JPH1184044A - 核燃料粒子の製造方法 - Google Patents
核燃料粒子の製造方法Info
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- JPH1184044A JPH1184044A JP9248007A JP24800797A JPH1184044A JP H1184044 A JPH1184044 A JP H1184044A JP 9248007 A JP9248007 A JP 9248007A JP 24800797 A JP24800797 A JP 24800797A JP H1184044 A JPH1184044 A JP H1184044A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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Abstract
産性が高く、理論密度に対して95%以上の高密度で、
燃料被覆管への充填性に優れた核燃料粒子を製造する。 【解決手段】 フリーの酸濃度をA、核燃料物質のメタ
ル濃度をMとするとき、A/M≦2である核燃料物質を
含む酸性水溶液にアンモニア又は過酸化水素のいずれか
一方又は双方を添加して沈殿物を生成する。沈殿物から
造粒粉末を作製する。造粒粉末を焙焼還元して核燃料物
質を含む酸化物粉末を作製し、900〜1800℃で焼
結する。上記酸性水溶液にアンモニアと二酸化炭素を添
加するか又は炭酸アンモニウムを添加した場合、炭酸ウ
ラニルアンモニウムの沈殿物が生成する。この沈殿物を
造粒せずに乾燥し、解砕した後、焙焼還元して核燃料物
質を含む酸化物粉末を作製し、900〜1800℃で焼
結する。
Description
核燃料粒子、特に燃料被覆管に振動をかけながら充填す
るのに適した振動充填型の核燃料粒子の製造方法に関す
るものである。
ラン粉末のような核燃料粒子を直接に充填する振動充填
法は核燃料粒子をいったんペレットに成形した後に燃料
被覆管に充填する方法に比べて工程数が少ないため、経
済性の面で有望であると考えられる。振動充填法に用い
られる核燃料粒子の密度は充填密度を高める観点から理
論密度(Theoretical Density)の95%以上と高いこと
が求められ、粒子の形状は流動性、充填性を考慮すると
球形に近いものが、また粒度分布は狭いものが望まれ
る。
には外部ゲル化法及び内部ゲル化法が知られている。外
部ゲル化法は硝酸ウラニルのような核燃料を含む水溶液
をアンモニア水に滴下することにより球状のADU(重
ウラン酸アンモン)の粒子を生成させ、このADU粒子
を焙焼還元して酸化物粒子(UO2)とし、更にこれを
焼結して核燃料粒子を得る方法である。内部ゲル化法は
核燃料を含む水溶液に加水分解によりアンモニアを生成
する化合物(ヘキサメチレンテトラミン)を混合し、こ
の混合物を90℃に加熱したシリコーン浴に滴下するな
どの方法で加熱し球状のADUの粒子を生成させ、この
ADU粒子を焙焼還元して酸化物粒子とし、更にこれを
焼結して核燃料粒子を得る方法である。
使用済みのシリコーン浴をアセトン等の有機溶媒で洗浄
することが必要であり、そのため廃有機溶媒が発生する
問題がある。またゲル化法では硝酸ウラニル水溶液をア
ンモニア水やシリコーン浴に滴下する工程が煩雑であ
り、生産性を上げるために多数の滴下ノズルを必要とす
る。更にゲル化法では得られる焼結粒子の粒度は滴下す
る液滴の大きさである程度決るが、粒子の充填密度を上
げるために必要な数十μmの酸化物粒子を得ることが困
難である。本発明の目的は、液滴を発生させるような煩
雑な工程を経ず、生産性が高く、理論密度に対して95
%以上の高密度で、燃料被覆管への充填性に優れた核燃
料粒子の製造方法を提供することにある。
フリーの酸濃度をA、核燃料物質のメタル濃度をMとす
るとき、A/M≦2である核燃料物質を含む酸性水溶液
にアンモニア又は過酸化水素のいずれか一方又は双方を
添加して沈殿物を生成する工程と、上記沈殿物から造粒
粉末を作製する工程と、上記造粒粉末を焙焼還元して核
燃料物質を含む酸化物粉末を作製する工程と、上記酸化
物粉末を900〜1800℃で焼結する工程とを含む核
燃料粒子の製造方法である。フリーの酸濃度をA、核燃
料物質のメタル濃度をMとするとき、A/M≦2とする
ことにより焼結性のよいUO2粉末を作製でき、このU
O2粉末の焼結により、密度が高く燃料被覆管への振動
充填に適した粒径を有する核燃料粒子を製造できる。請
求項2に係る発明は、請求項1に係る発明であって、沈
殿物から造粒粉末を作製する工程が沈殿物を圧縮造粒又
は転動造粒する工程である製造方法である。スラリーは
水分を含むため、圧縮造粒又は転動造粒により所望の粒
径の造粒粉末を容易に作製できる。
A、核燃料物質のメタル濃度をMとするとき、A/M≦
2である核燃料物質を含む酸性水溶液にアンモニアと二
酸化炭素を添加するか又は炭酸アンモニウムを添加して
沈殿物を生成する工程と、上記沈殿物を乾燥し解砕する
工程と、上記解砕物を焙焼還元して核燃料物質を含む酸
化物粉末を作製する工程と、上記酸化物粉末を900〜
1800℃で焼結する工程とを含む核燃料粒子の製造方
法である。A/M≦2である核燃料物質を含む酸性水溶
液にアンモニアと二酸化炭素を添加するか又は炭酸アン
モニウムを添加した場合には、生成する沈殿物は粒径が
数十〜数百μmと比較的大きな顆粒状であるため、造粒
せずに乾燥し、解砕するだけで、焙焼還元し、焼結でき
る。
濃度をA、核燃料物質のメタル濃度をMとするとき、A
/M≦2である核燃料物質を含む酸性水溶液が原料とし
て使用される。A/Mの値が2を超えると、アンモニア
等の添加により生成する沈殿物の一次粒子が粗くなり、
その結果焼結性の良好なUO2粉末の作製が困難とな
る。沈殿物生成のためにA/Mの下限値は好ましくは
0.01である。A/Mの好ましい範囲はA/M≦1.
5である。上記核燃料物質を含む酸性水溶液としてはU
O2F2を水に溶解したフッ化ウラニル水溶液、硝酸ウラ
ニルのような核燃料物質を含む硝酸塩を水に溶解した硝
酸ウラニル水溶液等が挙げられる。UO2F2はUF6ガ
スを水蒸気で加水分解することにより作製される。
をA、核燃料物質のメタル濃度をMとするとき、A/M
≦2である核燃料物質を含む酸性水溶液にアンモニア又
は過酸化水素のいずれか一方又は双方を添加して生じる
沈殿物が不定形であるため、これに造粒操作を加えるこ
とにより所望の粒度の造粒粉末を作製することができ
る。沈殿物の造粒工程において、沈殿物の水分量が比較
的少なくペースト状の場合は、例えば沈殿物を所望の孔
径のスクリーンを通すことにより円柱状の顆粒を形成
し、この顆粒を転動造粒して球状あるいは等軸の造粒粉
末を作製できる。また沈殿物の水分量が比較的多いスラ
リー状の場合は、例えば加熱した一対のロールの間にス
ラリーを通し、乾燥させながら圧縮造粒して造粒粉末を
作製できる。造粒工程に送られる沈殿物にはフッ化アン
モニウムのような塩が含まれているが、この塩は造粒の
際にバインダとして有効に作用する。一方、請求項2に
係る方法では、フリーの酸濃度をA、核燃料物質のメタ
ル濃度をMとするとき、A/M≦2である核燃料物質を
含む酸性水溶液にアンモニアと二酸化炭素を添加するか
又は炭酸アンモニウムを添加するとAUC(炭酸ウラニ
ルアンモニウム)の沈殿物を生成するが、この沈殿物は
粒径が数十〜数百μmと比較的大きな顆粒状であるた
め、造粒処理を必要としない。この顆粒状の沈殿物は乾
燥され、解砕される。請求項2の方法によれば比較的粒
径の小さい焼結粒子が得られる。
工程は還元性雰囲気において、好ましくは500〜70
0℃の温度で行われ、その結果、UO2粉末のような核
燃料物質を含む酸化物粉末が生成する。酸化物粉末は酸
化物粉末の比表面積と得られる焼結粉末の密度の目標値
に依存して900〜1800℃の温度、より好ましくは
1200〜1750℃の温度で焼結される。焼結温度が
900℃未満では焼結が不十分となり、1800℃を超
えると焼結炉の耐久性が劣化し、エネルギーが不経済と
なり、かつ粒子同士の焼結が起り好ましくない。
明の実施例を比較例とともに説明する。 <実施例1>UO2F2を水に溶解してウラン濃度が25
0gU/Lのフッ化ウラニル水溶液を作製した。この水
溶液のA/Mの値は0.038であった。この水溶液に
NH3/U=10となるようにアンモニア水を添加して
ADU(重ウラン酸アンモン)を沈殿させた。沈殿した
ADUを遠心ろ過し、水洗した後、再度遠心ろ過を行っ
て含水率80%のADUスラリーを得た。このスラリー
をドラムドライヤを使用して圧縮造粒しながら乾燥させ
て顆粒状のADU造粒粉末を作製した。このADU造粒
粉末を水素を50%含む窒素ガス雰囲気中で650℃で
2時間焙焼還元し、UO2粉末を作製した。このUO2粉
末のBET法による比表面積は4.2m2/gであっ
た。上記UO2粉末をモリブデン製の皿に入れ、水素雰
囲気中おいて1600℃で5時間焼結した。焼結後、焼
結粒子を皿から取出し、以下の3群の篩(A〜C)を使
用して3種類の粒度に篩分した。即ち、A群の篩は篩番
号#12〜#16(篩の目開き:1410μm〜100
0μm)の篩から構成され、B群の篩は篩番号#100
〜#150(篩の目開き:149μm〜105μm)の
篩から構成され、C群の篩は篩番号#270〜#400
(篩の目開き:53μm〜37μm)の篩から構成され
ている。篩分後の焼結粒子の理論密度に対する密度
(%)を液浸法により測定した。その結果を表1に示
す。
38のフッ化ウラニル水溶液を原料として使用すること
により、作製されるUO2粉末の比表面積も4.2m2/
gと大きく、従って理論密度に対して98%以上の高密
度の焼結粒子が得られることが判る。
溶解してウラン濃度が250gU/Lの硝酸ウラニル水
溶液を作製した。この水溶液のA/Mの値は0.67で
あった。この硝酸ウラニル水溶液のpHが2〜4の範囲
を保つようにアンモニア水を添加しながら、過酸化水素
水を添加して過酸化ウラン(UPO)を沈殿させた。沈
殿したUPOを遠心ろ過し、水洗した後、再度遠心ろ過
を行って含水率80%のUPOスラリーを得た。このス
ラリーをドラムドライヤを使用して圧縮造粒しながら乾
燥させて顆粒状のUPO造粒粉末を作製した。このUP
O造粒粉末を水素を50%含む窒素ガス雰囲気中で55
0℃で2時間焙焼還元し、UO2粉末を作製した。この
UO2粉末のBET法による比表面積は12.0m2/g
であった。上記UO2粉末をモリブデン製の皿に入れ、
水素雰囲気中おいて900℃で5時間焼結した。焼結
後、焼結粒子を皿から取出し、実施例1で使用したもの
と同様の3群の篩(A〜C)を使用して3種類の粒度に
篩分した。篩分後の焼結粒子の理論密度に対する密度
(%)を液浸法により測定した。その結果を表2に示
す。
7の硝酸ウラニル水溶液を原料として使用することによ
り、作製されるUO2粉末の比表面積も12.0m2/g
と大きく、従って理論密度に対して98%以上の高密度
の焼結粒子が得られることが判る。
ン濃度が250gU/Lのフッ化ウラニル水溶液を作製
した。この水溶液のA/Mの値は0.038であった。
この水溶液に(NH3)2CO3/U=10となるように
炭酸アンモニウムを添加してAUC(炭酸ウラニルアン
モニウム)を沈殿させた。沈殿したAUCを濾紙で濾過
して、含水率69%のAUCケーキを得た。このケーキ
を箱形のオーブンで乾燥させた後、解砕を行いAUC粉
末を作製した。このAUC粉末を水素を50%含む窒素
ガス雰囲気中で550℃で2時間焙焼還元し、UO2粉
末を作製した。このUO2粉末のBET法による比表面
積は10.8m2/gであり、平均粒径は110μmで
あった。上記UO2粉末をモリブデン製の皿に入れ、水
素雰囲気中おいて1600℃で5時間焼結した。焼結
後、焼結粒子を皿から取出し、焼結粒子の理論密度に対
する密度(%)と平均粒径を測定した。その結果、A/
M=0.038のフッ化ウラニル水溶液を原料として使
用することにより、作製されるUO2粉末の比表面積も
10.8m2/gと大きく、従って理論密度に対して9
9%と高密度の焼結粒子が得られ、平均粒径は80μm
であった。
ラン濃度が250gU/Lのフッ化ウラニル水溶液を作
製した。この水溶液のA/Mの値は4.0であった。そ
の後の工程は実質的に実施例1の方法を繰返してBET
法による比表面積が1.7m2/gのUO2粉末を作製し
た。上記UO2粉末をモリブデン製の皿に入れ、水素雰
囲気中おいて1750℃で5時間焼結した。焼結後、焼
結粒子を皿から取出し、実施例1で使用したものと同様
の3群の篩(A〜C)を使用して3種類の粒度に篩分し
た。篩分後の焼結粒子の理論密度に対する密度(%)を
液浸法により測定した。その結果を表3に示す。
のフッ化ウラニル溶液を原料として使用したため、作製
されるUO2粉末の比表面積も1.7m2/gと小さく、
従って得られる焼結粒子の密度は理論密度に対して95
%以下と低いことが判る。
/M≦2である核燃料物質を含む酸性水溶液にアンモニ
ア又は過酸化水素のいずれか一方又は双方を添加して沈
殿物を生成し、造粒した後、焙焼還元するか、あるいは
上記酸性水溶液にアンモニアと二酸化炭素を添加するか
又は炭酸アンモニウムを添加して沈殿物を生成し、この
沈殿物を造粒しないで乾燥し解砕した後、焙焼還元して
核燃料物質を含む酸化物粉末を作製し、900〜180
0℃で焼結するようにしたので、従来の方法に比べて爆
発性物質、廃水溶液又は廃有機溶媒を発生させることな
く密度が高く、燃料被覆管への充填性に優れた核燃料粒
子を製造できる。
Claims (3)
- 【請求項1】 フリーの酸濃度をA、核燃料物質のメタ
ル濃度をMとするとき、A/M≦2である核燃料物質を
含む酸性水溶液にアンモニア又は過酸化水素のいずれか
一方又は双方を添加して沈殿物を生成する工程と、 前記沈殿物から造粒粉末を作製する工程と、 前記造粒粉末を焙焼還元して核燃料物質を含む酸化物粉
末を作製する工程と、 前記酸化物粉末を900〜1800℃で焼結する工程と
を含む核燃料粒子の製造方法。 - 【請求項2】 沈殿物から造粒粉末を作製する工程が沈
殿物を圧縮造粒又は転動造粒する工程である請求項1記
載の製造方法。 - 【請求項3】 フリーの酸濃度をA、核燃料物質のメタ
ル濃度をMとするとき、A/M≦2である核燃料物質を
含む酸性水溶液にアンモニアと二酸化炭素を添加するか
又は炭酸アンモニウムを添加して沈殿物を生成する工程
と、 前記沈殿物を乾燥し解砕する工程と、 前記解砕物を焙焼還元して核燃料物質を含む酸化物粉末
を作製する工程と、 前記酸化物粉末を900〜1800℃で焼結する工程と
を含む核燃料粒子の製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP24800797A JP4051732B2 (ja) | 1997-09-12 | 1997-09-12 | 核燃料粒子の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP24800797A JP4051732B2 (ja) | 1997-09-12 | 1997-09-12 | 核燃料粒子の製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH1184044A true JPH1184044A (ja) | 1999-03-26 |
JP4051732B2 JP4051732B2 (ja) | 2008-02-27 |
Family
ID=17171815
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP24800797A Expired - Lifetime JP4051732B2 (ja) | 1997-09-12 | 1997-09-12 | 核燃料粒子の製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP4051732B2 (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2009035432A (ja) * | 2007-07-31 | 2009-02-19 | Mitsubishi Materials Corp | 二酸化ウラン造粒体の製造方法。 |
CN102194532A (zh) * | 2011-04-07 | 2011-09-21 | 清华大学 | 一种碳化硼与炭素复合粉体的制备方法 |
-
1997
- 1997-09-12 JP JP24800797A patent/JP4051732B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2009035432A (ja) * | 2007-07-31 | 2009-02-19 | Mitsubishi Materials Corp | 二酸化ウラン造粒体の製造方法。 |
CN102194532A (zh) * | 2011-04-07 | 2011-09-21 | 清华大学 | 一种碳化硼与炭素复合粉体的制备方法 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP4051732B2 (ja) | 2008-02-27 |
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