JPH0753212A - 高温超伝導体およびその作製法 - Google Patents
高温超伝導体およびその作製法Info
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- JPH0753212A JPH0753212A JP5222238A JP22223893A JPH0753212A JP H0753212 A JPH0753212 A JP H0753212A JP 5222238 A JP5222238 A JP 5222238A JP 22223893 A JP22223893 A JP 22223893A JP H0753212 A JPH0753212 A JP H0753212A
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- oxide
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E40/00—Technologies for an efficient electrical power generation, transmission or distribution
- Y02E40/60—Superconducting electric elements or equipment; Power systems integrating superconducting elements or equipment
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Superconductors And Manufacturing Methods Therefor (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 Tlを含まず、あるいはTl濃度の低い高温
超伝導体を実現する。 【構成】 超伝導体は(M1-x Ax )y CuO1+z の組
成、ただしMはCa,Sr,Ba,Hg,Cd,Pbの
2価イオンの少なくとも1種類、AはLi,Na,K,
Rb,Cs,Agの1価イオンまたはTl,Biあるい
はY,Laランタニド系列の3価イオンの少なくとも1
種、0<x<0.5、0.8<y<2.0、1.6<z
<2.4、を有し、かつ層状構造を持つ。
超伝導体を実現する。 【構成】 超伝導体は(M1-x Ax )y CuO1+z の組
成、ただしMはCa,Sr,Ba,Hg,Cd,Pbの
2価イオンの少なくとも1種類、AはLi,Na,K,
Rb,Cs,Agの1価イオンまたはTl,Biあるい
はY,Laランタニド系列の3価イオンの少なくとも1
種、0<x<0.5、0.8<y<2.0、1.6<z
<2.4、を有し、かつ層状構造を持つ。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は高温超伝導体およびその
作製法に関し、特に液体窒素温度以上で使用することが
できる超伝導体およびその作製法に関する。
作製法に関し、特に液体窒素温度以上で使用することが
できる超伝導体およびその作製法に関する。
【0002】
【従来の技術】従来の銅酸化物超伝導体でTcが110
K以上のものとしてはTl系のものがある。従来の高温
超伝導体であるTl系超伝導体には、Tl1 Ba2 Ca
2 Cu3 Oy(通称1223),Tl2 Ba2 Ca2 C
u3 Oy(通称2223)およびTl1 Ba2 Ca3 C
u4 Oy(通称1234)などがあった。このうち、T
l2 Ba2 Ca2 Cu3 Oyの超伝導臨界温度Tcは最
高128Kであり、高いTc値を持つが、従来のTl系
超伝導体はTlの含有濃度が高いものが多かった。
K以上のものとしてはTl系のものがある。従来の高温
超伝導体であるTl系超伝導体には、Tl1 Ba2 Ca
2 Cu3 Oy(通称1223),Tl2 Ba2 Ca2 C
u3 Oy(通称2223)およびTl1 Ba2 Ca3 C
u4 Oy(通称1234)などがあった。このうち、T
l2 Ba2 Ca2 Cu3 Oyの超伝導臨界温度Tcは最
高128Kであり、高いTc値を持つが、従来のTl系
超伝導体はTlの含有濃度が高いものが多かった。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】従来のTc110K以
上の超伝導体としてはTl系があるが、これらは有害物
質であるTlを含み、かつTcも128K止まりであり
それ以上の高いTcを達成することは困難であった。T
lは毒性がある上に資源的にも乏しいにもかかわらず、
従来のTl系超伝導体はTlの使用量が多く、作製技術
上の除毒対策、コストの低減および資源確保の困難等の
点で大きな問題があった。
上の超伝導体としてはTl系があるが、これらは有害物
質であるTlを含み、かつTcも128K止まりであり
それ以上の高いTcを達成することは困難であった。T
lは毒性がある上に資源的にも乏しいにもかかわらず、
従来のTl系超伝導体はTlの使用量が多く、作製技術
上の除毒対策、コストの低減および資源確保の困難等の
点で大きな問題があった。
【0004】本発明の目的は上述の問題点を解決し、T
lを含まず、あるいはTl濃度の低い超伝導体およびそ
の作製法を提供することにある。
lを含まず、あるいはTl濃度の低い超伝導体およびそ
の作製法を提供することにある。
【0005】
【課題を解決するための手段】上記従来の問題点を解決
するために、本発明においてはTlを減らすか含まずに
アルカリ土類金属の元素Ba,Sr,Caと銅の酸化物
を主体としてキャリアの導入のため2価のHgおよびC
d、1価のアルカリ金属元素またはCu,Ag、あるい
は3価のYあるいはランタン系列元素、または過剰の酸
素を用いて、層状銅酸化物を形成しTc=120K以上
の超伝導体を実現しようとしたものである。すなわち、
本発明は(M1-x Ax )y CuO1+z の組成、ただしM
はCa,Sr,Ba,Hg,Cd,Pbの2価イオンの
少なくとも1種類、AはLi,Na,K,Rb,Cs,
Cu,Agの1価イオンまたはTl,BiあるいはY,
Laランタニド系列の3価イオンの少なくとも1種、0
<x<0.5、0.8<y<2.0、1.6<z<2.
4、を有し、かつ層状構造を持つことを特徴とする。
するために、本発明においてはTlを減らすか含まずに
アルカリ土類金属の元素Ba,Sr,Caと銅の酸化物
を主体としてキャリアの導入のため2価のHgおよびC
d、1価のアルカリ金属元素またはCu,Ag、あるい
は3価のYあるいはランタン系列元素、または過剰の酸
素を用いて、層状銅酸化物を形成しTc=120K以上
の超伝導体を実現しようとしたものである。すなわち、
本発明は(M1-x Ax )y CuO1+z の組成、ただしM
はCa,Sr,Ba,Hg,Cd,Pbの2価イオンの
少なくとも1種類、AはLi,Na,K,Rb,Cs,
Cu,Agの1価イオンまたはTl,BiあるいはY,
Laランタニド系列の3価イオンの少なくとも1種、0
<x<0.5、0.8<y<2.0、1.6<z<2.
4、を有し、かつ層状構造を持つことを特徴とする。
【0006】
【作用】本発明によれば格子定数の大きい絶縁体の
【0007】
【外1】
【0008】キャリアを導入することにより、Cu 3
dとO p軌道が混成した価電子帯の最上位バンドによ
ってフェルミ面を形成し、ネスティング効果を大きくし
さらに感受率を大きくし、その結果電子格子相互作用を
大きくできるため、Tcを120K以上に向上させるこ
とができる。
dとO p軌道が混成した価電子帯の最上位バンドによ
ってフェルミ面を形成し、ネスティング効果を大きくし
さらに感受率を大きくし、その結果電子格子相互作用を
大きくできるため、Tcを120K以上に向上させるこ
とができる。
【0009】
【実施例】以下、図面を参照して本発明の実施例を詳細
に説明する。
に説明する。
【0010】実施例1 Ba2 Cax Cu1+x O2x+3(x=2〜4)の焼結試料
にHgO粉末を添加し、HgBa2 Cax Cu1+x O
2x+5の仕込組成とし、金カプセル中で4〜6GPaの高
圧下、800〜1000℃、0.5〜5時間処理した後
さらに酸素中300℃で5〜20時間アニール処理する
とTc=130K以上の超伝導体が得られる。
にHgO粉末を添加し、HgBa2 Cax Cu1+x O
2x+5の仕込組成とし、金カプセル中で4〜6GPaの高
圧下、800〜1000℃、0.5〜5時間処理した後
さらに酸素中300℃で5〜20時間アニール処理する
とTc=130K以上の超伝導体が得られる。
【0011】BaCO3 ,CaCO3 およびCuOの粉
末をBa2 Ca2 Cu3 O7 となるように秤量し混合し
て、酸素中で930℃、2時間仮焼結した。その後この
仮焼結体を粉砕し、これにHgBa2 Ca2 Cu3 O
9-x となるようにHgOを秤量し混合した。混合粉末を
加圧してペレットとし、直径4mm、長さ6mmの金カ
プセルに納め、5GPaの圧力下で800℃、1時間加
熱した。加圧は口径25mmのベルト型アンビルを用い
て行った。加熱後、試料に圧力を加えたまま室温まで急
冷した。続いて試料を酸素気流中で300℃、5時間ア
ニールした。
末をBa2 Ca2 Cu3 O7 となるように秤量し混合し
て、酸素中で930℃、2時間仮焼結した。その後この
仮焼結体を粉砕し、これにHgBa2 Ca2 Cu3 O
9-x となるようにHgOを秤量し混合した。混合粉末を
加圧してペレットとし、直径4mm、長さ6mmの金カ
プセルに納め、5GPaの圧力下で800℃、1時間加
熱した。加圧は口径25mmのベルト型アンビルを用い
て行った。加熱後、試料に圧力を加えたまま室温まで急
冷した。続いて試料を酸素気流中で300℃、5時間ア
ニールした。
【0012】このようにして得られたHgBa2 Ca2
Cu3 O9-x のX線粉末回折図形を図1に示す。粉末試
料はSiプレートに強く押し付けられており、Siプレ
ートに垂直な方向に強いc軸配向が見られると同時に
(001)面の回折ピークが明瞭に現れている。X線回
折図形はこの試料の主要部分が格子定数a=8.352
Å、c=15.822Åの正方晶構造のHgBa2 Ca
2 Cu3 O9-x (1223)化合物であることを示して
いる。xで示されるピークはHg,CuO,CaOの不
純物相、未知および非晶質の相が少量存在することを示
している。
Cu3 O9-x のX線粉末回折図形を図1に示す。粉末試
料はSiプレートに強く押し付けられており、Siプレ
ートに垂直な方向に強いc軸配向が見られると同時に
(001)面の回折ピークが明瞭に現れている。X線回
折図形はこの試料の主要部分が格子定数a=8.352
Å、c=15.822Åの正方晶構造のHgBa2 Ca
2 Cu3 O9-x (1223)化合物であることを示して
いる。xで示されるピークはHg,CuO,CaOの不
純物相、未知および非晶質の相が少量存在することを示
している。
【0013】得られた試料の電気抵抗の温度依存性を図
2に示す。抵抗は通常の4端子法で測定した。図中、曲
線Aは前述した高圧下の加熱の後、酸素気流中300℃
で5時間アニールした試料の抵抗の温度依存性、曲線B
は比較のために示したもので、300℃のアニール処理
を行わない試料のそれである。オンセット遷移温度Tc
o(抵抗が10%減少する温度)、中央値遷移温度Tc
(抵抗が50%減少する温度)および終端遷移温度Tc
e(抵抗が90%減少する温度)は、アニール処理した
試料で、それぞれ131.6、130.3および12
7.2Kであり、これらはアニール処理を行わない試料
の115.2、113.4および111.4Kより高
い。アニール処理した試料について、ゼロ抵抗は115
Kで観察された。遷移温度以上の温度では、アニール処
理した試料の抵抗はアニール処理を行わない試料より約
3倍高い。これは一部はキャリアの減少により、一部は
不純物相の増加によるものと考えられる。300℃のア
ニールを10時間行うと、遷移温度は5時間処理のもの
より約1K高くなり、遷移温度以上での抵抗は約7倍に
なる。この物質系では帯磁率の減少が137Kから観測
されており、Tcが137K以上になる可能性もある。
2に示す。抵抗は通常の4端子法で測定した。図中、曲
線Aは前述した高圧下の加熱の後、酸素気流中300℃
で5時間アニールした試料の抵抗の温度依存性、曲線B
は比較のために示したもので、300℃のアニール処理
を行わない試料のそれである。オンセット遷移温度Tc
o(抵抗が10%減少する温度)、中央値遷移温度Tc
(抵抗が50%減少する温度)および終端遷移温度Tc
e(抵抗が90%減少する温度)は、アニール処理した
試料で、それぞれ131.6、130.3および12
7.2Kであり、これらはアニール処理を行わない試料
の115.2、113.4および111.4Kより高
い。アニール処理した試料について、ゼロ抵抗は115
Kで観察された。遷移温度以上の温度では、アニール処
理した試料の抵抗はアニール処理を行わない試料より約
3倍高い。これは一部はキャリアの減少により、一部は
不純物相の増加によるものと考えられる。300℃のア
ニールを10時間行うと、遷移温度は5時間処理のもの
より約1K高くなり、遷移温度以上での抵抗は約7倍に
なる。この物質系では帯磁率の減少が137Kから観測
されており、Tcが137K以上になる可能性もある。
【0014】実施例2 Ba2 (Sr0.7 Ca0.3 )n-1 Cun O2n-1+zまたは
Ba2 (Sr1-x Cax )n-1 Cun O2n+1+zの組成に
なるようにSr−Ca−Cu−OまたはBa−Sr−C
a−Cu−Oの焼結体を作製し、それにHgOおよびT
l2 O3 の粉末をTl1-c Hgc Ba2 Ca2 Cua+1
Ob(a=0〜10、b=2c+2〜2c+6、c=0
〜1.0)となるように仕込み、実施例1と同じ条件で
高圧処理した後、300℃でアニール処理してTc=1
20K以上の超伝導体を得ることができた。
Ba2 (Sr1-x Cax )n-1 Cun O2n+1+zの組成に
なるようにSr−Ca−Cu−OまたはBa−Sr−C
a−Cu−Oの焼結体を作製し、それにHgOおよびT
l2 O3 の粉末をTl1-c Hgc Ba2 Ca2 Cua+1
Ob(a=0〜10、b=2c+2〜2c+6、c=0
〜1.0)となるように仕込み、実施例1と同じ条件で
高圧処理した後、300℃でアニール処理してTc=1
20K以上の超伝導体を得ることができた。
【0015】上述した試料においてHgをNa,K,R
b,Cs,CuあるいはAgで置換することも可能であ
る。
b,Cs,CuあるいはAgで置換することも可能であ
る。
【0016】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば従
来不可能であったTlを含まず、あるいは低Tl濃度で
超伝導遷移温度120K以上の超伝導体を得ることがで
きる。
来不可能であったTlを含まず、あるいは低Tl濃度で
超伝導遷移温度120K以上の超伝導体を得ることがで
きる。
【0017】
【図1】本発明によるHgBa2 Ca2 Cu3 O9-d 試
料のX線回折図形である。
料のX線回折図形である。
【図2】本発明による高温超伝導体の実施例の電気抵抗
の温度依存性を示す特性図である。
の温度依存性を示す特性図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C01G 15/00 ZAA C C04B 35/45 ZAA H01B 12/00 ZAA 7244−5G 13/00 565 D 7244−5G // C01G 11/00 ZAA 21/00 ZAA 29/00 ZAA
Claims (7)
- 【請求項1】 (M1-x Ax )y CuO1+z の組成、た
だしMはCa,Sr,Ba,Hg,Cd,Pbの2価イ
オンの少なくとも1種類、AはLi,Na,K,Rb,
Cs,Cu,Agの1価イオンまたはTl,Biあるい
はY,Laランタニド系列の3価イオンの少なくとも1
種、0<x<0.5、0.8<y<2.0、1.6<z
<2.4、を有し、かつ層状構造を持つことを特徴とす
るTc=120K以上の超伝導体。 - 【請求項2】 前記超伝導体がM2 Nn-1 Cun O
2n+1+zまたはMNn-1 Cun O2n+z、ただしMとNはC
a,Sr,Baの2価イオンの少なくとも1種、n=1
〜10、z=0〜1.0、の層状構造を有することを特
徴とする請求項1に記載の高温超伝導体。 - 【請求項3】 前記超伝導体の組成がHgBa2 Ca2
Cu3 O9-d であることを特徴とする請求項1または2
に記載の高温超伝導体。 - 【請求項4】 前記超伝導体の組成が組成式Tl1-c H
gc Ba2 Caa Cua+1 Ob (ただしa=0〜10、
b=2c+2〜2c+6、c=0〜1.0)で表わされ
ることを特徴とする請求項1または2に記載の高温超伝
導体。 - 【請求項5】 前記組成式中のHgをNa,K,Rb,
Cs,CuあるいはAgで置換したことを特徴とする請
求項4に記載の高温超伝導体。 - 【請求項6】 Ba,SrおよびCaの少なくとも1種
の酸化物または炭酸塩の粉末とCuの酸化物の粉末とを
混合し、焼結した後に粉砕する工程、粉砕された焼結粉
末にHgの酸化物の粉末を混合して高圧下で焼結する工
程および酸素中でアニール処理する工程を有することを
特徴とする高温超伝導体の作製法。 - 【請求項7】 前記粉砕された焼結粉末にHgの酸化物
粉末に加えてTlの酸化物粉末を混合することを特徴と
する請求項6に記載の高温超伝導体の作製法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP5222238A JPH0753212A (ja) | 1993-08-13 | 1993-08-13 | 高温超伝導体およびその作製法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP5222238A JPH0753212A (ja) | 1993-08-13 | 1993-08-13 | 高温超伝導体およびその作製法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0753212A true JPH0753212A (ja) | 1995-02-28 |
Family
ID=16779277
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP5222238A Pending JPH0753212A (ja) | 1993-08-13 | 1993-08-13 | 高温超伝導体およびその作製法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0753212A (ja) |
Cited By (2)
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---|---|---|---|---|
JPH08183614A (ja) * | 1993-12-07 | 1996-07-16 | Agency Of Ind Science & Technol | 高温超伝導体およびその製造方法 |
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-
1993
- 1993-08-13 JP JP5222238A patent/JPH0753212A/ja active Pending
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