JPH1021953A - 二次電池 - Google Patents
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- JPH1021953A JPH1021953A JP8188876A JP18887696A JPH1021953A JP H1021953 A JPH1021953 A JP H1021953A JP 8188876 A JP8188876 A JP 8188876A JP 18887696 A JP18887696 A JP 18887696A JP H1021953 A JPH1021953 A JP H1021953A
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Abstract
行なうようにした場合であっても、充放電特性やサイク
ル特性が低下するということがなく、長期に渡って安定
して使用できる二次電池を提供する。 【解決手段】 正極集電体1aに正極材料1bを付着させた
正極1と、負極集電体2aに負極材料2bを付着させた負極
2との間にセパレータ3を介した状態で多層状に形成し
た電極群を電池容器4内に収容させた二次電池におい
て、正極材料を付着させる正極集電体の端部に正極材料
が付着されていない部分を設けると共に、負極材料を付
着させる負極集電体の端部に負極材料が付着されていな
い部分を設け、正極材料が付着されていない正極集電体
の部分を正極端子4bに圧着させると共に、負極材料が付
着されていない負極集電体の部分を負極端子4aに圧着さ
せた。
Description
にセパレータを介してスパイラル状に巻き取った電極群
を電池容器内に収容させた二次電池に係り、特に、電気
自動車等に使用するにあたり、大きな電池容量を持ち、
かつ大きい電流で充放電を行なう二次電池において、長
期に亘って安定して使用できるようにした点に特徴を有
するものである。
ネルギーの要求から二次電池が様々な分野で利用される
ようになり、高出力,高エネルギー密度でかつ長期に亘
って安定して使用できる二次電池の開発が要望されるよ
うになった。
による大気汚染が世界的な問題となっており、自動車の
動力源に電気を用いた電気自動車の開発が進むと共に、
このような電気自動車に使用するのに適した二次電池の
開発が要望されるようになった。
等においては、大きな電力が長期に亘って安定して得ら
れることが必要となり、このような電気自動車等に使用
する二次電池としては、その電池容量が大きく、かつ大
きい電流で充放電を安定して行なえることが要求され
た。
次電池は、図1に示すように、正極集電体1aに正極材
料1bを付着させた正極1と、負極集電体2aに負極材
料2bを付着させた負極2との間にセパレータ3を介在
させた状態でスパイラル状に巻き取った電極群を、負極
端子4aとなる電池缶4aと、正極端子4bとなる電池
蓋4bとで構成される電池容器4内に収容させ、正極1
の正極集電体1aに取り付けられた正極集電タブ5を電
池蓋4bの内面に溶接させると共に、負極2の負極集電
体2aに取り付けられた負極集電タブ6を電池缶4a内
の底面部に溶接させるようにしていた。
は、電流が上記のような面積の小さな正極集電タブ5や
負極集電タブ6を通して流れるだけであるため、このよ
うな二次電池における電池容量を大きくして、大きい電
流で充放電を行なうようにした場合、この電流によって
正極集電タブ5や負極集電タブ6の温度が上昇すると共
に、この正極集電タブ5や負極集電タブ6が接続された
正極1や負極2の部分における温度も上昇し、正極集電
体1aや負極集電体2aに付着された正極材料1bや負
極材料2bがこれらの集電体1a,2aから剥離してし
まい、二次電池における充放電特性やサイクル特性が低
下し、長期に亘って安定して使用することができなくな
るという問題があった。
極の間にセパレータを介してスパイラル状に巻き取った
電極群を電池容器内に収容させた二次電池における上記
のような問題を解決することを課題とするものであり、
上記のような二次電池を電気自動車等に使用するにあた
り、その電池容量を大きくして、大きな電流で充放電を
行なうようにした場合であっても、正極や負極が部分的
に加熱されて正極集電体に付着された正極材料や負極集
電体に付着された負極材料がそれぞれの集電体から剥離
して充放電特性やサイクル特性が低下するということが
なく、長期に亘って安定して使用できるようにすること
を課題とするものである。
池においては、上記のような課題を解決するため、正極
集電体に正極材料を付着させた正極と、負極集電体に負
極材料を付着させた負極との間にセパレータを介した状
態で多層状に形成した電極群を電池容器内に収容させた
二次電池において、正極材料を付着させる正極集電体の
端部に正極材料が付着されていない部分を設けると共
に、負極材料を付着させる負極集電体の端部に負極材料
が付着されていない部分を設け、正極材料が付着されて
いない正極集電体の部分を正極端子に圧着させると共
に、負極材料が付着されていない負極集電体の部分を負
極端子に圧着させた。
に、正極材料が付着されていない正極集電体の部分を正
極端子に圧着させると共に、負極材料が付着されていな
い負極集電体の部分を負極端子に圧着させると、電流が
これらの集電体を通して流れるようになり、正極集電タ
ブや負極集電タブを通して電流が流れる場合に比べて電
流が流れる部分の面積が非常に大きくなり、この二次電
池における電池容量を大きくして、大きな電流で充放電
を行なう場合においても、正極や負極の一部が加熱され
て正極材料や負極材料がそれぞれの集電体から剥離する
ということが少なくなり、安定した充放電特性を有する
サイクル特性に優れた二次電池が得られるようになる。
電体に正極材料や負極材料が付着されていない部分を設
けるにあたり、正極材料や負極材料が付着されていない
部分の幅を小さくしすぎると、上記のように各集電体に
おいて正極材料や負極材料が付着されていない部分を負
極端子や正極端子に圧着させる場合に、十分な接触面積
を確保することが出来なくなり、上記のように大きい電
流で充放電を行なった場合に、これらの集電体と正極端
子や負極端子とが接触する部分が熱くなって、前記のよ
うにこれらの集電体に付着された正極材料や負極材料が
剥離して、充放電特性やサイクル特性が低下する一方、
正極材料や負極材料が付着されていない部分の幅が大き
すぎると、正極材料や負極材料が付着された電極部分の
面積が小さくなり、充放電特性が低下すると共に、過電
流等により正極材料や負極材料が劣化ししてサイクル特
性等が低下するため、正極材料や負極材料が付着されて
ない部分の幅を1〜10mmの範囲にすることが好まし
い。
電体の部分や負極材料が付着されていない負極集電体の
部分を正極端子や負極端子に圧着させるにあたり、これ
らの集電体と正極端子や負極端子との接触が十分に行な
われるようにするため、これらの集電体が圧着される正
極端子や負極端子の部分に集電網や導電性ペーストを設
けることが好ましい。なお、正極端子に設ける集電網と
しては、アルミニウム製やステンレス製のものを用いる
一方、負極端子に設ける集電網としては、ステンレス製
や銅製やニッケル製のものを用いるようにする。また、
導電性ペーストとしては、黒鉛等の導電剤を結着剤によ
り結着させてペースト状にしたものを使用することがで
きる。
は、上記のように正極や負極において、正極材料や負極
材料が付着されていない正極集電体や負極集電体の部分
をそれぞれ正極端子や負極端子に圧着させ、電流が流れ
る部分の面積を大きくしているため、電池容量が大き
く、大きな電流で充放電を行なうような二次電池に対し
て有効であり、電池容量が5Wh以上の大型二次電池、
特に電池容量が50Wh以上の大型二次電池において有
効に使用できる。
て、その正極や負極に使用する材料は特に限定されず、
様々な種類の二次電池に応用することができ、例えば、
リチウム二次電池、ニッケル・水素二次電池、ニッケル
・カドミウム二次電池等に利用することができる。
ウム二次電池の場合、その正極に使用する正極材料とし
ては、リチウムイオンを吸蔵,放出することができる公
知の正極材料を用いることができ、例えば、マンガン,
コバルト,ニッケル,鉄,バナジウム,ニオブの少なく
とも1種を含むリチウム遷移金属複合酸化物等を使用す
ることができる。また、その負極に使用する負極材料と
しても、公知の負極材料を用いることができ、例えば、
金属リチウム,リチウム合金の他に、リチウムイオンを
吸蔵,放出することができる黒鉛等の炭素材料を用いる
ことができる。さらに、電解質として使用する非水電解
液も、従来より使用されている公知の非水電解液を用い
ることができ、その溶媒としては、例えば、エチレンカ
ーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボ
ネート、ビニレンカーボネート、シクロペンタノン、ス
ルホラン、ジメチルスルホラン、3−メチル−1,3−
オキサゾリジン−2−オン、γ−ブチロラクトン、ジメ
チルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチ
ルカーボネート、メチルプロピルカーボネート、ブチル
メチルカーボネート、エチルプロピルカーボネート、ブ
チルエチルカーボネート、ジプロピルカーボネート、
1,2−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、2−
メチルテトラヒドロフラン、1,3−ジオキソラン、酢
酸メチル、酢酸エチル等の有機溶媒を1種又は2種以上
組み合わせたものを使用することができる。また、この
ような溶媒に溶解させる溶質としては、例えば、LiP
F6 、LiBF4 、LiClO4 、LiCF3 SO3 、
LiAsF6 、LiN(CF3 SO2 )2 、LiOSO
2 (CF2 )3 CF3 等のリチウム化合物を使用するこ
とができる。
ル・水素二次電池の場合には、その正極に使用する正極
材料として、水酸化ニッケルやオキシ水酸化ニッケルを
用いることができ、また負極に使用する負極材料とし
て、ミッシュメタル(以下、Mmと略す。)系の水素吸
蔵合金や、チタン−ニッケル系等のLavas相合金を
使用することができる。
ル・カドミウム二次電池の場合においては、その正極に
使用する正極材料として、水酸化ニッケルやオキシ水酸
化ニッケルを用いることができ、またその負極に使用す
る負極材料に、カドミウムや水酸化カドミウムを用い、
このカドミウムや水酸化カドミウムをペーストにして負
極集電体に付着させる場合に特に効果がある。
例を挙げて具体的に説明すると共に、電池容量を大きく
して、大きな電流で充放電を行なう場合において、この
実施例に係る二次電池が長期に亘って安定して使用でき
ることを比較例を挙げて明らかにする。なお、この発明
における二次電池は下記の実施例に示したものに限定さ
れるものではなく、その要旨を変更しない範囲において
適宜変更して実施できるものである。
は、下記のようにして作製した正極と負極と非水電解液
とを用い、直径が20mm、高さが100mmで電池容
量が約10Whになった図2に示すような円筒型のリチ
ウム二次電池を作製した。
は、正極材料として、リチウム含有二酸化コバルト(L
iCoO2 )を用い、このLiCoO2 と導電剤である
人工黒鉛とを重量比9:1の割合で混合して正極合剤を
得た。そして、結着剤であるポリフッ化ビニリデンをN
−メチル−2−ピロリドン(以下、NMPと略す。)に
溶解させたNMP溶液と上記の正極合剤とを混練して、
正極合剤とポリフッ化ビニリデンとの重量比が95:5
になったスラリーを調製し、このスラリーを正極集電体
であるアルミニウム箔の両面にドクターブレード法によ
り塗布し、これを150℃で2時間真空乾燥させてシー
ト状になった各正極を作製した。
リーを正極集電体に塗布して正極を作製するにあたり、
これらの実施例においては、正極集電体に上記のスラリ
ーを塗布しない部分を設けるようにし、正極集電体にス
ラリーを塗布しない部分の幅を、下記の表1に示すよう
に、実施例1では0.5mm、実施例2では1mm、実
施例3では2mm、実施例4では3mm、実施例5では
5mm、実施例6では8mm、実施例7では10mm、
実施例8では12mmにした。
は、負極材料として黒鉛粉末を用い、結着剤であるポリ
フッ化ビニリデンをNMPに溶解させたNMP溶液と上
記の黒鉛粉末とを混練して、黒鉛粉末とポリフッ化ビニ
リデンの重量比が85:15になったスラリーを調製
し、このスラリーを負極集電体である銅箔の両面にドク
ターブレード法により塗布し、これを150℃で2時間
真空乾燥させてシート状になった各負極を作製した。
リーを負極集電体に塗布して負極を作製するにあたり、
これらの実施例においては、上記の正極の場合と同様
に、負極集電体に上記のスラリーを塗布しない部分を設
けるようにし、負極集電体にスラリーを塗布しない部分
の幅を正極の場合と同様に、実施例1では0.5mm、
実施例2では1mm、実施例3では2mm、実施例4で
は3mm、実施例5では5mm、実施例6では8mm、
実施例7では10mm、実施例8では12mmにした。
るにあたっては、エチレンカーボネートとジメチルカー
ボネートとを1:1の体積比で混合させた混合溶媒に、
溶質としてヘキサフルオロリン酸リチウムLiPF6 を
1mol/lの割合で溶解させて非水電解液を作製し
た。
二次電池を作製するにあたり、図2に示すように、上記
のようにして作製した正極1と負極2との間に、セパレ
ータ3としてリチウムイオン透過性のポリプロピレン製
微多孔膜を介在させて、正極材料1bが付着されていな
い正極集電体1aの部分と、負極材料2bが付着されて
いない負極集電体2aの部分とがそれぞれ逆方向に突出
するようにして、これらをスパイラル状に巻いて各電極
群を得た。
と、正極端子4bとなる電池蓋4bとで構成される電池
容器4を用い、この電池缶4a内の底面部に負極材料2
bが付着されていない負極集電体2aの部分が接触する
ようにして、上記の各電極群をそれぞれ各電池缶4a内
に収容させた後、各電池缶4a内に上記の非水電解液を
注液し、その後、周囲に絶縁パッキン7が取り付けられ
た電池蓋4bを各電池缶4a内に押し込むようにして取
り付けて、各電池缶4aを各電池蓋4bによって封口
し、各電池蓋4bの内面部に正極材料1bが付着されて
いない正極集電体1aの部分を圧着させると共に、各電
池缶4a内の底面部に負極材料2bが付着されていない
負極集電体2aの部分を圧着させて各リチウム二次電池
を作製した。なお、上記のように正極材料1bが付着さ
れていない正極集電体1aの部分を各電池蓋4bの内面
部に圧着させると共に、負極材料2bが付着されていな
い負極集電体2aの部分を各電池缶4a内の底面部に圧
着させるにあたっては、その圧着部分の長さがそれぞれ
約1mm程度になるようにした。
の実施例4の二次電池と同様に、アルミニウム箔で構成
された正極集電体1aにおいて正極材料1bが付着され
ていない部分の幅を3mm、銅箔で構成された負極集電
体2aにおいて負極材料2bが付着されない部分の幅を
3mmにすると共に、この実施例においては、図3に示
すように、上記の正極集電体1aが圧着される電池蓋4
bの内面部及び負極集電体2aが圧着される電池缶4a
内の底面部に、それぞれステンレス製の集電網10を取
り付け、それ以外については、上記の各実施例の場合と
同様にしてリチウム二次電池を作製した。
に示した従来の二次電池の場合と同様に、正極1の正極
集電体1aに取り付けられた正極集電タブ5を電池蓋4
bの内面に溶接させると共に、負極2の負極集電体2a
に取り付けられた負極集電タブ6を電池缶4a内の底面
部に溶接させるようにし、それ以外については、上記の
各実施例の場合と同様にしてリチウム二次電池を作製し
た。
すように、正極1については、正極集電体1aに取り付
けられた正極集電タブ5を電池蓋4bの内面に溶接させ
る一方、負極2については、上記実施例4の場合と同様
に、負極集電体2aにおいて負極材料2bが付着されて
いない部分の幅を3mmにし、このように負極材料2b
が付着されていない負極集電体2aの部分を電池缶4a
内の底面部に圧着させるようにしてリチウム二次電池を
作製した。
すように、負極2については、負極集電体2aに取り付
けられた負極集電タブ6を電池缶4a内の底面部に溶接
させる一方、正極1については、上記実施例4の場合と
同様に、正極集電体1aにおいて正極材料1bが付着さ
れていない部分の幅を3mmし、このように正極材料1
bが付着されていない正極集電体1aの部分を電池蓋4
bの内面に圧着させてリチウム二次電池を作製した。
〜9及び比較例1〜3の各二次電池について、温度25
℃の条件の下で、充電電流1Aで充電終止電圧5.2V
まで充電を行なった後、放電電流1Aで放電終止電圧3
Vまで放電を行ない、これを1サイクルとして充放電を
繰り返し、各電池における容量が初期容量の80%にな
るサイクル数を求め、その結果を下記の表1に示した。
い正極集電体1aの部分を電池蓋4bの内面部に圧着さ
せると共に負極材料2bが付着されていない負極集電体
2aの部分を電池缶4a内の底面部に圧着させた実施例
1〜9の各二次電池は、正極1と負極2との双方又は何
れか一方をこのように圧着させなかった比較例1〜3の
各二次電池に比べて初期容量の80%になるサイクル数
が増加しており、大電流で充放電を行なった場合であっ
ても、長期に亘って安定した充放電が行なえるようにな
っていた。
いて、正極材料1bや負極材料2bをそれぞれの集電体
1a,2aに付着させない部分の幅を1〜10mmの範
囲にした実施例2〜7及び実施例9のものにおいては、
初期容量の80%になるサイクル数が増加しており、特
に、正極集電体1aが圧着される電池蓋4bの内面部及
び負極集電体2aが圧着される電池缶4a内の底面部に
それぞれ集電網10を取り付けた実施例9のものにおい
ては、さらに初期容量の80%になるサイクル数が増加
し、大電流で充放電を行なった場合であっても、より長
期に亘って安定した充放電が行なえた。
記のように正極材料にオキシ水酸化ニッケル(NiOO
H)を用いて正極を作製する一方、負極材料にMm系の
水素吸蔵合金を用いて負極を作製し、前記の図2に示す
ような構造になった円筒型のニッケル・水素二次電池を
作製した。
は、正極材料であるオキシ水酸化ニッケルに対してメチ
ルセルロースを1重量%含有する水溶液を加え、これら
を混練してペーストにし、このペーストを正極集電体で
ある厚み0.05mmのニッケル薄板の両面に塗布し、
これを乾燥させて正極を作製した。なお、上記のように
正極材料を含むペーストを正極集電体に塗布して正極を
作製するにあたり、この実施例においては、正極集電体
に上記のペーストを塗布しない部分を設けるようにし、
その幅を3mmにした。
は、負極材料として使用するMm系の水素吸蔵合金に、
MmNi3.2 Co1.0 Al0.2 Mn0.6 の組成からなる
水素吸蔵合金を使用し、これにポリエチレンオキサイド
と水とを加え、これらを混練してペーストにし、このペ
ーストを負極集電体である厚み0.05mmのニッケル
薄板の両面に塗布し、これを乾燥させて負極を作製し
た。なお、上記のように負極材料を含むペーストを負極
集電体に塗布して負極を作製するにあたっては、上記の
正極の場合と同様に、負極集電体に上記のペーストを塗
布しない部分を設け、その幅を3mmにした。
製するにあたっても、図2に示すように、上記のように
して作製した正極1と負極2との間にナイロン不織布で
構成されたセパレータ3を介在させ、正極材料1bが付
着されていない正極集電体1aの部分と、負極材料2b
が付着されていない負極集電体2aの部分とがそれぞれ
逆方向に突出するようにして、これらをスパイラル状に
巻いて電極群を得た。
と、正極端子4bとなる電池蓋4bとで構成される電池
容器4を用い、この電池缶4a内の底面部に負極材料2
bが付着されていない負極集電体2aの部分が接触する
ようにして、上記の電極群を電池缶4a内に収容させた
後、この電池缶4a内に電解液として7Mの水酸化カリ
ウム水溶液を注液し、その後、周囲に絶縁パッキン7が
取り付けられた電池蓋4bを電池缶4a内に押し込むよ
うにして取り付け、電池缶4aをこの電池蓋4bによっ
て封口し、電池蓋4bの内面部に正極材料1bが付着さ
れていない正極集電体1aの部分を圧着させると共に、
電池缶4a内の底面部に負極材料2bが付着されていな
い負極集電体2aの部分を圧着させて、ニッケル・水素
二次電池を作製した。なお、上記のように正極材料1b
が付着されていない正極集電体1aの部分を電池蓋4b
の内面部に圧着させると共に、負極材料2bが付着され
ていない負極集電体2aの部分を電池缶4a内の底面部
に圧着させるにあたっては、その圧着部分の長さがそれ
ぞれ約1mm程度になるようにした。
の実施例10の場合と同様に、正極材料にオキシ水酸化
ニッケル(NiOOH)を用いて正極を作製すると共
に、負極材料に上記のMm系の水素吸蔵合金を用いて負
極を作製するようにし、この比較例においては、図1に
示した従来の二次電池の場合と同様に、正極1の正極集
電体1aに取り付けられた正極集電タブ5を電池蓋4b
の内面に溶接させると共に、負極2の負極集電体2aに
取り付けられた負極集電タブ6を電池缶4a内の底面部
に溶接させ、それ以外については、上記の実施例10の
場合と同様にしてニッケル・水素二次電池を作製した。
0及び比較例4の各二次電池について、前記の実施例1
〜9及び比較例1〜3の場合と同様に、温度25℃の条
件の下で、充電電流1Aで充電終止電圧5.2Vまで充
電を行なった後、放電電流1Aで放電終止電圧3Vまで
放電を行ない、これを1サイクルとして充放電を繰り返
し、各電池における容量が初期容量の80%になるサイ
クル数を求めた。
場合と同様にして作製した比較例4の二次電池において
は、上記サイクル数が1000回であったのに対し、図
2に示すように正極材料1bが付着されていない正極集
電体1aの部分を電池蓋4bの内面部に圧着させると共
に負極材料2bが付着されていない負極集電体2aの部
分を電池缶4a内の底面部に圧着させた実施例10の二
次電池においては、上記のサイクル数が1200回であ
り、比較例4の二次電池に比べて初期容量の80%にな
るサイクル数が増加しており、大電流で充放電を行なっ
た場合であっても、長期に亘って安定した充放電が行な
えるようになっていた。
二次電池においては、正極集電体に正極材料を付着させ
た正極と、負極集電体に負極材料を付着させた負極との
間にセパレータを介した状態で多層状に形成した電極群
を電池容器内に収容させるにあたり、正極集電体に正極
材料が付着されていない部分を設け、この部分を正極端
子に圧着させると共に、負極集電体に負極材料が付着さ
れていない部分を設け、この部分を負極端子に圧着させ
るようにしたため、電流がこれらの集電体を通して流れ
るようになり、電流が正極集電タブや負極集電タブを通
して流れる場合に比べて、電流が流れる部分の面積が非
常に大きくなった。
いては、その電池容量を大きくして大きい電流で充放電
を行なうような場合であっても、正極や負極の一部が加
熱されて、正極材料や負極材料がそれぞれの集電体から
剥離するということが少なく、大きい電流で安定した充
放電が行なえるサイクル特性に優れた二次電池が得られ
るようになり、大きい電流で多くの充放電を行なう電気
自動車等においても好適に利用できるようになった。
示した断面説明図である。
電池の内部構造を示した断面説明図である。
した断面説明図である。
明図である。
明図である。
Claims (4)
- 【請求項1】 正極集電体に正極材料を付着させた正極
と、負極集電体に負極材料を付着させた負極との間にセ
パレータを介した状態で多層状に形成した電極群を電池
容器内に収容させた二次電池において、正極材料を付着
させる正極集電体の端部に正極材料が付着されていない
部分を設けると共に、負極材料を付着させる負極集電体
の端部に負極材料が付着されていない部分を設け、正極
材料が付着されていない正極集電体の部分を正極端子に
圧着させると共に、負極材料が付着されていない負極集
電体の部分を負極端子に圧着させたことを特徴とする二
次電池。 - 【請求項2】 請求項1に記載した二次電池において、
負極材料が付着されていない負極集電体の部分の幅及び
正極材料が付着されていない正極集電体の部分の幅がそ
れぞれ1〜10mmの範囲であることを特徴とする二次
電池。 - 【請求項3】 請求項1又は2に記載した二次電池にお
いて、上記の正極端子と負極端子の少なくとも一方に集
電網又は導電性ペーストを設けたことを特徴とする二次
電池。 - 【請求項4】 請求項1〜3の何れか1項に記載した二
次電池において、その電池容量が5Wh以上であること
を特徴とする二次電池。
Priority Applications (1)
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