JP3424726B2 - 二酸化ウラン粉末の製造方法 - Google Patents
二酸化ウラン粉末の製造方法Info
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子炉燃料の二酸
化ウランペレットの製造に適した二酸化ウラン（Ｕ
Ｏ2）粉末をウラン塩水溶液から製造する方法に関す
る。
化ウランペレットの製造に適した二酸化ウラン（Ｕ
Ｏ2）粉末をウラン塩水溶液から製造する方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】従来、二酸化ウランの製造方法として、
湿式のＡＤＵ（重ウラン酸アンモニウム）法が多く用い
られている。ＡＤＵ法では六フッ化ウラン（ＵＦ6）の
加水分解により生成したフッ化ウラニル（ＵＯ2Ｆ2）の
水溶液をアンモニア水と反応させてＡＤＵ（重ウラン酸
アンモニウム）を生成する。生成したＡＤＵを焙焼する
とＵＯ3及びＵ3Ｏ8を含むウラン酸化物が生成する。こ
のウラン酸化物を水素で還元すると二酸化ウラン粉末が
得られる。得られた二酸化ウラン粉末はそのままでは成
形性が不十分であるため、粉砕され、さらにプレス成形
時の粉末流動性をよくするために造粒された後、原子炉
燃料の二酸化ウランペレットに成形される。
湿式のＡＤＵ（重ウラン酸アンモニウム）法が多く用い
られている。ＡＤＵ法では六フッ化ウラン（ＵＦ6）の
加水分解により生成したフッ化ウラニル（ＵＯ2Ｆ2）の
水溶液をアンモニア水と反応させてＡＤＵ（重ウラン酸
アンモニウム）を生成する。生成したＡＤＵを焙焼する
とＵＯ3及びＵ3Ｏ8を含むウラン酸化物が生成する。こ
のウラン酸化物を水素で還元すると二酸化ウラン粉末が
得られる。得られた二酸化ウラン粉末はそのままでは成
形性が不十分であるため、粉砕され、さらにプレス成形
時の粉末流動性をよくするために造粒された後、原子炉
燃料の二酸化ウランペレットに成形される。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしＡＤＵ法ではア
ンモニア水等の反応試薬を沈殿剤として使用するため、
多量のアンモニア廃液が発生し、この廃液の処理に多大
なコストがかかる問題点があった。本発明の目的は、反
応試薬を使用することなく、簡単な処理工程で二酸化ウ
ラン粉末を製造することができる二酸化ウラン粉末の製
造方法を提供することにある。
ンモニア水等の反応試薬を沈殿剤として使用するため、
多量のアンモニア廃液が発生し、この廃液の処理に多大
なコストがかかる問題点があった。本発明の目的は、反
応試薬を使用することなく、簡単な処理工程で二酸化ウ
ラン粉末を製造することができる二酸化ウラン粉末の製
造方法を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
ウラン塩水溶液を２００℃以上の温度下、１６０ｋｇ／
ｃｍ2以上の圧力下で処理することによりウラン塩を分
解反応させてＵＯ3及びＵ3Ｏ8のいずれか一方又は双方
を含むウラン酸化物を析出・回収する工程と、回収した
ウラン酸化物を焙焼・還元して二酸化ウラン粉末を生成
する工程とを含む二酸化ウラン粉末の製造方法である。
ウラン塩水溶液を２００℃以上の温度下、１６０ｋｇ／
ｃｍ2以上の圧力下で処理すると、ウラン塩水溶液は亜
臨界状態又は超臨界状態となり、ウラン塩の加水分解反
応が促進され、ウラン酸化物が生成する。請求項２に係
る発明は、請求項１に係る発明であって、ウラン塩水溶
液の濃度が０．０１〜０．５モル／ｌである製造方法で
ある。この濃度範囲のウラン塩水溶液を出発原料として
用いれば、ウラン塩の分解反応効率をより高めることが
できる。
ウラン塩水溶液を２００℃以上の温度下、１６０ｋｇ／
ｃｍ2以上の圧力下で処理することによりウラン塩を分
解反応させてＵＯ3及びＵ3Ｏ8のいずれか一方又は双方
を含むウラン酸化物を析出・回収する工程と、回収した
ウラン酸化物を焙焼・還元して二酸化ウラン粉末を生成
する工程とを含む二酸化ウラン粉末の製造方法である。
ウラン塩水溶液を２００℃以上の温度下、１６０ｋｇ／
ｃｍ2以上の圧力下で処理すると、ウラン塩水溶液は亜
臨界状態又は超臨界状態となり、ウラン塩の加水分解反
応が促進され、ウラン酸化物が生成する。請求項２に係
る発明は、請求項１に係る発明であって、ウラン塩水溶
液の濃度が０．０１〜０．５モル／ｌである製造方法で
ある。この濃度範囲のウラン塩水溶液を出発原料として
用いれば、ウラン塩の分解反応効率をより高めることが
できる。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明において、ウラン塩水溶液
を構成するウラン塩は水溶性の塩であって、例えば、硝
酸塩、塩酸塩、硫酸塩、フッ酸塩等の無機塩及び酢酸塩
等の有機塩が挙げられる。ウラン塩を分解反応させてＵ
Ｏ3及びＵ3Ｏ8のいずれか一方又は双方を含むウラン酸
化物を析出・回収する工程はオートクレーブ等を使用す
る回分式や、ウラン塩の水溶液を高圧ポンプを使用して
耐熱耐圧製の反応容器内に導入する連続法で実施可能で
ある。ウラン塩の分解反応は数秒〜数分と比較的短時間
で終了する。この分解反応によりＵＯ4・ｘＨ2Ｏ、ＵＯ
3・ｘＨ2Ｏ、Ｕ3Ｏ8等のウラン酸化物又はウラン酸化物
の水和物が析出する。
を構成するウラン塩は水溶性の塩であって、例えば、硝
酸塩、塩酸塩、硫酸塩、フッ酸塩等の無機塩及び酢酸塩
等の有機塩が挙げられる。ウラン塩を分解反応させてＵ
Ｏ3及びＵ3Ｏ8のいずれか一方又は双方を含むウラン酸
化物を析出・回収する工程はオートクレーブ等を使用す
る回分式や、ウラン塩の水溶液を高圧ポンプを使用して
耐熱耐圧製の反応容器内に導入する連続法で実施可能で
ある。ウラン塩の分解反応は数秒〜数分と比較的短時間
で終了する。この分解反応によりＵＯ4・ｘＨ2Ｏ、ＵＯ
3・ｘＨ2Ｏ、Ｕ3Ｏ8等のウラン酸化物又はウラン酸化物
の水和物が析出する。
【０００６】析出・回収されるウラン酸化物はＯ／Ｕモ
ル比で２．７〜３．０の値のものが得られる。回収さ
れ、乾燥された状態のウラン酸化物は粒径が数〜十数μ
ｍの粉末である。析出されたウラン酸化物は水を分離す
るために乾燥される。乾燥する手段としてはろ過、遠心
分離、スプレードライ、限外ろ過等が挙げられる。また
直接脱圧フラッシュにより乾燥物を得ることもできる。
ウラン塩水溶液の処理は亜臨界状態又は超臨界状態で行
われる。亜臨界状態における温度及び圧力はそれぞれ２
００〜３７４℃及び１６０〜２１５ｋｇ／ｃｍ2であ
る。また超臨界状態における温度及び圧力はそれぞれ３
７４〜４００℃及び２１５〜３００ｋｇ／ｃｍ2であ
る。ウラン酸化物を焙焼・還元して二酸化ウラン粉末を
生成する工程は公知の方法、例えば水素雰囲気中での加
熱により行われる。
ル比で２．７〜３．０の値のものが得られる。回収さ
れ、乾燥された状態のウラン酸化物は粒径が数〜十数μ
ｍの粉末である。析出されたウラン酸化物は水を分離す
るために乾燥される。乾燥する手段としてはろ過、遠心
分離、スプレードライ、限外ろ過等が挙げられる。また
直接脱圧フラッシュにより乾燥物を得ることもできる。
ウラン塩水溶液の処理は亜臨界状態又は超臨界状態で行
われる。亜臨界状態における温度及び圧力はそれぞれ２
００〜３７４℃及び１６０〜２１５ｋｇ／ｃｍ2であ
る。また超臨界状態における温度及び圧力はそれぞれ３
７４〜４００℃及び２１５〜３００ｋｇ／ｃｍ2であ
る。ウラン酸化物を焙焼・還元して二酸化ウラン粉末を
生成する工程は公知の方法、例えば水素雰囲気中での加
熱により行われる。
【０００７】
【実施例】次に本発明の具体的態様を示すために、本発
明の実施例を説明する。 ＜実施例１＞ウラン濃度がそれぞれ０．１０モル／ｌ、
０．１５モル／ｌ及び０．２０モル／ｌである３種類の
硝酸ウラニル水溶液を用意した。また内容積が９．２ｍ
ｌであるＳＵＳ３１６製のパイプの両端を封じた回分式
反応管を３個用意し、これらを反応容器とした。これら
の反応管に上記３種類の硝酸ウラニル水溶液をそれぞれ
封入し４００℃の温度及び３００ｋｇ／ｃｍ2の圧力で
反応させた。具体的には硝酸ウラニル水溶液を封入した
反応管を予め設定温度に加熱した溶融塩中に浸漬するこ
とにより加熱した。ここで硝酸ウラニル水溶液の仕込量
は４００℃の温度において３００ｋｇ／ｃｍ2の圧力と
なるように調整した。昇温後、２分間保持した後、反応
管を溶融塩中から取り出し、水浴で急冷した。反応管か
ら内容物を取り出して濾過し、ウラン酸化物からなる沈
殿生成物を回収した。回収したウラン酸化物を乾燥した
後、水素と水蒸気の混合気流中６５０℃で焙焼・還元し
て３種類の二酸化ウラン粉末を得た。得られた二酸化ウ
ラン粉末を予め潤滑剤を内面に塗布した金型に入れ、４
ｔ／ｃｍ2の圧力でプレス成形した後、水素雰囲気中に
おいて１７５０℃で４時間焼結して二酸化ウランペレッ
トを製造した。その結果を表１に示す。
明の実施例を説明する。 ＜実施例１＞ウラン濃度がそれぞれ０．１０モル／ｌ、
０．１５モル／ｌ及び０．２０モル／ｌである３種類の
硝酸ウラニル水溶液を用意した。また内容積が９．２ｍ
ｌであるＳＵＳ３１６製のパイプの両端を封じた回分式
反応管を３個用意し、これらを反応容器とした。これら
の反応管に上記３種類の硝酸ウラニル水溶液をそれぞれ
封入し４００℃の温度及び３００ｋｇ／ｃｍ2の圧力で
反応させた。具体的には硝酸ウラニル水溶液を封入した
反応管を予め設定温度に加熱した溶融塩中に浸漬するこ
とにより加熱した。ここで硝酸ウラニル水溶液の仕込量
は４００℃の温度において３００ｋｇ／ｃｍ2の圧力と
なるように調整した。昇温後、２分間保持した後、反応
管を溶融塩中から取り出し、水浴で急冷した。反応管か
ら内容物を取り出して濾過し、ウラン酸化物からなる沈
殿生成物を回収した。回収したウラン酸化物を乾燥した
後、水素と水蒸気の混合気流中６５０℃で焙焼・還元し
て３種類の二酸化ウラン粉末を得た。得られた二酸化ウ
ラン粉末を予め潤滑剤を内面に塗布した金型に入れ、４
ｔ／ｃｍ2の圧力でプレス成形した後、水素雰囲気中に
おいて１７５０℃で４時間焼結して二酸化ウランペレッ
トを製造した。その結果を表１に示す。
【０００８】＜実施例２＞ウラン濃度がそれぞれ０．１
０モル／ｌ、０．１５モル／ｌ及び０．２０モル／ｌで
あるフッ化ウラニル水溶液を硝酸ウラニル水溶液の代り
に使用した以外は実施例１と実質的に同じ方法を繰り返
した。その結果を表１に示す。
０モル／ｌ、０．１５モル／ｌ及び０．２０モル／ｌで
あるフッ化ウラニル水溶液を硝酸ウラニル水溶液の代り
に使用した以外は実施例１と実質的に同じ方法を繰り返
した。その結果を表１に示す。
【０００９】
【表１】
【００１０】表１から明らかなように、実施例１及び実
施例２において、３種類の硝酸ウラニル水溶液及び３種
類のフッ化ウラニル水溶液はいずれの場合も１００％に
近い収率でウラン酸化物に転換した。またこれらのウラ
ン酸化物を焙焼・還元して生成した二酸化ウラン粉末を
成形加工して得た二酸化ウランペレットのペレット密度
は１０ｇ／ｃｍ3以上であり、原子炉用燃料として十分
に使用可能な性能を有していることが確認された。
施例２において、３種類の硝酸ウラニル水溶液及び３種
類のフッ化ウラニル水溶液はいずれの場合も１００％に
近い収率でウラン酸化物に転換した。またこれらのウラ
ン酸化物を焙焼・還元して生成した二酸化ウラン粉末を
成形加工して得た二酸化ウランペレットのペレット密度
は１０ｇ／ｃｍ3以上であり、原子炉用燃料として十分
に使用可能な性能を有していることが確認された。
【００１１】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、ウ
ラン塩水溶液を２００℃以上の温度下、１６０ｋｇ／ｃ
ｍ2以上の圧力下で処理することによりウラン塩を分解
反応させてＵＯ3及びＵ3Ｏ8のいずれか一方又は双方を
含むウラン酸化物を析出・回収し、回収したウラン酸化
物を焙焼・還元して二酸化ウラン粉末を生成するように
したので、反応試薬を使用することなく、特別の廃液処
理を要さずに簡単な処理工程で二酸化ウランペレット用
の二酸化ウラン粉末を製造することができる。また二酸
化ウラン粉末の原料となるウラン塩は水溶性であればよ
いので、数多くの原料を選択することが可能となる利点
もある。
ラン塩水溶液を２００℃以上の温度下、１６０ｋｇ／ｃ
ｍ2以上の圧力下で処理することによりウラン塩を分解
反応させてＵＯ3及びＵ3Ｏ8のいずれか一方又は双方を
含むウラン酸化物を析出・回収し、回収したウラン酸化
物を焙焼・還元して二酸化ウラン粉末を生成するように
したので、反応試薬を使用することなく、特別の廃液処
理を要さずに簡単な処理工程で二酸化ウランペレット用
の二酸化ウラン粉末を製造することができる。また二酸
化ウラン粉末の原料となるウラン塩は水溶性であればよ
いので、数多くの原料を選択することが可能となる利点
もある。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 西村 建二
茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭
1002番地の14 三菱マテリアル株式会社
那珂エネルギー研究所内
(56)参考文献 特開 平６−94875（ＪＰ，Ａ)
特開 昭55−7528（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C01G 43/01 - 43/025
Claims (2)
- 【請求項１】 ウラン塩水溶液を２００℃以上の温度
下、１６０ｋｇ／ｃｍ2以上の圧力下で処理することに
よりウラン塩を分解反応させてＵＯ3及びＵ3Ｏ8のいず
れか一方又は双方を含むウラン酸化物を析出・回収する
工程と、 回収した前記ウラン酸化物を焙焼・還元して二酸化ウラ
ン粉末を生成する工程とを含む二酸化ウラン粉末の製造
方法。 - 【請求項２】 ウラン塩水溶液の濃度は０．０１〜０．
５モル／ｌである請求項１記載の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16556897A JP3424726B2 (ja) | 1997-06-23 | 1997-06-23 | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16556897A JP3424726B2 (ja) | 1997-06-23 | 1997-06-23 | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1111950A JPH1111950A (ja) | 1999-01-19 |
| JP3424726B2 true JP3424726B2 (ja) | 2003-07-07 |
Family
ID=15814842
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16556897A Expired - Fee Related JP3424726B2 (ja) | 1997-06-23 | 1997-06-23 | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3424726B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2012002456A1 (ja) * | 2010-06-29 | 2012-01-05 | 国立大学法人東北大学 | アルデヒドを用いた水熱合成反応の制御方法 |
-
1997
- 1997-06-23 JP JP16556897A patent/JP3424726B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH1111950A (ja) | 1999-01-19 |
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