JPH10503082A - 抗酸化作用を有する天然物質を含む煙草製品および煙草製品類似品およびその製造方法 - Google Patents
抗酸化作用を有する天然物質を含む煙草製品および煙草製品類似品およびその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
本発明は煙草および/またはその他の喫煙可能な素材からの、抗酸化作用のある天然物質および/または天然物質と同一の合成品を包括する喫煙可能な製品に関する。これらの天然物は本発明によってヒドロキシケイ皮酸ならびにそのエステルおよびデプシド、ヒドロキシケイ皮酸から誘導される植物からのフェノール、ヒドロキシケイ皮アルコールのポリマー、抗突然変異性および芳香性の特性を有し、かつ抗酸化性作用のあるビタミン、その前駆体および/またはその誘導体と結合している植物由来のその他の天然物、および真核細胞培養と複合体を形成している抗酸化作用のあるビタミンから選択される。さらにそのような製品の製造方法も記載されている。本発明による製品は在来の喫煙可能な製品に比べて明らかに低減した危険性を示す。
Description
【発明の詳細な説明】
[発明の名称] 抗酸化作用を有する天然物質を含む煙草製品および煙草製品類
似品およびその製造方法
[技術分野]
本発明はそれ自身公知の、抗酸化作用を有する天然物質および/または天然物
質と同一の合成品を備えており、かつ喫煙用に指定されている煙草製品および煙
草製品類似品に関し、更にこれら製品の製造方法に関する。
[技術的背景]
人体は毒性物質による自然の基礎的な負荷に曝されており、したがって自身の
新陳代謝の途上で一部分にしろそれ自身によって形成される多数の突然変異性お
よび発癌性の物質に直面している。
人間はしかしながら例えば遺伝情報の領域内でアレルギー性反応、細胞破壊あ
るいは突然変異現象に対抗するために免疫の、細胞の、遺伝のレベルで種々の防
御メカニズムを備えている。そのために例えばいわゆる修復システムが細胞中に
存在し、その支援によって遺伝物質(Erbgut)の変換も認めることが出来て、か
つそれを除去することも出来るのである。
例えば不完全燃焼の種々の生成物、種々の放射線および/または電磁場、幾つ
かの植物、樹木保護薬品、特定の無機繊維(例えばアスベスト)、黴菌の特定の
代謝生成物(例えばアフラトキシン)のようななんらかの危険因子の人体に対す
る作用と発癌との間には直接的な因果関係が存在するということが長い間その発
想の出発点であった。これらの危険因子に曝されている圧倒的多数の人間が期待
していたほどの症状を示さないという事実は危険評価の発想を転換させることに
なった。すなわち癌リスクの高さは潜在的な有害物質さらにその暴露要因だけで
決定できるものではないと言うことである。むしろその高さは多数の作用物質/
メカニズムと負荷を受ける生体との間の多重因子の相互関係の結果であると言う
発想から出発しなけらばならないということである。通常の体細胞から制御でき
ない成長能力を有する変質した細胞が発生しうるためには、さらにゲノムの特定
の場所での多くの突然変異現象が必要であるということが確実視されている。
生活の方法によっても個々に影響を受けうるその個体固有の防御システムに特
別の意味がある。かくて例えば体の中での食料の摂取が一連の化学反応を引き起
こし、その際に突然変異性あるいは抗突然変異性作用を有する物質が相互に緊密
な相互関係にあるのである。
その間に、例えば種々のビタミン、からし油、ベータ−カロチンのように、突
然変異性作用を有する物質に対して保護作用を示す化合物が同定された。さらに
、種々の強度の抗突然変異性、抗発癌性物質としてその抗酸化特性に基づいて例
えばヒドロキシケイ皮酸およびその誘導体のような食料品中に含まれる天然産の
植物フェノールが議論されているKarl Herrmann著「食品中の生理
活性含有物質としてのヒドロキシケイ皮酸化合物」[Hydroxzimtsaeure-Verbind
ungen als biologisch aktive Inhaltsstoffe von Lebensmitteln]、Ernaehrun
gs-Umschau38巻、Heft 148−154頁、1991年)。これらの認識は就中果実および
野菜の消費と種々の癌疾患との間に逆相関関係を認識させる疫学的知見に基づい
て支持されている。
本明細書に使用した概念「煙草製品」の中には全体的に又は部分的(量比的)
に煙草からおよび/または他の喫煙可能な材料から成るフィルターつきのあるい
はフィルターなしのシガレット、シガリロ(細い葉巻)、煙草カートリッジ(い
わゆるタバコ”巻”)ならびにきざみ煙草およびパイプ煙草、さらに例えば50
重量%までのスモーカブルな香辛料の添加を有するクレテーク(Kretekイ
ンドネシア産芳香化タバコ)シガレットのような煙草製品類似喫煙品あるいは純
粋なタバコを含まない植物シガレットと理解すること
とする。
スモーカブルな煙草製品の消費者も多数の有機化合物を摂取しており、その内
の一部は人体に対して潜在的毒性を示しており、他方その他はこの毒作用を低減
させることが出来ることが知られている。煙草製品の健康を害する特性について
の討議にあっては、長期間にわたる吸入によって人体に入った煙草含有物質の一
部の特に突然変異性および癌誘発作用が前面に立たされている。既述のように、
有害物質の作用と癌発生との間にはしかしながら直接的な因果関係は存在しない
。
多数の試験により、煙草製品の中に存在していて、かつ主流煙の気相あるいは
粒子相の中に存在していて消費者の人体に達した物質あるいは化合物は、直接的
な仕方で人体の正常な細胞を変質した細胞に転換することができないという結果
に到達した。
それに基づいて確認出来たことは、煙草製品の主流煙の含有物質の実験室試験
で証明できた突然変異性作用は直接的には発癌性作用とは同一視することは出来
ないことである。その理由はこの関係で挙げられた主な物質および物質グループ
はこれらの化合物の細胞固有の新陳代謝によって初めてその危険をおよぼす潜在
性を発現するからである。突然変異性作用に関するこれらの認識が一般的に公知
のアメス(Ames)試験によ
って得られた(D.M.MaronおよびB.N.Ames、サルモネラ菌の突然変異性テストの
ための改訂方法[Revised Methods for the Salmonella Mutagenicity Test,Ha
ndbook of Mutagenicity Test procedures]Elsevier Science Publishers、BV
,編集者 B.J.Kilbey,M.Legator、W.Nichols、C.Ramel、1984年。
喫煙可能な煙草製品の潜在的リスクを減少させるために今まで種々の方法が検
討されてきた。
その一つとして、新規なフィルターシステムを創造し、それによって特定の危
険物質グループが主流煙およびそれに伴って消費者の呼吸気管に達することが阻
止されるようになった。例えばドイツ特許DE 35 32 618でフィルタ
ーシガレットのフィルターに例えばL−アスコルビン酸を付与することを開示し
ており、これによってシガレットの主流煙のアルデヒドを大幅に低下することに
有利になるとしている。PCT公開WO 89/01301からは、襲われるこ
とになる、または接触する領域を特定の主流煙の中で遊離されたアルコール類で
事前にブロックすることによって、特にニトロソアミンのようなシガレットの煙
の特定の毒性成分から肺臓を保護するために、エタノールおよびその他のアルコ
ール類を含有するミクロカプセルおよびマクロカプセルを有するフィルターシガ
レットのフィルターを製造することは公知である。
更に主流煙中の特定の危険物質の含有量を事前に減少させるために、特定の物
質をフィルターシガレットの煙草に含浸させることが試みられた。それでシガレ
ット煙の二酸化窒素の含有量を低下するために、煙草にアスコルビン酸ないしは
その塩類を添加することがオーストリア特許明細書OE 340 297および
OE 240 298[340298]から公知になっている。更にヨーロッパ
特許明細書EP 0 116 085によれば、インターフェロンあるいはその
生理活性のある断片でフィルターシガレットを含浸させる方法が開示されている
。そのように処理されたシガレットはその個体自身のインターフェロン産生を活
性化し、その結果その免疫システムを支援している。
この方法で製造された製品は喫煙の重要なリスクを減少することに寄与してい
るが、しかしながらそのシステムに内在する欠点も包含している。一方では主流
煙中の他の危険物質の含有量が影響を受けないにもかかわらず、特定の毒性成分
のみがシガレットロッドの燃えなかった部分に(NO2)、またはフィルター中
に(アルデヒド)、シガレット煙の圧倒的に気相成分が化学吸着によって保持さ
れる。他方ではWO89/01301によれば、生体内部での保護層の生成は、
例えばニトロソアミンのような特定の危険物質に対してのみ成功したと言われて
いる。EP 0 116 0
85によるインターフェロンの使用はこれにたいして多額の経費に繋がっている
。
[発明の開示]
したがって本発明の目的は喫煙の潜在的危険を大幅に低減する添加物を含有す
る新しい喫煙品を創造することであり、ならびにそのような喫煙品の製造方法を
提供することである。
この目的を解決するため、煙草からおよび/または抗酸化作用のある天然物質
および/または天然物質と同一の合成製品を包括するその他の喫煙可能な素材か
ら喫煙可能製品が提案され、これらは以下から選択することとする、
(a) ヒドロキシケイ皮酸、およびそのエステル類およびデプシド類、
(b) ヒドロキシケイ皮酸から誘導される植物フェノール類、
(c) ヒドロキシケイ皮アルコールのポリマー、
(d) 抗突然変異性を有しかつ芳香化する特性を示す、植物由来のその他の天
然物質と抗酸化作用を有するビタミン、その前駆体および/またはその誘導体と
の組合せ、
(e) 抗酸化作用を有するビタミンと真核細胞カルチャとの複合体(Komplexen
)。
驚くべきことに本発明による喫煙可能な製品は在来の製品に比べて顕著に低減
したリスク潜在性を示していることである。
本発明による煙草製品にあっては、ヒドロキシケイ皮酸類としてはp−クマー
ル酸、カフェー酸、フェルラ酸が好ましい。ヒドロキシケイ皮酸の好ましいエス
テル類はそのメチルエステル、エチルエステルであり、他方ヒドロキシケイ皮酸
の好ましいデプシドは果実酸あるいはキナ酸との化合物から成り、そのなかでも
クロロゲン酸が特に好ましい。
本発明によってヒドロキシケイ皮酸から誘導される植物フェノール類は、ウン
ベリフェロン、エスクレチン、スコポレチン、クルクミン、エラグ酸、ジヒドロ
カフェー酸が好まれ、他方ヒドロキシケイ皮アルコールのポリマーは好ましくは
p−クマリルアルコール、コニフェリルアルコールおよびシナピルアルコールか
ら誘導される。
抗突然変異性ならびに芳香化する特性を有する植物由来のその他の天然物質は
バニリン、エチルバニリン、ケイ皮アルデヒド、アニスアルデヒド、クマリン、
6−メチルクマリン、オイゲノール、ジャスミンアルデヒド、アネトール、p−
アニシルアセトン、リモネン、ケイ皮酸、ケイ皮酸抽出物が好まれる。植物由来
のこれらの天然物質と本発明によって組合せられる抗
酸化作用を有するビタミンは好ましくはアスコルビン酸、β−カロチン、レチノ
ール、α−トコフェロールならびにその誘導体、場合によってはそれらの組合せ
および/またはその他のビタミンとの組合せである。特に好ましいのはアスコル
ビン酸−パルミチン酸エステルあるいはアスコルビゲン(インドールに結合した
アスコルビン酸)のようなアスコルビン酸の安定な誘導体である。抗酸化作用を
有しかつ真核細胞カルチャと複合体を形成しているその他のビタミンとして、β
−カロチン、レチノール、α−トコフェロールならびにその誘導体が好ましい。
(a)から(d)までのグループの本発明による天然物質のそれぞれの分子量
、融点、沸点は表1に示されている。
本発明による好ましいヒドロキシケイ皮アルコールはp−クマリルアルコール
、コニフェリルアルコール、シナピルアルコールであり、木質化する植物中に存
在するリグニンを形成している。ここで種々のヒドロキシケイ皮アルコール類は
マクロモレキュールの中で種々の結合形態で種々に変化する量比において結合し
ている。基本的には木材の堅牢さはセルロース中のリグニンの析着によく発生さ
れる。
繊維化した木材中ではリグニンの抗酸化性のフェノールの特性が有効になるこ
とができるということが示
されている。特に新たに作製された木材繊維はこれを通じて導かれた煙の突然変
異作用を低減することができる。
好ましい実施態様によれば抗酸化作用を有する天然物質および/または天然物
質と同一の合成物は煙草品の中で個々にあるいは組合せとして含まれており、そ
の際にその相対的な、全重量あたりの使用量を喫煙可能な煙草製品の予定の目的
成分に応じて変化させることができる。原理的には天然物質は慣用の添加物質を
含む煙煙草中へも、ならびに主流煙に接近可能な煙草品の個々の部分、例えばフ
ィルター、巻紙、坦体物質、継目の糊等の中へも、それ自身公知の方法で加工添
加すること、仕上げることができるのであって、このことは煙草製品の製造者に
おいてならびに部分的にはこれらの供給者においても行われることができる。
純粋な天然物質を煙草に添加する場合、その好ましい添加量比は0.1プロミ
ルから25重量%までの範囲内にあり、その中で1ないし5重量%間の含有量が
特に好ましい。純粋な天然物質をフィルター内にあるいはシガレットの紙にまた
はシガレットの張合わせ部分の糊の中に添加する場合、好ましい量は0.1から
50重量%までであり、その中で1から20重量%までの量が特に好ましい。使
用するフィルターはチェンバーフィルター(Kammerfilter)、酢酸
セルロースフィルターあるいはセルロース製の絡んだ繊維フリース(ウェブ)の
フィルターまたは多重フィルター、好ましくは二重フィルター(それぞれフィル
ターのベンチレーション付きあるいはなしに)であってもよく、その際該二重フ
ィルターは比較的高いシガレットロッド側の吸引抵抗および比較的低い口側の吸
引抵抗ならびに80−99%の全フィルター効率を有する。同じように抗酸化作
用を有する天然物質との組合せでその他のそれ自身公知のフィルター素材からな
るフィルターも使用することができる。
煙草を含有しない、圧倒的に植物由来の喫煙可能な、煙草に添加されてる素材
の中に本発明による天然物質が始めから含まれる場合、あるいはその他の選択と
しては喫煙可能な混合物が植物固有の本発明による天然物質を有するあるいは有
しないで、専ら場合によっては種々の、重なって調整した、たばこを含有しない
植物性の素材から成り立っている場合、純粋な天然物質に関する好ましい使用量
は0.1プロミルないし25重量%であり、特に好ましい使用量は1.0ないし
5重量%である。ただしあらゆる場合に純粋の天然物質または純粋の本発明によ
る物質の喫煙可能な混合物への添加によって予定の使用量を補充することもでき
る。抗酸化作用を有する天然物質、特にα−トコフェロールのようなビタミン類
またはβ−カロチンを含有
する天然の素材のそれ以上の好ましい使用形態あるいは提供形態は培養した真核
細胞であり、その乾燥量は、例えば特別に培養した煙草細胞あるいは酵母細胞の
ような強固に結合したあるいは強固に付着した形態で抗酸化作用のあるビタミン
類の0.5ないし15重量%間を含むことができる。
それ自身公知の方法(例えば、ロェーパー等(W.Roeper et al
.)、J.Plant Physiol.118,463−470(1985)
およびドイツ特許DE 2 144 460によって、煙草代替品の製造のため
に液状の培養基中で煙草細胞の培養を行うことが可能になっている。
本発明の枠内において、適度な濃度でカルチャーブロスに添加するならば、本
発明による抗酸化作用のある天然物質が培養した真核細胞に強固に付着している
ことが驚くべきことに示されている。濃度は、例えば、α−トコフェロールの場
合には(α−トコフェロールアセテートの形態で)濃度は0.01ないし10ま
で、好ましくは0.05ないし2までの体積%であり、さらにβ−カロチンの場
合には0.01ないし0.5まで、好ましくは0.05ないし0.2までの体積
である。引き続きこのようにして生じた本発明による複合体はカルチャーブロス
からのろ過および喫煙可能な混合物の乾燥後に添加することができる。
例えば本発明による物質は喫煙可能な混合物の完成に当たってそれ自身公知の
方法で葉片におよび/または葉脈片に、場合によっては、公知の接着剤および結
合剤を使用することによって添加することもできる。或いはその物質を公知の方
法で膜状煙草あるいは帯状煙草に加工することもでき、このことは特に固体状の
、粉砕した天然物質の使用の際には適している。この際新規な煙草を含まない植
物膜も使用可能であり、これは少なくとも部分的(量比的)に植物性の膜素材の
部分からの植物固有の含有物の形態で本発明による天然物質を含有している。好
ましくは喫煙可能な基礎素材は葉煙草(Lamina-Tabak)からの混合物あるいは葉
煙草および膜煙草(Folientabak)からの混合物あるいは植物素材から成り、煙
草を含有しない混合物であり、これらはフキタンポポ、薄荷、イラクサ、オオバ
コ(Breitwegerich),ミドリ薄荷、ラベンダー、ジャコウソウ、セイヨウミザ
クラ葉もしくはセイヨウスミミザクラ葉(suess-oder Sauerkirschblaetter)、
タデ属葉、薔薇葉、スパイス葉、セイロン桂皮から導かれる。あるいは喫煙可能
な素材は煙草混合物及び煙草を含まない混合物の組合せであることが好ましい。
さらに本発明による物質を液状で被覆(ケーシング)物質および/または芳香
物質に添加することも可能であり、本発明による物質はこれらの物質を代替する
ことも出来る。
通常のフィルターシステムは基本的には酢酸セルロース繊維製のフィルター繊
維トウ(Tow)あるいは絡んだ繊維のフリースになっている互いに絡みあったセ
ルロース繊維製のフィルター繊維ウェブから成り立っている。繊維を網にするた
めにおよびそれによってフィルターを強固に(硬化)するために、フィルター繊
維トウを通常はシガレットフィルターの完成までの間に許容される硬化剤の1種
で濯ぐこととする。これらの硬化剤は主にトリアセチン、あるいはトリエチレン
グリコールジアセテート(TEGDA)からなっており、硬化剤中に溶解する限
り、あるいは例えばオイゲノールの様にそれ自身硬化剤として作用する限り、本
発明によって部分的にあるいは完全に、液状で本発明による天然物によって代替
することもできる。オイゲノールの様に硬化剤として本発明によって使用可能な
液状の天然物質の中であるいはTEGDAあるいはトリアセチンの様な通常の硬
化剤の中で本発明によってふたたびケイ皮アルデヒド、ジャスミンアルデヒド、
エチルバニリン、6ーメチルクマリンの様なその他の天然物質、α−トコフェロ
ール、酢酸トコフェロール、トコフェロール−コハク酸エステル、レチノール、
レチノール−パルミチン酸エステルも溶解可能であって、その結果二元あるいは
三元あるいは多元溶液混合物
を生じ、これら混合物は有利なことには酢酸セルロース繊維のための硬化剤とし
ておよび喫煙可能な混合物のためのケーシング物質としても使用可能である。
更に硬化剤のなかで個体の天然物質の懸濁液が使用可能であるが、しかし酢酸
セルロース繊維製のフィルター繊維トウの中で粉砕した天然物質の分散体も使用
可能である。
通常の硬化剤トリアセチンおよびTEGDAならびに本発明による硬化剤とし
てさえ使用可能な天然の芳香剤オイゲノールの中においてまたは共に用いられる
数種の本発明による好ましい芳香剤およびビタミンの異なった溶解度および混合
可能性を表2に示した。表2のデータからは特に硬化剤としてならびに硬化剤成
分として本発明によって使用可能なオイゲノールの特に優れた溶解を促進する特
性を認めることができる。物質オイゲノールはしかしながら表2、3において硬
化剤としておよび溶媒として紹介されたその他の素材との混合物の形態でも使用
することが出来、その際に具体的な混合物、およびその混合成分をその特性およ
び市場価格を考慮して、ならびに本発明による製品の処理成分に応じて容易に選
択することができる。トリアセチン80部、オイゲノール15部、α−トコフェ
ロール−酢酸エステル5部からなる混合物が特に好ましい。この比で混合した物
質は透明な溶液を生じ、そ
れから酢酸セルロース繊維に与えた役割通りに、好ましくはトリアセチンとオイ
ゲノールが繊維の内部に拡散し、それによってα−トコフェロール−酢酸エステ
ルはフィルター繊維の表面上で豊富になり、その結果エミッター(放出部)とし
て作用するフィルターをそこから特に容易に主流煙の中へ移動することが出来る
のである。
煙草製品の製造方法において使用されたフィルターが酢酸セルロース繊維から
成り立っていない場合には、そのフィルターおよび/または喫煙可能な煙草を含
有するあるいは煙草を含有しない植物由来の素材、シガレットの紙、使用する縫
い目の糊のような後の製品の他の成分を、本発明による芳香物質およびビタミン
(さらにプロビタミン)の溶液で処理し、その際にこれらの物質グループの個々
の代表物質は再び溶媒として使用することができる。本発明によって溶媒として
も使用可能な天然物質数種の中での全ての物質のそれぞれの溶解度と混合可能性
を表3に示した。
セルロース製の絡んだ繊維フリース(ランダムファイバーウェブ)の使用に当
たってはフィルター素材製造業者側ですでにフリースの中に本発明による物質を
添加することもできる。その際に公知の絡んだ繊維のフリースの例えば1年もの
の植物からの通常の方法で晒したセルロース繊維を部分的にあるいは圧倒的に、
好ましくは例えば85%まで、十分に抗酸化作用を有するリグニンを含有する適
当な晒してない砕木パルプ繊維と交換することもできる。これには本発明による
固体物質は棒状フィルター製造業者の側で例えば約0.8mmの粒径を有する粒
状になった形態でチェンバーフィルターのフィルター中の小部屋(チェンバー)
に組み込むことが可能であり、それと同じように本発明による液体物質も例えば
おがくずあるいはリグニン粒に取り入れることが可能であり、その際に特に適し
た、またははるかに抗酸化作用を有するリグニン含有木片を繊維の粉形態あるい
は粒形態で小部屋装填用の素材として単独にあるいは自立的な多孔質または煙通
過性加圧体として希望したフィルターフォーマット中で組み込むこともできる。
さらに、フィルターを包んでいる紙の、喫煙に際して主流煙と接触する内側も本
発明の天然物質を積層することもできる。
シガレットの紙はカプセル化したあるいはカプセル化していない形態でそれ自
身公知の方法で本発明によ
る天然物質を有しており、その際ここでは1重ならびに2重のシガレット紙が適
当である。後者では好ましくは内側の1本煙草ロッド包装が本発明による物質を
有するものとし、この包装は網状あるいは高度に多孔質(10−20,000
コレスタ(CORESTA))のものとすることが出来る。この網模様の内部の
1本の煙草包装は圧倒的にまたは完全に抗酸化作用を有するリグニンを含有する
適当な砕木パルプから製造することができ、同じように、その外に通常のシガッ
レト紙の繊維含有量は少なくとも部分的(量比的)に、適当な晒してないリグニ
ンを含有した砕木パルプから成ることも出来る。
最終的にはシガレットの継目の範囲内で1本の煙草包装を接着するために使用
する糊も液体状態であるいは微粉末状態で本発明による天然物質を含有できる。
そのように処理した糊の技術的な特性を改善することもできることがここで示さ
れた。
本発明の基本的な発想によれば本発明による煙草製品の消費ないし喫煙に際し
ては、その主流煙をそれ自身公知の抗酸化作用のある天然物質で豊化することが
でき、主流煙によって放出される抗突然変異性の物質がほぼ同時に主流煙の潜在
的な危険物質とともに、代謝を行っているその場所で生体に役立ち(利用可能と
され)、かつその結果好ましくない問題の物質の起こ
りうる突然変異性作用が自発的に大幅に相殺されているとように作用する。この
ことはあたかも後にこの物質のそれ相当に大きな量を生体に提供するかの如く、
抗突然変異性作用のある物質が比較的に僅かの量であっても同じ効力を生じるこ
とを示している。
本発明によって使用される天然物質の実際に即した使用のための基本的な前提
は主流煙への十分な移行である。実験による知見はこの前提が使用した天然物で
充足されていることを示した(参照 実施例4)。更に加えて、植物部分に組み
込まれた本発明による天然物質の主流煙への移行が−例えば煙草葉に特有のスコ
ポレチンあるいはスパイス葉特有のオイゲノール−公知の膨脹あるいは拡張方法
の一つによる対応する植物部分の処理によって、好ましくはいわゆるINCOM
法によって(即ちドイツ特許DE 29 03 300、31 19 330お
よび34 14 625による本出願人の方法によって)更にはるかに有利にな
ることができる事を示している。ここでは植物部分の関連する内容物質は「利用
可能に開放されて」(aufgeschlossen)おり、すなわち内容物質は特に主流煙の
僅かの量によっても簡単に移行させことができるのである。
本発明によって富化された煙草製品の突然変異性能力は大幅に低減することが
できたことを示したことは
驚くべきことであった。この抗突然変異性作用の証明には、証明力のある迅速テ
ストとしてアメステスト(Ames−test)を実行した(上記)。
テストの原理は基本的にはサルモネラ ティフィムリウム(Salmonella typhi
murium)種のヒスチジンオークソトロフ(ヒスチジン学養素を要する変異体、hi
stidin-auxotroph)(his-)指示バクテリアが突然変異性作用のある物質の
影響下にそのプロトトローフ形態(原栄養体)(his+)に復帰突然変異する
ということにある。「S 9活性化」なしのまたは伴ったアメステストを実行す
ることは、テスト物質がその出発形態で,あるいは新陳代謝後に初めて突然変異
性であるか否かと言うことの証明を認めることになる。
溶媒に取り込まれた煙草煙の粒子相は新陳代謝した状態でのみ突然変異性作用
を有することがこのテストシステムで証明された(例えば、シゲアキ サト(S
higeaki Sato)等、シガレット、シガー、パイプタバコからの煙凝
縮物の突然変異性"Mutagenicity of smoke condensates from cigarettes,ciga
rs and pipe tabacco"Cancer Lett.3巻、1−8頁、1977年)
。
アメステストで抗突然変異性の作用を有する大抵の物質は人体の中で保護作用
を発揮するかまたは自己の
体固有の防御システムの強化に寄与することができる事は確実である(例えば、
B.N.アメス、食品のなかの発癌物質および制癌物質"Dietary Carcinogens a
nd Anticarcinogens"、SCIENCE 221巻、1256−1264頁、1983年)。
煙含有物質から人体中で毒性のある新陳代謝生成物を生成させる可能性およびそ
れから生ずる突然変異性作用を、抗突然変異性物質の添加によって目的とするよ
うに低下させることはアメステストの中でシミュレーションすることが出来る。
使用した天然物質は多数の好ましくない物質に対して抗酸化性の特性を示し、
かつ新陳代謝のその場所でその活性を発揮するので、本発明が提案した煙草製品
は在来の製品に比較して強力な低下した潜在的リスクを示している。
本発明を以下の実施例および1から7までの図によって詳述する。
実施例1
アメステストの準備のために以下に記した20本のシガレットを通常の規格条
件下で(ISO規格4387、吸引体積 35ml,吸引時間 2s,吸引休止 5
8s)機械によって喫煙した。主流煙のいわゆる粒子相(煙凝縮物)はケンブリ
ッジ(CAMBRIDGE
)−ガラス繊維フィルターの上に沈着させ、20mlのジメチルスルフォキサイ
ドに溶解し、使用まで−20℃に保存した。通気(ベンチレーション)していな
いフィルター付きのシガレット(型式 100 × 7.9mm、シガレットロッド(棒
状体)の長さ 75mm、フィルター部分の長さ 25mm)はシガレットロッドの重さ
945 ± 10mg(バ−ジニア煙草混合)、喫煙した煙草量は800mg であった。重
量48mgあるシガレット紙は24コレスタ(Coresta)の多孔性を有し、フィルター
の重量は約180mg であり、フィルターの素材は市販の酢酸セルロース繊維(3.0
Y/35000)からなり、硬化剤はトリアセチン(約 7%)であった。
実施例2
突然変異性作用を求めるために”プレート インコーポレーション”のヴァー
ジョンでのアメステスト(上述)を以下に記載したように実行した。
43℃に温度調節した軟寒天培地の各々2mlにサルモネラ ティフィムリウム
菌株番号TA 98の1夜培養液0.1ml、実施例1にしたがって段階的に希釈
した煙凝縮物の溶液0.05ml、およびS 9−Mix(活性化システム)0.5ml をピ
ペット添加した。この活性化システムは以下の成分から成り立っている:アロク
ロア(Aroclor)予備処理をしたラットの肝臓ホモジネートの9000g の遠心分離
によって得られた50μl の上澄液、グルコース−6−燐酸エステル 0.76mg、N
ADP1.57mg、MgCl2・6H2O 0.81mg、pH 7.4の燐酸緩衝溶液に溶解させたK
Cl 1.23mgから成る。短時間の徹底混合の後にテスト混合物(バッチ)をペト
リシャーレにhis+復帰突然変異体の生育のみを許す寒天上に一様に分配した。ペ
トリシャーレをその後48時間37℃で暗所で培養した。その培養時間経過後に
個々のhis+ 復帰突然変異バクテリアから発生したコロニーを計測した。突然変
異頻度は突然変異活性の尺度である。
以下の表4に示した結果から煙凝集体の中に含まれている物質がその新陳代謝
を行った後にはじめてその突然変異性を発揮することが明白である。
実施例3
種々の凝縮物量を有するテスト混合物(バッチ)に該当する物質を付加的に段
階をつけた投与物を添加することによって、抗突然変異性作用に関する本発明に
よる物質の評価を実施例2に記載したテストシステムにしたがって行った。その
際に確実にしたことはバクテリアに毒性を示さない濃度領域で行ったということ
である。
図1ないし6では例を挙げて煙凝縮物への抗突然変異作用を有する数種の本発
明による物質の結果を示し
ている。
その結果は煙凝縮物の中に含まれている危険物質が原因となる突然変異頻度お
よびそれによる危険性(ポテンシャル)は添加した天然物質によって決定的に減
少させることができるようになった事を示している。
実施例4
添加した天然物質はその融点および沸点に関しては可なり異なっている(表1
参照)煙草に添加した非揮発性(nicht distillierbar)物質も煙草煙に移行す
ると言うことを証明するために、以下のような試験を行った。
205℃の融点をもち、沸点をもたないスコポレチン(7−ヒドロキシ−6−
メトキシクマリン)はバージニア産の煙草中の天然産の植物含有物質として約30
0 ppm の濃度で含まれている。添加したスコポレチンの主流煙への移行を証明す
るために、同一のシガレットのロットに基づいて試験用のシガレットの3種の型
式を実施例1のように作製した。その際に公知の方法で実施例1によって60本
のフィルター付きのシガレット煙草を加圧空気によってこれから噴き出し、捕捉
し、三分割し、三分の二を天然物質で処理し(対照グループはエタノールで処理
するのみ)、60本の同一
の部分として、噴き出され、3ロットに分割された3×20のフィルターの鞘に
、フィルター付きのシガレットの鞘用の市販の煙草詰め機械を使用して再び付け
た。その際にこのようにして完成したフィルター付きシガレットの重量は勿論極
めて僅かに減少している。その際に煙草のスコポレチンの濃度はスコポレチンの
エタノール溶液をシガレット煙草に吹き掛けることによって当初の330ppm か
ら630ppmにまたは5330ppmに増大する。製造したシガレットを実施例1に記載し
たように喫煙し、その際に捕捉された煙凝縮物をメタノール中に溶解した。フィ
ルター鞘のデザインのデータは実施例1のデータに対応しており、ロッド重量は
930 ± 20mgに減少し、煙になった(スモークした)煙草量は785mg であった。
スコポレチンの分析結果は以下の条件でHPLCを使用して行った。
カラム Li Chro CART superspher RP 8
250-4(メルク(Merck)社)
溶媒 水/メタノール/酢酸
85/13/2
流速 1.2ml/min
等強(イソクラチック)操作 45℃
検知器 340nm
注入体積 10μl試料
以下の表5では得られた試験結果を纏めた。
非揮発性の抗突然変異性作用を有する物質の代表としてのスコポレチンによる
試験は、300 または5000ppm の濃度での煙草の負荷(処理)が主流煙の中で9.6
および6.2 %の物質移動になった事を示している。
実施例5
以下に記載した試験の結果は丁子、ケイ皮幹付きの刻み煙草の混合物からの煙
の中に移行する抗酸化作用を有する物質、ならびに純粋のオイゲノールによる処
理が、このようにして発生した煙凝縮物の突然変異性
作用を低減していることを示している。
同一の煙草基本混合物において表6による最終混合物の組成で異なるフィルタ
ーシガレット5型式を同一のデザインおよび同一のシガレット重量(940mg)で製
造した。添加した丁子(Nelken)またはケイ皮幹を煙草との混合前に蒸気で湿ら
せ、圧延し、切断した。オイゲノールの添加は20%のエタノール溶液の中で行
われ、処理の後にアルコールを定量的に蒸発させた。
試験シガレットは規格条件で喫煙した(実施例1参照)。それから生じた煙凝
縮物溶液は実施例2によるアメステストで、しかも「S9−活性化」の実施態様
のなかで検査した。突然変異性を評価するために、同一の煙凝縮物量を投入し、
その結果を未処理の対照グループ=100%に換算した。
図7には試験結果をグラフで示した。混合物1の煙凝縮物の突然変異性は対照
グループの作用の55.5%に減少し、このことは丁子の中に含まれているオイゲ
ノール量で説明されている。添加した丁子は17.0%のオイゲノール含有量を
有している。それと対照的に混合物2の煙凝縮物の突然変異性の65.3%への
驚くべき低下はケイ皮幹およびオイゲノールの含有量だけでは説明することがで
きない。
【手続補正書】特許法第184条の8
【提出日】1995年10月11日
【補正内容】
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【手続補正書】特許法第184条の8
【提出日】1996年3月5日
【補正内容】
補正書
請求の範囲
1 天然物質およびその天然物質と同一の合成製品を、
a) ヒドロキシケイ皮酸およびそのエステル類およびデプシド類、
b) ヒドロキシケイ皮酸から誘導される植物性のフェノール類、ウンベリフェ
ロン、エスクレチン、スコポレチン、クルクミンおよびジヒドロカフェー酸、
c) ヒドロキシケイ皮アルコールのポリマー、
d) 抗突然変異性を有しかつ芳香化する特性を示す植物由来のその他の天然物
、エチルバニリン、ケイ皮アルデヒド、アニスアルデヒド、クマリン、6−メチ
ルクマリン、オイゲノール、ジャスミンアルデヒド、アネトール、p−アニシル
アセトン、リモネン、ケイ皮およびケイ皮抽出物と、抗酸化作用を有するビタミ
ン、アスコルビン酸、β−カロチン、レチノールおよびα−トコフェロールおよ
びこれらの前駆体および/またはその誘導体との組合せ、
e) 抗酸化作用を有するビタミンと真核細胞培養との複合体、
(ただしa)からd)までに記載の天然物質およびそ
の天然物質と同一の合成品が0.5重量%以下の量含まれている製品を除外する
)
上記a)からe)までから選択することを特徴とする、抗酸化作用のある天然
物質および/またはその天然物質と同一の合成品を含有する煙草からのおよび/
またはその他の喫煙可能な素材からの喫煙可能製品。
2.ヒドロキシケイ皮酸がp−クマール酸、カフェー酸およびフェルラ酸である
ことを特徴とする請求項1に記載の喫煙可能製品。
3.ヒドロキシケイ皮酸のエステル類がそのメチルエステルおよびエチルエステ
ルであることを特徴とする請求項1または2に記載の喫煙可能製品。
4.ヒドロキシケイ皮酸のデプシド類が果実酸およびキナ酸との化合物からなる
ことを特徴とする請求項1または2に記載の喫煙可能製品。
5.前記デプシド類がクロロゲン酸であることを特徴とする請求項4に記載の喫
煙可能製品。
6.ヒドロキシケイ皮アルコール類がp−クマリルアルコール、コニフェリルア
ルコール、シナピルアルコールであることを特徴とする請求項1に記載の喫煙可
能製品。
7.アスコルビン酸がアスコルビン酸−パルミチン酸エステル又はアスコルビゲ
ンの形で存在する事を特徴とする請求項1に記載の喫煙可能製品。
8.真核細胞培養と複合体を形成している抗酸化作用のあるビタミン類がβ−カ
ロチン、レチノール、α−トコフェロールならびにそれらの誘導体であることを
特徴とする請求項1に記載の喫煙可能製品。
9.抗酸化作用のある天然物質および/または天然物質と同一の合成品が個々に
あるいは組合わせて含まれている事を特徴とする請求項1から8までに記載の喫
煙可能製品。
10.喫煙可能製品が抗酸化作用を有する天然物質を25重量%まで含有する事
を特徴とする請求項1から9までに記載の喫煙可能製品。
11.喫煙可能製品が抗酸化作用を有する天然物質を1から5重量%まで含有す
る事を特徴とする請求項10に記載の喫煙可能製品。
12.喫煙可能製品がフィルター付きのまたは付かないシガレットである事を特
徴とする請求項1から11までの一項に記載の喫煙可能製品。
13.喫煙可能製品がフィルター付きのまたは付かない細い葉巻(シガリロ)で
ある事を特徴とする請求項1から11までの一項に記載の喫煙可能製品。
14.喫煙可能製品がフィルター付きのまたは付かない煙草カートリッジである
事を特徴とする請求項1から11までの一項に記載の喫煙可能製品。
15.喫煙可能製品が微細刻み煙草あるいはパイプ煙
草の形態である煙煙草である事を特徴とする請求項1から11までの一項に記載
の喫煙可能製品。
16.フィルターが請求項1から9までの一項に記載の抗酸化作用のある天然物
質および/またはこれらの天然物質と同一の合成品に関して50重量%までを含
有することを特徴とする請求項12から14までに記載の喫煙可能製品。
17.フィルターが請求項1から9までの一項に記載の抗酸化作用のある天然物
質および/またはこれらの天然物質と同一の合成品に関して1から20重量%ま
でを含有することを特徴とする請求項16に記載の喫煙可能製品。
18.フィルターがフィルターベンチレーション付きまたはなしのチェンバーフ
ィルターであることを特徴とする請求項12から14ならびに請求項16および
17の一項に記載の喫煙可能製品。
19.フィルターがフィルターベンチレーション付きまたはなしの市販の酢酸セ
ルロース繊維フィルターであることを特徴とする請求項12から14ならびに請
求項16から17までの一項に記載の喫煙可能製品。
20.フィルターがフィルターベンチレーション付きまたはなしの市販のセルロ
ース製の絡んだ繊維フリースフィルターであることを特徴とする請求項12から
14ならびに請求項16および17の一項による喫煙
可能製品。
21.フィルターはフィルターベンチレーションを有するあるいは有さない、シ
ガレットロッド側の比較的高い吸込み抵抗および口側の比較的低い吸込み抵抗を
有する多重フィルター、好ましくは二重フィルターであり、かつ全フィルター作
用効率80−99%を有することを特徴とする請求項12から14ならびに16
および17の一項に記載の喫煙可能製品。
22.シガレットの紙が請求項1から9までの一項に記載の抗酸化性作用のある
天然物質および/または天然物質に同一の合成品を50重量%まで含有すること
を特徴とする請求項12から14までに記載の喫煙可能製品。
23.喫煙可能な基礎物質が葉(ラミナ)煙草あるいは葉煙草と膜煙草の混合物
である事を特徴とする請求項1〜22の一項に記載の喫煙可能製品。
24.喫煙可能な素材が請求項1から9までの一項に記載の抗酸化作用のある天
然物質および/または天然物質に同一の合成品を25重量%まで含有する事を特
徴とする請求項1〜23の一項に記載の喫煙可能製品。
25.喫煙可能素材がフキタンポポ、薄荷、イラクサ、オオバコ、ミドリハッカ
、ラベンダー、ジャコウソウ、セイヨウミザクラ葉、セイヨウスミミザクラ葉、
タデ属葉、薔薇葉、スパイス葉、セイロン桂皮から誘導される植物素材の煙草を
含まない混合物である事を特徴とする請求項1〜24の一項に記載の喫煙可能製
品。
26.喫煙可能素材がセイロン桂皮から誘導される事を特徴とする請求項25に
記載の喫煙可能製品。
27.喫煙可能素材が煙草混合物と煙草を含まない混合物の組合せ体である事を
特徴とする請求項23から26までに記載の喫煙可能製品。
28.後にフィルターを形成する酢酸セルロース繊維のために通常硬化剤として
使用される物質を部分的にあるいは完全に抗酸化性作用を有する天然物質および
/または天然物質と同一の合成品で請求項1から9までの一項の記載にしたがっ
て代替するという喫煙可能製品の、それ自身公知の方法による製造方法。
29.天然物質としてオイゲノール単独であるいは抗酸化作用のある芳香物質、
エチルバニリン、ケイ皮アルデヒド、アニスアルデヒド、クマリン、6−メチル
クマリン、ジャスミンアルデヒド、アネトール、p−アニシルアセトン、リモネ
ン、ケイ皮およびケイ皮抽出物との溶液として、ビタミン、α−トコフェロール
酢酸エステル、トコフェロール琥珀酸エステル、レチノールおよび/またはレテ
ィノールパルミチン酸エステルとの組合せで使用されることを特徴とする請求項
28に記載の方法。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI
A24D 3/14 7229−4B A24D 3/14
(81)指定国 EP(AT,BE,CH,DE,
DK,ES,FR,GB,GR,IE,IT,LU,M
C,NL,PT,SE),BG,BY,CA,CN,C
Z,EE,FI,HU,JP,KP,KR,LT,LV
,MD,NO,PL,RO,RU,SI,SK,UA,
US
(72)発明者 ヴィルデナオ、ヴォルフガング
ドイツ連邦共和国、D−23863 バルクフ
ェルト−シュテーゲン、ハルトヴィヒザー
ル 17
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 天然物質およびその天然物質と同一の合成製品を、 a) ヒドロキシケイ皮酸およびそのエステル類およびデプシド類、 b) ヒドロキシケイ皮酸から誘導される植物性フェノール類、 c) ヒドロキシケイ皮アルコールのポリマー、 d) 抗突然変異性を有しかつ芳香化する特性を示す植物由来のその他の天然物 と抗酸化作用を有するビタミン、その前駆体および/またはその誘導体との組合 せ、 e) 抗酸化作用を有するビタミンと真核細胞培養との複合体、 から選択することを特徴とする、抗酸化作用のある天然物質および/またはその 天然物質と同一の合成品を含有する、煙草からおよび/またはその他の喫煙可能 な素材からの喫煙可能製品。 2 ヒドロキシケイ皮酸がp−クマール酸、カフェーー酸およびフェルラ酸であ ることを特徴とする請求項1に記載の喫煙可能製品。 3 ヒドロキシケイ皮酸のエステル類がそのメチルエステルおよびエチルエステ ルであることを特徴とする 請求項1または2に記載の喫煙可能製品。 4 ヒドロキシケイ皮酸のデプシド類がその果実酸およびキナ酸との化合物から なることを特徴とする請求項1または2に記載の喫煙可能製品。 5 そのデプシド類がクロロゲン酸であることを特徴とする請求項4に記載の喫 煙可能製品。 6 ヒドロキシケイ皮酸から誘導される植物性フェノール類がウンベリフェロン 、エスクレチン、スコポレチン、クルクミン、エラグ酸、ジヒドロカフェー酸で あることを特徴とする請求項1に記載の喫煙可能製品。 7 ヒドロキシケイ皮アルコール類がp−クーマリルアルコール、コニフェリル アルコール、シナピルアルコールであることを特徴とする請求項1に記載の喫煙 可能製品。 8 植物由来のその他の天然物質がバニリン、エチルバニリン、ケイ皮アルデヒ ド、アニスアルデヒド、クマリン、6−メチルクマリン、オイゲノール、ジャス ミンアルデヒド、アネトール、p−アニシルアセトン、リモネン、ケイ皮、ケイ 皮抽出物であることを特徴とする請求項1に記載の喫煙可能製品。 9 抗酸化作用のあるビタミン類のグループからの天然物質がアスコルビン酸、 β−カロチン、レティノール、α−トコフェロールならびにこれらの誘導体であ ることを特徴とする請求項1に記載の喫煙可能製品。 10 アスコルビン酸がアスコルビン酸−パルミティン酸エステルあるいはアス コルビゲンの形で存在する事を特徴とする請求項1に記載の喫煙可能製品。 11 成熟核の細胞培養と複合体を形成している抗酸化作用のあるビタミン類が β−カロチン、レティノール、α−トコフェロールならびにそれらの誘導体であ ることを特徴とする請求項1に記載の喫煙可能製品。 12 抗酸化作用のある天然物質および/または天然物質と同一の合成品が個々 にあるいは組合わせて含まれている事を特徴とする請求項1から11までに記載 の喫煙可能製品。 13 喫煙可能製品が抗酸化作用を有する天然物質を0.1プロミルから25重 量%まで含有する事を特徴とする請求項1から12までに記載の喫煙可能製品。 14 喫煙可能製品が抗酸化作用を有する天然物質を1から5重量%まで含有す る事を特徴とする請求項13に記載の喫煙可能製品。 15 喫煙可能製品がフィルター付きのまたは付かないシガレットである事を特 徴とする請求項1から14までの一項に記載の喫煙可能製品。 16 喫煙可能製品がフィルター付きのまたは付かない細い葉巻(シガリロ)で ある事を特徴とする請求項1から14までの一項に記載の喫煙可能製品。 17 喫煙可能製品がフィルター付きのまたは付かない煙草カートリッジである 事を特徴とする請求項1から14までの一項に記載の喫煙可能製品。 18 喫煙可能製品が微細刻み煙草あるいはパイプ煙草の形態である煙煙草であ る事を特徴とする請求項1から14までの一項に記載の喫煙可能製品。 19 フィルターが請求項1から12までの一項に記載の抗酸化作用のある天然 物質および/またはこれらの天然物質と同一の合成品に関して0.1から50重 量%までを含有することを特徴とする請求項15から17までに記載の喫煙可能 製品。 20 フィルターが請求項1から12までの一項に記載の抗酸化作用のある天然 物質および/またはこれらの天然物質と同一の合成品に関して1から20重量% までを含有することを特徴とする請求項19に記載の喫煙可能製品。 21 フィルターがフィルターベンチレーション付きまたはなしのチェンバーフ ィルターであることを特徴とする請求項15から17までまたは請求項19およ び20の一項に記載の喫煙可能製品。 22 フィルターがフィルターベンチレーション付きまたはなしの市販の酢酸セ ルロース繊維フィルターであることを特徴とする請求項15から17または請求 項19および20の一項に記載の喫煙可能製品。 23 フィルターがフィルターベンチレーション付きまたはなしの市販のセルロ ース製の絡んだ繊維ウェブフィルターであることを特徴とする請求項15から1 7または請求項19および20の一項に記載の喫煙可能製品。 24 フィルターはフィルターベンチレーションを有するあるいは有さない、シ ガレットロッド側の比較的高い吸込み抵抗および口側の比較的低い吸い込み抵抗 を有する多重フィルター、好ましくは二重フィルターであり、かつ全フィルター 作用効率80−99%を有することを特徴とする請求項15から17又は19お よび20の一項に記載の喫煙可能製品。 25 シガレットの紙が請求項1から12までの一項に記載の抗酸化性作用のあ る天然物質および/または天然物質に同一の合成品を0.1から50重量%まで 含有することを特徴とする請求項15から17までに記載の喫煙可能製品。 26 喫煙可能な基礎物質が、葉(ラミナ)煙草あるいは葉煙草と膜煙草の混合 物である事を特徴とする請求項1〜25の一項に記載の喫煙可能製品。 27 喫煙可能な素材が請求項1から12までの一項に記載の抗酸化作用のある 天然物質および/または天然物質に同一の合成品に関して0.1プロミルから2 5重量%まで含有する事を特徴とするこれまでの26 の請求項の一項に記載の喫煙可能製品。 28 喫煙可能素材がフキタンポポ、薄荷、イラクサ、オオバコ、ミドリハッカ 、ラベンダー、ジャコウソウ、セイヨウミザクラ葉、セイヨウスミミザクラ葉、 タデ属葉、薔薇葉、スパイス葉、セイロン桂皮から誘導される植物素材の煙草を 含まない混合物である事を特徴とする請求項1〜27の一項に記載の喫煙可能製 品。 29 喫煙可能素材が煙草混合物と煙草を含まない混合物の組合せ物である事を 特徴とする請求項26から28までに記載の喫煙可能製品。 30 後にフィルターを形成する酢酸セルロース繊維のために通常硬化剤として 使用される物質を部分的にあるいは完全に抗酸化性作用を有する天然物質および /または天然物質と同一の合成品で請求項1から12までの一項の記載にしたが って代替するという喫煙可能製品の、それ自身公知の方法による製造方法。 31 天然物質としてオイゲノールが単独であるいは抗酸化作用のある芳香物質 との溶液としてビタミンとの組合せで使用されることを特徴とする請求項30に 記載の方法。 32 抗酸化作用のある芳香物質がケイ皮アルデヒド、ジャスミンアルデヒド、 エチルバニリンおよび/または6−メチルクマリンから選択されることを特徴と する請求項31に記載の方法。 33 ビタミンがα−トコフェロール酢酸エステル、トコフェロール琥珀酸エス テル、レチノールおよび/またはレティノール−パルミチン酸エステルから選択 されることを特徴とする請求項31に記載の方法。
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