JPH10214682A - 有機電界発光素子の製造装置及び製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 発光寿命特性に優れた有機電界発光素子を量
産性良く、低コストで効率的に製造する。 【解決手段】 作業用真空室２２とロボットアーム２２
ｂを備える搬送用真空室２２ａとが、ゲートバルブ２２
ｄで連結された移送及び蒸着用ユニットをゲートバルブ
２３ｃで複数個連結した有機電界発光素子の製造装置。
この製造装置により、基板を大気に晒すことなく、基板
上に有機発光層を含む層状堆積物を形成しかつシーリン
グを行う。 【効果】 有機電界発光素子を陽極のパターン形成後か
らシーリングまでの各工程及びその移行工程も含めて一
貫して基板を大気に晒すことなく実施することで、各層
状堆積物が大気中の水分や酸素に接触するのを防止し
て、発光寿命特性に優れた有機電界発光素子を生産性良
く、かつ低コストで製造できる。ユニットの増設も容易
に行える。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は有機電界発光素子の
製造装置及びその製造方法に関するものであり、詳しく
は、有機化合物から成る発光層に電界をかけて光を放出
する薄膜型発光素子を製造する装置及び方法であって、
発光寿命特性に優れた有機電界発光素子を量産性良く、
低コストで効率的に製造する装置及び方法に関するもの
である。

【０００２】

【従来の技術】有機電界発光素子は、自発光、薄型、高
視野角などの特徴を有し、新しい平面型発光源ないし表
示素子として注目されている。

【０００３】従来、有機電界発光素子を製造するために
は、ガラス基板上にＩＴＯ（インジウム・スズ酸化物）
などの透明導電膜をスパッタ等の方法で形成した後、パ
ターン加工して下部電極を形成し、この基板を真空蒸着
槽内に設置して加熱蒸着などの方法で有機発光層等を形
成した後、該真空槽からいったん取り出して別の真空槽
で金属層や保護層等を形成し、その後この真空槽から取
り出して素子部のシーリングを行っていた。

【０００４】上記従来の方法では、有機正孔輸送層、有
機発光層、陰極、保護層等の多層構造を形成するため
に、真空槽をその都度真空から常圧に戻して、原料を入
れ替えたりマスクを交換したりする必要があった。ま
た、真空槽を複数用意した場合でも、真空槽間の基板の
入れ替えが必要であった。このため、先の蒸着と次の蒸
着との間で基板が大気に晒され、蒸着層が大気中の酸素
や水分に暴露されるため、素子の特性が低下するという
問題があった。また、真空槽の真空引きと常圧解放を繰
り返すため、製造時間が長く、生産効率が悪いという問
題点もあった。

【０００５】これらの問題点を解決する方法として、透
明導電膜のパターン加工後から保護層の形成までの真空
蒸着工程を一貫して行うことを目的に、１つの真空搬送
槽を中心とし、その周りに真空蒸着槽を複数個配置し
て、その間を真空状態を保ったまま基板の受け渡しをし
て順次蒸着する方法が試みられている（特開平８−１１
１２８５号公報）。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、この方
法では、搬送槽の周りに配置できる蒸着槽の数に限りが
ある；基板サイズが大きくなると特に搬送槽が巨大化す
る構造上の特徴から、量産機には向かない；基板は、保
護層形成後、シール工程の前に真空槽から外に排出さ
れ、大気に晒されてしまうため、素子の長寿命化が難し
い；等の問題点があった。

【０００７】本発明者は上記従来の問題点を解決し、特
性の優れた有機電界発光素子を低コストで量産性良く、
製造することができる装置及び方法を提供することを目
的とする。

【０００８】

【課題を解決するための手段】請求項１の有機電界発光
素子の製造装置は、基板上に複数の層状堆積物を設けて
なる有機電界発光素子を製造するための装置において、
基板の搬入口及び搬出口を有した搬送用真空室と、該搬
送用真空室内に真空伝達遮断可能かつ前記基板が通過可
能なバルブを介して連なっている作業用真空室と、該搬
送用真空室内に設置されており、基板を、前記搬入口か
ら該作業用真空室内に移送し、かつ該作業用真空室から
前記搬出口へ移送する移送手段と、該作業用真空室内に
設けられた、該層状堆積物形成用処理手段と、を有する
移送及び処理用の第１ないし第ｎのユニットを備えた有
機電界発光素子製造装置であって、第１のユニットの搬
入口から該製造装置内に導入された基板が該ユニットを
通って第ｎのユニットまで移送されるように、基板移送
方向上流側のユニットの搬出口が基板移送方向下流側の
ユニットの搬入口に対し接続されていることを特徴とす
る。

【０００９】この有機電界発光素子の製造装置であれ
ば、第１のユニットの搬送用真空室、第１のユニットの
作業用真空室、第１のユニットの搬送用真空室、第２の
ユニットの搬送用真空室、第２のユニットの作業用真空
室及び第２のユニットの搬送用真空室、………第（ｎ−
１）のユニットの搬送用真空室、第ｎのユニットの搬送
用真空室、第ｎのユニットの作業用真空室、第ｎのユニ
ットの搬送用真空室の順で基板を順次移送することによ
り、基板を大気に晒すことなく、真空状態を維持して層
状堆積物を効率的に形成することができる（なお、任意
のユニットの作業用真空室を経由せずに層状堆積物を形
成していくことも可能であるし、あるいは、例えば第３
のユニットから第２のユニットに戻って層状堆積物を形
成することも可能である）。

【００１０】しかも、この移送及び処理用のユニット
は、搬送用真空室により接続されているため、任意の数
を連結することができ、層状堆積物を形成するための作
業用真空室数が制限されることはない。このユニットの
増設も容易で蒸着する層状堆積物の増加にも容易に対応
でき、製造コストを抑えることができる。また、基板サ
イズが大きい場合でも、搬送用真空室が巨大化すること
もない。

【００１１】請求項２の有機電界発光素子の製造装置
は、基板上に複数の層状堆積物を設けると共にこの層状
堆積物を囲むシール部材を設けてなる有機電界発光素子
を製造するための装置であって、１つの層状堆積物を設
けた後、大気に晒すことなく次の層状堆積物を設けるよ
うにした有機電界発光素子の製造装置において、すべて
の層状堆積物を形成した後、大気に晒すことなく前記シ
ール部材を設けるための設備を備えたことを特徴とす
る。

【００１２】この有機電界発光素子の製造装置であれ
ば、基板に層状堆積物を形成した後、この層状堆積物を
囲むシール部材を、基板を大気に晒すことなく設けるこ
とができ、発光寿命特性に優れた有機電界発光素子を製
造することができる。

【００１３】この装置において、基板上に層状堆積物を
設けるための装置は前記請求項１に記載の製造装置であ
ることが好ましい。

【００１４】請求項４の有機電界発光素子の製造方法
は、基板と、該基板上に層状に堆積形成された少なくと
も陽極、有機発光層及び陰極を有する層状堆積物と、該
層状堆積物を囲むシール部材とを備えてなる有機電界発
光素子を製造する方法において、該層状堆積物のうち少
なくとも有機発光層及び陰極を真空槽内で大気に晒すこ
となく形成した後、大気に晒すことなく前記シール部材
を設けることを特徴とする。

【００１５】この方法では、層状堆積物の形成からシー
ル部材の形成まで、一貫して基板を大気に晒すことなく
行うため、著しく発光特性及び発光寿命特性に優れた有
機電界発光素子を製造することができる。

【００１６】

【発明の実施の形態】以下に図面を参照して本発明の実
施の形態を詳細に説明する。

【００１７】まず、図２〜５を参照して本発明で製造さ
れる有機電界発光素子の構成を説明する。

【００１８】図２〜４は本発明で製造される有機電界発
光素子の有機電界発光素子本体の構造例を示す模式的な
断面図であり、図５はこのような有機電界発光素子本体
をシール部材でシーリングしてなる有機電界発光素子を
示す模式的な断面図である。

【００１９】図２〜５において、１は基板、２は陽極、
３は有機発光層、３ａは正孔輸送層、３ｂは電子輸送
層、３ｃは正孔注入層、４は陰極、５は保護層、６はシ
ール剤、７は背面ガラス、１０，１０Ａ，１０Ｂは有機
電界発光素子本体である。

【００２０】基板１は有機電界発光素子の支持体となる
ものであり、光学特性、耐熱性、表面精度、機械的強
度、軽量性、ガスバリア性などの特性に優れていること
が要求される。基板１としては、一般に、石英やガラス
の板、金属板や金属箔、プラスチックフィルムやシート
などが用いられるが、ガラス板や、ポリエステル、ポリ
メタアクリルレート、ポリカーボネート、ポリサルホン
などの透明な合成樹脂基板が好適である。

【００２１】基板１上に形成された陽極２は、有機発光
層３への正孔注入の役割を果たすものである。この陽極
２は、通常、アルミニウム、金、銀、白金、ニッケル、
パラジウム、白金等の金属、インジウム及び／又はスズ
の酸化物などの金属酸化物、ヨウ化銅などのハロゲン化
金属、カーボンブラック、或いは、ポリ（３−メチルチ
オフェン）、ポリピロール、ポリアニリン等の導電性高
分子など、好ましくは、インジウム・スズ酸化物（ＩＴ
Ｏ）により形成される。陽極２の形成は通常、スパッタ
リング法、真空蒸着法などにより行われることが多い。
銀などの金属微粒子、ヨウ化銅などの微粒子、カーボン
ブラック、導電性の金属酸化物微粒子、導電性高分子微
粉末などを用いる場合には、これを適当なバインダー樹
脂溶液に分散し、基板１上に塗布することにより陽極２
を形成することもできる。また、導電性高分子を用いる
場合には、電解重合により直接基板１上に薄膜を形成す
るか、基板１上に導電性高分子を塗布することにより、
陽極２を形成することもできる。陽極２は異なる物質を
積層して形成することも可能である。

【００２２】陽極２の厚みは、透明性の要求の有無によ
り異なる。透明性が必要とされる場合は、可視光の透過
率を、通常、６０％以上、好ましくは８０％以上とする
ことが望ましく、この場合、厚みは、通常、５〜１００
０ｎｍ、好ましくは１０〜５００ｎｍ程度である。陽極
２が不透明でよい場合には、基板１と同一材料であって
もよい。また、陽極２の上に異なる導電材料を積層する
ことも可能である。

【００２３】陽極２の上に形成される有機発光層３は、
電界が与えられた電極間において、陽極２から注入され
た正孔と陰極４から注入された電子を効率よく輸送して
再結合させ、かつ、再結合により効率よく発光する材料
から形成される。通常、この有機発光層３は発光効率の
向上のために、図３に示す様に、正孔輸送層３ａと電子
輸送層３ｂに分割した機能分離型にすることが行われ
る。

【００２４】図３に示す機能分離型有機電界発光素子１
０Ａにおいて、正孔輸送層３ａの材料としては、陽極２
からの正孔注入効率が高く、かつ、注入された正孔を効
率よく輸送することができる材料であることが必要であ
る。そのためには、イオン化ポテンシャルが小さく、し
かも正孔移動度が大きく、更に安定性に優れ、製造時や
使用時にトラップとなる不純物が発生しにくいことが要
求される。

【００２５】このような正孔輸送材料としては、例え
ば、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニ
ル）シクロヘキサン等の３級芳香族アミンユニットを連
結した芳香族ジアミン化合物、４，４’−ビス [Ｎ−
（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ] ビフェニルで
代表される２個以上の３級アミンを含み２個以上の縮合
芳香族環が窒素原子に置換した芳香族アミン、トリフェ
ニルベンゼンの誘導体でスターバースト構造を有する芳
香族トリアミン、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビ
ス（３−メチルフェニル）ビフェニル−４，４’−ジア
ミン等の芳香族ジアミン、α，α，α’，α’−テトラ
メチル−α，α’−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフ
ェニル）−ｐ−キシレン、分子全体として立体的に非対
称なトリフェニルアミン誘導体、ビレニル基に芳香族ジ
アミノ基が複数個置換した化合物、エチレン基で３級芳
香族アミンユニットを連結した芳香族ジアミン、スチリ
ル構造を有する芳香族ジアミン、チオフェン基で芳香族
３級アミンユニットを連結したもの、スターバースト型
芳香族トリアミン、ベンジルフェニル化合物、フルオレ
ン基で３級アミンを連結したもの、トリアミン化合物、
ビスピリジルアミノビフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリフェ
ニルアミン誘導体、フェノキサジン構造を有する芳香族
ジアミン、ジアミノフェニルフェナントリジン誘導体、
ヒドラゾン化合物、シラザン化合物、シラナミン誘導
体、ホスファミン誘導体、キナクリドン化合物等が挙げ
られる。これらの化合物は、単独で用いてもよく、ま
た、必要に応じて２種以上を混合して用いてもよい。

【００２６】なお、上記の化合物以外に、正孔輸送層３
ａの材料として、ポリビニルカルバゾールやポリシラ
ン、ポリフォスファゼン、ポリアミド、ポリビニルトリ
フェニルアミン、トリフェニルアミン骨格を有する高分
子、トリフェニルアミン単位をメチレン基等で連結した
高分子、芳香族アミンを含有するポリメタクリレート等
の高分子材料を用いることができる。

【００２７】正孔輸送層３ａは、これらの正孔輸送材料
を真空蒸着法、スパッタリング法、電子ビーム蒸着法等
により成膜することにより、前記陽極２上に積層形成さ
れる。

【００２８】真空蒸着法で正孔輸送層３ａを形成する場
合には、正孔輸送材料を真空容器内に設置されたルツボ
に入れ、真空容器内を適当な真空ポンプで１０^-4Ｐａ程
度にまで排気した後、ルツボを加熱して、正孔輸送材料
を蒸発させ、ルツボに対向配置した基板１上の陽極２上
に正孔輸送層３ａを形成する。

【００２９】このようにして正孔輸送層３ａを形成する
場合、更に、アクセプタとして、芳香族カルボン酸の金
属錯体及び／又は金属塩、ベンゾフェノン誘導体及びチ
オベンゾフェノン誘導体、フラーレン類等を１０^-3〜１
０重量％の濃度でドープして、フリーキャリアとしての
正孔を生成させることにより、低電圧駆動を可能にする
ことができる。

【００３０】正孔輸送層３ａの膜厚は、通常、１０〜３
００ｎｍ、好ましくは３０〜１００ｎｍである。このよ
うな膜厚の薄い正孔輸送層を一様に形成するためには、
一般に真空蒸着法がよく用いられる。

【００３１】また、正孔注入効率を更に向上させ、か
つ、有機層全体の陽極２への付着力を改善する目的で、
図４に示す如く、正孔輸送層３ａと陽極２との間に正孔
注入層３ｃを形成することも行われている。正孔注入層
３ｃに用いられる材料としては、イオン化ポテンシャル
が低く、導電性が高く、更に陽極２上で熱的に安定な薄
膜を形成し得る材料が望ましく、フタロシアニン化合物
やポルフィリン化合物が用いられる。このような正孔注
入層３ｃを介在させることで、初期の素子の駆動電圧が
下がると同時に、素子を定電流で連続駆動した時の電圧
上昇も抑制される効果が得られる。正孔注入層３ｃもま
た、正孔輸送層３ａと同様にしてアクセプタをドープす
ることで導電性を向上させることが可能である。

【００３２】正孔注入層３ｃの膜厚は、通常、２〜１０
０ｎｍ、好ましくは５〜５０ｎｍである。このような膜
厚の薄い正孔注入層を一様に形成するためには、一般に
真空蒸着法がよく用いられる。

【００３３】正孔輸送層３ａの上に形成される電子輸送
層３ｂは、電界が与えられた電極間において、陰極から
の電子を効率よく正孔輸送層３ａの方向に輸送すること
ができる化合物で構成される。

【００３４】電子輸送層３ｂに用いられる電子輸送性化
合物としては、陰極４からの電子注入効率が高く、か
つ、注入された電子を効率よく輸送することができる化
合物であることが必要である。そのためには、電子親和
力が大きく、しかも電子移動度が大きく、更に安定性に
優れ、製造時や使用時にトラップとなる不純物が発生し
にくい化合物であることが要求される。

【００３５】このような条件を満たす材料としては、テ
トラフェニルブタジエンなどの芳香族化合物、８−ヒド
ロキシキノリンのアルミニウム錯体などの金属錯体、シ
クロペンタジエン誘導体、ペリノン誘導体、オキサジア
ゾール誘導体、ビススチリルベンゼン誘導体、ペリレン
誘導体、クマリン化合物、希土類錯体、ジスチリルピラ
ジン誘導体、ｐ−フェニレン化合物、チアジアゾロピリ
ジン誘導体、ピロロピリジン誘導体、ナフチリジン誘導
体などが挙げられる。

【００３６】これらの化合物を用いた電子輸送層３ｂ
は、一般に、電子を輸送する役割と、正孔と電子の再結
合の際に発光をもたらす役割とを同時に果たすことがで
きる。

【００３７】正孔輸送層３ａが発光機能を有する場合
は、電子輸送層３ｂは電子を輸送する役割だけを果たす
場合もある。

【００３８】素子の発光効率を向上させるとともに発光
色を変える目的で、例えば、８−ヒドロキシキノリンの
アルミニウム錯体をホスト材料として、クマリン等のレ
ーザ用蛍光色素をドープすること等も行われているが、
本発明においても、上記の有機電子輸送性材料をホスト
材料として各種の蛍光色素を１０^-3〜１０モル％ドープ
することにより、素子の発光特性をより一層向上させる
ことができる。

【００３９】電子輸送層３ｂの膜厚は、通常、１０〜２
００ｎｍ、好ましくは３０〜１００ｎｍである。

【００４０】電子輸送層３ｂも正孔輸送層３ａと同様の
方法で形成することができるが、通常は真空蒸着法が用
いられる。

【００４１】なお、図２に示すような機能分離を行わな
い単層型の有機発光層３としては、先に挙げたポリ（ｐ
−フェニレンビニレン）、ポリ [２−メトキシ−５−
（２−エチルヘキシルオキシ）−１，４−フェニレンビ
ニレン] 、ポリ（３−アルキルチオフェン）等の高分子
材料や、ポリビニルカルバゾール等の高分子に発光材料
と電子移動材料を混合した系等が挙げられる。

【００４２】陰極４は、有機発光層３に電子を注入する
役割を果たす。陰極４として用いられる材料は、前記陽
極２に使用される材料を用いることが可能であるが、効
率よく電子注入を行うには、仕事関数の低い金属が好ま
しく、スズ、マグネシウム、インジウム、カルシウム、
アルミニウム、銀等の適当な金属又はそれらの合金が好
適である。陰極４の膜厚は、通常、陽極２と同程度であ
る。

【００４３】低仕事関数金属からなる陰極を保護する目
的で、この陰極上に更に、仕事関数が高く大気に対して
安定な金属層を積層することにより、素子の安定性を増
すことができる。この目的のための金属層には、アルミ
ニウム、銀、ニッケル、クロム、金、白金等の金属が用
いられる。

【００４４】なお、図２〜４は、本発明で採用される素
子本体の一例を示すものであって、本発明は、図示のも
の以外に、以下に示すような層構成の素子本体に適用す
ることができる。

【００４５】陽極／正孔輸送層／電子輸送層／界面層／
陰極、陽極／正孔輸送層／電子輸送層／他の電子輸送層
／陰極、陽極／正孔輸送層／電子輸送層／他の電子輸送
層／界面層／陰極、陽極／正孔注入層／正孔輸送層／電
子輸送層／界面層／陰極、陽極／正孔注入層／正孔輸送
層／電子輸送層／他の電子輸送層／陰極 上記層構成で、界面層は陰極と有機層とのコンタクトを
向上させるためのもので、芳香族ジアミン化合物、キナ
クリドン化合物、ナフタセン誘導体、有機シリコン化合
物、有機リン化合物、Ｎ−フェニルカルバゾール骨格を
有する化合物、Ｎ−ビニルカルバゾール重合体等で構成
された層が例示できる。界面層の膜厚は、通常、２〜１
００ｎｍ、好ましくは５〜３０ｎｍである。界面層を設
ける代わりに、有機発光層及び電子輸送層の陰極界面近
傍に上記界面層の材料を５０重量％以上含む領域を設け
てもよい。

【００４６】また、他の電子輸送層は、有機電界発光素
子の発光効率を更に向上させるために、電子輸送層の上
にさらに積層形成されるものであり、この電子輸送層に
用いられる化合物には、陰極からの電子注入が容易で、
電子の輸送能力が更に大きいことが要求される。このよ
うな電子輸送性材料としては、オキサジアゾール誘導体
やそれらをポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）等の樹
脂に分散した系、フェナントロリン誘導体、又は、ｎ型
水素化非晶質炭化シリコン、ｎ型硫化亜鉛、ｎ型セレン
化亜鉛等が挙げられる。この他の電子輸送層の膜厚は、
通常、５〜２００ｎｍ、好ましくは１０〜１００ｎｍで
ある。

【００４７】このような有機電界発光素子の安定性及び
信頼性を向上させるためには、素子全体、即ち、基板上
に形成された陽極、有機発光層、陰極等の層状堆積物の
全体をシールする必要がある。

【００４８】以下に、本発明に係るシーリングを図５を
参照して説明する。なお、図５には、図４に示した構造
の有機電界発光素子本体１０Ｂの陰極４の上に保護層５
を設けてシーリングした場合を例示しているが、図２，
３に示す有機電界発光素子の本体１０，１０Ａ，或いは
その他の層構成の有機電界発光素子本体であっても良い
ことは言うまでもない。

【００４９】図５において、保護層５は、その下の陰極
４及び有機層を保護する目的で設けられており、ＳｉＯ
_x ，ＧｅＯ，ＭｇＯ，Ｔａ₂ Ｏ₅ などの酸化物、ＳｉＮ
_x などの窒化物、ＧｅＳなどの硫化物、ＭｇＦ₂ などの
フッ化物などが用いられる。その形成方法としては、抵
抗加熱による真空蒸着法、スパッタ法、電子ビーム蒸着
法などが用いられる。このうち、保護層形成時のダメー
ジを抑制する目的で真空蒸着法が多く用いられるが、低
ダメージ化したスパッタ法や、真空蒸着法とスパッタ法
を併用することも行われている。保護層５の厚さは、一
般に１００ｎｍ〜１０μｍとされ、膜の緻密さや応力、
その他の特性や要求性能に応じて適宜決定される。

【００５０】保護層５を形成した後は、基板１の周辺な
ど特定部分に引き出した電極部分を除いて、素子部（層
状堆積物）を外界から遮断する目的でシーリングを行
う。シール部材は少なくともシール剤（封止剤）６と背
面ガラス７から構成されており、シール剤６を基板１或
いは背面ガラス７に塗布したのち両者を接触させ、シー
ル剤６の硬化を行ってシーリングを完了する。

【００５１】本発明においては、このシーリングに当
り、保護層５を形成した後の基板１を大気に晒すことな
くドライボックス中に採り、このシール作業を行う。

【００５２】ここでいうドライボックスとは、通常の大
気中に比べて環境ガス中に占める水分量（水蒸気量）が
低くコントロールされた空間のことをいい、環境ガスと
しては空気、窒素やアルゴンなどの不活性ガス、その他
取り扱い物質と反応しないガスを用いることができる。
ドライ環境にする方法としては、例えばアルゴンなどの
乾燥したガスでボックス内を置換し、その後も少量ずつ
ガスを流し続けることによりドライ環境を保つ方法があ
る。この方法では、露点約−１０℃（約１６００ｐｐ
ｍ）が可能である。更に低水分量にするには、環境ガス
を循環精製させる装置を別途設置し、循環運転する方法
があり、この方法によれば露点約−１００℃（約０．０
６ｐｐｍ）以下を維持することが可能である。

【００５３】シール剤６としては、熱硬化性樹脂、光硬
化性樹脂などが用いられる。いずれの樹脂においても、
アクリル系、シリコン系に比べてエポキシ系樹脂が透湿
性の点で優れており一般によく用いられる。シール剤６
の厚みは、基板１に形成された素子（層状堆積物）の合
計の厚みより厚い必要がある。このためシール部の厚み
を確保する目的で、スペーサーとしてシリカビーズやガ
ラスファイバー等がシール剤と一緒に用いられる場合が
ある。

【００５４】また、背面の封止材としては、背面ガラス
７の他に金属や樹脂などを用いても良いが、いずれの封
止材においても、シール剤と同様に耐透湿性、耐酸素透
過性などが要求される。封止材は、また、背面封止材の
可視透過性、強度、可変性などの性質も考慮して、素子
の用途に合わせて選択使用される。

【００５５】次に、図１を参照して、このような有機電
界発光素子を製造するための本発明の有機電界発光素子
の製造装置及びこの装置による有機電界発光素子の製造
方法について説明する。

【００５６】図１は本発明の有機電界発光素子の製造装
置の実施の形態を示す模式図である。

【００５７】図１中、２１及び２７はドライボックス、
２２〜２６は作業用真空室、２２ａ〜２６ａは搬送用真
空室、２２ｂ〜２６ｂは基板及びマスク搬送用ロボット
アーム、２２ｃ〜２７ｃはドライボックスと搬送用真空
室又は搬送用真空室同士を連結するゲートバルブ、２２
ｄ〜２６ｄは作業用真空室と搬送用真空室とを連結する
ゲートバルブである。

【００５８】有機電界発光素子の製造に当っては、基板
１上にパターニングされた陽極２が形成されたものをド
ライボックス２１内に設置し、基板表面をＵＶオゾン洗
浄した後、ドライボックス２１内を不活性ガスで十分に
置換する。次にゲートバルブ２２ｃを開けてロボットア
ーム２２ｂを用いて搬送用真空室２２ａ内に基板を導入
する。ゲートバルブ２２ｃを閉じた後搬送用真空室２２
ａを１０^-5Ｔｏｏｒ以下に真空引きし、その後ゲートバ
ルブ２２ｄを開けてロボットアーム２２ｂを用いて基板
を移送し、作業用真空室２２内に基板を設置する。作業
用真空室２２ではアルゴンと酸素の混合ガスで基板表面
をプラズマ処理する。次に、真空を保持したままロボッ
トアーム２２ｂと２３ｂを順次用いて、ゲートバルブ２
２ｄ，搬送用真空室２２ａ，ゲートバルブ２３ｃ，搬送
用真空室２３ａ，ゲートバルブ２３ｄを通して基板を移
送し、作業用真空室２３内に基板を設置する。作業用真
空室２３内では正孔注入層３ｃ及び正孔輸送層３ａが順
次蒸着形成され、その後ロボットアーム２３ｂ，２４ｂ
を順次用いて、上記と同様に基板を移送して作業用真空
室２４内に基板を設置する。作業用真空室２４内では電
子輸送層３ｂが蒸着形成され、その後ロボットアーム２
４ｂ，２５ｂを順次用いて、上記と同様に基板を移送し
て作業用真空室２５内に基板を設置する。作業用真空室
２５内では陰極４が蒸着形成され、その後ロボットアー
ム２５ｂ，２６ｂを順次用いて、上記と同様に基板を移
送し、作業用真空室２６内に基板を設置する。作業用真
空室２６内では保護層５が蒸着形成され、その後ロボッ
トアーム２６ｂにより基板を搬送用真空室２６ａ内に設
置し、ゲートバルブ２６ｄを閉じ搬送用真空室２６ａ内
に不活性ガスを大気圧まで充填する。

【００５９】次に、ゲートバルブ２７ｃを開け、予め不
活性ガスで満たされたドライボックス２７内にロボット
アーム２６ｂを用いて基板を設置する。ドライボックス
２７内では、シール剤６の光硬化性樹脂を基板１上に塗
布した後、背面ガラス７に接触させて有機電界発光素子
本体１０Ｂをシールする。

【００６０】以上のように、この装置によれば、ドライ
ボックス２１内でＵＶオゾン洗浄後不活性ガスで充填さ
れてからドライボックス２７でシールが完了するまで、
基板は大気に晒されることはない。

【００６１】このようにしてシールが完了した有機電界
発光素子は、ドライボックス２７から取り出され、素子
駆動用の電気配線や半導体回路の実装がなされ、パネル
として完成される。

【００６２】なお、図１では、作業用真空室及び搬送用
真空室等で構成される移送及び処理用ユニットが５個直
列に直線状に連結されているが、この連結ユニット数は
必ずしも５個である必要はなく、層状堆積物数や層状堆
積物の種類、その他基板の処理方法等により２以上の任
意の数を連結でき、また、層状堆積物の増減や処理方法
の変更等に応じて、ユニットの数を増減することも容易
に行える。また、ドライボックスも必ずしも２個必要で
はなく、２つの機能を１つに集約したり、一方の機能を
省略することも可能である。ロボットアームは搬送用真
空室に１つ以上あることが必要で、これを複数台設けた
場合には、基板やマスクの移送が効率的になり、作業時
間をより短縮できる。

【００６３】ここでいうロボットアームとは、真空室間
を基板やマスクを保持して移動できる機構のことを指
し、装置の形状、基板の保持手段或いは移動手段を何ら
規定するものではなく、例えば、コンベア式移動手段な
どとの組み合わせも可能である。

【００６４】また、作業用真空室２２〜２６における処
理は、上記に説明した方法に何ら限定されず、成膜方法
としては、スパッタ法、電子ビーム法など様々な処理方
法を採用可能である。また、作業用真空室２２における
基板の処理方法としてもアルゴンガスと酸素ガスの混合
ガスによるプラズマ処理法以外に、紫外線やエキシマレ
ーザーを照射したり、特定のガスに晒して基板表面を改
質する方法など様々な基板処理方法を採用できる。例え
ば、作業用真空室２２においてプラズマ又はレーザー照
射により基板の改質を行い、作業用真空室２３〜２５に
おいて抵抗加熱による蒸着法で各有機層及び陰極を形成
し、作業用真空室２６においてスパッタ法により保護層
を形成することもできる。また、成膜方法及び基板処理
方法は、１つの作業用真空室において複数の方法を持つ
こともでき、それぞれの方法を用いて順次、或いは同時
に成膜或いは処理することも可能である。また、ここで
は下部電極として陽極をパターン形成した後の処理方法
を記載したが、下部電極も図示の装置において形成する
ことも可能である。また、陽極及び陰極の形成順も固定
されたものではなく、有機層の構成に合わせて自由に選
択できる。

【００６５】本発明は、単一の素子、アレイ状に配置さ
れた構造からなる素子、陽極と陰極がＸ−Ｙマトリック
ス状に配置された構造のいずれの有機電界発光素子に対
しても適用可能である。

【００６６】

【実施例】次に、実施例及び比較例を挙げて本発明を更
に具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限
り、以下の実施例の記載に限定されるものではない。

【００６７】実施例１ ガラス基板として厚さ１．１ｍｍのコーニング社製７０
５９ガラスを用い、その上にインジウム・スズ酸化物
（ＩＴＯ）透明導電膜を１２０ｎｍ堆積（ジオマテック
社製電子ビーム成膜品；シート抵抗２０Ω）し、ＩＴＯ
膜付きガラス基板を得た。

【００６８】次に、図１に示す装置を用いて図５に示す
構造を有する有機電界発光素子を以下の方法で作製し
た。

【００６９】ガラス基板１上に堆積されたＩＴＯ透明導
電膜を通常のフォトリソグラフィ技術と塩酸エッチング
を用いて２ｍｍ幅のストライプにパターニングして陽極
２を形成した。パターン形成したＩＴＯ基板を、アセト
ンによる超音波洗浄、純水による水洗、イソプロピルア
ルコールによる超音波洗浄の順で洗浄後、窒素ブローで
乾燥させ、ドライボックス２１内に設置した。ドライボ
ックス２１内ではＵＶ／オゾン洗浄を１０分間行った
後、ドライボックス内を窒素ガスでガス置換し、ゲート
バルブ２２ｃを開けてロボットアーム２２ｂにより搬送
用真空室２２ａ内に基板を導入した。ゲートバルブ２２
ｃを閉じた後、クライオポンプをも用いて搬送用真空室
２２ａ内を１．１×１０^-6Ｔｏｒｒ（約１．５×１０^-4
Ｐａ）まで真空引きした。その後、ゲートバルブ２２ｄ
を開けロボットアーム２２ｂを用いて作業用真空室２２
内に基板１を設置した。ゲートバルブ２２ｄを閉じた
後、１．０×１０^-6Ｔｏｒｒの真空状態であった作業用
真空室２２内にアルゴン５０％，酸素５０％の混合ガス
を１．０×１０^-3Ｔｏｒｒになるまで導入し、プラズマ
中でＩＴＯ付きガラス基板１の表面を５分間処理した。
その後ガスの導入を停止し、再び１．０×１０^-6Ｔｏｒ
ｒの真空状態になるまで作業用真空室２２内を真空引き
した。

【００７０】次に、ゲートバルブ２２ｄを開けロボット
アーム２２ｂを用いて基板１を作業用真空室２２から搬
送用真空室２２ａ内に移送し、ゲートバルブ２２ｄを閉
じた後ゲートバルブ２３ｃを開けて、ロボットアーム２
２ｂ及びロボットアーム２３ｂを用いて基板１を搬送用
真空室２３ａ内に移送し、ゲートバルブ２３ｃを閉じ
た。基板１が搬送用真空室２２ａから２３ａに移送され
る間、搬送用真空室２２ａ、２３ａ内は１．０×１０^-6
Ｔｏｒｒの真空状態に保たれていた。

【００７１】次に、ゲートバルブ２３ｄを開けて、ロボ
ットアーム２３ｂを用いて作業用真空室２３内に基板１
を設置した。この際、基板１は予め配置されていた金属
マスクの上に設置され、基板１上の陽極取り出し用の部
分は金属マスクによりカバーされるようにした。次に、
ゲートバルブ２３ｄを閉じ、作業用真空室２３内に配置
されたモリブデンボートに入れた以下に示す銅フタロシ
アニン（Ｈ１）（結晶形はβ型）を加熱して蒸着を行っ
た。真空度１．１×１０^-6Ｔｏｒｒ（約１．５×１０^-4
Ｐａ）、蒸着時間１分で蒸着を行ない、膜厚２０ｎｍの
正孔注入層３ｃを得た。

【００７２】

【化１】

【００７３】次に、作業用真空室２３内に配置されたセ
ラミックスるつぼに入れた、以下に示す、４，４’−ビ
ス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフ
ェニル（Ｈ２）をるつぼの周囲のタンタル線ヒーターで
加熱して正孔注入層３ｃの上に積層した。この時のるつ
ぼの温度は、２３０〜２４０℃の範囲で制御した。蒸着
時の真空度８×１０^-7Ｔｏｒｒ（約１．１×１０^-4Ｐ
ａ）、蒸着時間１分５０秒で膜厚６０ｎｍの正孔輸送層
３ａを得た。

【００７４】

【化２】

【００７５】次に、ゲートバルブ２３ｄを開けロボット
アーム２３ｂを用いて基板１を作業用真空室２３から搬
送用真空室２３ａ内に移送し、ゲートバルブ２３ｄを閉
じた後ゲートバルブ２４ｃを開けて、ロボットアーム２
３ｂ及びロボットアーム２４ｂを用いて基板１を搬送用
真空室２４ａ内に移送し、ゲートバルブ２４ｃを閉じ
た。その後、ゲートバルブ２４ｄを開けて、ロボットア
ーム２４ｂを用いて作業用真空室２４内に基板１を設置
した。この際、基板１は予め配置されていた金属マスク
の上に設置され、基板１上の陽極取り出し用の部分は金
属マスクによりカバーされるようにした。次にゲートバ
ルブ２４ｄを閉じ、作業用真空室２４内にて、発光機能
を有する電子輸送層３ｂの材料として、以下の構造式で
示すアルミニウムの８−ヒドロキシキノリン錯体Ａ１
（Ｃ₉ Ｈ₆ ＮＯ）₃ （Ｅ１）を上記正孔輸送層３ａの上
に同様にして蒸着を行った。この時のるつぼの温度は３
１０〜３２０℃の範囲で制御した。蒸着時の真空度は９
×１０^-7Ｔｏｒｒ（約１．２×１０^-4Ｐａ）、蒸着時間
は２分４０秒で、蒸着された電子輸送層３ｂの膜厚は７
５ｎｍであった。

【００７６】

【化３】

【００７７】なお、上記の正孔注入層３ｃ、正孔輸送層
３ａ及び電子輸送層３ｂを真空蒸着する時の基板温度は
室温に保持した。

【００７８】次に、ゲートバルブ２４ｄを開けロボット
アーム２４ｂを用いて基板１を作業用真空室２４から搬
送用真空室２４ａ内に移送し、ゲートバルブ２４ｄを閉
じた後ゲートバルブ２５ｃを開けて、ロボットアーム２
４ｂ及びロボットアーム２５ｂを用いて基板１を搬送用
真空室２５ａ内に移送し、ゲートバルブ２５ｃを閉じ
た。その後ゲートバルブ２５ｄを開けて、ロボットアー
ム２５ｂを用いて作業用真空室２５内に基板１を設置し
た。この際、基板１は予め配置されていた陰極蒸着用の
金属マスクの上に設置され、２ｍｍ幅のストライプ状シ
ャドーマスクを、パターン化された陽極２のＩＴＯスト
ライプとは直交するように基板１に密着させてた。

【００７９】次に、ゲートバルブ２５ｄを閉じ、作業用
真空室２５内にて、陰極４として、マグネシウムと銀の
合金電極を２元同時蒸着法によって膜厚１００ｎｍとな
るように蒸着した。蒸着はモリブデンボートを用いて、
真空度１×１０^-5Ｔｏｒｒ（約１．３×１０^-3Ｐａ）、
蒸着時間３分１０秒で行った。また、マグネシウムと銀
の原子比は１０：１．２とした。更に続いて、作業用真
空室２５内において、モリブデンボートを用いてアルミ
ニウムを１００ｎｍの膜厚でマグネシウム・銀合金膜の
上に積層して陰極４を完成させた。アルミニウム蒸着時
の真空度は２．３×１０^-5Ｔｏｒｒ（約３．１×１０^-3
Ｐａ）、蒸着時間は１分４０秒であった。以上のマグネ
シウム・銀合金とアルミニウムの２層型陰極の蒸着時の
基板温度は室温に保持した。

【００８０】次に、ゲートバルブ２５ｄを開けロボット
アーム２５ｂを用いて基板１を作業用真空室２５から搬
送用真空室２５ａ内に移送し、ゲートバルブ２５ｄを閉
じた後ゲートバルブ２６ｃを開けて、ロボットアーム２
５ｂ及びロボットアーム２６ｂを用いて基板１を搬送用
真空室２６ａ内に移送し、ゲートバルブ２６ｃを閉じ
た。その後ゲートバルブ２６ｄを開けて、ロボットアー
ム２６ｂを用いて作業用真空室２６内に基板１を設置し
た。この際、基板１を予め配置されていた保護層蒸着用
の金属マスクの上に密着して設置した。次に、ゲートバ
ルブ２６ｄを閉じ、作業用真空室２６内にて、保護層５
として、酸化ケイ素（ＳｉＯ_x ；ｘ＝１．０〜２．０）
を膜厚１０００ｎｍとなるように蒸着した。蒸着はモリ
ブデンボートを用いて、真空度１×１０^-5Ｔｏｒｒ（約
１．３×１０^-3Ｐａ）、蒸着時間３分４０秒で行った。
この蒸着時の基板温度は室温に保持した。これにより、
陽極及び陰極の取り出し部分を除いた素子部は保護層５
によりカバーされた。

【００８１】次に、ゲートバルブ２６ｄを開けロボット
アーム２６ｂを用いて基板１を作業用真空室２６から搬
送用真空室２６ａ内に移送し、ゲートバルブ２６ｄを閉
じた後、搬送用真空室２６ａ内に窒素を導入し大気圧と
した。

【００８２】その後、ゲートバルブ２７ｃを開けて、予
め窒素ガスで満たされていたドライボックス２７内にロ
ボットアーム２６ｂを用いて基板１を設置した、次に、
シール剤６としてスリーボンド社製の光硬化性樹脂（３
０Ｙ−１８４）を、有機電界発光素子本体１０Ｂの基板
１上のシール部に、幅０．５ｍｍでディスペンスした。
その後、予めシール部のサイズにカットされた背面ガラ
ス７を、シール剤６が塗付された部分に設置し、ガラス
基板１と背面ガラス６が密着するように５０ｇ／ｃｍ²
の圧力を３０秒間かけた。

【００８３】次に、シール剤６が塗付された部分に紫外
光（波長３６５ｎｍ）を４．２Ｊ／ｃｍ² 照射し、光硬
化性樹脂を硬化させ、シールを完了させた。硬化の際に
は、紫外線及び熱による素子の劣化を防ぐためにシール
部以外の部分は遮光した。

【００８４】その後、ドライボックス２７に設けられた
取り出し室から素子を取り出し、２ｍｍ×２ｍｍのサイ
ズの有機電界発光素子を得た。

【００８５】得られた有機電界発光素子の陽極２にプラ
ス、陰極４にマイナスの直流電圧を印加して発光させ、
発光特性を測定した。電流密度１５ｍＡ／ｃｍ² の電流
を素子に流し続けたときの発光輝度の初期値に対する時
間変化を図６に示す。

【００８６】本実施例による有機電界発光素子の通電初
期の発光輝度は９２５０ｃｄ／ｍ²であった。１０００
０時間経過後の発光輝度は８６５０ｃｄ／ｍ² となり、
初期値に対する相対輝度は０．９３５であり輝度の低下
は小さかった。

【００８７】比較例１ 比較のために、実施例１で製造した有機電界発光素子と
同じ層構成の有機電界発光素子を別の方法で作製した。

【００８８】即ち、複数の作業用真空室が連結すること
なく独立した装置を用いて、電子輸送層３ｂの形成後と
保護層５の形成後の２回にわたり、基板１を作業用真空
室から大気中に一旦出して次の工程に移したことを除
き、他は実施例１と同様の条件で有機電界発光素子を作
製した。

【００８９】得られた有機電界発光素子は、層の構成、
材質、膜厚及び外観は実施例１のものと同一であった。

【００９０】この有機電界発光素子について、実施例１
と同様の方法で発光輝度の測定を行い、発光輝度の初期
値に対する時間変化を図６に示した。

【００９１】本比較例の有機電界発光素子は、通電初期
の発光輝度は９１００ｃｄ／ｍ² であり、実施例１のも
のと大きな差はなかった。しかしながら、１０００時間
経過後の発光輝度は５１０５ｃｄ／ｍ² で、初期値に対
する相対輝度は０．５６１となり、また、１００００時
間後には発光輝度の測定が不可能なほど光らなくなっ
た。

【００９２】比較例２ 比較のために、実施例１で製造した有機電界発光素子と
同じ層構成の有機電界発光素子を更に別の方法で作製し
た。

【００９３】即ち、１つの搬送用真空室の周囲に複数の
作業用真空室が連結された装置を用いて、保護層５の形
成後に基板１を作業用真空室から大気中に一旦出して次
のシール工程に移したことを除き、他は実施例１と同様
の条件で有機電界発光素子を作製した。

【００９４】得られた有機電界発光素子は、層の構成、
材質、膜厚及び外観は実施例１のものと同一であった。

【００９５】有機電界発光素子について、実施例１と同
様の方法で発光輝度の測定を行い、発光輝度の初期値に
対する時間変化を図６に示した。

【００９６】本比較例の有機電界発光素子は、通電初期
の発光輝度は９１５０ｃｄ／ｍ² であり、実施例１のも
のと大きな差はなかった。しかしながら、１００００時
間経過後の発光輝度は６６８０ｃｄ／ｍ² で、初期値に
対する相対輝度は０．７３となり比較例１よりは輝度の
低下が小さかったものの、実施例１に比べると輝度の低
下が大きかった。

【００９７】

【発明の効果】以上詳述した通り、本発明によれば、有
機電界発光素子の製造に当り、陽極のパターン形成後か
らシーリングまでの各工程及びその移行工程も含めて一
貫して基板を大気に晒すことなく実施することで、各層
状堆積物が大気中の水分や酸素に接触するのを防止し
て、発光特性及び発光寿命特性に優れた有機電界発光素
子を生産性良く、かつ低コストで提供することができ
る。

【００９８】本発明で製造される有機電界発光素子は、
フラットパネル・ディスプレイ（例えばＯＡコンピュー
タ用や壁掛けテレビ）や面発光体としての特徴を生かし
た光源（例えば、複写機の光源、演奏ディスプレイや計
器類のバックライト光源）、表示板、標識灯への応用が
期待され、その技術的価値は極めて大きい。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の有機電界発光素子の製造装置の実施の
形態を示す模式図である。

【図２】本発明で製造される有機電界発光素子本体の一
実施例を示す模式的断面図である。

【図３】本発明で製造される有機電界発光素子本体の他
の実施例を示す模式的断面図である。

【図４】本発明で製造される有機電界発光素子本体の別
の実施例を示す模式的断面図である。

【図５】本発明で製造される有機電界発光素子の実施例
を示す模式的断面図である。

【図６】実施例１及び比較例１，２における有機電界発
光素子の初期発光輝度に対する相対発光輝度の駆動発光
時間依存性を示すグラフである。

【符号の説明】

１ 基板 ２ 陽極 ３ 有機発光層 ３ａ 正孔輸送層 ３ｂ 電子輸送層 ３ｃ 正孔注入層 ４ 陰極 ５ 保護層 ６ シール剤 ７ 背面ガラス １０，１０Ａ，１０Ｂ 有機電界発光素子本体 ２１，２７ ドライボックス ２２，２３，２４，２５，２６ 作業用真空室 ２２ａ，２３ａ，２４ａ，２５ａ，２６ａ 搬送用真空
室 ２２ｂ，２３ｂ，２４ｂ，２５ｂ，２６ｂ ロボットア
ーム ２２ｃ，２３ｃ，２４ｃ，２５ｃ，２６ｃ，２７ｃ ゲ
ートバルブ ２２ｄ，２３ｄ，２４ｄ，２５ｄ，２６ｄ ゲートバル
ブ

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 基板上に複数の層状堆積物を設けてなる
   有機電界発光素子を製造するための装置において、 基板の搬入口及び搬出口を有した搬送用真空室と、 該搬送用真空室内に真空伝達遮断可能かつ前記基板が通
   過可能なバルブを介して連なっている作業用真空室と、 該搬送用真空室内に設置されており、基板を、前記搬入
   口から該作業用真空室内に移送し、かつ該作業用真空室
   から前記搬出口へ移送する移送手段と、 該作業用真空室内に設けられた、該層状堆積物形成用処
   理手段と、を有する移送及び処理用の第１ないし第ｎの
   ユニットを備えた有機電界発光素子製造装置であって、 第１のユニットの搬入口から該製造装置内に導入された
   基板が該ユニットを通って第ｎのユニットまで移送され
   るように、基板移送方向上流側のユニットの搬出口が基
   板移送方向下流側のユニットの搬入口に対し接続されて
   いることを特徴とする有機電界発光素子の製造装置。
2. 【請求項２】 基板上に複数の層状堆積物を設けると共
   にこの層状堆積物を囲むシール部材を設けてなる有機電
   界発光素子を製造するための装置であって、１つの層状
   堆積物を設けた後、大気に晒すことなく次の層状堆積物
   を設けるようにした有機電界発光素子の製造装置におい
   て、 すべての層状堆積物を形成した後、大気に晒すことなく
   前記シール部材を設けるための設備を備えたことを特徴
   とする有機電界発光素子の製造装置。
3. 【請求項３】 請求項２において、前記層状堆積物を基
   板上に設けるための装置が請求項１に記載の製造装置で
   あることを特徴とする有機電界発光素子の製造装置。
4. 【請求項４】 基板と、該基板上に層状に堆積形成され
   た少なくとも陽極、有機発光層及び陰極を有する層状堆
   積物と、該層状堆積物を囲むシール部材とを備えてなる
   有機電界発光素子を製造する方法において、 該層状堆積物のうち少なくとも有機発光層及び陰極を真
   空槽内で大気に晒すことなく形成した後、大気に晒すこ
   となく前記シール部材を設けることを特徴とする有機電
   界発光素子の製造方法。