JP2002042889A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
- Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 過放電サイクル性能が改善された非水電解質
二次電池を提供することを目的とする。 【解決手段】 外装材２と、前記外装材２内に収納され
る正極と、前記外装材２内に収納される負極と、前記外
装材２内に収納される非水電解質とを具備した非水電解
質二次電池において、前記負極は、アルミニウムまたは
アルミニウム合金からなる集電体と、前記集電体に担持
されると共に、リチウムを吸蔵放出する金属、合金及び
化合物よりなる群から選択される少なくとも１種類の負
極活物質を含有する負極層とを含むことを特徴とする。
二次電池を提供することを目的とする。 【解決手段】 外装材２と、前記外装材２内に収納され
る正極と、前記外装材２内に収納される負極と、前記外
装材２内に収納される非水電解質とを具備した非水電解
質二次電池において、前記負極は、アルミニウムまたは
アルミニウム合金からなる集電体と、前記集電体に担持
されると共に、リチウムを吸蔵放出する金属、合金及び
化合物よりなる群から選択される少なくとも１種類の負
極活物質を含有する負極層とを含むことを特徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解質二次電
池に関するものである。
池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウム金属、リチウム合金、リチウム
化合物または炭素材料を負極に用いた非水電解質二次電
池は、高エネルギー密度電池として期待され、盛んに研
究開発が進められている。これまでに、活物質としてＬ
ｉＣｏＯ2またはＬｉＭｎ2Ｏ4を含む正極と、リチウム
を吸蔵・放出する炭素材料を含む負極とを備えたリチウ
ムイオン電池が広く実用化されている。また、負極にお
いて前記炭素材料の代わりに金属酸化物あるいは合金を
使用することが検討されている。
化合物または炭素材料を負極に用いた非水電解質二次電
池は、高エネルギー密度電池として期待され、盛んに研
究開発が進められている。これまでに、活物質としてＬ
ｉＣｏＯ2またはＬｉＭｎ2Ｏ4を含む正極と、リチウム
を吸蔵・放出する炭素材料を含む負極とを備えたリチウ
ムイオン電池が広く実用化されている。また、負極にお
いて前記炭素材料の代わりに金属酸化物あるいは合金を
使用することが検討されている。
【０００３】ところで、これら負極の集電体は、現在、
銅箔である。集電体として銅箔を含む負極を備えた二次
電池を過放電状態にすると、負極の電位が上昇するた
め、銅箔が溶解し、放電容量が急激に低下して電池寿命
が短くなる。このため、前記二次電池には、過放電状態
になることを防止するための保護回路が装着されてい
る。しかしながら、このような二次電池は、保護回路が
装着されている分、エネルギー密度の点から不利であっ
た。
銅箔である。集電体として銅箔を含む負極を備えた二次
電池を過放電状態にすると、負極の電位が上昇するた
め、銅箔が溶解し、放電容量が急激に低下して電池寿命
が短くなる。このため、前記二次電池には、過放電状態
になることを防止するための保護回路が装着されてい
る。しかしながら、このような二次電池は、保護回路が
装着されている分、エネルギー密度の点から不利であっ
た。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、過放電サイ
クル性能が改善された非水電解質二次電池を提供するこ
とを目的とする。
クル性能が改善された非水電解質二次電池を提供するこ
とを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明に係る非水電解質
二次電池は、外装材と、前記外装材内に収納される正極
と、前記外装材内に収納される負極と、前記外装材内に
収納される非水電解質とを具備した非水電解質二次電池
において、前記負極は、アルミニウムまたはアルミニウ
ム合金からなる集電体と、前記集電体に担持されると共
に、リチウムを吸蔵放出する金属、合金及び化合物より
なる群から選択される少なくとも１種類の負極活物質を
含有する負極層とを含むことを特徴とするものである。
二次電池は、外装材と、前記外装材内に収納される正極
と、前記外装材内に収納される負極と、前記外装材内に
収納される非水電解質とを具備した非水電解質二次電池
において、前記負極は、アルミニウムまたはアルミニウ
ム合金からなる集電体と、前記集電体に担持されると共
に、リチウムを吸蔵放出する金属、合金及び化合物より
なる群から選択される少なくとも１種類の負極活物質を
含有する負極層とを含むことを特徴とするものである。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明に係る非水電解質二次電池
は、外装材と、前記外装材内に収納される正極と、前記
外装材内に収納される負極と、前記外装材内に収納され
る非水電解質とを具備する。
は、外装材と、前記外装材内に収納される正極と、前記
外装材内に収納される負極と、前記外装材内に収納され
る非水電解質とを具備する。
【０００７】前記負極は、アルミニウムまたはアルミニ
ウム合金からなる集電体と、前記集電体に担持され、か
つリチウムを吸蔵放出する金属、合金及び化合物よりな
る群から選択される少なくとも１種類の負極活物質を含
有する負極層とを備える。
ウム合金からなる集電体と、前記集電体に担持され、か
つリチウムを吸蔵放出する金属、合金及び化合物よりな
る群から選択される少なくとも１種類の負極活物質を含
有する負極層とを備える。
【０００８】前記非水電解質には、電解質を有機溶媒に
溶解することにより調製される液状非水電解質、前記液
状非水電解質と高分子材料を複合化したゲル状電解質、
または電解質と高分子材料を複合化した固体電解質を使
用することができる。前記電解質及び前記有機溶媒に
は、後述する液状非水電解質の欄で説明するものを使用
することができる。また、前記高分子材料としては、例
えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリアクリ
ロニトリル（ＰＡＮ）、ポリエチレンオキサイド（ＰＥ
Ｏ）等を挙げることができる。
溶解することにより調製される液状非水電解質、前記液
状非水電解質と高分子材料を複合化したゲル状電解質、
または電解質と高分子材料を複合化した固体電解質を使
用することができる。前記電解質及び前記有機溶媒に
は、後述する液状非水電解質の欄で説明するものを使用
することができる。また、前記高分子材料としては、例
えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリアクリ
ロニトリル（ＰＡＮ）、ポリエチレンオキサイド（ＰＥ
Ｏ）等を挙げることができる。
【０００９】以下、本発明に係る非水電解質二次電池の
一例を詳細に説明する。
一例を詳細に説明する。
【００１０】この非水電解質二次電池は、正極と負極の
間にセパレータを介在した電極群と、前記電極群に含浸
される液状非水電解質と、前記電極群が収納される外装
材とを具備する。
間にセパレータを介在した電極群と、前記電極群に含浸
される液状非水電解質と、前記電極群が収納される外装
材とを具備する。
【００１１】以下、正極、負極、セパレータ、液状非水
電解質及び外装材について説明する。
電解質及び外装材について説明する。
【００１２】１）正極 この正極は、正極集電体と、前記正極集電体の片面もし
くは両面に担持され、活物質及び結着剤を含む正極層と
を有する。
くは両面に担持され、活物質及び結着剤を含む正極層と
を有する。
【００１３】前記正極活物質としては、種々の酸化物、
例えば二酸化マンガン（ＭｎＯ2）、リチウムマンガン
複合酸化物（例えば、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＭｎＯ2）、
リチウムニッケル複合酸化物（例えば、ＬｉＮｉ
Ｏ2）、リチウムコバルト複合酸化物（例えば、ＬｉＣ
ｏＯ2）、リチウムニッケルコバルト複合酸化物（例え
ば、ＬｉＮｉ1-xＣｏxＯ2、但し、モル比ｘは０＜ｘ＜
１）、リチウムマンガンコバルト複合酸化物（例えば、
ＬｉＭｎxＣｏ1-xＯ2、但し、モル比ｘは０＜ｘ＜
１）、バナジウム酸化物（例えば、Ｖ2Ｏ5）などが挙げ
られる。また、前記正極活物質として、導電性ポリマー
材料、ジスルフィド系ポリマー材料などの有機材料を使
用しても良い。正極活物質のうちより好ましいのは、高
い電池電圧が得られるリチウムマンガン複合酸化物（Ｌ
ｉＭｎ2Ｏ4）、リチウムニッケル複合酸化物（例えば、
ＬｉＮｉＯ2）、リチウムコバルト複合酸化物（例え
ば、ＬｉＣｏＯ2）、リチウムニッケルコバルト複合酸
化物（例えば、ＬｉＮｉ0.8Ｃｏ0.2Ｏ2）、リチウムマ
ンガンコバルト複合酸化物（例えば、ＬｉＭｎxＣｏ1-x
Ｏ2）である。
例えば二酸化マンガン（ＭｎＯ2）、リチウムマンガン
複合酸化物（例えば、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＭｎＯ2）、
リチウムニッケル複合酸化物（例えば、ＬｉＮｉ
Ｏ2）、リチウムコバルト複合酸化物（例えば、ＬｉＣ
ｏＯ2）、リチウムニッケルコバルト複合酸化物（例え
ば、ＬｉＮｉ1-xＣｏxＯ2、但し、モル比ｘは０＜ｘ＜
１）、リチウムマンガンコバルト複合酸化物（例えば、
ＬｉＭｎxＣｏ1-xＯ2、但し、モル比ｘは０＜ｘ＜
１）、バナジウム酸化物（例えば、Ｖ2Ｏ5）などが挙げ
られる。また、前記正極活物質として、導電性ポリマー
材料、ジスルフィド系ポリマー材料などの有機材料を使
用しても良い。正極活物質のうちより好ましいのは、高
い電池電圧が得られるリチウムマンガン複合酸化物（Ｌ
ｉＭｎ2Ｏ4）、リチウムニッケル複合酸化物（例えば、
ＬｉＮｉＯ2）、リチウムコバルト複合酸化物（例え
ば、ＬｉＣｏＯ2）、リチウムニッケルコバルト複合酸
化物（例えば、ＬｉＮｉ0.8Ｃｏ0.2Ｏ2）、リチウムマ
ンガンコバルト複合酸化物（例えば、ＬｉＭｎxＣｏ1-x
Ｏ2）である。
【００１４】前記結着剤としては、例えば、ポリテトラ
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン
（ＰＶｄＦ）、フッ素系ゴム等を用いることができる。
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン
（ＰＶｄＦ）、フッ素系ゴム等を用いることができる。
【００１５】前記正極層は、さらに導電剤を含んでいて
もよい。かかる導電剤としては、例えばアセチレンブラ
ック、カーボンブラック、黒鉛等を挙げることができ
る。
もよい。かかる導電剤としては、例えばアセチレンブラ
ック、カーボンブラック、黒鉛等を挙げることができ
る。
【００１６】正極活物質、導電剤および結着剤の配合割
合は、正極活物質８０〜９５重量％、導電剤３〜２０重
量％、結着剤２〜７重量％の範囲にすることが好まし
い。
合は、正極活物質８０〜９５重量％、導電剤３〜２０重
量％、結着剤２〜７重量％の範囲にすることが好まし
い。
【００１７】前記正極は、例えば、正極活物質、導電剤
及び結着剤を適当な溶媒に懸濁し、この懸濁物をアルミ
ニウム箔などの集電体に塗布し、乾燥し、プレスを施す
ことにより作製される。
及び結着剤を適当な溶媒に懸濁し、この懸濁物をアルミ
ニウム箔などの集電体に塗布し、乾燥し、プレスを施す
ことにより作製される。
【００１８】２）負極 この負極の集電体は、アルミニウムまたはアルミニウム
合金である。前記アルミニウム合金としては、Ｍｇ、Ｍ
ｎ、Ｃｒ、Ｚｎ、Ｓｉ、Ｆｅ及びＮｉよりなる群から選
ばれる少なくとも一種以上の金属成分を含有するものが
好ましい。かかるアルミニウム合金からなる集電体は、
強度を向上することができるため、厚さを薄くすること
が可能になる。
合金である。前記アルミニウム合金としては、Ｍｇ、Ｍ
ｎ、Ｃｒ、Ｚｎ、Ｓｉ、Ｆｅ及びＮｉよりなる群から選
ばれる少なくとも一種以上の金属成分を含有するものが
好ましい。かかるアルミニウム合金からなる集電体は、
強度を向上することができるため、厚さを薄くすること
が可能になる。
【００１９】前記集電体は、多孔質構造（例えばメッシ
ュ)にしても良いし、無孔（例えば、箔）でも良い。
ュ)にしても良いし、無孔（例えば、箔）でも良い。
【００２０】前記集電体の厚さは、５〜５０μｍの範囲
内にすることが好ましい。
内にすることが好ましい。
【００２１】前記集電体の片面もしくは両面に、リチウ
ムを吸蔵放出する金属または合金と、リチウムを吸蔵放
出する化合物よりなる群から選択される少なくとも１種
類の負極活物質を含有する負極層が担持される。
ムを吸蔵放出する金属または合金と、リチウムを吸蔵放
出する化合物よりなる群から選択される少なくとも１種
類の負極活物質を含有する負極層が担持される。
【００２２】前記金属または合金としては、例えば、Ｓ
ｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓ
ｎ、Ｃｏ、Ｓｉ及びＳｅよりなる群から選択される１種
以上の元素を含有するものを挙げることができる。中で
も、Ｓｂ、Ｂｉ、ＳｎＳｂ、ＣｏＳｂx（但し、モル比
ｘは０＜ｘ＜３）、ＮｉＳｂx（但し、モル比ｘは０＜
ｘ＜３）、ＦｅＳｂx（但し、モル比ｘは０＜ｘ＜３）
が好ましい。
ｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓ
ｎ、Ｃｏ、Ｓｉ及びＳｅよりなる群から選択される１種
以上の元素を含有するものを挙げることができる。中で
も、Ｓｂ、Ｂｉ、ＳｎＳｂ、ＣｏＳｂx（但し、モル比
ｘは０＜ｘ＜３）、ＮｉＳｂx（但し、モル比ｘは０＜
ｘ＜３）、ＦｅＳｂx（但し、モル比ｘは０＜ｘ＜３）
が好ましい。
【００２３】前記化合物としては、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、
Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ、Ｓｉ、
Ｓｅ、Ｂ、Ｓ、Ｃ及びＮよりなる群から選択される少な
くとも１種類の元素を含有するものを挙げることができ
る。かかる化合物としては、例えば、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆ
ｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ及び
Ｓｉよりなる群から選択される少なくとも１種類の金属
の酸化物、前記少なくとも１種類の金属の硫化物、前記
少なくとも１種類の金属の窒化物、前記少なくとも１種
類の金属の硫化物、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、
Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ、Ｓｉ、Ｓｅ、Ｂ、Ｓ及
びＮよりなる群から選択される少なくとも１種類の元素
の炭素化物、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、
Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ、Ｓｉ、Ｂ、Ｓ及びＮよりなる
群から選択される少なくとも１種類の元素のセレン化合
物等を挙げることができる。前記金属酸化物としては、
ＳｎＯ、ＣｏＯ、ＴｉＯ2、Ｌｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ4、Ｗ
Ｏ2、Ｆｅ2Ｏ3、ＭｏＯ2が好ましい。前記金属硫化物と
しては、ＭｏＳ2、ＴｉＳ2、Ｌｉ2-yＦｅＳ2、Ｆｅ
Ｓ2、ＦｅＳ、ＳｉＳ2、ＣｏＳ2、ＶＳ2、ＭｎＳ2が好
ましい。前記金属窒化物としては、Ｌｉ3-xＣｏxＮ（但
し、モル比ｘは０＜ｘ＜３）、Ｌｉ7ＭｎＮ4が好まし
い。前記炭素化物としては、ＢＣＮ、Ｂ1-yＣy（但し、
モル比ｙは０＜ｙ＜１）が好ましい。前記セレン化合物
としては、ＶＳｅ2が好ましい。
Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ、Ｓｉ、
Ｓｅ、Ｂ、Ｓ、Ｃ及びＮよりなる群から選択される少な
くとも１種類の元素を含有するものを挙げることができ
る。かかる化合物としては、例えば、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆ
ｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ及び
Ｓｉよりなる群から選択される少なくとも１種類の金属
の酸化物、前記少なくとも１種類の金属の硫化物、前記
少なくとも１種類の金属の窒化物、前記少なくとも１種
類の金属の硫化物、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、
Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ、Ｓｉ、Ｓｅ、Ｂ、Ｓ及
びＮよりなる群から選択される少なくとも１種類の元素
の炭素化物、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、
Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ、Ｓｉ、Ｂ、Ｓ及びＮよりなる
群から選択される少なくとも１種類の元素のセレン化合
物等を挙げることができる。前記金属酸化物としては、
ＳｎＯ、ＣｏＯ、ＴｉＯ2、Ｌｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ4、Ｗ
Ｏ2、Ｆｅ2Ｏ3、ＭｏＯ2が好ましい。前記金属硫化物と
しては、ＭｏＳ2、ＴｉＳ2、Ｌｉ2-yＦｅＳ2、Ｆｅ
Ｓ2、ＦｅＳ、ＳｉＳ2、ＣｏＳ2、ＶＳ2、ＭｎＳ2が好
ましい。前記金属窒化物としては、Ｌｉ3-xＣｏxＮ（但
し、モル比ｘは０＜ｘ＜３）、Ｌｉ7ＭｎＮ4が好まし
い。前記炭素化物としては、ＢＣＮ、Ｂ1-yＣy（但し、
モル比ｙは０＜ｙ＜１）が好ましい。前記セレン化合物
としては、ＶＳｅ2が好ましい。
【００２４】前記負極活物質は、Ｌｉの電極電位に対し
て０．４Ｖ以上の電位でリチウムを吸蔵することが好ま
しい。リチウム吸蔵電位が０．４Ｖより低くなると、リ
チウムアルミニウム合金の形成反応が進行し易くなって
集電体の微粉化を生じる恐れがある。負極活物質のリチ
ウム吸蔵電位（Ｌｉの電極電位に対する）は、０．４Ｖ
〜３Ｖの範囲内にすることが好ましく、さらに好ましい
範囲は０．４Ｖ〜２Ｖである。
て０．４Ｖ以上の電位でリチウムを吸蔵することが好ま
しい。リチウム吸蔵電位が０．４Ｖより低くなると、リ
チウムアルミニウム合金の形成反応が進行し易くなって
集電体の微粉化を生じる恐れがある。負極活物質のリチ
ウム吸蔵電位（Ｌｉの電極電位に対する）は、０．４Ｖ
〜３Ｖの範囲内にすることが好ましく、さらに好ましい
範囲は０．４Ｖ〜２Ｖである。
【００２５】前記負極は、例えば、負極活物質、導電材
及び結着剤を溶媒の存在下で混合し、得られたスラリー
を集電体に塗布し、乾燥した後、プレスすることにより
作製される。
及び結着剤を溶媒の存在下で混合し、得られたスラリー
を集電体に塗布し、乾燥した後、プレスすることにより
作製される。
【００２６】前記導電材としては、例えば、黒鉛、カー
ボンブラックなどの炭素材料を挙げることができ、集電
体とリチウムとの反応に与える影響はほとんどない。前
記導電材の配合割合は、前記負極活物質１００重量部に
対して３〜２０重量部の範囲内にすることが好ましい。
ボンブラックなどの炭素材料を挙げることができ、集電
体とリチウムとの反応に与える影響はほとんどない。前
記導電材の配合割合は、前記負極活物質１００重量部に
対して３〜２０重量部の範囲内にすることが好ましい。
【００２７】前記結着剤としては、例えば、ポリテトラ
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン
（ＰＶｄＦ）、フッ素系ゴム等を用いることができる。
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン
（ＰＶｄＦ）、フッ素系ゴム等を用いることができる。
【００２８】３）セパレータ セパレータには多孔質セパレータを用いる。
【００２９】多孔質セパレータとしては、例えば、ポリ
エチレン、ポリプロピレン、セルロース、またはポリフ
ッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を含む多孔質フィルム、合
成樹脂製不織布等を挙げることができる。中でも、ポリ
エチレンか、あるいはポリプロピレン、または両者から
なる多孔質フィルムは、二次電池の安全性を向上できる
ため、好ましい。
エチレン、ポリプロピレン、セルロース、またはポリフ
ッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を含む多孔質フィルム、合
成樹脂製不織布等を挙げることができる。中でも、ポリ
エチレンか、あるいはポリプロピレン、または両者から
なる多孔質フィルムは、二次電池の安全性を向上できる
ため、好ましい。
【００３０】４）液状非水電解質 この液状非水電解質は、電解質を有機溶媒に溶解するこ
とにより調製される。
とにより調製される。
【００３１】前記電解質としては、例えば、過塩素酸リ
チウム（ＬｉＣｌＯ4）、六フッ化リン酸リチウム（Ｌ
ｉＰＦ6）、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4）、六
フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ6）、トリフルオロメ
タスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）、ビストリフ
ルオロメチルスルホニルイミトリチウム［ＬｉＮ（ＣＦ
3ＳＯ2）2］などのリチウム塩が挙げられる。
チウム（ＬｉＣｌＯ4）、六フッ化リン酸リチウム（Ｌ
ｉＰＦ6）、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4）、六
フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ6）、トリフルオロメ
タスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）、ビストリフ
ルオロメチルスルホニルイミトリチウム［ＬｉＮ（ＣＦ
3ＳＯ2）2］などのリチウム塩が挙げられる。
【００３２】前記有機溶媒としては、例えば、エチレン
カーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（Ｐ
Ｃ）、ビニレンカーボネート（ＶＣ）などの環状カーボ
ネート、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、メチルエチ
ルカーボネート（ＭＥＣ）、ジエチルカーボネート（Ｄ
ＥＣ）などの鎖状カーボネート、テトラヒドロフラン
（ＴＨＦ）、２メチルテトラヒドロフラン（２ＭｅＴＨ
Ｆ）などの環状エーテル、ジメトキシエタン（ＤＭＥ）
などの鎖状エーテル、γ−ブチロラクトン（ＢＬ）等を
挙げることができる。これらの有機溶媒は、単独または
２種以上の混合物の形態で用いることができる。
カーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（Ｐ
Ｃ）、ビニレンカーボネート（ＶＣ）などの環状カーボ
ネート、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、メチルエチ
ルカーボネート（ＭＥＣ）、ジエチルカーボネート（Ｄ
ＥＣ）などの鎖状カーボネート、テトラヒドロフラン
（ＴＨＦ）、２メチルテトラヒドロフラン（２ＭｅＴＨ
Ｆ）などの環状エーテル、ジメトキシエタン（ＤＭＥ）
などの鎖状エーテル、γ−ブチロラクトン（ＢＬ）等を
挙げることができる。これらの有機溶媒は、単独または
２種以上の混合物の形態で用いることができる。
【００３３】前記有機溶媒のうち好ましい混合溶媒とし
ては、ＥＣとＰＣ、ＥＣとＢＬ、ＥＣとＰＣとＶＣ、Ｅ
ＣとＢＬとＶＣ、ＥＣとＰＣとＢＬ、ＥＣとＰＣとＢＬ
とＶＣを挙げることができる。中でも、ＥＣとＢＬとＶ
Ｃ、ＥＣとＰＣとＢＬとＶＣが好ましく、この場合、有
機溶媒中のＢＬの体積比率を５０体積％以上にし、かつ
ＶＣの体積比率を０．１〜１０体積％とすることが望ま
しい。ＶＣの体積比率のより好ましい範囲は、０．１〜
２体積％である。
ては、ＥＣとＰＣ、ＥＣとＢＬ、ＥＣとＰＣとＶＣ、Ｅ
ＣとＢＬとＶＣ、ＥＣとＰＣとＢＬ、ＥＣとＰＣとＢＬ
とＶＣを挙げることができる。中でも、ＥＣとＢＬとＶ
Ｃ、ＥＣとＰＣとＢＬとＶＣが好ましく、この場合、有
機溶媒中のＢＬの体積比率を５０体積％以上にし、かつ
ＶＣの体積比率を０．１〜１０体積％とすることが望ま
しい。ＶＣの体積比率のより好ましい範囲は、０．１〜
２体積％である。
【００３４】５）外装材 この外装材は、例えば、金属板、樹脂層を有するシート
等から形成することができる。
等から形成することができる。
【００３５】前記金属板は、例えば、鉄、ステンレス、
アルミニウムから形成することができる。前記金属板の
厚さは、０．０５〜０．２５ｍｍの範囲内にすることが
好ましく、さらに好ましい範囲は０．０５〜０．２ｍｍ
である。
アルミニウムから形成することができる。前記金属板の
厚さは、０．０５〜０．２５ｍｍの範囲内にすることが
好ましく、さらに好ましい範囲は０．０５〜０．２ｍｍ
である。
【００３６】前記シートとしては、金属層と、前記金属
層を被覆する樹脂層とから構成されることが好ましい。
前記シートの厚さは、０．０５〜０．２５ｍｍの範囲内
にすることが好ましく、さらに好ましい範囲は０．０５
〜０．２ｍｍである。前記金属層は、厚さが０．０１〜
０．１５ｍｍのアルミニウム箔から形成することが好ま
しい。一方、前記樹脂層は、ポリエチレン、ポリプロピ
レンなどの熱可塑性樹脂から形成することができる。前
記樹脂層は、単層もしくは多層構造にすることができ
る。
層を被覆する樹脂層とから構成されることが好ましい。
前記シートの厚さは、０．０５〜０．２５ｍｍの範囲内
にすることが好ましく、さらに好ましい範囲は０．０５
〜０．２ｍｍである。前記金属層は、厚さが０．０１〜
０．１５ｍｍのアルミニウム箔から形成することが好ま
しい。一方、前記樹脂層は、ポリエチレン、ポリプロピ
レンなどの熱可塑性樹脂から形成することができる。前
記樹脂層は、単層もしくは多層構造にすることができ
る。
【００３７】本発明に係る非水電解質二次電池の一例を
図１に示す。
図１に示す。
【００３８】図１は本発明に係るリチウムイオン二次電
池の一例を示す断面図である。
池の一例を示す断面図である。
【００３９】電極群１は、正極及び負極をその間にセパ
レータを介在させて偏平形状に捲回した構造を有する。
前記電極群１は、正極及び負極をその間にセパレータを
介在させて偏平形状に捲回した後、加熱プレスを施すこ
とにより作製される。液状非水電解質は、前記電極群１
に含浸されている。このような電極群１は、例えば樹脂
層を含むシート製の袋形状をなす外装材２内に収納され
ている。帯状の正極リード３は、一端が電極群１の正極
に接続され、かつ他端が外装材１から延出されている。
一方、帯状の負極リード４は、一端が電極群１の負極に
接続され、かつ他端が外装材１から延出されている。
レータを介在させて偏平形状に捲回した構造を有する。
前記電極群１は、正極及び負極をその間にセパレータを
介在させて偏平形状に捲回した後、加熱プレスを施すこ
とにより作製される。液状非水電解質は、前記電極群１
に含浸されている。このような電極群１は、例えば樹脂
層を含むシート製の袋形状をなす外装材２内に収納され
ている。帯状の正極リード３は、一端が電極群１の正極
に接続され、かつ他端が外装材１から延出されている。
一方、帯状の負極リード４は、一端が電極群１の負極に
接続され、かつ他端が外装材１から延出されている。
【００４０】なお、前述した図１においては、電極群に
おける正極、負極及びセパレータの一体化を加熱プレス
により行ったが、接着性を有する高分子により正極、負
極及びセパレータを一体化させることができる。
おける正極、負極及びセパレータの一体化を加熱プレス
により行ったが、接着性を有する高分子により正極、負
極及びセパレータを一体化させることができる。
【００４１】本発明に係る非水電解質二次電池は、外装
材と、前記外装材内に収納される正極と、前記外装材内
に収納される負極と、前記外装材内に収納される非水電
解質とを具備する。前記負極は、アルミニウムまたはア
ルミニウム合金からなる集電体と、前記集電体に担持さ
れ、かつリチウムを吸蔵放出する金属、リチウムを吸蔵
放出する合金及びリチウムを吸蔵放出する化合物よりな
る群から選択される少なくとも１種類の負極活物質を含
有する負極層とを含む。
材と、前記外装材内に収納される正極と、前記外装材内
に収納される負極と、前記外装材内に収納される非水電
解質とを具備する。前記負極は、アルミニウムまたはア
ルミニウム合金からなる集電体と、前記集電体に担持さ
れ、かつリチウムを吸蔵放出する金属、リチウムを吸蔵
放出する合金及びリチウムを吸蔵放出する化合物よりな
る群から選択される少なくとも１種類の負極活物質を含
有する負極層とを含む。
【００４２】本発明に係る二次電池によれば、高容量を
得ることができると共に、過放電サイクルにおいても長
寿命を維持することができる。
得ることができると共に、過放電サイクルにおいても長
寿命を維持することができる。
【００４３】すなわち、負極の集電体としてアルミニウ
ムまたはアルミニウム合金からなるものを用いると、過
放電状態におかれても前記集電体が溶解しないため、０
Ｖまでの過放電が繰り返されても良好なサイクル特性を
得ることができる。前記集電体を用いる際、負極活物質
としてリチウムイオンを吸蔵放出する炭素質物を使用す
ると、前記炭素質物のリチウム吸蔵電位（Ｌｉ電極に対
する）がリチウムアルミニウム合金形成電位よりも低い
ため、集電体のＡｌ成分とリチウムとが反応してリチウ
ムアルミニウム合金形成反応が進行し、集電体の微粉化
が生じる。
ムまたはアルミニウム合金からなるものを用いると、過
放電状態におかれても前記集電体が溶解しないため、０
Ｖまでの過放電が繰り返されても良好なサイクル特性を
得ることができる。前記集電体を用いる際、負極活物質
としてリチウムイオンを吸蔵放出する炭素質物を使用す
ると、前記炭素質物のリチウム吸蔵電位（Ｌｉ電極に対
する）がリチウムアルミニウム合金形成電位よりも低い
ため、集電体のＡｌ成分とリチウムとが反応してリチウ
ムアルミニウム合金形成反応が進行し、集電体の微粉化
が生じる。
【００４４】本願発明のように、アルミニウムまたはア
ルミニウム合金からなる集電体を用いる際、負極活物質
としてリチウムを吸蔵放出する金属、合金または化合物
を使用することによって、これら負極活物質のリチウム
吸蔵電位（Ｌｉ電極に対する）がリチウムアルミニウム
合金形成電位よりも高いため、集電体とリチウムとの反
応を抑制することができ、負極集電体の微粉化を抑制す
ることができる。従って、高容量で、かつ過放電サイク
ルにおいても長寿命が維持された非水電解質二次電池を
実現することができる。
ルミニウム合金からなる集電体を用いる際、負極活物質
としてリチウムを吸蔵放出する金属、合金または化合物
を使用することによって、これら負極活物質のリチウム
吸蔵電位（Ｌｉ電極に対する）がリチウムアルミニウム
合金形成電位よりも高いため、集電体とリチウムとの反
応を抑制することができ、負極集電体の微粉化を抑制す
ることができる。従って、高容量で、かつ過放電サイク
ルにおいても長寿命が維持された非水電解質二次電池を
実現することができる。
【００４５】本発明に係る二次電池において、Ｓｂ、Ｔ
ｉ、Ｆｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃ
ｏ、Ｓｉ及びＳｅよりなる群から選択される１種以上を
含有する金属または合金と、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｖ、
Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ、Ｓｉ、Ｓ
ｅ、Ｂ、Ｓ、Ｃ及びＮよりなる群から選択される少なく
とも１種類の元素を含有する化合物とからなる群より選
択される少なくとも１種類を負極活物質として用いるこ
とにより、集電体の微粉化をさらに抑制することができ
る。
ｉ、Ｆｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃ
ｏ、Ｓｉ及びＳｅよりなる群から選択される１種以上を
含有する金属または合金と、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｖ、
Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ、Ｓｉ、Ｓ
ｅ、Ｂ、Ｓ、Ｃ及びＮよりなる群から選択される少なく
とも１種類の元素を含有する化合物とからなる群より選
択される少なくとも１種類を負極活物質として用いるこ
とにより、集電体の微粉化をさらに抑制することができ
る。
【００４６】また、本発明に係る二次電池において、前
記外装材として樹脂層を含むシートを用いることによっ
て、前記負極の集電体が軽量なアルミニウムまたはアル
ミニウム合金から形成されていることに併せ、外装材を
軽量にすることができるため、二次電池を軽量にするこ
とができ、重量エネルギー密度を向上することができ
る。特に、前記シートを、厚さが０．０１〜０．１５ｍ
ｍのアルミニウム箔と前記アルミニウム箔の片面もしく
は両面に形成される樹脂層とから構成することによっ
て、二次電池をより軽量にすることができると共に、過
放電サイクルにおける外装材の溶解や腐食を防止するこ
とができる。
記外装材として樹脂層を含むシートを用いることによっ
て、前記負極の集電体が軽量なアルミニウムまたはアル
ミニウム合金から形成されていることに併せ、外装材を
軽量にすることができるため、二次電池を軽量にするこ
とができ、重量エネルギー密度を向上することができ
る。特に、前記シートを、厚さが０．０１〜０．１５ｍ
ｍのアルミニウム箔と前記アルミニウム箔の片面もしく
は両面に形成される樹脂層とから構成することによっ
て、二次電池をより軽量にすることができると共に、過
放電サイクルにおける外装材の溶解や腐食を防止するこ
とができる。
【００４７】
【実施例】以下、本発明の実施例を前述した図面を参照
して詳細に説明する。
して詳細に説明する。
【００４８】（実施例１) ＜正極の作製＞まず、正極活物質としてリチウムコバル
ト酸化物（ＬｉＣｏＯ2）粉末９１重量％、アセチレン
ブラック２．５重量％、グラファイト３重量％及びポリ
フッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）４重量％をＮ−メチルピ
ロリドン（ＮＭＰ）に加えて混合してスラリーとし、こ
のスラリーを１５μｍのアルミニウム箔からなる集電体
の両面に塗布し後、乾燥し、プレスすることにより電極
密度が３．０ｇ／ｃｍ3の正極を作製した。
ト酸化物（ＬｉＣｏＯ2）粉末９１重量％、アセチレン
ブラック２．５重量％、グラファイト３重量％及びポリ
フッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）４重量％をＮ−メチルピ
ロリドン（ＮＭＰ）に加えて混合してスラリーとし、こ
のスラリーを１５μｍのアルミニウム箔からなる集電体
の両面に塗布し後、乾燥し、プレスすることにより電極
密度が３．０ｇ／ｃｍ3の正極を作製した。
【００４９】＜負極の作製＞負極活物質としてＬｉ4/3
Ｔｉ5/3Ｏ4と、導電材として黒鉛と、ポリフッ化ビニリ
デン（ＰＶｄＦ）とを重量比９０：５：５になるように
Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）溶液に加えて混合し、
得られたスラリーを厚さが１５μｍのアルミニウム箔に
塗布し、乾燥した後、プレスすることにより負極を作製
した。
Ｔｉ5/3Ｏ4と、導電材として黒鉛と、ポリフッ化ビニリ
デン（ＰＶｄＦ）とを重量比９０：５：５になるように
Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）溶液に加えて混合し、
得られたスラリーを厚さが１５μｍのアルミニウム箔に
塗布し、乾燥した後、プレスすることにより負極を作製
した。
【００５０】＜電極群の作製＞前記正極、厚さ２５μｍ
のポリエチレン製の多孔質フィルムからなるセパレー
タ、前記負極、前記セパレータの順番に積層した後、渦
巻き状に捲回した。次いで、これを９０℃で加熱プレス
することにより、幅が３０ｍｍで、厚さが３．０ｍｍの
偏平状電極群を作製した。得られた電極群を、厚さが４
０μｍのアルミニウム箔と前記アルミニウム箔の両面に
形成されたポリプロピレン層とから構成された厚さが
０．１ｍｍのラミネートフィルムからなるパックに収納
し、８０℃で２４時間真空乾燥を施した。
のポリエチレン製の多孔質フィルムからなるセパレー
タ、前記負極、前記セパレータの順番に積層した後、渦
巻き状に捲回した。次いで、これを９０℃で加熱プレス
することにより、幅が３０ｍｍで、厚さが３．０ｍｍの
偏平状電極群を作製した。得られた電極群を、厚さが４
０μｍのアルミニウム箔と前記アルミニウム箔の両面に
形成されたポリプロピレン層とから構成された厚さが
０．１ｍｍのラミネートフィルムからなるパックに収納
し、８０℃で２４時間真空乾燥を施した。
【００５１】＜液状非水電解質の調製＞エチレンカーボ
ネート（ＥＣ）、γ−ブチロラクトン（ＢＬ）及びビニ
レンカーボネート（ＶＣ）の混合溶媒（体積比率２４：
７５：１）に電解質としての四フッ化ホウ酸リチウム
（ＬｉＢＦ4）を１．５ｍｏｌ／Ｌ溶解することにより
液状非水電解質（非水電解液）を調製した。
ネート（ＥＣ）、γ−ブチロラクトン（ＢＬ）及びビニ
レンカーボネート（ＶＣ）の混合溶媒（体積比率２４：
７５：１）に電解質としての四フッ化ホウ酸リチウム
（ＬｉＢＦ4）を１．５ｍｏｌ／Ｌ溶解することにより
液状非水電解質（非水電解液）を調製した。
【００５２】前記電極群を収納したラミネートフィルム
パック内に前記液状非水電解質を注入した後、前記パッ
クをヒートシールにより完全密閉し、前述した図１に示
す構造を有し、幅が３５ｍｍで、厚さが３．２ｍｍ、か
つ高さが６５ｍｍの非水電解質二次電池を製造した。
パック内に前記液状非水電解質を注入した後、前記パッ
クをヒートシールにより完全密閉し、前述した図１に示
す構造を有し、幅が３５ｍｍで、厚さが３．２ｍｍ、か
つ高さが６５ｍｍの非水電解質二次電池を製造した。
【００５３】（実施例２〜１４）下記表１に示す負極活
物質を用いること以外は、前述した実施例１と同様な構
成の非水電解質二次電池を製造した。
物質を用いること以外は、前述した実施例１と同様な構
成の非水電解質二次電池を製造した。
【００５４】（実施例１５〜１６）負極集電体として下
記表１に示す組成のアルミニウム合金を用いること以外
は、前述した実施例１と同様な構成の非水電解質二次電
池を製造した。
記表１に示す組成のアルミニウム合金を用いること以外
は、前述した実施例１と同様な構成の非水電解質二次電
池を製造した。
【００５５】（比較例１〜５）下記表１に示す負極活物
質及び負極集電体を用いること以外は、前述した実施例
１と同様な構成の非水電解質二次電池を製造した。
質及び負極集電体を用いること以外は、前述した実施例
１と同様な構成の非水電解質二次電池を製造した。
【００５６】得られた実施例１〜１６及び比較例３〜５
の二次電池について、５００ｍＡで３．８Ｖの定電圧充
電を３時間行った後、５００ｍＡで０Ｖまで放電する過
放電サイクル試験を施した。また、比較例１〜２の二次
電池について、５００ｍＡで４．２Ｖの定電圧充電を３
時間行った後、５００ｍＡで０Ｖまで放電する過放電サ
イクル試験を施した。前記過放電サイクル試験における
１サイクル目の容量（初期容量)とサイクル寿命を測定
し、その結果を下記表１に示す。なお、サイクル寿命
は、１サイクル目の容量を基準にして８０％の容量にな
るサイクル数とした。
の二次電池について、５００ｍＡで３．８Ｖの定電圧充
電を３時間行った後、５００ｍＡで０Ｖまで放電する過
放電サイクル試験を施した。また、比較例１〜２の二次
電池について、５００ｍＡで４．２Ｖの定電圧充電を３
時間行った後、５００ｍＡで０Ｖまで放電する過放電サ
イクル試験を施した。前記過放電サイクル試験における
１サイクル目の容量（初期容量)とサイクル寿命を測定
し、その結果を下記表１に示す。なお、サイクル寿命
は、１サイクル目の容量を基準にして８０％の容量にな
るサイクル数とした。
【００５７】
【表１】
【００５８】表１から明らかなように、リチウムを吸蔵
放出する金属、合金または化合物からなる負極活物質
と、アルミニウムまたはアルミニウム合金からなる負極
集電体とを含む負極を備えた実施例１〜１６の二次電池
は、電池容量が高く、かつ比較例１〜５に比べて過放電
サイクル寿命が長いことがわかる。
放出する金属、合金または化合物からなる負極活物質
と、アルミニウムまたはアルミニウム合金からなる負極
集電体とを含む負極を備えた実施例１〜１６の二次電池
は、電池容量が高く、かつ比較例１〜５に比べて過放電
サイクル寿命が長いことがわかる。
【００５９】これに対し、銅製集電体を含む負極を備え
た比較例１、３〜５の二次電池と、リチウムイオンを吸
蔵放出する炭素質物からなる負極活物質及びアルミニウ
ム製集電体を含む負極を備えた比較例２の二次電池は、
過放電サイクル寿命が短いことがわかる。
た比較例１、３〜５の二次電池と、リチウムイオンを吸
蔵放出する炭素質物からなる負極活物質及びアルミニウ
ム製集電体を含む負極を備えた比較例２の二次電池は、
過放電サイクル寿命が短いことがわかる。
【００６０】なお、前述した実施例においては、薄型非
水電解質二次電池に適用した例を説明したが、本発明に
係わる非水電解質二次電池の形態は薄型に限定されるも
のではなく、薄型の他に角型、円筒型、ボタン型などに
することができる。
水電解質二次電池に適用した例を説明したが、本発明に
係わる非水電解質二次電池の形態は薄型に限定されるも
のではなく、薄型の他に角型、円筒型、ボタン型などに
することができる。
【００６１】
【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、高
容量で、かつ過放電サイクルにおいても長寿命が得られ
る非水電解質二次電池を提供することができる。
容量で、かつ過放電サイクルにおいても長寿命が得られ
る非水電解質二次電池を提供することができる。
【図１】本発明に係る非水電解質二次電池の一例である
薄型非水電解質二次電池を示す断面図。
薄型非水電解質二次電池を示す断面図。
１…電極群、 ２…外装材、 ３…正極端子、 ４…負極端子。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H017 AA03 AS02 EE05 5H029 AJ05 AK02 AK03 AK16 AL01 AL02 AL03 AL04 AL12 AM03 AM04 AM05 AM07 BJ04 BJ14 DJ02 DJ07 EJ01 EJ12 5H050 AA07 BA16 BA17 CA05 CA07 CA08 CA09 CA11 CB01 CB02 CB03 CB05 CB12 DA03 DA08
Claims (3)
- 【請求項１】 外装材と、前記外装材内に収納される正
極と、前記外装材内に収納される負極と、前記外装材内
に収納される非水電解質とを具備した非水電解質二次電
池において、 前記負極は、アルミニウムまたはアルミニウム合金から
なる集電体と、前記集電体に担持されると共に、リチウ
ムを吸蔵放出する金属、合金及び化合物よりなる群から
選択される少なくとも１種類の負極活物質を含有する負
極層とを含むことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 【請求項２】 前記金属または前記合金は、Ｓｂ、Ｔ
ｉ、Ｆｅ、Ｖ、Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃ
ｏ、Ｓｉ及びＳｅよりなる群から選択される１種以上を
含有し、かつ前記化合物は、Ｓｂ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｖ、
Ｗ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｃｏ、Ｓｉ、Ｓ
ｅ、Ｂ、Ｓ、Ｃ及びＮよりなる群から選択される少なく
とも１種類の元素を含有することを特徴する請求項１記
載の非水電解質二次電池。 - 【請求項３】 前記外装材は、樹脂層を含有するシート
から構成されることを特徴する請求項１または２記載の
非水電解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000220991A JP3619125B2 (ja) | 2000-07-21 | 2000-07-21 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000220991A JP3619125B2 (ja) | 2000-07-21 | 2000-07-21 | 非水電解質二次電池 |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2004064045A Division JP2004193139A (ja) | 2004-03-08 | 2004-03-08 | 非水電解質二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002042889A true JP2002042889A (ja) | 2002-02-08 |
| JP3619125B2 JP3619125B2 (ja) | 2005-02-09 |
Family
ID=18715495
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000220991A Expired - Lifetime JP3619125B2 (ja) | 2000-07-21 | 2000-07-21 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3619125B2 (ja) |
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