JPH08199177A - 燃料組成物 - Google Patents

燃料組成物

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JPH08199177A
JPH08199177A JP7265891A JP26589195A JPH08199177A JP H08199177 A JPH08199177 A JP H08199177A JP 7265891 A JP7265891 A JP 7265891A JP 26589195 A JP26589195 A JP 26589195A JP H08199177 A JPH08199177 A JP H08199177A
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JP
Japan
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fuel
hydrocarbon
oligomer
viscosity
Prior art date
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JP7265891A
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Paola Gambini
パオラ、ガンビーニ
Emilio Gatti
エミリオ、ガッティ
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Original Assignee
Agip Petroli SpA
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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】清浄作用を有する内燃機関用燃料組成物を提供
する。 【解決手段】多量の燃料および少量のほぼ完全に飽和し
た炭化水素オリゴマーを含んでなる内燃機関用燃料組成
物であって、該炭化水素オリゴマーが、 １） 基本的にＣ13〜Ｃ18内部オリゴマーを９０重量％
を上回る量で含んでなる炭化水素組成物のオリゴマー
化、それに続く水素化によって得られ、 ２） 炭素原子数が１３以下の炭化水素を基本的に含ま
ず、 ３） １００℃における粘度が５．０〜１２．０ｃＳｔ
であることを特徴とする燃料組成物。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は、内燃機関に用いることができる
多量のガソリンと、内部オレフィンの重合生成物を含ん
でなる少量の少なくとも１種類の添加剤とを含んでなる
組成物に関する。堆積物を形成し得る多くの物質が、炭
化水素を基剤とする燃料に含まれていることがある。内
燃期間の操作中に、これらの物質は燃料と接触して、機
関の特定の部分、例えば供給回路、吸気および排気弁に
堆積物を形成しやすい。噴射機関の場合には、これらの
堆積物は吸気弁およびインジェクターに形成されがちで
ある。これらの堆積物は、様々な形で機関の機能に影響
を与える。例えば、気化器上の堆積物は、燃焼室に到達
するガス混合物の燃料と空気の比率を増加させる。これ
により、燃焼室から排出される未燃焼炭化水素と一酸化
炭素の量が増加する。更に、燃料と空気との比率が高い
ため、車輌の熱費が減少する。一方、噴射弁上の堆積物
は、燃焼室に到達するガス混合物の量を減少させるの
で、パワーが損失する。更に、この弁の堆積物は、弁自
体を弱体化させることがある。最後に、これらの堆積物
は微粉砕されて燃焼室に入り、その結果ピストン、ピス
トンライニングリングおよびエンジンヘッドに機械的損
傷を与えることがある。
【０００２】これらの堆積物の形成は、清浄作用を有す
る物質を加えた燃料を使用することによって防止するこ
とができる。堆積物が形成されやすい部分を清浄に保つ
多種多様な清浄添加剤が市販されており、この使用によ
り、機関の性能と耐久性は向上する。これらの清浄剤
は、分散特性も有するという利点を有している。これら
の添加剤は、機関の上記部分に添加剤の付着を促進する
機能を有するキャリヤーによって運ばれることが多く、
その作用を相乗的に向上させる。典型的なキャリヤー
は、鉱油、ポリイソブテン（ＰＩＢ）およびＵＳ−Ａ−
４，８４６，８４８号明細書に記載されているポリ−α
−オレフィンである。前記の文献には、６〜１２個の炭
素原子を有するα−オレフィンの水素化したポリ−α−
オレフィン（主として、三量体、四量体、および五量体
の混合物）を用いることができることが開示されてい
る。しかしながら、機関性能の更なる発展には、前記添
加剤の効率を更に増加させる必要がある。ＩＴ−Ａ−２
０１０６ Ａ／８０号明細書には、重合、または更に精
確には、内部オレフィン、特に炭素原子数が１２〜２
０、更に好ましくは１５〜１８の内部オレフィンのオリ
ゴマー化が記載されている。前記重合は、適当な触媒、
特にＡｌＣｌ３とエステルとの付加物、ＢＦ３とアルコ
ール、有機および無機酸との錯体の存在下で起こる。質
量分析および臭素滴定によって示されるように、これら
のオリゴマーは通常それぞれの分子に１個の二重結合を
有する。オリゴマー化では、通常は二量体および三量体
の混合物が生成し、高級オリゴマーは一般的には５〜１
０％未満である。不飽和オリゴマーを、次に水素化す
る。この水素化は、水素および当業者には周知の触媒の
存在下で行われる。得られる生成物は、可能な軽質生成
物以外につき、ＰＩＯと呼ばれる。
【０００３】基本的にＣ13〜Ｃ20、特にＣ15〜Ｃ16の内
部オレフィンの重合によって誘導され、１００℃での粘
度が５〜１２ｃＳｔ、好ましくは７．３〜８．４ｃＳｔ
であるＰＩＯの特定の画分が、内燃機関用燃料添加剤と
して有用であることが見いだされた。水素化した内部ポ
リオレフィンの前記画分は、燃料組成物に通常用いられ
る清浄添加剤−分散剤に対する優れた担持特性を有す
る。即ち、本発明は、相対的に多量の燃料および相対的
に少量のほぼ完全に飽和された炭化水素オリゴマーの組
成物を含んでなる内燃機関用燃料組成物であって、該炭
化水素オリゴマー（組成物）が、 １） 基本的にＣ13〜Ｃ18、好ましくはＣ15〜Ｃ16の内
部オレフィンを９０重量％を上回る量で含んでなる炭化
水素組成物のオリゴマー化、それに続く水素化によって
得られ、 ２） 炭素原子数が１３以下の炭化水素を基本的に含ま
ず、 ３） １００℃における粘度が５．０〜１２．０ｃＳ
ｔ、特に７．３〜８．４ｃＳｔである、ことを特徴とす
る燃料組成物に関する。
【０００４】ＰＩＯという用語は、ほぼ完全に飽和した
炭化水素オリゴマー組成物を意味し、「ほぼ完全に飽和
された」とは、不飽和度が１０％未満、好ましくは５％
未満であり、基本的に出発オレフィン組成物または軽質
の反応副生成物を含まないことを意味する。本発明のほ
ぼ完全に飽和された炭化水素オリゴマーの組成物であっ
て、前記の粘度要件を満足するものは、オリゴマー化と
それに続く水素化から誘導される粗生成物からなり（可
能な未反応モノマーまたは他の軽質副生成物は含まな
い）、またはこの粗生成物の最上部または最下部の蒸留
留分、であることができる。しかしながら、この粗生成
物を（水素化工程の前または後、好ましくは後に）蒸留
して、微量の軽質生成物、例えば未反応オレフィン、軽
質パラフィンおよびイソパラフィンを除去することが好
ましい。「軽質」という用語は、炭素原子数が出発炭化
水素混合物以下である炭化水素一般を意味する。ほぼ完
全に飽和された炭化水素混合物は、１００℃における粘
度が５〜１２ｃＳｔ、好ましくは７．３〜８．４ｃＳｔ
であることが重要である。
【０００５】ＰＩＯは、ＡｌＣｌ３とエステルとの付加
物、またはＢＦ３とアルコール、有機および無機酸との
錯体、シリカまたはアルミナからなる支持体上にＡｌＣ
ｌ３の分散させたものの存在下でのオリゴマー化によっ
て得ることができる（ＩＴ−Ａ−２０１０６ Ａ／８
０）。しかしながら、ＢＦ３と無機酸との錯体を用いる
のが好ましい。この方法によれば、通常は出発オレフィ
ンの転化率を７０〜９０％とすることができるが、前記
軽質画分を除去することが必要になる。この工程は、好
ましくは蒸留最上部としての前記軽質生成物を除去する
ことからなり、水素化工程の後に行うのが好ましい。所
望の粘度に応じて、軽質生成物のストリッピングの後に
得られるＰＩＯは直接用いることができ、または粘度の
より大きな画分が必要であれば、このようにして得られ
るＰＩＯを、好ましくは減圧で更に蒸留を行う。この方
法で、粘度の低い軽質画分が除去され、明らかに更に粘
稠な蒸留残渣を用いるのである。例えば、ＰＩＯ６（す
なわち、１００℃における粘度が約６ｃＳｔであるＰＩ
Ｏ）からは、出発ＰＩＯ６の約５０％に相当する蒸留最
上部の相当量を除去することによって、ＰＩＯ８（すな
わち、１００℃における粘度が約８ｃＳｔであるＰＩ
Ｏ）を得ることができる。更に粘稠な画分を得るには、
更に多量の蒸留最上部を除去することが必要である。こ
のようにして得られるＰＩＯは、基本的に二量体および
三量体からなり、これら２種類の和は通常９０〜９５％
を上回る。二量体と三量体との割合は、温度、触媒系お
よび反応時間などの各種パラメーターによって変化す
る。燃料添加剤としては、ＰＩＯの有効量は１００〜１
２００ｐｐｍｗ（重量百万分率）、好ましくは２００〜
８００ｐｐｍｗである。
【０００６】本発明の燃料組成物は、更に少量の清浄用
添加剤、例えば油溶性の脂肪族ポリアミン（ＵＳ−Ａ−
３，６４９，２２９号明細書）、ポリアミンのアルケニ
ルスクシンイミド（ＵＳ−Ａ−３，５７４，５７６号明
細書）、ポリイソブテニルフェノールのマンニッヒ塩基
（ＵＳ−Ａ−４，１６０，６４８号明細書）、ポリオキ
シアルキレンのアミノカルバメート（ＵＳ−Ａ−４，２
４７，３０１号明細書）、ポリオキシアルキレンのポリ
アミン（ＵＳ−Ａ−３，８７３，２７８号明細書）、カ
ルボン酸のアンモニウム塩、ポリオキシアルキレン脂肪
アミンおよびアミノカーボネート（ＵＳ−Ａ−５，２４
８，３１５号明細書）を含むこともできる。これらのポ
リアミンは、通常、分子量が５００〜１０，０００、好
ましくは６００〜１，３００であり、窒素またはアミン
窒素原子と結合しているアルキレン基に結合しているポ
リマオレフィン鎖を含む。典型的なポリアミンは、式
(I) Ｈ（Ｒ）Ｎ−Ｒ′−（ＮＨ−Ｒ′）ｘ−Ｎ（Ｒ″）２ (I) （式中、Ｒはポリオレフィン鎖、好ましくは分子量が６
００〜１，３００のポリイソブテンであり、Ｒ′は１〜
８個、特に３個の炭素原子を有するアルキレン鎖であ
り、Ｒ″は水素または低級アルキル、特にメチルであ
り、ｘは０〜５、好ましくは０である）によって表され
るものである。
【０００７】本発明の燃料組成物、特にガソリン、更に
具体的には無鉛化ガソリンは、フェノール型などの他の
添加剤、例えば２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール、ま
たはフェニレンジアミン、例えばＮ，Ｎ′−ジ−ｓｅｃ
−ブチル−ｐ−フェニレンジアミン、またはＵＳ−Ａ−
４，４７７，２６１号明細書およびＥＰ−Ａ−１５１，
６２１号明細書などに記載されているアンチノック添加
剤、およびアルケニルスクシンイミドのアルカリ土類塩
のような燃焼速度増進剤を含むこともできる。本発明の
燃料組成物は、内燃機関に有用な多量の燃料を含んでい
る。この燃料は、沸点がガソリンの温度範囲、すなわち
３０℃〜２３０℃にあり、基本的に飽和、オレフィン系
および芳香族炭化水素からなっている。これらの炭化水
素画分は、直留ガソリン、合成的に製造される芳香族炭
化水素混合物、熱または接触クラッキングを施した炭化
水素原料油、水素化分解を施した石油画分、または接触
改質を施した炭化水素に由来する。炭化水素のオクタン
価は決定的なものではなく、一般的には６５を上回る。
少量のアルコール、ケトン、エーテルおよびエステル
が、燃料中に含まれていてもよい。水は適正な燃焼を妨
げるので、燃料は水のないものが好ましい。
【０００８】ＰＩＯは、他の添加剤と共に燃料に加える
ことができる。好都合な方法は、ＰＩＯと他の添加剤と
のコンセントレートを調製した後、このコンセントレー
トを所望な量で加え、添加剤の必要な最終濃度を生成さ
せることである。本発明は、燃料に好都合に加えること
ができるコンセントレートであって、燃料自体に可溶性
の希釈剤と本発明のほぼ完全に飽和された炭化水素オリ
ゴマー組成物とを含んでなるものにも関し、このコンセ
ントレートは所望により油溶性のポリアミンとポリイソ
ブテン、あるいは上記したような清浄作用を有する他の
添加剤を含むこともできる。これらのコンセントレート
は、内部ポリオレフィン２０〜８０重量％、ポリアミン
１〜３０％、および希釈剤１〜３０％を含むのが好まし
い。前記コンセントレートに好都合な希釈剤は、燃料と
相溶性の希釈剤、例えば炭化水素（例えば、ヘプタ
ン）、アルコールまたはエーテル、例えばメタノール、
エタノール、プロパノール、２−ブトキシエタノールま
たはメチルｔ−ブチルエーテルである。この希釈剤とし
ては、芳香族炭化水素、例えばトルエン、キシレン、こ
れらの混合物、またはトルエンおよびキシレンとアルコ
ールとの混合物が好ましい。コンセントレートは、場合
によっては防煙剤、特にエトキシル化したフェノール−
ホルムアルデヒド樹脂を含むこともできる。防煙剤を用
いる場合には、これは、希釈剤に対して０．１〜２％の
量でコンセントレート中に含まれ得る。
【０００９】下記の実施例は、本発明のより良い理解の
ためのものである。実施例１ Enichem Augusta 社によって製造され、Mixoilから市販
されているＭＸ ２１０６と呼ばれる製品を用いる。こ
のＰＩＯは、内部Ｃ15〜Ｃ16オレフィンの組成物のオリ
ゴマー化によって得られる。このＭＸ ２１０６は、下
記の特徴を有する。 密度、１５℃ ８．８３４ｋｇ／ｌ 粘度、１００℃ ５．８ｃＳｔ 粘度、４０℃ ３１．５ｃＳｔ 粘度、−３０℃ ２７５０ｃＳｔ 粘度指数 １２８ 流動点 −４８℃ Ｎｏａｃｋ試験 ８．４重量％
【００１０】実施例２ 実施例１の生成物ＭＸ ２１０６につき、減圧（約１．
５〜１．６ｍｍＨｇ）下、フィルム蒸発器にて分別を行
い、低粘度の最上部画分（１００℃で約４ｃＳｔ、ＰＩ
Ｏ４と呼ばれ、本発明に用いることはできない）および
高粘度の最下部画分（１００℃で７．０〜８．５ｃＳ
ｔ、ＰＩＯ８と呼ばれる）の２画分を得る。表１Ａに蒸
留条件を示し、表１Ｂに供給原料、およびこの供給原料
から出発して得られた最上部画分および最下部画分の特
徴を示すが、一方の場合（試験Ａ）の蒸留は装入量の約
５０％であり、他方（試験Ｂ）では装入量の約４０％で
ある。表１Ｂにおいて、粘度は様々な温度で測定したｃ
Ｓｔで表した動粘度であり、Ｉ．Ｖ．は粘度指数であ
り、ＮＯＡＣＫは揮発性測定値（方法ＣＥＣ−Ｌ−４０
Ｔ８７）である。 表１Ａ 試験Ａ 試験Ｂ 最上部 最下部 最上部 最下部 温度、℃ 246 260 246 260 圧力、（mmHg) 1.6 1.5 残渣 （重量％） 49.1 50.9 39.5 60.5 表１Ｂ 試験Ａ 試験Ｂ 供給原料 最上部 最下部 最上部 最下部 粘度、１００℃ 4.9 7.914 4.188 7.225 5.771 粘度、４０℃ 20.28 51.08 19.58 44.4 31.29 Ｉ．Ｖ． 119 123 118 124 128 粘度、−３０℃ 1630 6500 1530 5100 2750ＮＯＡＣＫ（重量％）12.14 5.4 13.32 6.57 9.12 蒸留Ａの残渣は、二量体４２％および三量体以上５８％
からなっている。
【００１１】自動車運転評価 表２に、実施例１の市販用のＰＩＯ６および実施例２の
ＰＩＯ８、正確には蒸留Ａの残渣、を加えたガソリンを
用いる自動車運転評価の結果を示す。表２の試験１に
は、何も添加しなかったガソリンのデーターを示し、試
験２には、実施例２のＰＩＯ８蒸留残渣Ａを加えたガソ
リンのデーターを示し、試験３には、市販のポリイソブ
チレンアミン（添加剤Ａ）を加えたガソリンのデーター
を示し、反復試験４および５には、ＰＩＯ８と添加剤Ａ
との混合物を加えたガソリンのデーターを示し、試験６
には、実施例１のＰＩＯ６を加えたガソリンのデーター
を示す。 表２ 添加剤 量 吸入弁の堆積物（ｍｇ／弁）（種類） (mg/kd) 1 2 3 4 平均値 1) --- --- 210 226 631 362 357 2) PIO 8 600 156 132 198 222 177 3) A 370 106 50 22 94 68 4) A + PIO8 370 + 230 16 52 0 0 17 5) A + PIO8 370 + 230 14 3 10 16 11 6) A + PIO6 370 + 230 35 103 27 23 47 表２のデーターは、ＰＩＯ８単独により弁の堆積物の量
がどれ程減少するかを示している（試験１と比較した試
験２）。更に、ＰＩＯ８は、通常の市販添加剤と混合す
ると、優れた清浄特性を示す（先行試験と比較した試験
４および５） この効果は、画分ＰＩＯ６、即ちフィルム膜蒸発器での
分列前の生成物によっても示されるが、その程度は小さ
い。

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】多量の燃料および少量のほぼ完全に飽和し
    た炭化水素オリゴマーを含んでなる内燃機関用燃料組成
    物であって、該炭化水素オリゴマーが、 １） 基本的にＣ13〜Ｃ18内部オリゴマーを９０重量％
    を上回る量で含んでなる炭化水素組成物のオリゴマー
    化、それに続く水素化によって得られ、 ２） 炭素原子数が１３以下の炭化水素を基本的に含ま
    ず、 ３） １００℃における粘度が５．０〜１２．０ｃＳｔ
    であることを特徴とする燃料組成物。
  2. 【請求項２】前記炭化水素オリゴマーが、基本的にＣ15
    〜Ｃ16内部オレフィン組成物のオリゴマー化の後、水素
    化によって得られる、請求項１に記載の組成物。
  3. 【請求項３】前記炭化水素オリゴマーの１００℃におけ
    る粘度が、７．３〜８．４ｃＳｔである、請求項１に記
    載の組成物。
  4. 【請求項４】前記炭化水素オリゴマーが、１００〜１２
    ００ｐｐｍｗ（重量百万分率）の量で含まれる、請求項
    １に記載の組成物。
  5. 【請求項５】前記炭化水素オリゴマーが、２００〜８０
    ０ｐｐｍｗの量で含まれる、請求項４に記載の組成物。
  6. 【請求項６】前記燃料の沸点が、ガソリンの温度範囲、
    すなわち３０℃〜２３０℃であり、基本的に飽和、オレ
    フィン系および芳香族炭化水素からなる、請求項１に記
    載の組成物。
  7. 【請求項７】更に清浄添加剤を含む、請求項１に記載の
    組成物。
  8. 【請求項８】清浄添加剤が、下記の化合物から選択され
    る、請求項７に記載の組成物。 １） ポリイソブテニルスクシンイミド、 ２） 一般式(I) Ｈ（Ｒ）Ｎ−Ｒ′−（ＮＨ−Ｒ′）ｘ−Ｎ（Ｒ″）２ (I) （式中、Ｒはポリオレフィン鎖であり、Ｒ′は１〜８個
    の炭素原子を有するアルキレン鎖であり、Ｒ″は水素ま
    たは低級アルキルであり、ｘは０〜５である）を有する
    油溶性の脂肪族ポリアミン。
  9. 【請求項９】Ｒが分子量が６００〜１，３００のポリイ
    ソブテン鎖であり、Ｒ′が炭素数３のアルキレン鎖であ
    り、Ｒ″がメチルであり、ｘが０である、請求項８に記
    載の組成物。
  10. 【請求項１０】燃料に可溶性の希釈剤と、請求項１に記
    載の炭化水素オリゴマーと、場合によって１種類以上の
    清浄添加剤とを含んでなる、燃料に添加するのに好適な
    コンセントレート。
  11. 【請求項１１】清浄添加剤が、下記の化合物から選択さ
    れる、請求項１０に記載の組成物。 １） ポリイソブテニルスクシンイミド、 ２） 一般式(I) Ｈ（Ｒ）Ｎ−Ｒ′−（ＮＨ−Ｒ′）ｘ−Ｎ（Ｒ″）２ (I) （式中、Ｒはポリオレフィン鎖であり、Ｒ′は１〜８個
    の炭素原子を有するアルキレン鎖であり、Ｒ″は水素ま
    たは低級アルキルであり、ｘは０〜５である）を有する
    油溶性の脂肪族ポリアミン。
  12. 【請求項１２】炭化水素オリゴマー２０〜８０重量％、
    油溶性ポリアミン１〜３０％、および希釈剤１〜３０％
    を含む、請求項１０に記載のコンセントレート。
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