
して噴−熱分解を採用したことから、窒′化珪素粉末の
製造工程を大幅に簡略化することができた。そのため量
産に非常に適したものである。また、得られた窒化珪素
扮末も、高純度で、かつ、焼結性に富んだものである。

【図面の簡単な説明】

図は、本発明を実施するための装置の一例を示す簡略図
、 を表わす。 １−反応容器 ６−加熱炉 １０−サイクロン

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 四塩化珪素とアンモニアとを液相反応させてシリコンイ
   ミドを得、該シリコンイミドを熱分解してなる窒化珪素
   粉末の製造方法において、前記熱分解な噴霧熱分解ζ：
   よって行なうことを特徴とする窒化珪素粉末の製造方法
   。