JP3611870B2 - Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法 - Google Patents

Description

【０００１】
【産業上の利用分野】
この発明は、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち、少なくとも１種を含有）、Ｆｅ、Ｂを主成分とする永久磁石材料の製造方法に係り、Ｒ、Ｆｅ、Ｂを主成分とする合金溶湯をロールを用いたストリップ・キャスティング法にてＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を主相とする主相系合金鋳片を得、また、同様に特定組成のＲ−Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用合金鋳片を得、これを当該合金のＨ_２吸蔵性を利用して鋳片を自然崩壊させ、さらに脱Ｈ_２処理して安定化させて、効率よい微粉砕を可能にし、配合混合した微粉末にパルス磁界をかけて配向させた後、成形して焼結することにより、磁石特性の１つである最大エネルギー積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯｅ）；Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特性値；Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値を有し、角型性｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．０４５の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得ることを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
今日、高性能永久磁石として代表的なＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石（特開昭５９−４６００８号）は、三元系正方晶化合物の主相とＲ−ｒｉｃｈ相を有する組織にて高い磁石特性が得られ、一般家庭の各種電器製品から大型コンピュータの周辺機器まで幅広い分野で使用され、用途に応じた種々の磁石特性を発揮するよう種々の組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が提案されている。
しかしながら、電気、電子機器の小型、軽量化ならびに高機能化の要求は強く、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石のより一層の高性能化とコストダウンが要求されている。
【０００３】
一般にＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束密度（Ｂｒ）は以下の（１）式で表すことができる。
Ｂｒ∝（Ｉｓ・β）・ｆ・｛ρ／ρ_０・（１−α）｝^２／３ （１）式
但し、Ｉｓ：飽和磁化
β：飽和磁化の温度依存性
ｆ：配向度
ρ：焼結体の密度
ρ_０：理論密度
α：粒界相（非磁性相の体積割合）
従って、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束密度（Ｂｒ）を高めるためには、１）強磁性相であり、主相のＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の存在量を多くすること、２）焼結体の密度を理論密度まで高めること、３）さらに主相結晶粒の、磁化容易軸方向の配向度を高めることが要求される。
【０００４】
すなわち、前記１）項の達成のためには、磁石の組成を上記Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂの化学量論的組成に近づけることが重要であるが、上記組成の合金を溶解し、鋳型に鋳造した合金塊を、出発原料としてＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を作製しようとすると、合金塊に晶出したα−Ｆｅや、Ｒ−ｒｉｃｈ相が局部的に偏在していることなどから、特に微粉砕時に粉砕が困難となり、組成ずれを生ずる等の問題があった。
詳述すると、前記合金塊をＨ_２吸蔵、脱Ｈ_２処理して機械的微粉砕を行う場合（特開昭６０−６３３０４号、特開昭６３−３３５０５号）、合金塊に晶出したα−Ｆｅはそのまま粉砕時に残留し、その展延性の性質のために粉砕を妨げ、又局部的に偏在したＲ−ｒｉｃｈ相はＨ_２吸蔵処理によって、水素化物を生成し、微細な粉末となるため、機械的な微粉砕時に酸化が促進されたり、またジェットミルを用いた粉砕では優生的に飛散することにより組成ずれを生ずる。
【０００５】
また、前記１）項の達成のためＲ_２Ｆｅ_１４Ｂの化学量論的組成に近づけた合金粉末を用いて焼結体を作製しようとすると、焼結体の作製工程において不可避な酸化により、液相焼結を引き起こすためのＮｄ−ｒｉｃｈ相が酸化物を生成し、消費されて焼結できなかったり、上記Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の存在量の増加によって必然的に、Ｎｄ−ｒｉｃｈ相やＢリッチ相の存在量が減少するので、焼結体の製造をより一層困難なものにしていた。しかも、永久磁石材料の安定性を示す指標の１つであり、かつ、重要な性質の１つである保磁力（ｉＨｃ）が低下してしまうことになった。
さらに、前記３）項については、通常Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造方法において、主相結晶粒の磁化容易軸方向を揃えるために、磁界中でプレス成形する方法が採用されている。その際、磁界の印加方向とプレス加圧する方向とによって、残留磁束密度（Ｂｒ）値並びに角型性｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝の値が変化したり、また、印加磁界の強度によっても影響を受けることが知られている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
最近、鋳塊粉砕法によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の欠点たる結晶粒の粗大化、α−Ｆｅの残留、偏析を防止するために、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金溶湯を双ロール法により、特定厚の鋳片となし、前記鋳片を通常の粉末冶金法に従って、鋳片をスタンプミル・ジョークラッシャーなどで粗粉砕後、さらにディスクミル、ボールミル、アトライター、ジェットミルなど機械的粉砕法により平均粒径が３〜５μｍの粉末に微粉砕後、磁場中プレス、焼結時効処理する製造方法が提案（特開昭６３−３１７６４３号公報）されている。
しかし、前記方法では従来の鋳型に鋳造した鋳塊粉砕法の場合に比し、微粉砕時の粉砕能率の飛躍的な向上は望めず、また微粉砕時、粒界粉砕のみならず、粒内粉砕も起こるため、磁気特性の大幅の向上も達成できず、また、Ｒ−ｒｉｃｈ相が酸化に対して安定なＲＨ_２相になっていないため、また、Ｒ−ｒｉｃｈ相が微細で表面積が大きいため、耐酸化性に劣り、工程中に酸化が進行し、高特性を得ることができない。
【０００７】
最近益々、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料に対するコストダウンの要求が強く、効率よく高性能永久磁石を製造することが、極めて重要になっている。このため、極限に近い特性を引き出すための製造条件の改良が必要となっている。
発明者らは、効率よくＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を製造でき、しかも、磁気特性を向上させる方法について種々検討を重ねてきた。
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束密度（Ｂｒ）を高めるためには、強磁性相であり主相のＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の含有率を多くすることにより達成される。すなわち、磁石の組成をＲ_２Ｆｅ_１４Ｂの化学量論的組成に近づけることが重要となる。しかしながら、上記組成の合金を溶解し、鋳型に鋳造した合金塊を出発原料としてＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ系焼結磁石を作製しようとすると、合金塊に晶出したα−ＦｅやＲ−ｒｉｃｈ相が局部的に偏在していることなどから、特に微粉砕時に粉砕が困難となり、かつまた、組成ずれを生じるなどの問題があった。
【０００８】
また、直接還元拡散法で、上記組成の合金粉末を作製しようとすると、未反応のＦｅ粒子が残存したり、また、これを消滅させるために、還元温度を高めると、今度は粒子同志が焼結して成長し、しかも還元剤として添加したＣａやその酸化物などがかみ込まれて不純物が増加するなどの問題が新たに発生した。
そこで、これら合金原料の製造にかかわる問題点の改善について種々検討した結果、ストリップ・キャスティング法を用いて、合金溶湯を急冷凝固させることにより、α−Ｆｅの晶出を抑制でき、微細でしかも均質な組成を有する合金鋳片を製造できることを見出した。
【０００９】
一方、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は液相焼結反応を用いて、焼結が行われている。すなわち、磁石内には主相で強磁性相のＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相のほかに、Ｂ−ｒｉｃｈ相及び粒界相としてＲ−ｒｉｃｈ相が存在し、これらの相が焼結時に反応して液相が生成し、液相出現にともなって、緻密化反応が進行する。
従って、Ｂ−ｒｉｃｈ相やＲ−ｒｉｃｈ相は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造上、必須な構成相である。しかし、磁石特性を向上させるためには、主相で強磁性相のＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の存在量を極力高めることが必要であり、これを実現するためには、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の化学量論組成に近い合金粉末をいかに高密度化させるかに集約される。
【００１０】
この発明は、上述したＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法における問題点を解消し、効率よい微粉砕を可能にし、かつ耐酸化性に優れ、しかも磁石の結晶粒の微細化により高いｉＨｃを発現し、さらに各結晶粒の磁化容易方向の配向度を高めて、（ＢＨ）ｍａｘ値（ＭＧＯｅ）；Ａと、ｉＨｃ値（ｋＯｅ）；Ｂの合計値、Ａ＋Ｂ≧５９の値を有し、角型性｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．０４５の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の提供を目的としている。
この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の高性能化を図るために、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の化学量論組成に近い合金粉末を液相焼結させて、高密度化を図るために、焼結時に液相を供給でき得る合金粉末を添加、配合することを特徴とし、種々の磁石特性に応じた組成の合金粉末を効率よく提供できるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法の提供を目的としている。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
この発明は、ストリップ・キャスト法により得られたＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に全量の６０％以下のストリップ・キャスト法により得られたＲ−Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用合金粉末を添加配合することにより、主相系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末のみではＲ−ｒｉｃｈ相やＢ−ｒｉｃｈ相の量が不足して液相焼結できない場合でも、調整用合金粉末のＲ−Ｃｏ金属間化合物相が融けて液相を供給でき、高密度化できるので得られる磁石の高性能化を図ることができ、さらに合金粉末中の含有酸素量を低減でき、種々の磁石特性に応じた組成の合金粉末を容易に提供できる。
【００１２】
すなわち、この発明は、
Ｒ（ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）１１原子％〜１５原子％、Ｂ４原子％〜１２原子％、残部Ｆｅ（但しＦｅの一部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種にて置換できる）及び不可避的不純物からなる合金溶湯をストリップ・キャスティング法にてＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を主相とし、該主相の短軸方向の寸法が０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向の寸法が５μｍ〜２００μｍであり、かつ主相の結晶粒を取り囲むようにＲ−ｒｉｃｈ相が５μｍ以下に微細に分散された主相系鋳片に鋳造する工程、Ｒ（ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）４５原子％以下、残部Ｃｏ（但しＣｏの一部をＦｅ、Ｎｉの１種または２種にて置換できる）及び不可避的不純物からなる合金溶湯をストリップ・キャスティング法にて、短軸方向の寸法が０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向の寸法が５μｍ〜２００μｍであるＲ−Ｃｏ金属間化合物相を含み、該Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相が均一に分散された調整用合金鋳片に鋳造する工程、前記各鋳片を各々吸排気可能な容器に収容し、該容器内の空気をＨ_２ガスにて置換し、Ｈ_２ガスを供給してＨ_２吸蔵処理にて得られた崩壊合金粉を脱Ｈ_２処理した後、不活性ガス気流中で微粉砕して平均粒径が１μｍ〜１０μｍの主相系合金粉末と調整用合金粉末となす工程、前記主相系合金粉末に調整用合金粉末を６０％以下配合混合する工程、前記混合合金粉末をモールド内に充填して瞬間的に１０ｋＯｅ以上のパルス磁界をかけて配向させた後、成形、焼結、時効処理する工程によって、（ＢＨ）ｍａｘ値；Ａ（ＭＧＯｅ）とｉＨｃ値；Ｂ（ｋＯｅ）の合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値を有し、角型性 ｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．０４５の値を有する永久磁石材料を得ることを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法である。
また、この発明は、上記の構成において、主相系合金溶湯のＲ量が１２原子％〜１４原子％、Ｂ量が６原子％〜１０原子％であることを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法を合わせて提案する。
【００１３】
以下に、この発明におけるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料用の主相系合金及び調整用合金の組成の限定理由を説明する。
この発明において、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料用の主相系合金及び調整用合金に含有される希土類元素Ｒはイットリウム（Ｙ）を包含し、軽希土類及び重希土類を包含する希土類元素である。
Ｒとしては、軽希土類をもって足り、特にＮｄ，Ｐｒが好ましい。また通常Ｒのうち１種もって足りるが、実用上は２種以上の混合物（ミッシユメタル、ジジム等）を入手上の便宜等の理由により用いることができ、Ｓｍ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｇｄ等は他のＲ、特にＮｄ，Ｐｒ等との混合物として用いることができる。なお、このＲは純希土類元素でなくてもよく、工業上入手可能な範囲で製造上不可避な不純物を含有するものでも差し支えない。
Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相を含むＲ−Ｃｏ系調整用合金粉末を添加混合するＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を主相とする合金粉末を得るには、Ｒが１１原子％未満では、Ｒ、Ｂの拡散しない残留鉄部の増加となり、１５原子％を超えるとＲ−ｒｉｃｈ相が増加して粉砕時に含有酸素量が増えるため、Ｒは１１原子％〜１５原子％とする。より好ましいＲ量は１２原子％〜１４原子％である。
また、Ｂは、４原子％未満では高い保磁力（ｉＨｃ）が得られず、１２原子％を超えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、すぐれた永久磁石が得られないため、Ｂは４原子％〜１２原子％とする。より好ましいＢ量は６原子％〜１０原子％である。
さらに、残部はＦｅ及び不可避的不純物からなり、Ｆｅは７３原子％〜８５原子％の範囲が好ましい。Ｆｅは７３原子％未満では相対的に希土類元素及びＢが−ｒｉｃｈとなりＲ−ｒｉｃｈ相、Ｂ−ｒｉｃｈ相が増加し、８５原子％を超えると相対的に希土類元素及びＢが少なくなり、残留Ｆｅ部が増加し不均一な合金粉末となるため好ましくない。より好ましいＦｅ量は７６原子％〜８２原子％である。
主相系合金粉末中のＣｏとＮｉの１種または２種は、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ主相中のＦｅと置換されて保磁力を低下させるため、Ｃｏは１０原子％以下、Ｎｉは３原子％以下とする。ただし、上述のＣｏまたはＮｉでＦｅの一部を置換した場合、Ｆｅは６３原子％〜８２原子％の範囲である。
【００１４】
Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用合金粉末を得るには、Ｒが４５原子％を超えると合金粉末の作製時にＲ−ｒｉｃｈな相が増加して酸化等の問題があり好ましくなく、Ｒの好ましい量は１０〜２０原子％である。
さらに、残部はＣｏ及び不可避的不純物からなり、Ｃｏは５５原子％〜９５原子％の範囲が好ましい。
調整用合金粉末中のＣｏと置換したＦｅとＮｉの１種または２種は、Ｆｅの量を多くすると調整用合金粉末の耐酸化性が劣化し、また、Ｎｉの量を多くすると磁石の保磁力が低下するため、Ｆｅは５０原子％以下、Ｎｉは１０原子％以下とする。ただし、上述のＦｅまたはＮｉでＣｏの一部を置換した場合、Ｃｏは５原子％〜４５原子％の範囲である。
【００１５】
さらに、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を主相とする合金粉末および／またはＲ−Ｃｏ相を含む調整用合金粉末に、９．５原子％以下のＡｌ、４．５原子％以下のＴｉ、９．５原子％以下のＶ、８．５原子％以下のＣｒ、８．０原子％以下のＭｎ、５原子％以下のＢｉ、１２．５原子％以下のＮｂ、１０．５原子％以下のＴａ、９．５原子％以下のＭｏ、９．５原子％以下のＷ、２．５原子％以下のＳｂ、７原子％以下のＧｅ、３．５原子％以下のＳｎ、５．５原子％以下のＺｒ、５．５原子％以下のＨｆのうち少なくとも１種添加含有させることにより、得られる永久磁石合金の高保磁力が可能になる。
【００１６】
この発明において、特定組成のＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相、Ｒ−ｒｉｃｈ相が微細に分離した組織を有する磁石材料の鋳片は、特定組成の合金溶湯を単ロール法、あるいは双ロール法等によるストリップ・キャスティング法にて製造される。所望の鋳片板厚により、単ロール法と双ロール法を使い分けるが、板厚が厚い場合は双ロール法を、また板厚が薄い場合は単ロール法を採用したほうが好ましい。
また、ストリップ・キャスティング法により得られた主相系合金粉末及び調整用合金粉末の結晶粒は、従来の鋳型に鋳造して得られた鋳塊のものに比べて、約１／１０以上も微細であり、例えば、その短軸方向の寸法は０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向は５μｍ〜２００μｍの微細結晶であり、かつその主相結晶粒を取り囲むようにＲ−ｒｉｃｈ相が微細に分散されており、局部に偏在している領域においても、その大きさは２０μｍ以下である。
Ｒ−ｒｉｃｈ相が５μｍ以下に微細に分離することによって、Ｈ_２吸蔵処理時にＲ−ｒｉｃｈ相が水素化物を生成した際の体積膨張が均一に発生して細分化されるため、微粉砕にて主相の結晶粒が細分化されて粒度分布が均一な微粉末が得られる。
【００１７】
この発明において、Ｈ_２吸蔵処理には、例えば、所定大きさに破断した０．０３ｍｍ〜１０ｍｍ厚みの鋳片を原料ケース内に挿入し、上記原料ケースを蓋を締めて密閉できる容器内に装入して密閉したのち、容器内を十分に真空引きした後、２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｃｍ^２の圧力のＨ_２ガスを供給して、該鋳片にＨ_２を吸蔵させる。
このＨ_２吸蔵反応は、発熱反応であるため、容器の外周には冷却水を供給する冷却配管が周設して容器内の昇温を防止しながら、所定圧力のＨ_２ガスを一定時間供給することにより、Ｈ_２ガスが吸収されて該鋳片は自然崩壊して粉化する。さらに、粉化した合金を冷却したのち、真空中で脱Ｈ_２ガス処理する。
前記処理の合金粉末は粒内に微細亀裂が内在するので、ポール・ミル、ジェットミル等で短時間で微粉砕され、１μｍ〜８０μｍの所要粒度の合金粉末を得ることができる。
この発明において、上記処理容器内を予め不活性ガスで空気を置換し、その後Ｈ_２ガスで不活性ガスを置換してもよい。
また、鋳塊の破断大きさは、小さいほど、Ｈ_２粉砕の圧力を小さくでき、また、Ｈ_２ガス圧力は、減圧下でも破断した鋳塊はＨ_２吸収し粉化されるが、圧力が大気圧より高くなるほど、粉化されやすくなる。しかし、２００Ｔｏｒｒ未満では粉化性が悪くなり、５０ｋｇ／ｃｍ^２を超えるとＨ_２吸収による粉化の点では好ましいが、装置や作業の安全性からは好ましくないため、Ｈ_２ガス圧力は２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｃｍ^２とする。量産性からは、２ｋｇ／ｃｍ^２〜１０ｋｇ／ｃｍ^２が好ましい。
この発明において、Ｈ_２吸蔵による粉化の処理時間は、前記密閉容器の大きさ、破断塊の大きさ、Ｈ_２ガス圧力により変動するが、５分以上は必要である。
【００１８】
Ｈ_２吸蔵により粉化した合金粉末を冷却後、真空中で１次の脱Ｈ_２ガス処理する。さらに、真空中またはアルゴンガス中において、粉化合金を１００℃〜７５０℃に加熱し、０．５時間以上の２次脱Ｈ_２ガス処理すると、粉化合金中のＨ_２ガスは完全に除去できるとともに、長期保存に伴う粉末あるいはプレス成形体の酸化を防止して、得られる永久磁石の磁気特性の低下を防止できる。
この発明による１００℃以上に加熱する脱水素処理は、すぐれた脱水素効果を有しているために上記の真空中での１次脱水素処理を省略し、崩壊粉を直接１００℃以上の真空中またはアルゴンガス雰囲気中で脱水素処理してもよい。
すなわち、前述したＨ_２吸蔵反応用容器内でＨ_２吸蔵・崩壊反応させた後、得られた崩壊粉を続いて同容器の雰囲気中で１００℃以上に加熱する脱水素処理を行うことができる。あるいは、真空中での脱水素処理後、処理容器から取り出して崩壊粉を微粉砕したのち、再度処理容器で１００℃以上に加熱するこの発明の脱水素処理を施してもよい。
上記の脱水素処理における加熱温度は、１００℃未満では崩壊合金粉内に残存するＨ_２を除去するのに長時間を要して量産的でない。また、７５０℃を超える温度では液相が出現し、粉末が固化してしまうため、微粉砕が困難になったり、プレス時の成形性を悪化させるので、焼結磁石の製造の場合には好ましくない。また、焼結磁石の焼結性を考慮すると、好ましい脱水素処理温度は２００℃〜６００℃である。また、処理時間は処理量によって変動するが０．５時間以上は必要である。
【００１９】
次に微粉砕には、不活性ガス（例えば、Ｎ_２、Ａｒ）によるジェット・ミルにて微粉砕を行う。勿論、有機溶媒（例えば、ベンゼンやトルエン等）を用いたボールミルや、アトライター粉砕を用いることも可能である。
微粉砕での粉末の平均粒度は、１μｍ〜１０μｍが好ましい。１μｍ未満になると粉砕した粉末が極めて活性となり著しく酸化されやすく、発火等の恐れが生ずる。また、１０μｍを超えると粉砕されない粗大粒子が残存し、保磁力が低下したり、焼結の進行が遅く密度の低下を引き起こすことになる。より好ましくは、２〜４μｍの平均粒度の微粉末にすることである。
【００２０】
磁界を用いたプレスには、次の方法を提案する。
微粉砕した粉末を不活性ガス雰囲気中でモールドに充填する。モールドは、非磁性の金属、酸化物から作製したもののほか、プラスチックやゴム等の有機化合物でも良い。
粉末の充填密度は、その粉末の静止状態の嵩密度（充填密度１．４ｇ／ｃｍ^３）から、タッピング後の固め嵩密度（充填密度３．０ｇ／ｃｍ^３）の範囲が好ましい。従って充填密度は１．４〜３．０ｇ／ｃｍ^３に限定する。
これを、空心コイル、コンデンサー電源によるパルス磁界を加えて粉末の配向を行う。配向の際、上下パンチを用いて圧縮を行いながら、繰り返し、パルス磁界を加えてもよい。パルス磁界の強度は大きければ大きい程良く、最低１０ｋＯｅ以上は必要とする。好ましくは３０ｋＯｅ〜８０ｋＯｅである。
パルス磁界の時間は、図２の時間と磁界強さのグラフに示す如く、１μｓｅｃ〜１０ｓｅｃが好ましく、さらには５μｓｅｃ〜１００ｍｓｅｃが好ましく、パルス磁界の印加回数は１〜１０回、さらに、好ましくは１〜５回である。
配向後の粉末は、静水圧プレスによって固めることができる。この際、可塑性のあるモールドを使用した場合には、そのまま、静水圧プレスを行うことが可能である。静水圧プレス法による加圧力は０．５ｔｏｎ／ｃｍ^２〜５ｔｏｎ／ｃｍ^２が望ましく、さらに好ましくは１ｔｏｎ／ｃｍ^２〜３ｔｏｎ／ｃｍ^２である。
また、パルス磁界による配向とプレスとを連続的に行うためには、ダイス内部にパルス磁界を発生させるコイルを埋め込み、パルス磁界を用いて配向させた後、通常の磁界中プレス法で成形することも可能である。磁界中プレス法による加圧力は０．５ｔｏｎ／ｃｍ^２〜５ｔｏｎ／ｃｍ^２が望ましく、さらに好ましくは１ｔｏｎ／ｃｍ^２〜３ｔｏｎ／ｃｍ^２である。
【００２１】
この発明にて得られるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の好ましい組成並びにその性状の限定理由を説明する。
Ｒは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の必須元素であって、１２原子％未満では高磁気特性、特に高保磁力が得られず、１６原子％を超えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下して、すぐれた特性の永久磁石が得られない。よって、Ｒは１２原子％〜１６原子％の範囲とするが、最適のＲの範囲は１２．５原子％〜１４原子％である。
Ｂは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の必須元素であって、４原子％未満では高い保磁力（ｉＨｃ）は得られず、８％原子を超えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、すぐれた永久磁石が得られない。よって、Ｂは４原子％〜８原子％とするが、最適のＢの範囲は５．８原子％〜７原子％である。
Ｆｅは７６原子％未満では残理磁束密度（Ｂｒ）が低下し、８４原子％を超えると高い保磁力が得られないため、Ｆｅは７６〜８４原子％に限定する。
また、Ｆｅの一部をＣｏ、Ｎｉの１種又は２種で置換する理由は、永久磁石の温度特性を向上させる効果及び耐食性を向上させる効果が得られるためであるが、Ｃｏ、Ｎｉの１種又は２種はＦｅの５０％を超えると高い保磁力が得られず、すぐれた永久磁石が得られない。よって、Ｃｏ、ＮｉはＦｅの５０％を上限とする。
Ｏ_２を５０００ｐｐｍ以下に限定した理由は、５０００ｐｐｍを超えるとＲリッチ相が酸化し、焼結時に十分な液相を生成できなくなり、密度が低下してしまうため、高い磁束密度が得られなくなり、耐候性も劣化するので好ましくなく、Ｏ_２の最適範囲は２００〜３０００ｐｐｍである。
また、永久磁石材料の見かけ密度が７．４５ｇ／ｃｍ^３未満では高い磁束密度が得られず、本発明の特徴たる（ＢＨ）ｍａｘ値；Ａ（ＭＧＯｅ）とｉＨｃ値；Ｂ（ｋＯｅ）の合計値Ａ＋Ｂが５９以上の磁石材料が得られないので好ましくない。
【００２２】
この発明のＲ−Ｂ−Ｆｅ系永久磁石において、結晶相の主相のＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相が９０％以上、好ましくは９４％以上存在することが不可欠である。現在大量生産されているＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は前記Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ相が最高で９０％であり、９０％未満では本発明のＡ＋Ｂ値が５９以上の高磁気特性は得られない。
この発明の磁石の配向度は前記１）式から算出したものであり、磁石の配向度が８５％以上有することが、Ａ＋Ｂ値を５９以上保持するために必須であり、配向度が８５未満では減磁曲線の角型性が低下して、高い残留磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、（ＢＨ）ｍａｘ値は低下するので好ましくない。好ましい配向度は９２％以上である。
また、角型性｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝は理論的な場合１．００の値を示すものであるが、実際の永久磁石材料においては、上述の配向度の乱れが必然的に生じるため、従来、種々の改善を実施しても１．０５まで到達するのが限界であったが、前述した特定の製造方法にて得られたこの発明による永久磁石材料は、角型性の値が１．０１〜１．０４５となる。
【００２３】
【作用】
発明者らは、まずＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金を出発原料として微粉砕能率の向上、かつ耐酸化性にすぐれ、磁石合金の磁気特性、特にｉＨｃの向上を目的に、粉砕方法について種々検討した結果、組織が微細かつ均等なＲ−Ｆｅ−Ｂ系鋳片をストリップ・キャスティング法にて製造し、水素吸蔵させた後、脱Ｈ_２処理して安定化させた合金粉末を微粉砕した場合、微粉砕能は従来の約２倍にも向上し、且つ微粉末にパルス磁界をかけて配向させた後、成形して焼結、時効処理することにより、（ＢＨ）ｍａｘ値とｉＨｃ値の合計値が５９以上の値を有し、角型性｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．０４５の値を示しかつ焼結磁石のｉＨｃが向上することを知見した。
すなわち、ストリップ・キャスティングされた特定厚みのＲ−ｒｉｃｈ相が微細に分離した組織を有する特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金にＨ_２吸蔵させると、微細に分散されたＲ−ｒｉｃｈ相が水素化物を生成して体積膨張することにより、前記合金を自然崩壊させることができ、その結果、微粉砕により、合金塊を構成している結晶粒を細分化することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を作製することができる。
【００２４】
特に、この際Ｒ−ｒｉｃｈ相が微細に分散され、しかもＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相が微細であることが重要である。しかも通常の鋳型を用いて合金塊を溶製する方法では、合金組成をＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の化学量論的組成に近づけた場合、Ｆｅ初晶の晶出が避け難く、次工程の微粉砕能を大きく低下させる要因になってしまう。そのため、合金塊を均質化させる目的で熱処理を加えて、α−Ｆｅを消失させる手段がとられるが、主相結晶粒の粗大化と、Ｒ−ｒｉｃｈ相の偏析も進むため、焼結磁石のｉＨｃ向上を図ることが困難となる。
また、主相結晶粒の磁化容易軸方向を揃える、すなわち、配向度を高めることも高Ｂｒ化、角型性の向上を達成するための必須条件であり、そのため、粉末を磁界中でプレスする方式が採られている。
【００２５】
しかしながら、磁界を発生させるために通常のプレス装置（油圧プレス、機械プレス）に配置されているコイルおよび電源では、高々１０ｋＯｅ〜２０ｋＯｅの磁界しか発生することしかできず、角型性｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝も１．０５以上の値になってしまい、Ｂｒ値から期待される理論的な（ＢＨ）ｍａｘ値（この場合、上記角型性｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝は１．００）への到達は困難であった。そこでより高い磁界中で成形することを試みたが、より高い磁界を発生させるためには、コイルの巻数を多くする必要があり、また高い電源を必要とするための装置の大型化を必要とする。
本発明者らは、プレス時の磁界強度と焼結体のＢｒとの関係を解析したところ、磁界強度を高くすればするほど、高Ｂｒ化でき、角型性が向上し、瞬間的に強磁界を発生させることの可能なパルス磁界を用いることによって、より一層高Ｂｒ化、高角型性化できることを知見した。
さらに、パルス磁界を用いる方法においては、一旦パルス磁界で瞬間的に配向させることが重要で、さらに、粉末を静水圧プレスによって成形することが可能であり、パルス磁界と電磁石による静磁界との組み合せによって、磁界中プレス成形することも可能であることを知見した。
【００２６】
発明者は上記の知見につき種々検討の結果、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末にＲ−Ｃｏ金属間化合物相、例えばＮｄ_３Ｃｏ相、ＮｄＣｏ_２相を主相とするＲ−Ｃｏ系合金粉末を特定量、添加配合した原料粉末は主相系合金粉末中のＮｄ−ｒｉｃｈ相のＮｄとＲ−Ｃｏ系合金粉末中のＮｄ_３Ｃｏとの共晶温度６２５℃付近において、例えばＮｄ＋Ｎｄ_３Ｃｏ相←→液相反応が起こることにより、この低融点の液相がＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の焼結を促進することを知見した。
すなわち、この発明によれば焼結に必要な液相量を供給することが可能であり、その結果、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の化学量論組成に近づけた合金粉末を液相焼結させることが可能となり、その結果、磁石の組成をＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の化学量論的組成に近づけることができる。換言すれば、従来のＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を主相とする合金粉末のみで、磁石を製造する場合に、工程途中に不可欠な原料酸化によって、液相の供給源となるＮｄ−ｒｉｃｈ相がＮｄ−酸化物を生成することにより、焼結に必要な液相量が確保できなくなり、その結果、十分に高密度化できない状況になるため、予め、余裕を持たせた組成設定しかできなかったが、この発明により、そのバラツキを解消することが可能となる。
【００２７】
この発明において、主相系合金粉末ならびに調整用合金粉末をストリップ・キャスティング法で得た合金から製造するのは、ストリップ・キャスティングによると、主相系合金粉末では、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ主相が微細で、かつ、Ｂ−ｒｉｃｈ相やＮｄ−ｒｉｃｈ相がよく分散した合金鋳片から主相系合金粉末を得ることができ、しかも、Ｆｅ初晶の晶出を抑制でき、また調整用合金粉末ではＲ−Ｃｏ相が均一に分散された合金鋳片から調整用合金粉末を得ることができる。
特に、主相系原料粉末中のＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相が微細でかつＢ−ｒｉｃｈ相やＮｄ−ｒｉｃｈ相が均一に分散されていると、磁石製造時に微粉砕能が極めて向上し、かつ粒度分布が均一な粉末を製造できる。さらに、磁石を製造した際、結晶が微細であるため、高い保磁力が得られる。
【００２８】
さらに、前記Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用合金粉末をストリップ・キャスティング法で製造する利点は、通常の鋳型を用いた合金溶製法では、得られた合金塊にＣｏ（Ｆｅ）相や他のＲ−Ｃｏ（Ｆｅ）化合物相が晶出し、さらに各相が局部的に偏在した組織となり、安定な原料合金粉末とするためには、前記合金塊を熱処理して均質化する必要があり、合金粉末の製造コストアップの要因となること、さらに、調整用合金粉末を直接還元拡散法にて製造した場合、未反応のＣｏ，Ｆｅ粒子が残留したり、また、個々の粒子の組成が異なるなどの問題を生じ、合金粉末全体を均質化することは極めて困難となること等の問題を解消できる。
【００２９】
この発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の磁気特性は、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘ値；Ａ（ＭＧＯｅ）と保磁力ｉＨｃ値（ｋＯｅ）；Ｂの合計値をＡ＋Ｂが５９以上を有し、ＢＨ（ｍａｘ）が５０ＭＧＯｅ以上の場合は、ｉＨｃは９ｋＯｅ以上であり、又ＢＨ（ｍａｘ）が４５ＭＧＯｅ以上の場合は、ｉＨｃは１４ｋＯｅ以上で、角型性｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝の値１．０１〜１．０４５を有し、組成、製造条件等を適宜選定することにより所要の磁気特性を得ることができる。
【００３０】
【実施例】
実施例１
主相系合金粉末のストリップ・キャスティング法による原料は、
純度９９％のＮｄメタル ２６０ｇ、
純度９９％のＤｙメタル ２３ｇ、
Ｂ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金 ６８．５ｇ、
純度９９％の電解鉄 ６５５ｇ
を用い、所定の組成の合金が得られるようにＡｒ雰囲気中で溶解し、次いでＣｕ製のロール２本を併設した双ロールによるストリップ・キャスティング法で、板厚約２ｍｍの鋳片を得た。
前記鋳片を５０ｍｍ角以下に破断後、吸排気可能な密閉容器内に収容し、前記容器内にＮ_２ガスを３０分間流入して、空気と置換した後、該容器内に３ｋｇ／ｃｍ^２のＨ_２ガスを２時間供給してＨ_２吸臓により鋳片を自然崩壊させて、その後真空中で５００℃に５時間保持して脱Ｈ_２処理した後、室温まで冷却し、さらに１００メッシュまで粗粉砕した。次いで、前記粗粉砕を採取した８００ｇをジェットミルで微粉砕して平均粒度１０μｍの合金粉末を得た。
得られた粉末はＮｄ１１原子％、Ｐｒ０．１原子％、Ｄｙ１．０原子％、Ｂ８．０原子％、残部Ｆｅからなり、Ｘ線回折ＥＰＭＡで観察したところ、大部分がＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相であることを確認した。また、含有酸素量は約８００ｐｐｍであった。なお、鋳片の組織についてもＥＰＭＡで観察したところ、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ主相が、その短軸方向で約０．５〜１５μｍ、長軸方向５〜９０μｍであり、さらにＲ−ｒｉｃｈ相は主相を取り囲むように微細に分散していた。
【００３１】
また、調整用合金粉末のＲ−Ｃｏ金属間化合物相を含むストリップ・キャスティング法による原料は、
Ｎｄメタル ４９０ｇ
Ｄｙメタル ２．６ｇ
純度９９％のＣｏ ５００ｇ
を用い、主相系合金と同様にストリップ・キャスティング法で板厚約２ｍｍの鋳片を得た。さらに、主相系合金と同様の処理により粉末を作製した。得られた粉末の組成はＮｄ２７．０原子％、Ｐｒ０．６原子％、Ｄｙ１．３原子％、残部Ｃｏであった。
ＥＰＭＡで鋳片の組織を確認したところ、Ｒ_３Ｃｏ相および一部Ｒ_２Ｃｏ_１７相等からなり、Ｒ_３Ｃｏ相が微細に分散された組織を示した。なお、平均粒径１０μｍの粉末の含有酸素量は７００ｐｐｍであった。
【００３２】
上記２種類の原料粉末を用いて、主相系合金粉末に２０％の調整用合金粉末を配合・混合した。この原料粉末をジェット・ミルなどの粉砕機に装入して、約３μｍまで微粉砕し、得られた微粉末をゴム質のモールドに原料粉末を充填し、パルス磁界６０ｋＯｅを瞬間的に付加して配向させた後、静水圧プレス装置にて２．５Ｔ／ｃｍ^２の圧力で静水圧プレスし、８ｍｍ×１５ｍｍ×１０ｍｍの成型体を作製した。
この成型体を１１００℃×３時間のＡｒ雰囲気中条件で焼結し、５５０℃×１時間の時効処理を行って永久磁石を得た。得られた永久磁石の磁石特性及び密度、結晶粒径、配向度、角型性、主相量、含有Ｏ_２量を表１、表２に表す。
【００３３】
実施例２
前記実施例１で得た主相系合金粉末に１０％の調整用合金粉末を配合・混合した原料粉末を図１に示す如く、上下パンチ１，２の外周部に静磁界用コイル３，４を配置し、ダイス５内にパルス磁界用コイル６を配設して、原料粉末７にパルス磁界と通常の静磁界とを併用して作用させることができるプレス装置を用いて、まず、約３０ｋＯｅのパルス磁界で配向させた後、約１２ｋＯｅの磁界中でプレス成形した。その後、成形体は実施例１と同一の条件で、焼結、時効処理を行った。
得られた永久磁石の磁石特性及び密度、結晶粒径、配向度、角型性、主相量、含有Ｏ_２量、密度を表１、表２に示す。
【００３４】
比較例１
主相系合金粉末は、純度９９％のＮｄメタル２６０ｇ、純度９９％のＤｙメタル２６ｇ、純度９９％の電解鉄６５５ｇ、Ｂ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金６８．５ｇを用い、鉄製鋳型に鋳込み、実施例１と同様の方法で平均粒径約１０μｍの粉末を得た。組成はＮｄ１１原子％、Ｐｒ０．１原子％、Ｄｙ１．０原子％、Ｂ８原子％、残部Ｆｅからなり、含有酸素量は約９００ｐｐｍであり、組織をＥＰＭＡで観察したところ、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ主相は短軸方向約５０μｍ、長軸方向約５００μｍであり、Ｒ−ｒｉｃｈ相が局部的に５０μｍにもわたって、偏在していた。さらに主相には一部５〜１０μｍのα−Ｆｅが存在していた。
また、Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用原料は直接還元拡散法で、Ｎｄ_２Ｏ_３（純度９８％）５５０ｇ、Ｄｙ_２Ｏ_３（純度９９％）２９ｇ、純度９９％のＣｏ粉５００ｇを用いて、これに純度９９％の金属Ｃａを３５０ｇ無水ＣａＣｌ_２を６０ｇ混合して、ステンレス容器内に装入し、Ａｒ気流中に７５０℃×８時間の条件にて、直接還元拡散法で作製した。得られた合金粉末の成分分析を行ったところ、Ｎｄ２７．０原子％、Ｐｒ０．６原子％、Ｄｙ１．３原子％、残部Ｃｏからなり、含有酸素量は１５００ｐｐｍであった。
上記２種類の原料粉末を用いて、主相系合金粉末に２０％の調整用合金粉末を配合・混合し、ジェット・ミルなどの粉砕機に装入して約３μｍまで微粉砕し、得られた微粉末を約１０ｋＯｅの磁界中で配向し、磁界に直角方向に約１．５ｔｏｎ／ｃｍ^２の圧力で成型し、８ｍｍ×１５ｍｍ×１０ｍｍの成型体を作製した。
この成型体を１１００℃×３時間のＡｒ雰囲気中条件で焼結し、５５０℃×１時間の時効処理を行った。得られた磁石の磁石特性を表１、表２に合わせて示した。
【００３５】
比較例２
主相系の合金粉末は比較例１のものを使用し、調整用合金粉末は、
Ｎｄメタル ４９０ｇ
Ｄｙメタル ２６ｇ
純度９９％のＣｏ ５００ｇ
をＡｒ雰囲気中で溶解し、鉄製鉄型に鋳造した。得られた合金塊の組織を観察したところ、Ｃｏが多量に晶出していたため、８００℃×１２時間の均質化処理を行った。成分分析を行ったところ、Ｎｄ１１．０原子％、Ｐｒ０．６原子％、Ｄｙ１．３原子％、残部Ｃｏであった。
上記２種類の原料粉末を用いて、主相系合金粉末に２０％の調整用合金粉末を配合・混合し、比較例１と同様に磁石を作製した。得られた磁石の磁石特性を表１、表２に合わせて示した。
【００３６】
比較例３
原料として、
Ｎｄメタル ３０５ｇ、
Ｄｙメタル ２６ｇ、
Ｂ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金 ５５ｇ、
純度９９％のＣｏ １００ｇ
純度９９％の電解鉄 ５２５ｇ
を用い、所定の組成の合金が得られるようにＡｒ雰囲気中で溶解し、次いでＣｕ製のロールによるストリップ・キャスティング法で、板厚約２ｍｍの鋳片を得た。さらにこの鋳片を水素吸蔵処理にて粗粉砕後、ジョークラッシャー、ディスクミルなどにより微粉砕して、平均粒径約１０μｍの粉末８００ｇを得た。
得られた粉末はＮｄ１３．５原子％、Ｐｒ０．１原子％、Ｄｙ１．０原子％、Ｂ６．７原子％、Ｃｏ１１．３原子％、残部Ｆｅからなり、含有酸素量は約８００ｐｍであった。なお、鋳片の組織についてもＥＰＭＡで観察したところ、Ｒ_２（Ｆｅ，Ｃｏ）_１４Ｂ相が、その短軸方向で約０．３〜１５μｍ、長軸方向約５〜９０μｍであり、さらにＲ−ｒｉｃｈ相、Ｒ−Ｃｏ相は主相をより囲むように微細に存在していた。
このストリップ・キャスティング法による合金粉末を用いて、比較例１と同様に磁石を作製した。得られた磁石の磁石特性を表１、表２に合わせて示した。
【００３７】
【表１】

【００３８】
【表２】

【００３９】
【発明の効果】
この発明は、主相系合金粉末ならびに調整用合金粉末をストリップ・キャスティング法で製造することにより、主相系合金粉末はＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ主相が微細でかつＢ−ｒｉｃｈ相やＲ−ｒｉｃｈ相がよく分散し磁石製造時に微粉砕能が極めて向上し、かつ粒度分布が均一な粉末を製造でき、しかもＦｅ初晶の晶出を抑制でき、また、従来の合金溶製法のように熱処理して均質化したり、直接還元拡散法のように未反応のＣｏ，Ｆｅ粒子が残留することがなく、Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用合金粉末を容易に製造して配合合金粉末全体を均質化でき、さらに、パルス磁界を用いて配向後プレスして磁石化することにより、耐酸化性にすぐれ、磁石合金の磁気特性、特に、最大エネルギー積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯｅ）；Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特性値；Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値を有し、角型性｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．０４５の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】パルス磁界と通常の静磁界とを併用して作用させることができるプレス装置の説明図である。
【図２】パルス磁界の時間と磁界強さとの関係を示すグラフである。
【符号の説明】
１，２ パンチ
３，４ 静磁界用コイル
５ ダイス
６ パルス磁界用コイル
７ 原料粉末

Claims (2)

1. Ｒ（ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）１１原子％〜１５原子％、Ｂ４原子％〜１２原子％、残部Ｆｅ（但しＦｅの一部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種にて置換できる）及び不可避的不純物からなる合金溶湯をストリップ・キャスティング法にてＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を主相とし、該主相の短軸方向の寸法が０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向の寸法が５μｍ〜２００μｍであり、かつ主相の結晶粒を取り囲むようにＲ−ｒｉｃｈ相が５μｍ以下に微細に分散された主相系鋳片に鋳造する工程、Ｒ（ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）４５原子％以下、残部Ｃｏ（但しＣｏの一部をＦｅ、Ｎｉの１種または２種にて置換できる）及び不可避的不純物からなる合金溶湯をストリップ・キャスティング法にて、短軸方向の寸法が０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向の寸法が５μｍ〜２００μｍであるＲ−Ｃｏ金属間化合物相を含み、該Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相が均一に分散された調整用合金鋳片に鋳造する工程、前記各鋳片を各々吸排気可能な容器に収容し、該容器内の空気をＨ_２ガスにて置換し、Ｈ_２ガスを供給してＨ_２吸蔵処理にて得られた崩壊合金粉を脱Ｈ_２処理した後、不活性ガス気流中で微粉砕して平均粒径が１μｍ〜１０μｍの主相系合金粉末と調整用合金粉末となす工程、前記主相系合金粉末に調整用合金粉末を６０％以下配合混合する工程、前記混合合金粉末をモールド内に充填して瞬間的に１０ｋＯｅ以上のパルス磁界をかけて配向させた後、成形、焼結、時効処理する工程によって、（ＢＨ）ｍａｘ値；Ａ（ＭＧＯｅ）とｉＨｃ値；Ｂ（ｋＯｅ）の合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値を有し、角型性 ｛（Ｂｒ^２／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．０４５の値を有する永久磁石材料を得るＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
2. 主相系合金溶湯のＲ量が１２原子％〜１４原子％、Ｂ量が６原子％〜１０原子％であることを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。

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