JPH0745413A

JPH0745413A - Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法及び原料粉末調整用合金粉末

Info

Publication number: JPH0745413A
Application number: JP5207190A
Authority: JP
Inventors: Yuji Kaneko; 裕治金子; Naoyuki Ishigaki; 尚幸石垣
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Hitachi Metals Ltd
Priority date: 1993-07-28
Filing date: 1993-07-28
Publication date: 1995-02-14
Anticipated expiration: 2016-04-03
Also published as: JP3151087B2

Abstract

(57)【要約】【目的】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石特性の高性能化を阻
害する磁石構成相のＢリッチ相及びＲリッチ相をできる
だけ低減でき、かつ主相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を増加させ、
さらに合金粉末中の含有酸素量を低減でき、種々の磁石
特性に応じた組成の合金粉末を容易に提供できるＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法の提供。【構成】Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする特定組成のスト
リップ・キャステイング法によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉
末に全量の６０％以下のＲが２０原子％以下のＮｄ₂Ｆ
ｅ₁₇相を含むストリップ・キャステイング法による調整
用合金粉末を添加配合することにより、極めて粉砕しや
すい合金粉末を得ることが可能であり、調整用合金粉末
中のＮｄ₂Ｆｅ₁₇相と主相系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末中
のＢリッチ相及びＮｄリッチ相との反応により、新たに
Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が生成されるため、永久磁石の磁石特
性を劣化させるＢリッチ相及びＮｄリッチ相の量を低減
できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、Ｒ（ＲはＹを含む希
土類元素のうち少なくとも１種）、Ｆｅ、Ｂを主成分と
するＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造に用いる原料粉末の
製造方法及び原料粉末調整用合金粉末に係り、ストリッ
プ・キャスティング法により得られたＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を
主相とする主相系合金粉末に同じくストリップ・キャス
ティング法により得られたＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合
金粉末を添加配合して、磁石特性を劣化させるＢ−ｒｉ
ｃｈ相やＮｄ−ｒｉｃｈ相の量を調整したＲ−Ｆｅ−Ｂ
系永久磁石用原料粉末の製造方法及び原料粉末調整用合
金粉末に関する。

【０００２】

【従来の技術】今日、高性能永久磁石として代表的なＲ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石（特開昭５９−４６００８号）
は、三元系正方晶化合物の主相とＲ−ｒｉｃｈ相を有す
る組織にて高磁石特性を発現し、ｉＨｃが２５ｋＯｅ以
上、（ＢＨ）ｍａｘが４５ＭＧＯｅ以上と、従来の高性
能希土類コバルト磁石と比較しても、格段の高性能を発
揮する。また、用途に応じ、選定された種々の磁石特性
を発揮するよう、種々組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が
提案されている。

【０００３】上記種々の組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久
磁石を製造するには、所要組成の磁石用の合金粉末を製
造する必要があり、電解により還元された希土類原料を
用いて、溶解して鋳型に鋳造し所要磁石組成の合金塊を
作成し、これを粉砕して所要粒度の合金粉末とする溶解
粉砕法（特開昭６０−６３３０４号、特開昭６０−１１
９７０１号）と、希土類酸化物、Ｆｅ粉等を用い直接磁
石組成合金粉を作成する直接還元拡散法（特開昭５９−
２１９４０４号、特開昭６０−７７９４３号）がある。

【０００４】溶解粉砕法は、鋳造時にＦｅ初晶が発生し
易くＲ−ｒｉｃｈ相が大きく偏析するが、鋳塊の粗粉砕
工程で容易に酸化防止が可能な工程で粉砕ができるた
め、比較的低含有酸素量の合金粉末が得られる。

【０００５】直接還元拡散法は、上記の溶解粉砕法と比
較して磁石用原料粉末を作成する時に溶解・粗粉砕等の
工程を省略することができることが利点であるが、Ｒ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ主相の周囲にＲ−ｒｉｃｈ相がとり囲んだ状態
で作成され、また、Ｒ−ｒｉｃｈ相の大きさは前者と比
較して小さく良く分散されるため、製造時に酸化され易
く含有酸素量が多く、磁石組成によっては希土類元素が
消耗されて磁石特性のバラツキ等の発生原因となる問題
がある。

【０００６】さらに、最近、鋳塊粉砕法によるＲ−Ｆｅ
−Ｂ系合金粉末の欠点たる結晶粒の粗大化、α−Ｆｅの
残留、偏析を防止するために、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金溶湯
を双ロール法または単ロール法により、特定板厚の鋳片
となし、前記鋳片を通常の粉末冶金法に従って、鋳片を
スタンプミル・ジョークラッシャーなどで粗粉砕後、さ
らにディスクミル、ポールミル、アトライター、ジェッ
トミルなど機械的粉砕法により平均粒径が３〜５μｍの
粉末に微粉砕後、磁場中プレス、焼結、時効処理する製
造方法が提案（特開昭６３−３１７６４３号広報）され
ている。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】発明者らは、効率よく
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を製造でき、しかも、磁気特性
を向上させる方法について種々検討を重ねてきた。Ｒ−
Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束密度（Ｂｒ）を高めるた
めには、強磁性相であり主相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の含有率
を多くすることにより達成される。すなわち、磁石の組
成をＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂの化学量論的組成に近づけることが重
要となる。しかしながら、上記組成の合金を溶解し、鋳
型に鋳造した合金塊を出発原料としてＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ系焼
結磁石を作製しようとすると、合金塊に晶出したα−Ｆ
ｅやＲ−ｒｉｃｈ相が局部的に遍在していることなどか
ら、特に微粉砕時に粉砕が困難となり、かつまた、組成
ずれを生じるなどの問題があった。また、直接還元拡散
法で、上記組成の合金粉末を作製しようとすると、未反
応のＦｅ粒子が残存したり、また、これを消滅させるた
めに、還元温度を高めると、今度は粒子同志が焼結して
成長し、しかも還元剤として添加したＣａやその酸化物
などがかみ込まれて不純物が増加するなどの問題が新た
に発生した。

【０００８】そこで、これら合金原料の製造にかかわる
問題点の改善について種々検討した結果、ストリップ・
キャスティング法を用いて、合金溶湯を急冷凝固させる
ことにより、α−Ｆｅの晶出を抑制でき、しかも均質な
組成を有する合金鋳片を製造できることを見出した。

【０００９】一方、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は液相焼結
反応を用いて、焼結が行われている。すなわち、磁石内
には主相で強磁性相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相のほかに、Ｂ−ｒ
ｉｃｈ相及び粒界相としてＲ−ｒｉｃｈ相が存在し、こ
れらの相が焼結時に反応して液相が生成し、液相出現に
ともなって、緻密化反応が進行する。従って、Ｂ−ｒｉ
ｃｈ相やＲ−ｒｉｃｈ相は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の
製造上、必須な構成相である。しかし、磁石特性を向上
させるためには、主相で強磁性相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の存
在量を極力高めることが必要であり、これを実現するた
めには、これら各相の量を厳密に制御する方法が必要で
ある。

【００１０】この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石特性
の高性能化を阻害する磁石構成相のＢ−ｒｉｃｈ相及び
Ｒ−ｒｉｃｈ相をできるだけ低減でき、かつ主相のＲ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ相を増加させ、さらに合金粉末中の含有酸素量
を低減でき、種々の磁石特性に応じた組成の合金粉末を
製造性よく容易に提供できるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用
原料粉末の製造方法及び原料粉末調整用合金粉末の提供
を目的としている。

【００１１】

【課題を解決するための手段】一般に、Ｒ−Ｆｅ合金、
例えばＮｄ−Ｆｅ合金中、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相はキュリー点
が室温付近で、Ｃ面内に容易磁化方向を有する金属間化
合物であり、従来、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石におい
て、Ｂ量が６原子％より少ない場合は、磁石内に例えば
Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相が生成して保磁力が低下するとされてき
た。しかし、発明者は種々検討の結果、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相
を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末にＲ₂Ｆ₁₇相、例
えばＮｄ₂Ｆｅ₁₇相を含むＲ−Ｆｅ系合金粉末を特定量
添加配合した原料粉末は、粒界相のＮｄ−ｒｉｃｈ相中
のＮｄとＲ−Ｆｅ系合金粉末中のＮｄ₂Ｆｅ₁₇との共晶
温度６９０℃付近において、例えば、Ｎｄ＋Ｎｄ₂Ｆ
ｅ₁₇相←→液相の反応が起こることにより、この低融
点の液相がＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の焼結を促進するこ
とを知見した。

【００１２】さらに、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金
粉末とＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金
粉末は、焼結中に下記反応を起こし、主相であるＲ₂Ｆ
ｅ₁₄Ｂ相を増加させる作用がある。１３／１７Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇＋１／４Ｎｄ_1.1Ｆｅ₄Ｂ₄＋１３
３／６８００Ｎｄ→Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂすなわち、発明者は上記の反応式において、調整用合金
粉末中のＮｄ₂Ｆｅ₁₇相と主相系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉
末中のＢ−ｒｉｃｈ相及びＮｄ−ｒｉｃｈ相との反応に
より、新たにＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が生成されることになる
ので、従来法のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉末の
みで得られた永久磁石では磁石特性を劣化させる要因の
一つであるＢ−ｒｉｃｈ相及びＮｄ−ｒｉｃｈ相の量を
焼結反応時に低減できることを知見した。

【００１３】さらに、発明者はＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石を粉
末冶金的手法で製造する際、粉砕しやすい原料合金粉末
を得ることは前記磁石の製造上大きな利点になることよ
り、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法につ
いて種々検討した結果、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする主
相系合金粉末ならびにＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉
末をいずれもストリップ・キャスティング法により、合
金溶湯を急冷凝固して製造し得られた主相系合金粉末と
調整用合金粉末を所要の配合量にて混合してなるＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末を知見した。

【００１４】すなわち、この発明において、主相系合金
粉末ならびに調整用合金粉末をストリップ・キャスティ
ング法で得た合金から製造するのは、ストリップ・キャ
スティングによると、主相系合金粉末では、Ｒ₂Ｆｅ₁₄
Ｂ主相が微細で、かつ、Ｂ−ｒｉｃｈ相やＮｄ−ｒｉｃ
ｈ相がよく分散した合金鋳片から合金粉末を得ることが
でき、また調整用合金粉末ではそのＢ量によってＲ₂Ｆ
ｅ₁₇相の含有量が異なるが、その相が均一に分散された
合金鋳片から調整用合金粉末を得ることができる。特
に、主相系原料粉末中のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が微細でかつＢ
−ｒｉｃｈ相やＮｄ−ｒｉｃｈ相が均一に分散されてい
ると、磁石製造時に微粉砕能が極めて向上し、かつ粒度
分布が均一な粉末を製造できる。さらに、磁石を製造し
た際、結晶が微細であるため、高い保磁力が得られる。

【００１５】さらに、前記Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合
金粉末をストリップ・キャスティング法で製造する利点
は、通常の鋳型を用いた合金溶製法では、得られた合金
塊にα−Ｆｅや他のＲ−Ｆｅ（Ｃｏ）化合物相が晶出す
るため、安定な原料合金粉末とするためには、前記合金
塊を熱処理して均質化する必要があり、合金粉末の製造
コストアップの要因となること、さらに、調整用合金粉
末を直接還元拡散法にて製造した場合、未反応のＦｅ粒
子が残留したり、また、個々の粒子の組成が異なるなど
の問題を生じ、合金粉末全体を均質化することは極めて
困難となること等の問題を解消できる。

【００１６】すなわち、この発明は、Ｒ（但しＲはＹを
含む希土類元素のうち少なくとも１種）１２原子％〜２
０原子％、Ｂ６原子％〜１５原子％、残部Ｆｅ（但しＦ
ｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種にて置換でき
る）及び不可避的不純物からなり、ストリップ・キャス
ト法により得られたＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉
末に、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち少なくと
も１種）２０原子％以下、Ｂ６原子％以下、残部Ｆｅ
（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種にて置
換できる）及び不可避的不純物からなり、ストリップ・
キャスト法により得られたＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合
金粉末を６０％以下添加配合したことを特徴とするＲ−
Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法である。ま
た、この発明は、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のう
ち少なくとも１種）２０原子％以下、Ｂ６原子％以下、
残部Ｆｅ（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２
種にて置換できる）及び不可避的不純物からなり、スト
リップ・キャスト法により得られたＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む
ことを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末調
整用合金粉末である。

【００１７】この発明において、ストリップ・キャステ
ィング法により得られた主相系合金粉末及び調整用合金
粉末の結晶粒は、従来の鋳型に鋳造して得られた鋳塊粉
砕粉に比べて約１／１０以上も微細であり、例えば、そ
の短軸方向の寸法は０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向は
５μｍ〜２００μｍの微細結晶であり、かつ主相結晶粒
を取り囲むようにＲ−ｒｉｃｈ相が５μｍ以下に微細に
分散されており、局部的に遍在している領域において
も、その大きさは２０μｍ以下である。

【００１８】この発明において、特定量のＲ、Ｆｅ、Ｂ
を有するＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉末に添加配
合するＲが２０原子％以下のＲ₂Ｆｅ₁₇相を含むＲ−Ｆ
ｅ系調整用合金粉末の添加量を６０％以下としたのは、
６０％を超えると異方性磁石を作製するために磁界中で
成形した際に、一軸異方性であるＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の量が
少なくなり、配向度が低下するため好ましくなく、Ｂｒ
の低下を招来するためである。より好ましい添加配合量
は０．１〜４０％である。

【００１９】この発明に用いる希土類元素Ｒは、Ｙを包
含し軽希土類及び重希土類を包含する希土類元素であ
り、これらのうち少なくとも１種、好ましくはＮｄ、Ｐ
ｒ等の軽希土類を主体として、あるいはＮｄ、Ｐｒ等と
の混合物を用いる。すなわち、Ｒとしては、Ｎｄ，Ｐ
ｒ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｅｕ，Ｓ
ｍ，Ｇｄ，Ｐｍ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｙを用いることが
できる。このＲは純希土類元素でなくてもよく、工業上
入手可能な範囲で製造上不可避な不純物を含有するもの
でも差支えない。

【００２０】このＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉末
を得るには、Ｒが１２原子％未満では、Ｒ、Ｂの拡散し
ない残留鉄部の増加となり、２０原子％を超えるとＲ−
ｒｉｃｈ相が増加して粉砕時に含有酸素量が増えるた
め、Ｒは１２原子％〜２０原子％とする。より好ましい
Ｒ量は１３原子％〜１６原子％である。また、Ｂは、６
原子％未満では高い保磁力（ｉＨｃ）が得られず、１５
原子％を超えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下するた
め、すぐれた永久磁石が得られないため、Ｂは６原子％
〜１５原子％とする。より好ましいＢ量は６原子％〜１
０原子％である。さらに、残部はＦｅ及び不可避的不純
物からなり、Ｆｅは６５原子％〜８２原子％の範囲が好
ましい。Ｆｅは６５原子％未満では相対的に希土類元素
及びＢが−ｒｉｃｈとなりＲ−ｒｉｃｈ相、Ｂ−ｒｉｃ
ｈ相が増加し、８２原子％を超えると相対的に希土類元
素及びＢが少なくなり、残留Ｆｅ部が増加し不均一な合
金粉末となるため好ましくない。より好ましいＦｅ量は
７４原子％〜８１原子％である。主相系合金粉末中のＣ
ｏとＮｉの１種または２種は、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相中のＦ
ｅと置換されて保磁力を低下させるため、Ｃｏは１０原
子％以下、Ｎｉは３原子％以下とする。ただし、上述の
ＣｏまたはＮｉでＦｅの一部を置換した場合、Ｆｅは５
５原子％〜７２原子％の範囲である。

【００２１】Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末を得る
には、Ｒが２０原子％を超えると合金粉末の作製時にＲ
−ｒｉｃｈな相が増加して酸化等の問題があり好ましく
なく、Ｒの好ましい量は５〜１５原子％である。また、
Ｂは６原子％以下であればＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が存在するの
で、Ｂは６原子％以下とする。さらに、残部はＦｅ及び
不可避的不純物からなり、Ｆｅは８５原子％〜９５原子
％の範囲が好ましい。

【００２２】この発明において、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相
とする合金粉末は公知のストリップ・キャスト法にて製
造し、またＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末は公知の
ストリップ・キャスト法により製造する。

【００２３】得られる粉末をそのまま用いる際に、合金
粉末の粒度が大きすぎると永久磁石の磁気特性、とりわ
け高い保磁力が得られず、また、平均粒度が１μｍ未満
では、永久磁石の作製工程、すなわち、プレス成形、焼
結、時効処理工程における酸化が著しく、すぐれた磁気
特性が得られず、また８０μｍを超えると保磁力の低下
の原因となるので、１〜８０μｍの平均粒度が好まし
く、さらに、すぐれた磁気特性を得るには、平均粒度２
〜１０μｍの合金粉末が望ましい。また、得られる合金
粉末を用いて、高い残留磁束密度と高い保磁力を共に有
するすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得るためには、
配合した原料粉末は、Ｒ１２原子％〜２５原子％、Ｂ４
原子％〜１０原子％、Ｃｏ０．１原子％〜１０原子％、
Ｆｅ６８原子％〜８０原子％の組成が好ましい。

【００２４】さらに、配合したＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相と
する合金粉末および／またはＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用
合金粉末に、Ｃｕ３．５原子％以下、Ｓ２．５原子％以
下、Ｔｉ４．５原子％以下、Ｓｉ１５原子％以下、Ｖ
９．５原子％以下、Ｎｂ１２．５原子％以下、Ｔａ１
０．５原子％以下、Ｃｒ８．５原子％以下、Ｍｏ９．５
原子％以下、Ｗ９．５原子％以下、Ｍｎ３．５原子％以
下、Ａｌ９．５原子％以下、Ｓｂ２．５原子％以下、Ｇ
ｅ７原子％以下、Ｓｎ３．５原子％以下、Ｚｒ５．５原
子％以下、Ｈｆ５．５原子％以下、Ｃａ８．５原子％以
下、Ｍｇ８．５原子％以下、Ｓｒ７．０原子％以下、Ｂ
ａ７．０原子％以下、のうち少なくとも１種を添加含有
させることにより、得られる永久磁石の高保磁力化、高
耐食性化、温度特性の改善が可能になる。

【００２５】この発明による合金粉末を用いて製造した
永久磁石の組成が、Ｒ１１原子％〜２５原子％、Ｂ４原
子％〜１０原子％、Ｃｏ３０原子％以下、Ｆｅ６６原子
％〜８２原子％の場合、得られる磁気異方性永久磁石
は、保磁力_iＨ_C≧５ｋＯｅ、（ＢＨ）ｍａｘ≧２０ＭＧ
Ｏｅの磁気特性を示し、さらに、残留磁束密度の温度係
数が、０．１％／℃以下となり、すぐれた特性が得られ
る。また、永久磁石組成のＲの主成分がその５０％以上
を軽希土類金属が占める場合で、Ｒ１２原子％〜２０原
子％、Ｂ４原子％〜１０原子％、Ｆｅ６６原子％〜８２
原子％、Ｃｏ２０原子％以下を含有するとき最もすぐれ
た磁気特性を示し、特に軽希土類金属がＮｄ、Ｐｒ、Ｄ
ｙの場合には、（ＢＨ）ｍａｘはその最大値が４０ＭＧ
Ｏｅ以上に達する。

【００２６】

【作用】この発明は、ストリップ・キャスト法により得
られたＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金
粉末に全量の６０％以下のストリップ・キャスト法によ
り得られたＮｄ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末を添加
配合することにより、調整用合金粉末中のＮｄ₂Ｆｅ₁₇
相と主相系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末中のＢ−ｒｉｃｈ相
及びＮｄ−ｒｉｃｈ相との反応により、新たにＮｄ₂Ｆ
ｅ₁₄Ｂ相が生成されるため、永久磁石の磁石特性を劣化
させるＢ−ｒｉｃｈ相及びＮｄ−ｒｉｃｈ相の量を調整
低減でき、得られる磁石の高性能化を図ることができ、
さらに合金粉末中の含有酸素量を低減でき、種々の磁石
特性に応じた組成の合金粉末を容易に提供できる。

【００２７】

【実施例】

実施例１主相系合金粉末のストリップ・キャスティング法による
原料は、Ｎｄメタル３４０ｇ、Ｄｙメタル８ｇ、Ｂ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金６５．５ｇ、純度９９％の電解鉄６００ｇを用い、所定の組成の合金が得られるようにＡｒ雰囲気
中で溶解し、次いでＣｕ製のロールによるストリップ・
キャスティング法で、板厚約２ｍｍの鋳片を得た。さら
にこの鋳片を水素吸蔵処理や、ジョークラッシャー、デ
ィスクミルなどにより、平均粒径約１０μｍの粉末８０
０ｇを得た。得られた粉末はＮｄ１４．９原子％、Ｐｒ
０．１原子％、Ｄｙ０．３原子％、Ｂ８．０原子％、残
部Ｆｅからなり、Ｘ線回折ＥＰＭＡで観察したところ、
大部分がＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相であることを確認した。また、
含有酸素量は約８００ｐｐｍであった。なお、鋳片の組
織についてもＥＰＭＡで観察したところ、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
主相が、その短軸方向で約５μｍ、長軸方向２０〜８０
μｍであり、さらにＲ−ｒｉｃｈ相は主相を取り囲むよ
うに微細に分散していた。

【００２８】また、調整用合金粉末のＲ₂Ｆｅ₁₇相を含
むストリップ・キャスティング法による原料は、Ｎｄ_メタル２５０ｇＤｙ_メタル１１ｇ純度９９％の電解鉄７３０ｇＢ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金２０ｇ、を用い、主相系合金と同様にストリップ・キャスティン
グ法で板厚約２ｍｍの鋳片を得た。さらに、主相系合金
と同様の処理により粉末を作製した。得られた粉末の組
成はＮｄ１０．８原子％、Ｐｒ０．１原子％、Ｄｙ０．
４原子％、Ｂ２．４原子％、残部Ｆｅであった。ＥＰＭ
Ａで鋳片の組織を確認したところ、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相および
一部Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ、さらにＮｄ−ｒｉｃｈ相からなり、
α−Ｆｅの存在は認められなかった。なお、含有酸素量
は８５０ｐｐｍであった。

【００２９】上記２種類の原料粉末を用いて、主相系合
金粉末に３０％の調整用合金粉末を配合・混合した。こ
の原料粉末をジェット・ミルなどの粉砕機に装入して、
約３μｍまで微粉砕し、得られた微粉末を約１０ｋＯｅ
の磁界中で配向し、磁界に直角方向に約１．５ｔｏｎ／
ｃｍ²の圧力で成型し、８ｍｍ×１５ｍｍ×１０ｍｍの
成型体を作製した。この成型体を１１００℃×３時間の
Ａｒ雰囲気中条件で焼結し、５５０℃×１時間の時効処
理を行った。得られた磁石の磁石特性を表１に示す。

【００３０】比較例１主相系の合金粉末は、実施例１と同様に、Ｎｄメタル３４０ｇＤｙメタル８ｇ純度９９％の電解鉄６００ｇＢ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金６５．５ｇを用い、Ａｒ雰囲気中で溶解し、次いで鉄製鋳型に鋳込
んだ。得られた合金インゴットを実施例１と同様の方法
で平均粒径約１０μｍの粉末にし、成分分析を行ったと
ころ、Ｎｄ１４．９原子％、Ｐｒ０．１原子％、Ｄｙ
０．３原子％、Ｂ８．０原子％、残部Ｆｅからなり、含
有酸素量は約９００ｐｐｍであった。なお、合金インゴ
ットの組織をＥＰＭＡで観察したところ、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
主相は短軸方向約５０μｍ、長軸方向約５００μｍであ
り、Ｒ−ｒｉｃｈ相が局部的に５０μｍにもわたって、
遍在していた。さらに主相には５〜１０μｍのα−Ｆｅ
が存在していた。

【００３１】また、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用原料は直
接還元拡散法でＮｄ₂Ｏ₃（純度９８％）２９０ｇＤｙ₂Ｏ₃（純度９９％）１２ｇＢ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金６５ｇ純度９９％の鉄粉６００ｇを用いて、これに純度９９％の金属Ｃａを１５０ｇ無水
ＣａＣｌ₂を２５ｇ混合して、ステンレス容器内に装入
し、Ａｒ気流中に９５０℃×８時間の条件にて、直接還
元拡散法で、作製した。得られた合金粉末の成分分析を
行ったところ、Ｎｄ１０．８原子％、Ｐｙ０．１原子
％、Ｄｙ０．４原子％、Ｂ２．４原子％、残部Ｆｅから
なり、含有酸素量は１５００ｐｐｍであった。上記２種
類の原料粉末を用いて、主相系合金粉末に３０％の調整
用合金粉末を配合・混合し、実施例１と同様に磁石を作
製した。得られた磁石の磁石特性を表１に合わせて示し
た。

【００３２】比較例２主相系の合金粉末は比較例１のものを使用し、調整用合
金粉末は、Ｎｄメタル２５０ｇＤｙメタル１１ｇ純度９９％の電解鉄７３０ｇＢ含有量２０．０ｇのＦｅ−Ｂ２０ｇをＡｒ雰囲気中で溶解し、鉄製鉄型に鋳造した。得られ
た合金塊の組織を観察したところ、α−Ｆｅが多量に晶
出していたため、１０００℃×１２時間の均質化処理を
行った。その後、実施例１と同様の手法で成分分析を行
ったところ、Ｎｄ１０．８原子％、Ｐｙ０．１原子％、
Ｄｙ０．４原子％、Ｂ２．４原子％、残部Ｆｅであっ
た。上記２種類の原料粉末を用いて、主相系合金粉末に
３０％の調整用合金粉末を配合・混合し、実施例１と同
様に磁石を作製した。得られた磁石の磁石特性を表１に
合わせて示した。

【００３３】比較例３原料として、Ｎｄメタル３１５ｇ、Ｄｙメタル８．５ｇ、Ｂ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金５２ｇ、純度９９％の電解鉄６３６ｇを用い、所定の組成の合金が得られるようにＡｒ雰囲気
中で溶解し、次いでＣｕ製のロールによるストリップ・
キャスティング法で、板厚約２ｍｍの鋳片を得た。さら
にこの鋳片を水素吸蔵処理や、ジョークラッシャー、デ
ィスクミルなどにより、平均粒径約１０μｍの粉末８０
０ｇを得た。得られた粉末はＮｄ１３．８原子％、Ｐｙ
０．１原子％、Ｄｙ０．３原子％、Ｂ６．３原子％、残
部Ｆｅからなり、ＥＰＭＡで観察したところ、また、含
有酸素量は約８００ｐｍであった。なお、鋳片の組織に
ついてもＥＰＭＡで観察したところ、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相
が、その短軸方向で約６μｍ、長軸方向約２０〜８０μ
ｍであり、さらにＲ−ｒｉｃｈ相は主相をより囲むよう
に微細に存在していた。このストリップ・キャスティン
グ法による合金粉末を用いて、実施例１と同様に磁石を
作製した。得られた磁石の磁石特性を表１に合わせて示
した。

【００３４】

【表１】

【００３５】

【発明の効果】この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用
原料粉末を得るのに、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする主相
系合金粉末をストリップ・キャスティング法にて製造
し、また、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末をストリ
ップ・キャスティング法にて製造し、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を
主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に全量の６０％以下
のＮｄ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末を添加配合する
ことにより、極めて粉砕しやすい合金粉末を得ることが
可能であり、永久磁石の磁石特性を劣化させるＢ−ｒｉ
ｃｈ相及びＮｄ−ｒｉｃｈ相の量を調整でき、実施例に
明らかなように得られる磁石の高性能化を図ることがで
き、さらに合金粉末中の含有酸素量を低減でき、種々の
磁石特性に応じた組成の合金粉末を容易に提供できる。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち
少なくとも１種）１２原子％〜２０原子％、Ｂ６原子％
〜１５原子％、残部Ｆｅ（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉ
の１種または２種にて置換できる）及び不可避的不純物
からなり、ストリップ・キャスティング法により得られ
たＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉末に、Ｒ（但しＲ
はＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）２０原子
％以下、Ｂ６原子％以下、残部Ｆｅ（但しＦｅの１部を
Ｃｏ、Ｎｉの１種または２種にて置換できる）及び不可
避的不純物からなり、ストリップ・キャスティング法に
より得られたＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末を６０
％以下添加配合したことを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永
久磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項２】Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち
少なくとも１種）２０原子％以下、Ｂ６原子％以下、残
部Ｆｅ（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種
にて置換できる）及び不可避的不純物からなり、ストリ
ップ・キャスティング法により得られたＲ₂Ｆｅ₁₇相を
含むことを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉
末調整用合金粉末。