JPH10162832A - 薄形リチウム電池とその製造方法 - Google Patents

薄形リチウム電池とその製造方法

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JPH10162832A
JPH10162832A JP8315724A JP31572496A JPH10162832A JP H10162832 A JPH10162832 A JP H10162832A JP 8315724 A JP8315724 A JP 8315724A JP 31572496 A JP31572496 A JP 31572496A JP H10162832 A JPH10162832 A JP H10162832A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 特殊な製造工程などを必要としなくても安定
した電池性能を得ることができる薄形リチウム電池を提
供することを目的とする。 【構成】 正極と負極とを電解質層を介して対向させた
薄形リチウム電池において、前記正極を形成する合剤お
よび前記負極を形成する合剤が、少なくとも電極活物
質、電解液および結着剤として分子鎖末端に重合性官能
基を有するモノマーを混合したものからなり、前記モノ
マーの重合により活物質間の結着性を有し、前記モノマ
ーの分子中にフルオロアルキル構造を含んだ薄形リチウ
ム電池とすることで、上記目的を達成できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は薄形リチウム電池と
その製造方法に関するもので、さらに詳しくは、薄形リ
チウム電池の正極合剤および負極合剤の改良と、これら
正極合剤および負極合剤を用いた薄形リチウム電池の製
造方法の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、携帯電話、ＰＨＳ、小型パーソナ
ルコンピュータなどの携帯機器類は、エレクトロニクス
技術の進展に伴って小型化、軽量化が著しく、これらの
機器類に用いられる電源としての電池においても小型
化、軽量化が求められるようになってきている。
【０００３】このような用途に期待できる電池の１つと
してリチウム電池があるが、既に実用化されているリチ
ウム一次電池に加えて、リチウム二次電池の実用化、高
容量化、長寿命化のための研究が進められている。
【０００４】上記した種々のリチウム電池はいずれも円
筒形が中心である。一方、リチウム一次電池においては
固体電解質を用い、プリント技術を応用した製法により
薄形形状のものも実用化されているが、このような薄形
電池はリチウム二次電池やリチウムイオン二次電池にお
いては未だ実用化には至っていない。
【０００５】この理由として、以下のような要因が挙げ
られる。すなわち、円筒形電池の場合、正極、負極、お
よびセパレータからなる極群を円筒形の電槽に挿入した
後に液体状の電解液を注液するため、極群を加圧するこ
とにより活物質の電気的接触を保持することが容易であ
るのに対し、薄形電池の場合、正極と負極を電解質を介
して対向させているため、電極を加圧することが困難で
あり、電解液の膨潤により活物質の電気的接触が破壊さ
れ、サイクル寿命が短かくなるからである。
【０００６】そこで、従来より薄形リチウム二次電池に
おいては、正極合剤および負極合剤中に混合する結着剤
を改良することにより、活物質の電子伝導性およびイオ
ン伝導性を保持し、サイクル寿命を向上させる研究が行
われている。上記結着剤としては、ポレテトラフルオロ
エチレン（ＰＴＦＥ）やポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤ
Ｆ）などのフッ素系ポリマーが用いられており、これら
を正極活物質および負極活物質と共にＮ−メチル−２−
ピロリドンなどの溶媒に溶解して混合したものを正極合
剤および負極合剤とし、それぞれ集電体に塗布した後に
乾燥させてプレスする方法で正極および負極が製造され
ている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】上記した従来の薄形リ
チウム電池では、結着剤であるＰＴＦＥやＰＶＤＦなど
を正極活物質および負極活物質と共に溶解させるＮ−メ
チル−２−ピロリドンなどの溶媒を乾燥によって完全に
除去する必要があるため製造工程が複雑化し、また、こ
れが残存するとサイクル寿命特性の劣化原因の１つとな
るという問題点があった。
【０００８】本発明は上記問題点に鑑みてなされたもの
であり、特殊な製造工程などを必要としなくても安定し
た電池性能を得ることができる薄形リチウム電池を提供
することを目的としたものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明の第１は、正極と負極とを電解質層を介して
対向させた薄形リチウム電池において、前記正極を形成
する合剤および前記負極を形成する合剤が、少なくとも
電極活物質、電解液および結着剤として分子鎖末端に重
合性官能基を有するモノマーを混合したものからなり、
前記モノマーの重合により活物質間の結着性を有し、前
記モノマーの分子中にフルオロアルキル構造を含んでい
ることを特徴とする。
【００１０】また、前記モノマーの構造が、化５および
化６で示される構造のうち少なくとも１つから選択され
ることを特徴とする。
【００１１】
【化５】
【００１２】
【化６】
【００１３】更に、前記電解質層が有機ポリマーによっ
て構成される固体あるいはゲル状であり、該電解質用有
機ポリマーが結着剤としてのポリマーとは異種の構造を
有することを特徴とする。
【００１４】また、上記課題を解決するため、本発明の
第２は、少なくとも正極活物質、電解液および結着剤を
混合して得た正極合剤を正極集電体上に塗布することに
より正極を形成する工程と、少なくとも負極活物質、電
解液および結着剤を混合して得た負極合剤を負極集電体
上に塗布することにより負極を形成する工程と、前記正
極と負極とを電解質層を介して対向させると共にその端
部を接着剤で封止する工程とからなる薄形リチウム電池
の製造方法において、前記結着剤が、分子鎖末端に重合
性官能基を有し且つその分子中にフルオロアルキル構造
を含んでいるモノマーの状態で正極合剤および負極合剤
中に混合され、正極集電体上および負極集電体上に塗布
した後、重合によって活物質間を結着させるポリマーを
形成することを特徴とする。
【００１５】また、前記モノマーの構造が、化７および
化８で示される構造のうち少なくとも１つから選択され
ることを特徴とする。
【００１６】
【化７】
【００１７】
【化８】
【００１８】更に、前記電解質層が有機ポリマーによっ
て構成される固体あるいはゲル状であり、該電解質用有
機ポリマーが結着剤としてのポリマーとは異種の構造を
有することを特徴とする。
【００１９】また、前記結着剤のポリマー形成方法が、
電離性放射線照射による重合であることを特徴をする。
【００２０】
【作用】したがって、本発明は、正極合剤および負極合
剤中に結着剤として、分子鎖末端に重合性官能基を有し
且つその分子中にフルオロアルキル構造を含んでいるモ
ノマーを混合し、集電体上への塗布した後重合させるこ
とにより、活物質間の結着性を付与するものとし、且
つ、前記モノマーの構造および電解質層の有機ポリマー
構造を規定することにより、活物質の電気的接触を保持
し、初期容量およびサイクル寿命に優れた薄形リチウム
電池を提供することができるものである。
【００２１】さらに、本発明は、正極合剤および負極合
剤中に結着剤として、分子鎖末端に重合性官能基を有し
且つその分子中にフルオロアルキル構造を含んでいるモ
ノマーを混合し、正極集電体上および負極集電体上に塗
布した後、重合によって活物質間を結着させるポリマー
を形成することとし、且つ前記モノマーの構造及び電解
質層の有機ポリマー構造を規定することにより、溶媒除
去などの特殊な製造工程を必要としなくても初期容量お
よびサイクル寿命に優れた薄形リチウム電池の製造方法
を提供することができるものである。
【００２２】
【発明の実施の形態】以下に本発明の詳細について実施
例に基づき説明する。図１に本発明の薄形リチウム電池
の断面図を示す。図１において、１は正極活物質である
コバルト酸リチウムを主成分とし、γ−ブチロラクトン
に１モル／リットルのＬｉＢＦ4 を溶解した電解液およ
び分子内に直鎖アルキル構造と直鎖フルオロアルキル構
造を持ち、分子末端にアクリル基を持つアクリレートモ
ノマーを重合した結着剤を含む正極合剤であり、アルミ
箔からなる正極集電板３上に塗布されてなる。また、２
は負極活物質であるカーボンを主成分とし、前記正極合
剤１と同様の電解液および結着剤を含む負極合剤であ
り、銅箔からなる負極集電板４上に塗布されてなる。な
お、前記正極合剤１と負極合剤２は、各極活物質、電解
液および結着剤の原料であるアクリレートモノマーを混
合し、各極集電体上に塗布した後、電子線照射によりモ
ノマーを重合させて結着剤であるポリマーを形成させた
ものである。なお、前記モノマーは、化９で示される構
造を持つものである。
【００２３】
【化９】
【００２４】また、前記正極合剤１と負極合剤２は、ポ
リエチレンオキサイドとポリプロピレンオキサイドの共
重合体の構造を持ち、分子末端にアクリル基を持ったア
クリレートモノマーを重合したポリマーを主成分とする
ゲル状の電解質５を介して対向させ、端部を接着剤６で
封止されてなるものである。
【００２５】以上のような原料および製法により、容量
１０ｍＡｈの薄形リチウム電池を作製し、本発明電池Ａ
とした。
【００２６】同様に、正極合剤１および負極合剤２に含
有させる結着剤として、分子内に直鎖アルキル構造のみ
を持ち、分子末端にアクリル基を持ったアクリレートモ
ノマーを重合したポリマーを使用し、その他の条件は同
一の原料および製法により、容量１０ｍＡｈの薄形リチ
ウム電池を作製し、比較電池Ｂとした。なお、比較電池
Ｂに使用した結着剤の原料であるモノマーは、化１０で
示される構造を持つものである。
【００２７】
【化１０】
【００２８】また、正極合剤１および負極合剤２に含有
させる結着剤として、電解質５と同じポリエチレンオキ
サイドとポリプロピレンオキサイドの共重合体の構造を
持ち、分子末端にアクリル基を持ったアクリレートモノ
マーを重合したポリマーを使用し、その他の条件は同一
の原料および製法により、容量１０ｍＡｈの薄形リチウ
ム電池を作製し、比較電池Ｃとした。
【００２９】さらに、正極合剤１および負極合剤２に含
有させる結着剤として、ＰＶＤＦを使用し、前記正極合
剤１および負極合剤２は、各極活物質および結着剤の原
料であるＰＶＤＦをＮ−メチル−２−ピロリドンに溶解
した溶液を混合し、各極集電体上に塗布した後に乾燥さ
せ、さらにプレスした後に電解液を注液する方法で形成
させたものとし、その他の条件は同一の原料および製法
により、容量１０ｍＡｈの薄形リチウム電池を作製し、
従来電池Ｄとした。
【００３０】次に、これらの本発明電池Ａ、比較電池
Ｂ、Ｃ、および従来電池Ｄについて、充放電サイクル試
験を行い、その結果得られたサイクル数と放電容量の関
係を図２に示す。なお、試験条件は、２０℃の温度下で
１ｍＡの電流で終止電圧４．２Ｖまで充電した後、１ｍ
Ａの電流で終止電圧２．７Ｖまで放電したものである。
図２から、従来電池の初期期容量は設計容量のほぼ８０
％が得られているが、サイクルを経過すると急激に容量
が低下し、５サイクル目には設計容量の５０％を下回る
ことが分かった。この原因として、電解液によってＰＶ
ＤＦが膨潤することにより、電極中の活物質の電気的接
触が破壊されるためと考えられる。また、充放電時にリ
チウムイオンが移動することにより電解液の移動および
活物質の膨張収縮が生じるが、ＰＶＤＦによる活物質の
膨張収縮の抑制が困難であるため、サイクル進行と共に
急激な容量の低下が発生するものと考えられる。
【００３１】これに対し、比較電池Ｃは初期容量から設
計容量の２０％しか得られず、３サイクル目には設計容
量の１０％を下回ることが分かった。この原因として、
比較電池Ｃに用いた結着剤であるポリマーが電解液と親
和性の高いポリエチレンオキサイドを分子内に持つた
め、電解液に対する膨潤度が大きく、初期充電時に電解
液によって合剤が膨潤し、電極中の活物質の電気的接触
が破壊されるためと考えられる。また、充放電時のリチ
ウムイオンの移動による電解液の移動および活物質の膨
張収縮のためさらに合剤が膨潤し、サイクル進行と共に
急激な容量の低下が発生するものと考えられる。
【００３２】また、比較電池Ｂの初期容量は設計容量の
ほぼ１００％が得られているが、サイクルを経過すると
徐々に容量が低下し、２００サイクル目に設計容量の５
０％を下回ることが分かった。この原因として、比較電
池Ｂに用いた結着剤であるポリマーが電解液と親和性の
低いアルキル鎖を分子内に持つため、充放電初期におけ
る電解液に対する膨潤度が小さく、初期充電時に合剤が
膨潤することはなく、電極中の活物質の電気的接触が破
壊されることもないため、初期容量はほぼ設計容量が得
られるが、充放電時のリチウムイオンの移動による電解
液の移動および活物質の膨張収縮のために起こる合剤の
膨潤の抑制が不十分であるため、サイクル進行とともに
徐々に容量の低下が発生するものと考えられる。
【００３３】一方、本発明電池Ａは充放電初期より設計
容量のほぼ１００％が得られており、さらに２００サイ
クル経過後も容量の低下はほとんど見られないことが分
かった。この原因として、本発明電池Ａに用いた結着剤
であるポリマーが電解液と親和性の低いアルキル鎖とと
もに、電解液との親和性がさらに低いフルオロアルキル
構造を分子内に持つため、電解液に対する膨潤度がさら
に小さく、初期充電時に合剤が膨潤することはなく、電
極中の活物質の電気的接触が破壊されることもないため
と考えられる。また、充放電時のリチウムイオンの移動
による電解液の移動および活物質の膨張収縮について
も、分子間力の強いフルオロアルキル構造を分子内に持
つために合剤の膨張を抑制し、サイクル進行による容量
の低下も抑制するものと考えられる。
【００３４】また、化１１に示されるモノマーを用いた
系においても上記と同様の結果が得られた。
【００３５】
【化１１】
【００３６】
【発明の効果】上記の通り、本発明の薄形リチウム電池
およびその製造方法は、正極合剤および負極合剤中に結
着剤として、分子鎖末端に重合性官能基を有し且つその
分子中にフルオロアルキル構造を含んでいるモノマーを
混合し、集電体上に塗布した後に重合させることによ
り、電極中の活物質の電気的接触を保持すると共に合剤
の膨張を抑制するため、特殊な製造工程を必要としなく
ても初期容量およびサイクル寿命に優れた薄形リチウム
電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の薄形リチウム電池の断面図である。
【図２】本発明電池Ａ、比較電池Ｂ、Ｃ、および従来電
池Ｄについて、充放電サイクル試験を行ったときのサイ
クル数と放電容量の関係を示した図である。
【符号の説明】
１ 正極合剤 ２ 負極合剤 ３ 正極集電体 ４ 負極集電体 ５ 電解質 ６ 接着剤

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 正極と負極とを電解質層を介して対向さ
    せた薄形リチウム電池において、前記正極を形成する合
    剤および前記負極を形成する合剤が、少なくとも電極活
    物質、電解液および結着剤として分子鎖末端に重合性官
    能基を有するモノマーを混合したものからなり、前記モ
    ノマーの重合により活物質間の結着性を有し、前記モノ
    マーの分子中にフルオロアルキル構造を含んでいること
    を特徴とする薄形リチウム電池。
  2. 【請求項２】 前記モノマーの構造が、化１および化２
    で示される構造のうち少なくとも１つから選択される請
    求項１記載の薄形リチウム電池。 【化１】 【化２】
  3. 【請求項３】 前記電解質層が有機ポリマーによって構
    成される固体あるいはゲル状であり、該電解質用有機ポ
    リマーが請求項１記載の結着剤としてのポリマーとは異
    種の構造を有する請求項１記載の薄形リチウム電池。
  4. 【請求項４】 少なくとも正極活物質、電解液および結
    着剤を混合して得た正極合剤を正極集電体上に塗布する
    ことにより正極を形成する工程と、少なくとも負極活物
    質、電解液および結着剤を混合して得た負極合剤を負極
    集電体上に塗布することにより負極を形成する工程と、
    前記正極と負極とを電解質層を介して対向させると共に
    その端部を接着剤で封止する工程とからなる薄形リチウ
    ム電池の製造方法において、前記結着剤が、分子鎖末端
    に重合性官能基を有し且つその分子中にフルオロアルキ
    ル構造を含んでいるモノマーの状態で正極合剤および負
    極合剤中に混合され、正極集電体上および負極集電体上
    に塗布した後、重合によって活物質間を結着させるポリ
    マーを形成することを特徴とする薄形リチウム電池の製
    造方法。
  5. 【請求項５】 前記モノマーの構造が、化３および化４
    で示される構造のうち少なくとも１つから選択される請
    求項４記載の薄形リチウム電池の製造方法。 【化３】 【化４】
  6. 【請求項６】 前記電解質層が有機ポリマーによって構
    成される固体あるいはゲル状であり、該電解質用有機ポ
    リマーが請求項４記載の結着剤としてのポリマーとは異
    種の構造を有する請求項４記載の薄形リチウム電池の製
    造方法。
  7. 【請求項７】 前記結着剤のポリマー形成方法が、電離
    性放射線照射による重合である請求項４記載の薄形リチ
    ウム電池の製造方法。
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