JPH09194646A - ポリプロピレン系樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】剛性および耐衝撃性に優れるとともに、特に射
出成形性に優れ、フローマークおよびブツが目立ちにく
く外観に優れた射出成形品を製造することができるポリ
プロピレン系樹脂組成物、およびその用途を提供する。 【解決手段】(a) (1) 極限粘度［η］が４.０〜１０.０
dl／ｇの６４℃デカン可溶成分（ゴム成分）を５〜２５
重量％の量で含み、、(3) ゴム成分はエチレン単位（Ｃ
₂(Total)）を３０モル％を超えて５０モル％以下の量で
含有し、かつ(4) ＧＰＣにより求められるゴム成分の高
分子量側８重量％成分中に含まれるエチレン単位の量
（モル％）をＣ₂(８wt%)とするとき、Ｃ₂(８wt%)／Ｃ
₂(Total)＝０.２５〜０.８５である、プロピレン系ブロ
ック共重合体；９９〜３０重量％と、(c) ［η］が１.
２〜３.５dl／ｇであるエチレン・α−オレフィンラン
ダム共重合体；１〜７０重量％と、必要に応じて(b) プ
ロピレン系重合体と、無機充填材とからなるポリプロピ
レン系樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、剛性および耐衝撃性に優
れるとともに、特に射出成形性に優れ、フローマークが
目立ちにくく外観に優れた射出成形品を形成することが
できるポリプロピレン系樹脂組成物およびその用途に関
する。

【０００２】

【発明の技術的背景】ポリプロピレンは、剛性、硬度お
よび耐熱性などに優れており、射出成形、カレンダー成
形、押出成形などの種々の成形方法によって容易に所望
形状にすることができ、しかも安価であるので従来より
広範な用途たとえば、家電製品のハウジング、フィルム
またはシート用途、容器用途、自動車内装用途、フェン
ダー、バンパー、サイドモール、マッドガード、ミラー
カバーなどの自動車外装用途、一般雑貨用途などに広く
利用されている。

【０００３】またこのような種々用途に応じて、ポリプ
ロピレンにポリエチレンあるいはゴム成分たとえばポリ
イソブチレン、ポリブタジエン、非晶性あるいは低結晶
性エチレン・プロピレン共重合体（ＥＰＲ）などを配合
し、耐衝撃性を改善したポリプロピレン組成物も知られ
ている。またゴム成分の配合により低下する剛性を補う
ために、ポリプロピレンに、ゴム成分とともにタルクな
どの無機充填材を添加したポリプロピレン組成物も知ら
れている。

【０００４】ところでこのようなポリプロピレンあるい
はポリプロピレン組成物を成形特に射出成形すると、溶
融樹脂の流れ方向にしたがってフローマークを生じるこ
とがある。射出成形品たとえば自動車内外装部品などに
おいて、このフローマークが目立つと、外観が劣るので
その商品価値が低下してしまうという問題点があった。

【０００５】またポリプロピレン組成物を射出成形によ
って得られるフィルムまたはシートなどの表面には「ブ
ツ」が見られることがあり、この「ブツ」が多いと上記
と同様に外観が劣り商品価値が低下してしまう。

【０００６】上記のような「ブツ」、フローマークを改
良するにはポリプロピレン組成物の流動性を上げること
が効果的であることが知られているが、流動性を上げる
ことによって耐衝撃性が低下したり低温特性が失われる
などの問題が生じてしまう。

【０００７】

【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に鑑み
てなされたものであり、剛性および耐衝撃性に優れると
ともに、特に射出成形性に優れ、フローマークおよびブ
ツが目立ちにくく外観に優れた射出成形品を製造するこ
とができるポリプロピレン系樹脂組成物、およびこのポ
リプロピレン系樹脂組成物の用途を提供することを目的
としている。

【０００８】

【発明の概要】本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成
物は、 (a) (1) ６４℃デカン可溶成分を５〜２５重量％の量で
含み、(2) この６４℃デカン可溶成分の極限粘度（１３
５℃デカリン中）［η］は４.０〜１０.０dl／ｇであ
り、(3) ６４℃デカン可溶成分はエチレンから導かれる
単位を３０モル％を超えて５０モル％以下の量で含有
し、かつ(4) 上記６４℃デカン可溶成分のエチレンから
導かれる単位の含有量をＣ₂(Total)とし、ゲルパーミエ
イションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められ
る６４℃デカン可溶成分の高分子量側８重量％成分中に
含まれるエチレンから導かれる単位の量（モル％）をＣ
₂(８wt%)とするとき、Ｃ₂(８wt%)／Ｃ₂(Total)は０.２
５〜０.８５である、プロピレン系ブロック共重合体；
９９〜３０重量％と、 (b) (1) 極限粘度（１３５℃デカリン中）［η］が０.
８〜４.０dl／ｇであり、(2) エチレンから導かれる単
位を０〜２０モル％の量で含有し、(3) ６４℃デカン可
溶成分を０〜２５重量％の量で含む、プロピレン系重合
体；０〜６９重量％と、 (c) 極限粘度（１３５℃デカリン中）［η］が１.２〜
３.５dl／ｇであるエチレン・α−オレフィンランダム
共重合体；１〜７０重量％と、 (d) 無機充填材；０〜２５重量％とからなることを特徴
としている。

【０００９】本発明に係る射出成形品は、上記のような
ポリプロピレン系樹脂組成物からなり、自動車内外装部
品用途およびフィルム用途などに好適に用いることがで
きる。

【００１０】

【発明の具体的説明】本発明に係るポリプロピレン系樹
脂組成物は、特定の(a) プロピレン系ブロック共重合体
と、(c) エチレン・α−オレフィンランダム共重合体
と、必要に応じて(b) プロピレン系重合体および／また
は(d) 無機充填材とから形成される。以下本発明に係る
ポリプロピレン系樹脂組成物を形成する各成分について
説明する。

【００１１】(a) プロピレン系ブロック共重合体 本発明で用いられるプロピレン系ブロック共重合体は、
エチレン・プロピレン共重合体成分（ゴム成分）と高結
晶性ポリプロピレン成分とから形成されていることが好
ましく、具体的には６４℃デカン可溶成分（ゴム成分）
と、６４℃デカン不溶成分（高結晶性ポリプロピレン成
分）とから形成されていることが好ましい。

【００１２】本発明で用いられるプロピレン系ブロック
共重合体は、 (1) ６４℃デカン可溶成分を５〜２５重量％、好ましく
は５〜２０重量％、さらに好ましくは５〜１８重量％の
量で含有している。 (2) この６４℃デカン可溶成分の極限粘度（１３５℃デ
カリン中）［η］は、４.０〜１０.０dl／ｇ、好ましく
は４〜９dl／ｇ、さらに好ましくは５〜９dl／ｇであ
る。

【００１３】この６４℃デカン可溶成分は、プロピレン
系ブロック共重合体中のゴム成分であり、通常エチレン
・プロピレン共重合体およびアタクティックポリプロピ
レンである。本発明で用いられるプロピレン系ブロック
共重合体では、 (3) この６４℃デカン可溶成分は、エチレンから導かれ
る単位を３０モル％を超えて５０モル％以下、好ましく
は３０モル％を超えて４８モル％以下、さらに好ましく
は３５〜４８モル％の量で含有している。 (4) また上記６４℃デカン可溶成分のエチレンから導か
れる単位の含有量（以下単にエチレン成分量ともいう）
をＣ₂(Total)とし、６４℃デカン可溶成分の高分子量側
８重量％成分中に含まれるエチレン成分量（モル％）を
Ｃ₂(８wt%)とするとき、Ｃ₂(８wt%)／Ｃ₂(Total)は、
０.２５〜０.８５、好ましくは０.３０〜０.８５、さら
に好ましくは０.３５〜０.７５である。

【００１４】このような６４℃デカン可溶成分の高分子
量側８重量％成分中に含まれるエチレン成分量は、ゲル
パーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により
求められる。具体的には、６４℃デカン可溶成分のＧＰ
Ｃにより初期留分（初期画分）８重量％の成分をＩＲに
よりモニターし、メチル基とメチレン鎖の伸縮振動の吸
光度比を算出することにより求められる。

【００１５】このように本発明で用いられるプロピレン
系ブロック共重合体は、エチレン成分を多量（３０モル
％を超えて５０モル％以下）に含むゴム成分（６４℃デ
カン可溶成分）を有しているが、このゴム成分の高分子
量部分ではエチレン含量が少ない（０.２５〜０.８５／
ゴム成分全体含量）ことを特徴としている。

【００１６】なおプロピレンブロック共重合体の６４℃
デカン分別成分は、具体的には、試料（プロピレンブロ
ック共重合体）５ｇを、沸騰デカン２００cc中に５時間
浸漬して溶解した後、６４℃まで冷却して、析出した固
相をＧ４ガラスフィルターで濾別して、固相（不溶成
分）および濾液（可溶成分）をそれぞれ乾燥することに
得ることができる。

【００１７】また６４℃デカン可溶成分は、本発明の目
的を損なわない範囲であればエチレン、プロピレン以外
のα−オレフィン、たとえば1-ブテン、1-ペンテン、1-
ヘキセン、1-ヘプテン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデ
セン、1-ヘキサデセン、4-メチル-1-ペンテンなどのα
−オレフィン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘ
キサン、ビニルノルボルナンなどのビニル化合物、酢酸
ビニルなどのビニルエステル、無水マレイン酸などの不
飽和有機酸またはその誘導体などから導かれる単位を含
有していてもよい。

【００１８】また本発明で用いられるプロピレン系ブロ
ック共重合体は、たとえば3-メチル-1-ブテン、3,3-ジ
メチル-1- ブテン、3-メチル-1- ペンテン、3-メチル-1
- ヘキセン、3,5,5-トリメチル-1- ヘキセン、ビニルシ
クロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボル
ナンなどの単独重合体または共重合体をたとえば予備重
合により形成される予備重合体として含有していてもよ
く、このような予備重合体を少量たとえば１ppm 〜３重
量％程度の量で含んでいると、結晶化速度が大きい。

【００１９】上記のようなプロピレン系ブロック共重合
体(a) のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１
２３８，２３０℃、２.１６kg荷重下）は、１０〜１０
０ｇ／10分であることが好ましく、２０〜８０ｇ／10分
であることがより好ましい。

【００２０】また本発明では、上記のようなプロピレン
系ブロック共重合体(a) を２種以上用いることもでき
る。上記のようなプロピレン系ブロック共重合体(a)
は、従来公知の触媒を用いて種々の方法により製造する
ことができるが、たとえば立体規則性触媒を用いて製造
することができる。具体的にはたとえば、ハロゲン含有
マグネシウム化合物、チタン化合物および多価カルボン
酸エステルなどの電子供与性化合物を接触させることに
より得られるチタン、マグネシウム、ハロゲンおよび電
子供与性化合物を含む固体状チタン触媒成分と、有機金
属化合物、さらに必要に応じて電子供与性化合物とから
形成される触媒の存在下に、プロピレンとエチレンとを
多段で重合させることにより、プロピレン系ブロック共
重合体を製造することができる。たとえばまず１段目で
プロピレン重合を行った後、プロピレンとエチレンとの
共重合をそれぞれ組成の異なる共重合体が得られるよう
に重合条件を変えて２段以上に分けて行うことによりプ
ロピレン系ブロック共重合体(a) を製造することができ
る。プロピレンとエチレンとの共重合を行う際には、一
つの重合器を用いて共重合条件を変えてもよい。またプ
ロピレンとエチレンとの共重合を１段あるいは２段以上
に分けて行った後、プロピレン重合を行ってもよい。

【００２１】また有機金属化合物としては、有機アルミ
ニウム化合物が好ましく、具体的に、トリアルキルアル
ミニウム、ジアルキルアルミニウムハライド、アルキル
アルミニウムセスキハライド、アルキルアルミニウムジ
ハライドなどが挙げられる。なお有機金属化合物は、使
用するチタン触媒成分の種類に合わせて適宜選択するこ
とができる。

【００２２】電子供与性化合物としては、窒素原子、リ
ン原子、硫黄原子、ケイ素原子あるいはホウ素原子など
を有する有機化合物を使用することができ、好ましくは
これら原子を有するエステル化合物およびエーテル化合
物などが挙げられる。

【００２３】このような触媒はさらに共粉砕等の手法に
より活性化されてもよく、また触媒成分には、必要に応
じて前記3-メチル-1-ブテンなどのオレフィン類が前重
合されていてもよい。

【００２４】なお前述したような3-メチル-1-ブテン重
合体を予備重合体として含む予備重合触媒を用いたプロ
ピレン系ブロック共重合体の製造方法はたとえば特開平
２−２７２０４５号公報に開示されており、本発明もこ
の公報に開示された技術を利用することができる。

【００２５】(b) プロピレン系重合体 本発明においてポリプロピレン系樹脂組成物を形成する
際には、上記のようなプロピレン系ブロック共重合体
(a) とともに必要に応じてプロピレン系重合体(b) を用
いてもよい。 (1) このプロピレン系重合体(b) の極限粘度［η］（１
３５℃デカリン中で測定）は、０.８〜４.０dl／ｇ、好
ましくは０.８〜３.５dl／ｇ、さらに好ましくは０.８
〜３dl／ｇである。

【００２６】プロピレン系重合体(b) は、上記のような
極限粘度［η］を有し、かつプロピレン系ブロック共重
合体(a) 以外であれば種々のプロピレン系重合体が特に
限定されることなく用いられる。 (2) このプロピレン系重合体(b) は、必要に応じてエチ
レンから導かれる単位を含有していてもよく、具体的に
は０〜２０モル％、好ましくは０〜１５モル％の量で含
有している。 (3) また６４℃デカン可溶成分を必要に応じて含有して
いてもよく、具体的には０〜２５重量％、好ましくは０
〜２０重量％の量で含有している。

【００２７】このようなプロピレン系重合体(b) として
は、具体的にはたとえばホモポリプロピレンあるいはプ
ロピレンと他のα−オレフィンとの共重合体が用いられ
る。この共重合体はブロック共重合体であってもランダ
ム共重合体であってもよく、また他のα−オレフィンと
しては前記に６４℃デカン可溶成分中に含まれていても
よいα−オレフィンとして示したものが挙げられる。

【００２８】これらのうちでも、ホモポリプロピレンが
好ましく用いられる。なおプロピレン系重合体(b) 特に
ホモポリプロピレンは、プロピレン系ブロック共重合体
(a) で示したような予備重合体を含有していると、結晶
化速度が大きい。

【００２９】本発明では、プロピレン系重合体(b) を２
種以上用いてもよい。プロピレン系重合体(b) は、従来
公知の触媒を用いて種々の方法により製造することがで
き、たとえば上記プロピレン系ブロック共重合体(a) の
製造例として示したような方法に準じて製造することが
できる。

【００３０】(c) エチレン・α−オレフィンランダム共
重合体 本発明で用いられるエチレン・α−オレフィンランダム
共重合体は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィ
ンとのランダム共重合体であって、エラストマー状物で
あることが望ましい。

【００３１】本発明では、極限粘度（１３５℃デカリン
中）［η］が１.２〜３.５dl／ｇ、好ましくは１.５〜
３.５dl／ｇさらに好ましくは２〜３.５dl／ｇであるエ
チレン・α−オレフィンランダム共重合体が用いられ
る。

【００３２】このエチレン・α−オレフィンランダム共
重合体は、エチレンから導かれる単位を６０〜９０モル
％の量で、炭素数３〜２０のα−オレフィンから導かれ
る単位を１０〜４０モル％の量で含有していることが望
ましい。

【００３３】このようなα−オレフィンとしては、たと
えばプロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、
1-ヘプテン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、1-ヘ
キサドデセン、4-メチル-1-ペンテンなどが挙げられ
る。

【００３４】これらのうちでも、炭素数３〜１０のα−
オレフィンが好ましい。また本発明で用いられるエチレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体は、本発明の特性
を損なわない範囲であれば、必要に応じて他の重合性モ
ノマーから導かれる単位を含有していてもよい。

【００３５】このような他の重合性モノマーとしては、
たとえばスチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシク
ロヘキサン、ビニルノルボルナンなどのビニル化合物
類、酢酸ビニルなどのビニルエステル、無水マレイン酸
などの不飽和有機酸またはその誘導体、共役ジエン類、
1,4-ヘキサジエン、1,6-オクタジエン、2-メチル-1,5-
ヘキサジエン、6-メチル-1,5-ヘプタジエン、7-メチル-
1,6-オクタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキ
サジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネ
ン、5-ビニルノルボルネン、5-エチリデン-2-ノルボル
ネン、5-メチレン-2-ノルボルネン、5-イソプロピリデ
ン-2-ノルボルネン、6-クロロメチル-5-イソプロペニル
-2-ノルボルネン、2,3-ジイソプロピリデン-5-ノルボル
ネン、2-エチリデン-3-イソプロピリデン-5-ノルボルネ
ン、2-プロペニル-2,2-ノルボルナジエンなどの非共役
ポリエン類などが挙げられる。

【００３６】エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体(c) は、このような他の重合性モノマーから導かれる
単位を、通常１０モル％以下好ましくは５モル％以下よ
り好ましくは３モル％以下の量で含有していてもよい。

【００３７】エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体(c) は、炭素数３〜２０のから導かれる単位を２種以
上含有していてもよく、また他の重合性モノマーから導
かれる単位を２種以上含有していてもよい。

【００３８】本発明で用いられるエチレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体(c) のメルトフローレート（ＭＦ
Ｒ：ＡＳＴＭ Ｄ１２３８；２３０℃、２.１６kg荷重
下）は、０.０１〜１００ｇ／10分、好ましくは０.０５
〜５０ｇ／10分であることが望ましい。

【００３９】またエチレン・α−オレフィンランダム共
重合体(c) のガラス転移点Ｔｇは−５０℃以下であるこ
とが好ましく、密度は０.８６０〜０.９００ｇ／cm³ で
あることが好ましい。

【００４０】本発明では、エチレン・α−オレフィンラ
ンダム共重合体(c) としては、具体的には、エチレン・
プロピレンランダム共重合体、エチレン・1-ブテンラン
ダム共重合体、エチレン・プロピレン・1-ブテンランダ
ム共重合体、エチレン・1-ヘキセンランダム共重合体、
エチレン・1-オクテンランダム共重合体などが挙げら
れ、これらのうちでも、エチレン・プロピレンエチリデ
ンノルボルネンランダム共重合体、エチレン・1-オクテ
ンランダム共重合体、エチレン・1-ヘキセンランダム共
重合体、エチレン・プロピレンランダム共重合体が好ま
しく用いられる。

【００４１】上記のようなエチレン・α−オレフィンラ
ンダム共重合体(c) は、前記プロピレン系ブロック共重
合体との相溶性に優れており、これら各成分からは剛性
に優れるとともに耐衝撃性にも優れ、しかも流動性にも
優れたポリプロピレン系樹脂組成物を形成することがで
きる。

【００４２】本発明では、上記エチレン・α−オレフィ
ンランダム共重合体を２種以上併用してもよい。本発明
で用いられるエチレン・α−オレフィンランダム共重合
体(c) は、バナジウム系触媒、チタン系触媒またはメタ
ロセン系触媒などを用いる従来公知の方法により製造す
ることができる。

【００４３】(d) 無機充填材 上記のような各成分からポリプロピレン系樹脂組成物を
形成する際には、必要に応じて無機充填材を用いること
ができる。

【００４４】無機充填材として、具体的には、微粉末タ
ルク、カオリナイト、焼成クレー、バイロフィライト、
セリサイト、ウォラスナイトなどの天然珪酸または珪酸
塩、沈降性炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸
マグネシウムなどの炭酸塩、水酸化アルミニウム、水酸
化マグネシウムなどの水酸化物、酸化亜鉛、亜鉛華、酸
化マグネシウムなどの酸化物、含水珪酸カルシウム、含
水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸などの合成珪
酸または珪酸塩などの粉末状充填剤、マイカなどのフレ
ーク状充填剤、塩基性硫酸マグネシウムウィスカー、チ
タン酸カルシウムウィスカー、ホウ酸アルミニウムウィ
スカー、セピオライト、ＰＭＦ（Processed Mineral Fi
ber）、ゾノトライト、チタン酸カリ、エレスタダイト
などの繊維状充填剤、ガラスバルン、フライアッシュバ
ルンなどのバルン状充填剤などを用いることができる。

【００４５】本発明では、これらのうちでもタルクが好
ましく用いられ、特に平均粒径０.０１〜１０μｍの微
粉末タルクが好ましく用いられる。このような平均粒径
のタルクは、上記各成分(a) 〜(c) と混練されやすく、
容易に均一組成物を形成することができて好ましい。

【００４６】なおタルクの平均粒径は、液相沈降方法に
よって測定することができる。また本発明で用いられる
無機充填材特にタルクは、無処理であっても予め表面処
理されていてもよい。この表面処理に例としては、具体
的には、シランカップリング剤、高級脂肪酸、脂肪酸金
属塩、不飽和有機酸、有機チタネート、樹脂酸、ポリエ
チレングリコールなどの処理剤を用いる化学的または物
理的処理が挙げられる。このような表面処理が施された
タルクを用いると、ウェルド強度、塗装性、成形加工性
にも優れたポリプロピレン系樹脂組成物を得ることがで
きる。

【００４７】上記のような無機充填材は、２種以上併用
してもよい。また本発明では、このような無機充填材と
ともに、ハイスチレン類、リグニン、再ゴムなどの有機
充填剤を用いることもできる。

【００４８】ポリプロピレン系樹脂組成物 本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物は、上記のよ
うな(a) プロピレン系ブロック共重合体を、９９〜３０
重量％、好ましくは８０〜３０重量％、さらに好ましく
は７０〜３０重量％の量で、(b) プロピレン系重合体
を、０〜６９重量％、好ましくは０〜５０重量％、さら
に好ましくは０〜４０重量％の量で、(c) エチレン・α
−オレフィンランダム共重合体を、１〜７０重量％、好
ましくは１０〜６０重量％、さらに好ましくは２０〜５
０重量％の量で、(d) 無機充填材を、０〜２５重量％、
好ましくは５〜２５重量％の量で含有している。

【００４９】上記のような各成分から形成される本発明
に係るポリプロピレン系樹脂組成物は、耐熱性および剛
性に優れるとともに、耐衝撃性特に低温での耐衝撃性に
も優れている。特に本発明では、高分子量域でのエチレ
ン含量の少ないゴム成分を含むプロピレン系ブロック共
重合体を用いてポリプロピレン系樹脂組成物を形成して
おり、このようなプロピレン系ブロック共重合体(a)
は、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(c) お
よびプロピレン系重合体(b) との相溶性に優れており、
これら各成分が均一に分散された組成物を得ることがで
きる。このような本発明に係るポリプロピレン系樹脂組
成物は、「ブツ」の少ない成形体を形成することができ
るとともに、この組成物は成形性特に射出成形性に優れ
ており、具体的にフローマークおよびブツの目立ちにく
い射出成形品を形成することができる。

【００５０】本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物
は、上記のような各成分に加えて本発明の目的を損なわ
ない範囲であれば、必要に応じて、他の樹脂類、他のエ
ラストマー、各種添加剤などを含有していてもよい。

【００５１】たとえば他の樹脂類としては、熱可塑性樹
脂または熱硬化性樹脂を用いることができ、具体的に
は、ポリ1-ブテンなどのα-オレフィン単独重合体また
はα-オレフィン共重合体、α-オレフィンとビニルモノ
マーとの共重合体、無水マレイン酸変性ポリプロピレン
などの変性オレフィン重合体、ナイロン、ポリカーボネ
ート、ＡＢＳ、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリフ
ェニレンオキサイド、石油樹脂、フェノール樹脂などを
用いることができる。

【００５２】他のエラストマーとしては、前記(c) 以外
のオレフィン系エラストマーすなわちオレフィンを主成
分とする非晶性弾性共重合体、スチレン系熱可塑性エラ
ストマーおよび共役ジエン系ゴムなどを挙げることがで
きる。

【００５３】また添加剤としては、核剤、酸化防止剤、
塩酸吸収剤、耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑
剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、染料、分散剤、銅害防
止剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、気泡防止剤、架橋剤、
過酸化物などの流れ性改良剤、ウェルド強度改良剤など
を用いることができる。

【００５４】本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物
は、上記のような各成分を同時に、または逐次的にたと
えばヘンシェルミキサー、Ｖ型ブレンダー、タンブラー
ブレンダー、リボンブレンダーなどに装入して混練した
後、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリーミ
キサーなどで溶融混練することによって得られる。

【００５５】これらのうちでも、多軸押出機、ニーダ
ー、バンバリーミキサーなどの混練性能に優れた装置を
使用すると、各成分がより均一に分散された高品質のポ
リプロピレン系樹脂組成物を得ることができて好まし
い。

【００５６】本発明では、上記のようにポリプロピレン
系樹脂組成物を調製する時には、各成分を優れた分散性
で混練することができる。本発明に係るポリプロピレン
系樹脂組成物は、公知の成形方法を特に限定することな
く採用して種々の形状の成形品に成形することができ
る。

【００５７】これらのうちでも、射出成形品に成形する
ことが好ましい。ポリプロピレン系樹脂組成物の射出成
形は、通常２００〜２５０℃の樹脂温度で、また得られ
る射出成形品の形状にもよるが通常８００〜１４００kg
／cm² の射出圧で射出成形される。

【００５８】本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物
は、射出成形時の流動性などの成形性に優れている。特
に本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物からはフロ
ーマークの目立ちにくい外観に優れた射出成形品を得る
ことができる。

【００５９】このような本発明に係るポリプロピレン系
樹脂組成物の射出成形品は、広範な用途に利用すること
ができ、たとえばハウジング、洗濯槽などの家電用途、
一軸延伸フィルム、二軸延伸フィルム、インフレーショ
ンフィルムなどのフィルム用途、カレンダー成形、押出
成形などによるシート用途、バッグ、レトルト容器など
の容器用途、たとえばトリム、インパネ、コラムカバー
などの自動車内装用途、フェンダー、バンパー、サイド
モール、マッドガード、ミラーカバーなどの自動車外装
用途、一般雑貨用途などに好適に利用することができ
る。

【００６０】上記のうちでも、剛性、耐熱性および耐衝
撃性のいずれにも優れ、外観にも優れている特性を有効
に利用しうる用途たとえばフェンダー、バンパー、サイ
ドモール、マッドガード、ミラーカバーなどの自動車内
外装部品、フィルム、シートなどとして好適に用いるこ
とができる。

【００６１】

【発明の効果】本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成
物は、剛性、耐熱性に優れるとともに耐衝撃性にも優れ
ている。また本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物
は、成形性特に射出成形性に優れており、フローマーク
およびブツの目立たない外観に優れた射出成形品を形成
することができる。

【００６２】

【実施例】次に本発明を実施例により具体的に説明する
が、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
下記実施例において、各物性は以下のようにして測定し
た。

【００６３】（１）ＧＰＣによるエチレン成分含量の測
定 ６４℃デカン可溶成分の分子量とエチレン成分含量の関
係は、ＧＰＣ−ＩＲにより下記のようにして求めた。

【００６４】温度１４０℃にて、移動相にo-ジクロロベ
ンゼン、カラム（東ソー（株）製、ＴＳＫ−ゲル、ＧＭ
Ｈ−ＨＴ、内径７.５mm、６０cm）を用い、濃度０.１wt
／vol%、流動速度１.０ml／min にて６４℃デカン可溶
のＧＰＣ測定を行い、初期留分８重量％の成分をＩＲに
よりモニターし、メチル基とメチレン鎖の伸縮振動の吸
光度比を算出した。これとは別に、あらかじめエチレン
成分含量の異なるエチレン・プロピレン共重合体数種類
について、¹³Ｃ−ＮＭＲによるエチレン含量と、ＩＲ測
定によるメチル基とメチレン鎖の伸縮振動の吸光度比と
の関係を示す検量線を作成しておいた。上記で測定され
たＩＲ測定による吸光度比を、この検量線からエチレン
含量に換算し、下記式から初期留分８重量％のエチレン
成分量Ｃ₂(８wt%)を算出した。 Ｃ₂(８wt%)＝ｗ_i・Ｃ_i＋ｗ_i+1・Ｃ_i+1＋・・・・ｗ_n・
Ｃ_n （ｗ_i ；分子量Ｍ_i の重量比） （Ｃ_i ；分子量Ｍ_i のエチレン成分含量）

【００６５】（２）メルトフローレート（ＭＦＲ）：Ａ
ＳＴＭ Ｃ１２３８に準拠して、２３０℃、２.１６kg
荷重条件下で測定した。 （３）曲げ弾性率（ＦＭ） ＡＳＴＭ Ｃ７９０に準拠
して、厚さ１／８インチの試験片を用いて、スパン間５
１mm、曲げ速度２０mm／分の条件下で測定した。 （４）アイゾット衝撃強度（ＩＺ） ＡＳＴＭ Ｄ２５
６に準拠して、厚さ１／４インチの試験片（後ノッチ）
を用いて、２３℃で測定した。

【００６６】（５）外観（フローマーク） 射出成形された角板（タテ３０cm×ヨコ１２cm×厚さ２
mm）の外観（フローマーク）の良し悪しを目視により判
断した。 ◎…フローマークなしあるいは極めて目立ちにくい ○…フローマーク目立ちにくい △…フローマークやや目立つ ×…フローマーク目立つ （６）外観（ブツ） 射出成形されたフィルム（タテ１０cm×ヨコ１０cm×厚
さ６０μｍ）において、大きさが３００μｍ以上のブツ
を数えた。

【００６７】

【実施例１〜２】表１に示すような各成分を２００℃で
溶融混練して得られたポリプロピレン系樹脂組成物を調
製した。ポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを表１に
示す。得られたポリプロピレン系樹脂組成物を、樹脂温
度２００℃、射出圧１０００kg／cm² 、金型温度４０℃
の条件下で射出成形した。得られた射出成形品の曲げ試
験、耐衝撃強度、外観を評価した。結果を表１に示す。

【００６８】

【比較例１】実施例１において、表１に示すような各成
分からなる組成物に代えた以外は、実施例１と同様にし
て射出成形した。結果を表１に示す。

【００６９】

【表１】

【００７０】(a) プロピレン系ブロック共重合体 (a-1) ブロックＰＰ チタン触媒を用いてプロピレン重合を行った後、２段の
重合槽を用いて組成の異なったプロピレン・エチレン共
重合を行うことにより合成した。 ＭＦＲ＝５８ｇ／10分、 (1) ６４℃デカン可溶成分量１０重量％、 (2) ６４℃デカン可溶成分の極限粘度［η］＝６.３dl
／ｇ、 (3) ６４℃デカン可溶成分のエチレン成分含量＝４０モ
ル％、 (4) ６４℃デカン可溶成分の高分子量側８重量％中のエ
チレン成分含量＝２５モル％、 Ｃ₂(８wt%)／Ｃ₂(Total)＝０_.６２５

【００７１】(a-2) ブロックＰＰ チタン触媒を用いてプロピレン重合を行った後、２段の
重合槽を用いて組成の異なったプロピレン・エチレン共
重合を行うことにより合成した。 ＭＦＲ＝２０ｇ／10分、 (1) ６４℃デカン可溶成分量１１重量％、 (2) ６４℃デカン可溶成分の極限粘度［η］＝６.１dl
／ｇ、 (3) ６４℃デカン可溶成分のエチレン成分含量＝４８モ
ル％、 (4) ６４℃デカン可溶成分の高分子量側８重量％中のエ
チレン成分含量＝２９モル％、 Ｃ₂(８wt%)／Ｃ₂(Total)＝０_.６０４

【００７２】(a-3) ブロックＰＰ チタン触媒を用いてプロピレン重合を行った後、単段で
プロピレン・エチレン共重合を行うことにより合成し
た。 ＭＦＲ＝５７ｇ／10分、 (1) ６４℃デカン可溶成分量１０重量％、 (2) ６４℃デカン可溶成分の極限粘度［η］＝６.３dl
／ｇ、 (3) ６４℃デカン可溶成分のエチレン成分含量＝４０モ
ル％、 (4) ６４℃デカン可溶成分の高分子量側８重量％中のエ
チレン成分含量＝３７モル％、 Ｃ₂(８wt%)／Ｃ₂(Total)＝０_.９２５

【００７３】(b) プロピレン系重合体 (b-1) ホモＰＰ…ホモポリプロピレン（極限粘度
［η］＝０.９dl／ｇ、ＭＦＲ＝２４０ｇ／10分）

【００７４】(c) エチレン・α−オレフィンランダム共
重合体 (c-1) ＥＰＴ…エチレン・エチリデンノルボルネン・プ
ロピレンランダム共重合体（極限粘度［η］＝２.６dl
／ｇ、ＭＦＲ＝０.２ｇ／10分、エチレン・プロピレン
組成比（モル比）＝８０／２０、ヨウ素価＝７）

【００７５】(d) 無機充填材 平均粒径２.５μｍのタルク

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 53/00 ＬＬＶ Ｃ０８Ｌ 53/00 ＬＬＶ ＬＬＹ ＬＬＹ // Ｂ２９Ｋ 23:00

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】(a) (1) ６４℃デカン可溶成分を５〜２５
   重量％の量で含み、(2) この６４℃デカン可溶成分の極
   限粘度（１３５℃デカリン中）［η］は４.０〜１０.０
   dl／ｇであり、(3) ６４℃デカン可溶成分はエチレンか
   ら導かれる単位を３０モル％を超えて５０モル％以下の
   量で含有し、かつ(4) 上記６４℃デカン可溶成分のエチ
   レンから導かれる単位の含有量をＣ₂(Total)とし、ゲル
   パーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により
   求められる６４℃デカン可溶成分の高分子量側８重量％
   成分中に含まれるエチレンから導かれる単位の量（モル
   ％）をＣ₂(８wt%)とするとき、Ｃ₂(８wt%)／Ｃ₂(Total)
   は０.２５〜０.８５である、プロピレン系ブロック共重
   合体；９９〜３０重量％と、 (b) (1) 極限粘度（１３５℃デカリン中）［η］が０.
   ８〜４.０dl／ｇであり、(2) エチレンから導かれる単
   位を０〜２０モル％の量で含有し、(3) ６４℃デカン可
   溶成分を０〜２５重量％の量で含む、プロピレン系重合
   体；０〜６９重量％と、 (c) 極限粘度（１３５℃デカリン中）［η］が１.２〜
   ３.５dl／ｇであるエチレン・α−オレフィンランダム
   共重合体；１〜７０重量％と、 (d) 無機充填材；０〜２５重量％とからなるポリプロピ
   レン系樹脂組成物。
2. 【請求項２】請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組
   成物からなる射出成形品。
3. 【請求項３】請求項２に記載の射出成形品からなる自動
   車内外装部品。
4. 【請求項４】請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組
   成物からなるフィルムまたはシート。