JPH0753212A - 高温超伝導体およびその作製法 - Google Patents
高温超伝導体およびその作製法Info
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- JPH0753212A JPH0753212A JP5222238A JP22223893A JPH0753212A JP H0753212 A JPH0753212 A JP H0753212A JP 5222238 A JP5222238 A JP 5222238A JP 22223893 A JP22223893 A JP 22223893A JP H0753212 A JPH0753212 A JP H0753212A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E40/60—Superconducting electric elements or equipment; Power systems integrating superconducting elements or equipment
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Superconductors And Manufacturing Methods Therefor (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 Ｔｌを含まず、あるいはＴｌ濃度の低い高温
超伝導体を実現する。 【構成】 超伝導体は（Ｍ1-x Ａx ）y ＣｕＯ1+z の組
成、ただしＭはＣａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｈｇ，Ｃｄ，Ｐｂの
２価イオンの少なくとも１種類、ＡはＬｉ，Ｎａ，Ｋ，
Ｒｂ，Ｃｓ，Ａｇの１価イオンまたはＴｌ，Ｂｉあるい
はＹ，Ｌａランタニド系列の３価イオンの少なくとも１
種、０＜ｘ＜０．５、０．８＜ｙ＜２．０、１．６＜ｚ
＜２．４、を有し、かつ層状構造を持つ。
超伝導体を実現する。 【構成】 超伝導体は（Ｍ1-x Ａx ）y ＣｕＯ1+z の組
成、ただしＭはＣａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｈｇ，Ｃｄ，Ｐｂの
２価イオンの少なくとも１種類、ＡはＬｉ，Ｎａ，Ｋ，
Ｒｂ，Ｃｓ，Ａｇの１価イオンまたはＴｌ，Ｂｉあるい
はＹ，Ｌａランタニド系列の３価イオンの少なくとも１
種、０＜ｘ＜０．５、０．８＜ｙ＜２．０、１．６＜ｚ
＜２．４、を有し、かつ層状構造を持つ。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は高温超伝導体およびその
作製法に関し、特に液体窒素温度以上で使用することが
できる超伝導体およびその作製法に関する。
作製法に関し、特に液体窒素温度以上で使用することが
できる超伝導体およびその作製法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来の銅酸化物超伝導体でＴｃが１１０
Ｋ以上のものとしてはＴｌ系のものがある。従来の高温
超伝導体であるＴｌ系超伝導体には、Ｔｌ1 Ｂａ2 Ｃａ
2 Ｃｕ3 Ｏｙ（通称１２２３），Ｔｌ2 Ｂａ2 Ｃａ2 Ｃ
ｕ3 Ｏｙ（通称２２２３）およびＴｌ1 Ｂａ2 Ｃａ3 Ｃ
ｕ4 Ｏｙ（通称１２３４）などがあった。このうち、Ｔ
ｌ2 Ｂａ2 Ｃａ2 Ｃｕ3 Ｏｙの超伝導臨界温度Ｔｃは最
高１２８Ｋであり、高いＴｃ値を持つが、従来のＴｌ系
超伝導体はＴｌの含有濃度が高いものが多かった。
Ｋ以上のものとしてはＴｌ系のものがある。従来の高温
超伝導体であるＴｌ系超伝導体には、Ｔｌ1 Ｂａ2 Ｃａ
2 Ｃｕ3 Ｏｙ（通称１２２３），Ｔｌ2 Ｂａ2 Ｃａ2 Ｃ
ｕ3 Ｏｙ（通称２２２３）およびＴｌ1 Ｂａ2 Ｃａ3 Ｃ
ｕ4 Ｏｙ（通称１２３４）などがあった。このうち、Ｔ
ｌ2 Ｂａ2 Ｃａ2 Ｃｕ3 Ｏｙの超伝導臨界温度Ｔｃは最
高１２８Ｋであり、高いＴｃ値を持つが、従来のＴｌ系
超伝導体はＴｌの含有濃度が高いものが多かった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従来のＴｃ１１０Ｋ以
上の超伝導体としてはＴｌ系があるが、これらは有害物
質であるＴｌを含み、かつＴｃも１２８Ｋ止まりであり
それ以上の高いＴｃを達成することは困難であった。Ｔ
ｌは毒性がある上に資源的にも乏しいにもかかわらず、
従来のＴｌ系超伝導体はＴｌの使用量が多く、作製技術
上の除毒対策、コストの低減および資源確保の困難等の
点で大きな問題があった。
上の超伝導体としてはＴｌ系があるが、これらは有害物
質であるＴｌを含み、かつＴｃも１２８Ｋ止まりであり
それ以上の高いＴｃを達成することは困難であった。Ｔ
ｌは毒性がある上に資源的にも乏しいにもかかわらず、
従来のＴｌ系超伝導体はＴｌの使用量が多く、作製技術
上の除毒対策、コストの低減および資源確保の困難等の
点で大きな問題があった。
【０００４】本発明の目的は上述の問題点を解決し、Ｔ
ｌを含まず、あるいはＴｌ濃度の低い超伝導体およびそ
の作製法を提供することにある。
ｌを含まず、あるいはＴｌ濃度の低い超伝導体およびそ
の作製法を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記従来の問題点を解決
するために、本発明においてはＴｌを減らすか含まずに
アルカリ土類金属の元素Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａと銅の酸化物
を主体としてキャリアの導入のため２価のＨｇおよびＣ
ｄ、１価のアルカリ金属元素またはＣｕ，Ａｇ、あるい
は３価のＹあるいはランタン系列元素、または過剰の酸
素を用いて、層状銅酸化物を形成しＴｃ＝１２０Ｋ以上
の超伝導体を実現しようとしたものである。すなわち、
本発明は（Ｍ1-x Ａx ）y ＣｕＯ1+z の組成、ただしＭ
はＣａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｈｇ，Ｃｄ，Ｐｂの２価イオンの
少なくとも１種類、ＡはＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，
Ｃｕ，Ａｇの１価イオンまたはＴｌ，ＢｉあるいはＹ，
Ｌａランタニド系列の３価イオンの少なくとも１種、０
＜ｘ＜０．５、０．８＜ｙ＜２．０、１．６＜ｚ＜２．
４、を有し、かつ層状構造を持つことを特徴とする。
するために、本発明においてはＴｌを減らすか含まずに
アルカリ土類金属の元素Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａと銅の酸化物
を主体としてキャリアの導入のため２価のＨｇおよびＣ
ｄ、１価のアルカリ金属元素またはＣｕ，Ａｇ、あるい
は３価のＹあるいはランタン系列元素、または過剰の酸
素を用いて、層状銅酸化物を形成しＴｃ＝１２０Ｋ以上
の超伝導体を実現しようとしたものである。すなわち、
本発明は（Ｍ1-x Ａx ）y ＣｕＯ1+z の組成、ただしＭ
はＣａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｈｇ，Ｃｄ，Ｐｂの２価イオンの
少なくとも１種類、ＡはＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，
Ｃｕ，Ａｇの１価イオンまたはＴｌ，ＢｉあるいはＹ，
Ｌａランタニド系列の３価イオンの少なくとも１種、０
＜ｘ＜０．５、０．８＜ｙ＜２．０、１．６＜ｚ＜２．
４、を有し、かつ層状構造を持つことを特徴とする。
【０００６】
【作用】本発明によれば格子定数の大きい絶縁体の
【０００７】
【外１】
【０００８】キャリアを導入することにより、Ｃｕ ３
ｄとＯ ｐ軌道が混成した価電子帯の最上位バンドによ
ってフェルミ面を形成し、ネスティング効果を大きくし
さらに感受率を大きくし、その結果電子格子相互作用を
大きくできるため、Ｔｃを１２０Ｋ以上に向上させるこ
とができる。
ｄとＯ ｐ軌道が混成した価電子帯の最上位バンドによ
ってフェルミ面を形成し、ネスティング効果を大きくし
さらに感受率を大きくし、その結果電子格子相互作用を
大きくできるため、Ｔｃを１２０Ｋ以上に向上させるこ
とができる。
【０００９】
【実施例】以下、図面を参照して本発明の実施例を詳細
に説明する。
に説明する。
【００１０】実施例１ Ｂａ2 Ｃａx Ｃｕ1+x Ｏ2x+3（ｘ＝２〜４）の焼結試料
にＨｇＯ粉末を添加し、ＨｇＢａ2 Ｃａx Ｃｕ1+x Ｏ
2x+5の仕込組成とし、金カプセル中で４〜６ＧＰａの高
圧下、８００〜１０００℃、０．５〜５時間処理した後
さらに酸素中３００℃で５〜２０時間アニール処理する
とＴｃ＝１３０Ｋ以上の超伝導体が得られる。
にＨｇＯ粉末を添加し、ＨｇＢａ2 Ｃａx Ｃｕ1+x Ｏ
2x+5の仕込組成とし、金カプセル中で４〜６ＧＰａの高
圧下、８００〜１０００℃、０．５〜５時間処理した後
さらに酸素中３００℃で５〜２０時間アニール処理する
とＴｃ＝１３０Ｋ以上の超伝導体が得られる。
【００１１】ＢａＣＯ3 ，ＣａＣＯ3 およびＣｕＯの粉
末をＢａ2 Ｃａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 となるように秤量し混合し
て、酸素中で９３０℃、２時間仮焼結した。その後この
仮焼結体を粉砕し、これにＨｇＢａ2 Ｃａ2 Ｃｕ3 Ｏ
9-x となるようにＨｇＯを秤量し混合した。混合粉末を
加圧してペレットとし、直径４ｍｍ、長さ６ｍｍの金カ
プセルに納め、５ＧＰａの圧力下で８００℃、１時間加
熱した。加圧は口径２５ｍｍのベルト型アンビルを用い
て行った。加熱後、試料に圧力を加えたまま室温まで急
冷した。続いて試料を酸素気流中で３００℃、５時間ア
ニールした。
末をＢａ2 Ｃａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 となるように秤量し混合し
て、酸素中で９３０℃、２時間仮焼結した。その後この
仮焼結体を粉砕し、これにＨｇＢａ2 Ｃａ2 Ｃｕ3 Ｏ
9-x となるようにＨｇＯを秤量し混合した。混合粉末を
加圧してペレットとし、直径４ｍｍ、長さ６ｍｍの金カ
プセルに納め、５ＧＰａの圧力下で８００℃、１時間加
熱した。加圧は口径２５ｍｍのベルト型アンビルを用い
て行った。加熱後、試料に圧力を加えたまま室温まで急
冷した。続いて試料を酸素気流中で３００℃、５時間ア
ニールした。
【００１２】このようにして得られたＨｇＢａ2 Ｃａ2
Ｃｕ3 Ｏ9-x のＸ線粉末回折図形を図１に示す。粉末試
料はＳｉプレートに強く押し付けられており、Ｓｉプレ
ートに垂直な方向に強いｃ軸配向が見られると同時に
（００１）面の回折ピークが明瞭に現れている。Ｘ線回
折図形はこの試料の主要部分が格子定数ａ＝８．３５２
Å、ｃ＝１５．８２２Åの正方晶構造のＨｇＢａ2 Ｃａ
2 Ｃｕ3 Ｏ9-x （１２２３）化合物であることを示して
いる。ｘで示されるピークはＨｇ，ＣｕＯ，ＣａＯの不
純物相、未知および非晶質の相が少量存在することを示
している。
Ｃｕ3 Ｏ9-x のＸ線粉末回折図形を図１に示す。粉末試
料はＳｉプレートに強く押し付けられており、Ｓｉプレ
ートに垂直な方向に強いｃ軸配向が見られると同時に
（００１）面の回折ピークが明瞭に現れている。Ｘ線回
折図形はこの試料の主要部分が格子定数ａ＝８．３５２
Å、ｃ＝１５．８２２Åの正方晶構造のＨｇＢａ2 Ｃａ
2 Ｃｕ3 Ｏ9-x （１２２３）化合物であることを示して
いる。ｘで示されるピークはＨｇ，ＣｕＯ，ＣａＯの不
純物相、未知および非晶質の相が少量存在することを示
している。
【００１３】得られた試料の電気抵抗の温度依存性を図
２に示す。抵抗は通常の４端子法で測定した。図中、曲
線Ａは前述した高圧下の加熱の後、酸素気流中３００℃
で５時間アニールした試料の抵抗の温度依存性、曲線Ｂ
は比較のために示したもので、３００℃のアニール処理
を行わない試料のそれである。オンセット遷移温度Ｔｃ
ｏ（抵抗が１０％減少する温度）、中央値遷移温度Ｔｃ
（抵抗が５０％減少する温度）および終端遷移温度Ｔｃ
ｅ（抵抗が９０％減少する温度）は、アニール処理した
試料で、それぞれ１３１．６、１３０．３および１２
７．２Ｋであり、これらはアニール処理を行わない試料
の１１５．２、１１３．４および１１１．４Ｋより高
い。アニール処理した試料について、ゼロ抵抗は１１５
Ｋで観察された。遷移温度以上の温度では、アニール処
理した試料の抵抗はアニール処理を行わない試料より約
３倍高い。これは一部はキャリアの減少により、一部は
不純物相の増加によるものと考えられる。３００℃のア
ニールを１０時間行うと、遷移温度は５時間処理のもの
より約１Ｋ高くなり、遷移温度以上での抵抗は約７倍に
なる。この物質系では帯磁率の減少が１３７Ｋから観測
されており、Ｔｃが１３７Ｋ以上になる可能性もある。
２に示す。抵抗は通常の４端子法で測定した。図中、曲
線Ａは前述した高圧下の加熱の後、酸素気流中３００℃
で５時間アニールした試料の抵抗の温度依存性、曲線Ｂ
は比較のために示したもので、３００℃のアニール処理
を行わない試料のそれである。オンセット遷移温度Ｔｃ
ｏ（抵抗が１０％減少する温度）、中央値遷移温度Ｔｃ
（抵抗が５０％減少する温度）および終端遷移温度Ｔｃ
ｅ（抵抗が９０％減少する温度）は、アニール処理した
試料で、それぞれ１３１．６、１３０．３および１２
７．２Ｋであり、これらはアニール処理を行わない試料
の１１５．２、１１３．４および１１１．４Ｋより高
い。アニール処理した試料について、ゼロ抵抗は１１５
Ｋで観察された。遷移温度以上の温度では、アニール処
理した試料の抵抗はアニール処理を行わない試料より約
３倍高い。これは一部はキャリアの減少により、一部は
不純物相の増加によるものと考えられる。３００℃のア
ニールを１０時間行うと、遷移温度は５時間処理のもの
より約１Ｋ高くなり、遷移温度以上での抵抗は約７倍に
なる。この物質系では帯磁率の減少が１３７Ｋから観測
されており、Ｔｃが１３７Ｋ以上になる可能性もある。
【００１４】実施例２ Ｂａ2 （Ｓｒ0.7 Ｃａ0.3 ）n-1 Ｃｕn Ｏ2n-1+zまたは
Ｂａ2 （Ｓｒ1-x Ｃａx ）n-1 Ｃｕn Ｏ2n+1+zの組成に
なるようにＳｒ−Ｃａ−Ｃｕ−ＯまたはＢａ−Ｓｒ−Ｃ
ａ−Ｃｕ−Ｏの焼結体を作製し、それにＨｇＯおよびＴ
ｌ2 Ｏ3 の粉末をＴｌ1-c Ｈｇc Ｂａ2 Ｃａ2 Ｃｕa+1
Ｏｂ（ａ＝０〜１０、ｂ＝２ｃ＋２〜２ｃ＋６、ｃ＝０
〜１．０）となるように仕込み、実施例１と同じ条件で
高圧処理した後、３００℃でアニール処理してＴｃ＝１
２０Ｋ以上の超伝導体を得ることができた。
Ｂａ2 （Ｓｒ1-x Ｃａx ）n-1 Ｃｕn Ｏ2n+1+zの組成に
なるようにＳｒ−Ｃａ−Ｃｕ−ＯまたはＢａ−Ｓｒ−Ｃ
ａ−Ｃｕ−Ｏの焼結体を作製し、それにＨｇＯおよびＴ
ｌ2 Ｏ3 の粉末をＴｌ1-c Ｈｇc Ｂａ2 Ｃａ2 Ｃｕa+1
Ｏｂ（ａ＝０〜１０、ｂ＝２ｃ＋２〜２ｃ＋６、ｃ＝０
〜１．０）となるように仕込み、実施例１と同じ条件で
高圧処理した後、３００℃でアニール処理してＴｃ＝１
２０Ｋ以上の超伝導体を得ることができた。
【００１５】上述した試料においてＨｇをＮａ，Ｋ，Ｒ
ｂ，Ｃｓ，ＣｕあるいはＡｇで置換することも可能であ
る。
ｂ，Ｃｓ，ＣｕあるいはＡｇで置換することも可能であ
る。
【００１６】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば従
来不可能であったＴｌを含まず、あるいは低Ｔｌ濃度で
超伝導遷移温度１２０Ｋ以上の超伝導体を得ることがで
きる。
来不可能であったＴｌを含まず、あるいは低Ｔｌ濃度で
超伝導遷移温度１２０Ｋ以上の超伝導体を得ることがで
きる。
【００１７】
【図１】本発明によるＨｇＢａ2 Ｃａ2 Ｃｕ3 Ｏ9-d 試
料のＸ線回折図形である。
料のＸ線回折図形である。
【図２】本発明による高温超伝導体の実施例の電気抵抗
の温度依存性を示す特性図である。
の温度依存性を示す特性図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０１Ｇ 15/00 ＺＡＡ Ｃ Ｃ０４Ｂ 35/45 ＺＡＡ Ｈ０１Ｂ 12/00 ＺＡＡ 7244−5Ｇ 13/00 ５６５ Ｄ 7244−5Ｇ // Ｃ０１Ｇ 11/00 ＺＡＡ 21/00 ＺＡＡ 29/00 ＺＡＡ
Claims (7)
- 【請求項１】 （Ｍ1-x Ａx ）y ＣｕＯ1+z の組成、た
だしＭはＣａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｈｇ，Ｃｄ，Ｐｂの２価イ
オンの少なくとも１種類、ＡはＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，
Ｃｓ，Ｃｕ，Ａｇの１価イオンまたはＴｌ，Ｂｉあるい
はＹ，Ｌａランタニド系列の３価イオンの少なくとも１
種、０＜ｘ＜０．５、０．８＜ｙ＜２．０、１．６＜ｚ
＜２．４、を有し、かつ層状構造を持つことを特徴とす
るＴｃ＝１２０Ｋ以上の超伝導体。 - 【請求項２】 前記超伝導体がＭ2 Ｎn-1 Ｃｕn Ｏ
2n+1+zまたはＭＮn-1 Ｃｕn Ｏ2n+z、ただしＭとＮはＣ
ａ，Ｓｒ，Ｂａの２価イオンの少なくとも１種、ｎ＝１
〜１０、ｚ＝０〜１．０、の層状構造を有することを特
徴とする請求項１に記載の高温超伝導体。 - 【請求項３】 前記超伝導体の組成がＨｇＢａ2 Ｃａ2
Ｃｕ3 Ｏ9-d であることを特徴とする請求項１または２
に記載の高温超伝導体。 - 【請求項４】 前記超伝導体の組成が組成式Ｔｌ1-c Ｈ
ｇc Ｂａ2 Ｃａa Ｃｕa+1 Ｏb （ただしａ＝０〜１０、
ｂ＝２ｃ＋２〜２ｃ＋６、ｃ＝０〜１．０）で表わされ
ることを特徴とする請求項１または２に記載の高温超伝
導体。 - 【請求項５】 前記組成式中のＨｇをＮａ，Ｋ，Ｒｂ，
Ｃｓ，ＣｕあるいはＡｇで置換したことを特徴とする請
求項４に記載の高温超伝導体。 - 【請求項６】 Ｂａ，ＳｒおよびＣａの少なくとも１種
の酸化物または炭酸塩の粉末とＣｕの酸化物の粉末とを
混合し、焼結した後に粉砕する工程、粉砕された焼結粉
末にＨｇの酸化物の粉末を混合して高圧下で焼結する工
程および酸素中でアニール処理する工程を有することを
特徴とする高温超伝導体の作製法。 - 【請求項７】 前記粉砕された焼結粉末にＨｇの酸化物
粉末に加えてＴｌの酸化物粉末を混合することを特徴と
する請求項６に記載の高温超伝導体の作製法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5222238A JPH0753212A (ja) | 1993-08-13 | 1993-08-13 | 高温超伝導体およびその作製法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5222238A JPH0753212A (ja) | 1993-08-13 | 1993-08-13 | 高温超伝導体およびその作製法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0753212A true JPH0753212A (ja) | 1995-02-28 |
Family
ID=16779277
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5222238A Pending JPH0753212A (ja) | 1993-08-13 | 1993-08-13 | 高温超伝導体およびその作製法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0753212A (ja) |
Cited By (2)
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-
1993
- 1993-08-13 JP JP5222238A patent/JPH0753212A/ja active Pending
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