JPH0778710A

JPH0778710A - Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法

Info

Publication number: JPH0778710A
Application number: JP5246366A
Authority: JP
Inventors: Yuji Kaneko; 裕治金子; Naoyuki Ishigaki; 尚幸石垣
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Hitachi Metals Ltd
Priority date: 1993-09-06
Filing date: 1993-09-06
Publication date: 1995-03-20
Anticipated expiration: 2020-01-19
Also published as: JP3611870B2

Abstract

(57)【要約】【目的】効率よい微粉砕を可能にし、耐酸化性にすぐ
れかつ磁気特性のすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料
の製造方法の提供。【構成】Ｒ、Ｆｅ、Ｂを主成分とする合金溶湯をロー
ルを用いたストリップ・キャスティング法にてＲ₂Ｆｅ
₁₄Ｂ相を主相とする主相系合金鋳片を得、また、同様に
特定組成のＲ−Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用合金鋳
片を得、これを当該合金のＨ₂吸蔵性を利用して鋳片を
自然崩壊させ、さらに脱Ｈ₂処理して安定化させて、効
率よい微粉砕を可能にし、配合混合した微粉末にパルス
磁界をかけて配向させた後、成形して焼結することによ
り、磁石特性の１つである最大エネルギー積値（ＢＨ）
ｍａｘ（ＭＧＯｅ）；Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特
性値；Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値を有し、角型性
｛（Ｂｒ²／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．
０４５の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得
る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、Ｒ（但しＲはＹを含
む希土類元素のうち、少なくとも１種を含有）、Ｆｅ、
Ｂを主成分とする永久磁石材料の製造方法に係り、Ｒ、
Ｆｅ、Ｂを主成分とする合金溶湯をロールを用いたスト
リップ・キャスティング法にてＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相と
する主相系合金鋳片を得、また、同様に特定組成のＲ−
Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用合金鋳片を得、これを
当該合金のＨ₂吸蔵性を利用して鋳片を自然崩壊させ、
さらに脱Ｈ₂処理して安定化させて、効率よい微粉砕を
可能にし、配合混合した微粉末にパルス磁界をかけて配
向させた後、成形して焼結することにより、磁石特性の
１つである最大エネルギー積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯ
ｅ）；Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特性値；Ｂの合計
値Ａ＋Ｂが５９以上の値を有し、角型性｛（Ｂｒ²／
４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．０４５の値を
示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得ることを特徴と
するＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】今日、高性能永久磁石として代表的なＲ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石（特開昭５９−４６００８号）
は、三元系正方晶化合物の主相とＲ−ｒｉｃｈ相を有す
る組織にて高い磁石特性が得られ、一般家庭の各種電器
製品から大型コンピュータの周辺機器まで幅広い分野で
使用され、用途に応じた種々の磁石特性を発揮するよう
種々の組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が提案されてい
る。しかしながら、電気、電子機器の小型、軽量化なら
びに高機能化の要求は強く、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の
より一層の高性能化とコストダウンが要求されている。

【０００３】一般にＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束
密度（Ｂｒ）は以下の（１）式で表すことができる。Ｂｒ∝（Ｉｓ・β）・ｆ・｛ρ／ρ₀・（１−α）｝^2/3 （１）式但し、Ｉｓ：飽和磁化 β：飽和磁化の温度依存性ｆ：配向度 ρ：焼結体の密度 ρ₀：理論密度 α：粒界相（非磁性相の体積割合）従って、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束密度（Ｂ
ｒ）を高めるためには、１）強磁性相であり、主相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の存在量を
多くすること、２）焼結体の密度を理論密度まで高める
こと、３）さらに主相結晶粒の、磁化容易軸方向の配向
度を高めることが要求される。

【０００４】すなわち、前記１）項の達成のためには、
磁石の組成を上記Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂの化学量論的組成に近づ
けることが重要であるが、上記組成の合金を溶解し、鋳
型に鋳造した合金塊を、出発原料としてＲ−Ｆｅ−Ｂ系
焼結磁石を作製しようとすると、合金塊に晶出したα−
Ｆｅや、Ｒ−ｒｉｃｈ相が局部的に偏在していることな
どから、特に微粉砕時に粉砕が困難となり、組成ずれを
生ずる等の問題があった。詳述すると、前記合金塊をＨ
₂吸蔵、脱Ｈ₂処理して機械的微粉砕を行う場合（特開昭
６０−６３３０４号、特開昭６３−３３５０５号）、合
金塊に晶出したα−Ｆｅはそのまま粉砕時に残留し、そ
の展延性の性質のために粉砕を妨げ、又局部的に偏在し
たＲ−ｒｉｃｈ相はＨ₂吸蔵処理によって、水素化物を
生成し、微細な粉末となるため、機械的な微粉砕時に酸
化が促進されたり、またジェットミルを用いた粉砕では
優生的に飛散することにより組成ずれを生ずる。

【０００５】また、前記１）項の達成のためＲ₂Ｆｅ₁₄
Ｂの化学量論的組成に近づけた合金粉末を用いて焼結体
を作製しようとすると、焼結体の作製工程において不可
避な酸化により、液相焼結を引き起こすためのＮｄ−ｒ
ｉｃｈ相が酸化物を生成し、消費されて焼結できなかっ
たり、上記Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の存在量を増加によって必然
的に、Ｎｄ−ｒｉｃｈ相やＢリッチ相の存在量が減少す
るので、焼結体の製造をより一層困難なものにしてい
た。しかも、永久磁石材料の安定性を示す指標の１つで
あり、かつ、重要な性質の１つである保磁力（ｉＨｃ）
が低下してしまうことになった。さらに、前記３）項に
ついては、通常Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造方法にお
いて、主相結晶粒の磁化容易軸方向を揃えるために、磁
界中でプレス成形する方法が採用されている。その際、
磁界の印加方向とプレス加圧する方向とによって、残留
磁束密度（Ｂｒ）値並びに角型性｛（Ｂｒ²／４）／
（ＢＨ）ｍａｘ｝の値が変化したり、また、印加磁界の
強度によっても影響を受けることが知られている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】最近、鋳塊粉砕法によ
るＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の欠点たる結晶粒の粗大化、
α−Ｆｅの残留、偏析を防止するために、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金溶湯を双ロール法により、特定厚の鋳片となし、
前記鋳片を通常の粉末冶金法に従って、鋳片をスタンプ
ミル・ジョークラッシャーなどで粗粉砕後、さらにディ
スクミル、ボールミル、アトライター、ジェットミルな
ど機械的粉砕法により平均粒径が３〜５μｍの粉末に微
粉砕後、磁場中プレス、焼結時効処理する製造方法が提
案（特開昭６３−３１７６４３号公報）されている。し
かし、前記方法では従来の鋳型に鋳造した鋳塊粉砕法の
場合に比し、微粉砕時の粉砕能率の飛躍的な向上は望め
ず、また微粉砕時、粒界粉砕のみならず、粒内粉砕も起
こるため、磁気特性の大幅の向上も達成できず、また、
Ｒ−ｒｉｃｈ相が酸化に対して安定なＲＨ₂相になって
いないため、また、Ｒ−ｒｉｃｈ相が微細で表面積が大
きいため、耐酸化性に劣り、工程中に酸化が進行し、高
特性を得ることができない。

【０００７】最近益々、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料に
対するコストダウンの要求が強く、効率よく高性能永久
磁石を製造することが、極めて重要になっている。この
ため、極限に近い特性を引き出すための製造条件の改良
が必要となっている。発明者らは、効率よくＲ−Ｆｅ−
Ｂ系焼結磁石を製造でき、しかも、磁気特性を向上させ
る方法について種々検討を重ねてきた。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系
焼結磁石の残留磁束密度（Ｂｒ）を高めるためには、強
磁性相であり主相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の含有率を多くする
ことにより達成される。すなわち、磁石の組成をＲ₂Ｆ
ｅ₁₄Ｂの化学量論的組成に近づけることが重要となる。
しかしながら、上記組成の合金を溶解し、鋳型に鋳造し
た合金塊を出発原料としてＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ系焼結磁石を作
製しようとすると、合金塊に晶出したα−ＦｅやＲ−ｒ
ｉｃｈ相が局部的に偏在していることなどから、特に微
粉砕時に粉砕が困難となり、かつまた、組成ずれを生じ
るなどの問題があった。

【０００８】また、直接還元拡散法で、上記組成の合金
粉末を作製しようとすると、未反応のＦｅ粒子が残存し
たり、また、これを消滅させるために、還元温度を高め
ると、今度は粒子同志が焼結して成長し、しかも還元剤
として添加したＣａやその酸化物などがかみ込まれて不
純物が増加するなどの問題が新たに発生した。そこで、
これら合金原料の製造にかかわる問題点の改善について
種々検討した結果、ストリップ・キャスティング法を用
いて、合金溶湯を急冷凝固させることにより、α−Ｆｅ
の晶出を抑制でき、微細でしかも均質な組成を有する合
金鋳片を製造できることを見出した。

【０００９】一方、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は液相焼結
反応を用いて、焼結が行われている。すなわち、磁石内
には主相で強磁性相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相のほかに、Ｂ−ｒ
ｉｃｈ相及び粒界相としてＲ−ｒｉｃｈ相が存在し、こ
れらの相が焼結時に反応して液相が生成し、液相出現に
ともなって、緻密化反応が進行する。従って、Ｂ−ｒｉ
ｃｈ相やＲ−ｒｉｃｈ相は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の
製造上、必須な構成相である。しかし、磁石特性を向上
させるためには、主相で強磁性相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の存
在量を極力高めることが必要であり、これを実現するた
めには、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の化学量論組成に近い合金粉末
をいかに高密度化させるかに集約される。

【００１０】この発明は、上述したＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久
磁石材料の製造方法における問題点を解消し、効率よい
微粉砕を可能にし、かつ耐酸化性に優れ、しかも磁石の
結晶粒の微細化により高いｉＨｃを発現し、さらに各結
晶粒の磁化容易方向の配向度を高めて、（ＢＨ）ｍａｘ
値（ＭＧＯｅ）；Ａと、ｉＨｃ値（ｋＯｅ）；Ｂの合計
値、Ａ＋Ｂ≧５９の値を有し、角型性｛（Ｂｒ²／４）
／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．０４５の値を示す
高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の提供を目的として
いる。この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の高性能化
を図るために、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の化学量論組成に近い合
金粉末を液相焼結させて、高密度化を図るために、焼結
時に液相を供給でき得る合金粉末を添加、配合すること
を特徴とし、種々の磁石特性に応じた組成の合金粉末を
効率よく提供できるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造
方法の提供を目的としている。

【００１１】

【課題を解決するための手段】この発明は、ストリップ
・キャスト法により得られたＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とす
るＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に全量の６０％以下のストリ
ップ・キャスト法により得られたＲ−Ｃｏ金属間化合物
相を含む調整用合金粉末を添加配合することにより、主
相系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末のみではＲ−ｒｉｃｈ相や
Ｂ−ｒｉｃｈ相の量が不足して液相焼結できない場合で
も、調整用合金粉末のＲ−Ｃｏ金属間化合物相が融けて
液相を供給でき、高密度化できるので得られる磁石の高
性能化を図ることができ、さらに合金粉末中の含有酸素
量を低減でき、種々の磁石特性に応じた組成の合金粉末
を容易に提供できる。

【００１２】すなわち、この発明は、Ｒ（但しＲはＹを
含む希土類元素のうち少なくとも１種）１１原子％〜１
５原子％、Ｂ４原子％〜１２原子％、残部Ｆｅ（但しＦ
ｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種にて置換でき
る）及び不可避的不純物からなる合金溶湯をストリップ
・キャスティング法にてＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする主
相系鋳片に鋳造後、また、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類
元素のうち少なくとも１種）４５原子％以下、残部Ｃｏ
（但しＣｏの１部をＦｅ、Ｎｉの１種または２種にて置
換できる）及び不可避的不純物からなる合金溶湯をスト
リップ・キャスティング法にてＲ−Ｃｏ金属間化合物相
を含む調整用合金鋳片に鋳造後、各鋳片を吸排気可能な
容器に収容し、該容器内の空気をＨ₂ガスにて置換し、
Ｈ₂ガスを供給してＨ₂吸蔵処理にて得られた崩壊合金粉
を脱Ｈ₂処理した後、不活性ガス気流中で微粉砕して平
均粒径が１μｍ〜１０μｍの主相系合金粉末と調整用合
金粉末となし、前記主相系合金粉末に調整用合金粉末を
配合混合した後、この混合合金粉末をモールド内に充填
して瞬間的に１０ｋＯｅ以上のパルス磁界をかけて配向
させた後、成形し、焼結、時効処理し、（ＢＨ）ｍａｘ
値；Ａ（ＭＧＯｅ）とｉＨｃ値；Ｂ（ｋＯｅ）の合計値
Ａ＋Ｂが５９以上の値を有し、角型性｛（Ｂｒ²／４）
／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．０４５の値を有す
る永久磁石材料を得るＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製
造方法である。また、この発明は、上記の構成におい
て、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする主相系合金溶湯のＲ量
が１２原子％〜１４原子％、Ｂ量が６原子％〜１０原子
％であることを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料
の製造方法を合わせて提案する。

【００１３】以下に、この発明におけるＲ−Ｆｅ−Ｂ系
永久磁石材料用の主相系合金及び調整用合金の組成の限
定理由を説明する。この発明のにおけるＲ−Ｆｅ−Ｂ系
永久磁石材料用の主相系合金及び調整用合金に含有され
る希土類元素Ｒはイットリウム（Ｙ）を包含し、軽希土
類及び重希土類を包含する希土類元素である。Ｒとして
は、軽希土類をもって足り、特にＮｄ，Ｐｒが好まし
い。また通常Ｒのうち１種もって足りるが、実用上は２
種以上の混合物（ミッシユメタル、ジジム等）を入手上
の便宜等の理由により用いることができ、Ｓｍ，Ｙ，Ｌ
ａ，Ｃｅ，Ｇｄ等は他のＲ、特にＮｄ，Ｐｒ等との混合
物として用いることができる。なお、このＲは純希土類
元素でなくてもよく、工業上入手可能な範囲で製造上不
可避な不純物を含有するものでも差し支えない。Ｒ−Ｃ
ｏ金属間化合物相を含むＲ−Ｆｅ系調整用合金粉末を添
加混合するＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉末を得る
には、Ｒが１１原子％未満では、Ｒ、Ｂの拡散しない残
留鉄部の増加となり、１５原子％を超えるとＲ−ｒｉｃ
ｈ相が増加して粉砕時に含有酸素量が増えるため、Ｒは
１１原子％〜１５原子％とする。より好ましいＲ量は１
２原子％〜１４原子％である。また、Ｂは、４原子％未
満では高い保磁力（ｉＨｃ）が得られず、１２原子％を
超えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、すぐれ
た永久磁石が得られないため、Ｂは４原子％〜１２原子
％とする。より好ましいＢ量は６原子％〜１０原子％で
ある。さらに、残部はＦｅ及び不可避的不純物からな
り、Ｆｅは７３原子％〜８５原子％の範囲が好ましい。
Ｆｅは７３原子％未満では相対的に希土類元素及びＢが
−ｒｉｃｈとなりＲ−ｒｉｃｈ相、Ｂ−ｒｉｃｈ相が増
加し、８５原子％を超えると相対的に希土類元素及びＢ
が少なくなり、残留Ｆｅ部が増加し不均一な合金粉末と
なるため好ましくない。より好ましいＦｅ量は７６原子
％〜８２原子％である。主相系合金粉末中のＣｏとＮｉ
の１種または２種は、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相中のＦｅと置換
されて保磁力を低下させるため、Ｃｏは１０原子％以
下、Ｎｉは３原子％以下とする。ただし、上述のＣｏま
たはＮｉでＦｅの一部を置換した場合、Ｆｅは６３原子
％〜８２原子％の範囲である。

【００１４】Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用合金
粉末を得るには、Ｒが４５原子％を超えると合金粉末の
作製時にＲ−ｒｉｃｈな相が増加して酸化等の問題があ
り好ましくなく、Ｒの好ましい量は１０〜２０原子％で
ある。さらに、残部はＣｏ及び不可避的不純物からな
り、Ｃｏは５５原子％〜９５原子％の範囲が好ましい。
調整用合金粉末中のＣｏと置換したＦｅとＮｉの１種ま
たは２種は、Ｆｅの量を多くすると調整用合金粉末の耐
酸化性が劣化し、また、Ｎｉの量を多くすると磁石の保
磁力が低下するため、Ｆｅは５０原子％以下、Ｎｉは１
０原子％以下とする。ただし、上述のＦｅまたはＮｉで
Ｃｏの一部を置換した場合、Ｃｏは５原子％〜４５原子
％の範囲である。

【００１５】さらに、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金
粉末および／またはＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末
に、９．５原子％以下のＡｌ、４．５原子％以下のＴ
ｉ、９．５原子％以下のＶ、８．５原子％以下のＣｒ、
８．０原子％以下のＭｎ、５原子％以下のＢｉ、１２．
５原子％以下のＮｂ、１０．５原子％以下のＴａ、９．
５原子％以下のＭｏ、９．５原子％以下のＷ、２．５原
子％以下のＳｂ、７原子％以下のＧｅ、３．５原子％以
下のＳｎ、５．５原子％以下のＺｒ、５．５原子％以下
のＨｆのうち少なくとも１種添加含有させることによ
り、得られる永久磁石合金の高保磁力が可能になる。

【００１６】この発明において、特定組成のＲ₂Ｆｅ₁₄
Ｂ相、Ｒ−ｒｉｃｈ相が微細に分離した組織を有する磁
石材料の鋳片は、特定組成の合金溶湯を単ロール法、あ
るいは双ロール法等によるストリップ・キャスティング
法にて製造される。所望の鋳片板厚により、単ロール法
と双ロール法を使い分けるが、板厚が厚い場合は双ロー
ル法を、また板厚が薄い場合は単ロール法を採用したほ
うが好ましい。また、ストリップ・キャスティング法に
より得られた主相系合金粉末及び調整用合金粉末の結晶
粒は、従来の鋳型に鋳造して得られた鋳塊のものに比べ
て、約１／１０以上も微細であり、例えば、その短軸方
向の寸法は０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向は５μｍ〜
２００μｍの微細結晶であり、かつその主相結晶粒を取
り囲むようにＲ−ｒｉｃｈ相が微細に分散されており、
局部に偏在している領域においても、その大きさは２０
μｍ以下である。Ｒ−ｒｉｃｈ相が５μｍ以下に微細に
分離することによって、Ｈ₂吸蔵処理時にＲ−ｒｉｃｈ
相が水素化物を生成した際の体積膨張が均一に発生して
細分化されるため、微粉砕にて主相の結晶粒が細分化さ
れて粒度分布が均一な微粉末が得られる。

【００１７】この発明において、Ｈ₂吸蔵処理には、例
えば、所定大きさに破断した０．０３ｍｍ〜１０ｍｍ厚
みの鋳片を原料ケース内に挿入し、上記原料ケースを蓋
を締めて密閉できる容器内に装入して密閉したのち、容
器内を十分に真空引きした後、２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋ
ｇ／ｃｍ²の圧力のＨ₂ガスを供給して、該鋳片にＨ₂を
吸蔵させる。このＨ₂吸蔵反応は、発熱反応であるた
め、容器の外周には冷却水を供給する冷却配管が周設し
て容器内の昇温を防止しながら、所定圧力のＨ₂ガスを
一定時間供給することにより、Ｈ₂ガスが吸収されて該
鋳片は自然崩壊して粉化する。さらに、粉化した合金を
冷却したのち、真空中で脱Ｈ₂ガス処理する。前記処理
の合金粉末は粒内に微細亀裂が内在するので、ポール・
ミル、ジェットミル等で短時間で微粉砕され、１μｍ〜
８０μｍの所要粒度の合金粉末を得ることができる。こ
の発明において、上記処理容器内を予め不活性ガスで空
気を置換し、その後Ｈ₂ガスで不活性ガスを置換しても
よい。また、鋳塊の破断大きさは、小さいほど、Ｈ₂粉
砕の圧力を小さくでき、また、Ｈ₂ガス圧力は、減圧下
でも破断した鋳塊はＨ₂吸収し粉化されるが、圧力が大
気圧より高くなるほど、粉化されやすくなる。しかし、
２００Ｔｏｒｒ未満では粉化性が悪くなり、５０ｋｇ／
ｃｍ²を超えるとＨ₂吸収による粉化の点では好ましい
が、装置や作業の安全性からは好ましくないため、Ｈ₂
ガス圧力は２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｃｍ²とする。
量産性からは、２ｋｇ／ｃｍ²〜１０ｋｇ／ｃｍ²が好ま
しい。この発明において、Ｈ₂吸蔵による粉化の処理時
間は、前記密閉容器の大きさ、破断塊の大きさ、Ｈ₂ガ
ス圧力により変動するが、５分以上は必要である。

【００１８】Ｈ₂吸蔵により粉化した合金粉末を冷却
後、真空中で１次の脱Ｈ₂ガス処理する。さらに、真空
中またはアルゴンガス中において、粉化合金を１００℃
〜７５０℃に加熱し、０．５時間以上の２次脱Ｈ₂ガス
処理すると、粉化合金中のＨ₂ガスは完全に除去できる
とともに、長期保存に伴う粉末あるいはプレス成形体の
酸化を防止して、得られる永久磁石の磁気特性の低下を
防止できる。この発明による１００℃以上に加熱する脱
水素処理は、すぐれた脱水素効果を有しているために上
記の真空中での１次脱水素処理を省略し、崩壊粉を直接
１００℃以上の真空中またはアルゴンガス雰囲気中で脱
水素処理してもよい。すなわち、前述したＨ₂吸蔵反応
用容器内でＨ₂吸蔵・崩壊反応させた後、得られた崩壊
粉を続いて同容器の雰囲気中で１００℃以上に加熱する
脱水素処理を行うことができる。あるいは、真空中での
脱水素処理後、処理容器から取り出して崩壊粉を微粉砕
したのち、再度処理容器で１００℃以上に加熱するこの
発明の脱水素処理を施してもよい。上記の脱水素処理に
おける加熱温度は、１００℃未満では崩壊合金粉内に残
存するＨ₂を除去するのに長時間を要して量産的でな
い。また、７５０℃を超える温度では液相が出現し、粉
末が固化してしまうため、微粉砕が困難になったり、プ
レス時の成形性を悪化させるので、焼結磁石の製造の場
合には好ましくない。また、焼結磁石の焼結性を考慮す
ると、好ましい脱水素処理温度は２００℃〜６００℃で
ある。また、処理時間は処理量によって変動するが０．
５時間以上は必要である。

【００１９】次に微粉砕には、不活性ガス（例えば、Ｎ
₂、Ａｒ）によるジェット・ミルにて微粉砕を行う。勿
論、有機溶媒（例えば、ベンゼンやトルエン等）を用い
たボールミルや、アトライター粉砕を用いることも可能
である。微粉砕での粉末の平均粒度は、１μｍ〜１０μ
ｍが好ましい。１μｍ未満になると粉砕した粉末が極め
て活性となり著しく酸化されやすく、発火等の恐れが生
ずる。また、１０μｍを超えると粉砕されない粗大粒子
が残存し、保磁力が低下したり、焼結の進行が遅く密度
の低下を引き起こすことになる。より好ましくは、２〜
４μｍの平均粒度の微粉末にすることである。

【００２０】磁界を用いたプレスには、次の方法を提案
する。微粉砕した粉末を不活性ガス雰囲気中でモールド
に充填する。モールドは、非磁性の金属、酸化物から作
製したもののほか、プラスチックやゴム等の有機化合物
でも良い。粉末の充填密度は、その粉末の静止状態の嵩
密度（充填密度１．４ｇ／ｃｍ³）から、タッピング後
の固め嵩密度（充填密度３．０ｇ／ｃｍ³）の範囲が好
ましい。従って充填密度は１．４〜３．０ｇ／ｃｍ³に
限定する。これを、空心コイル、コンデンサー電源によ
るパルス磁界を加えて粉末の配向を行う。配向の際、上
下パンチを用いて圧縮を行いながら、繰り返し、パルス
磁界を加えてもよい。パルス磁界の強度は大きければ大
きい程良く、最低１０ｋＯｅ以上は必要とする。好まし
くは３０ｋＯｅ〜８０ｋＯｅである。パルス磁界の時間
は、図２の時間と磁界強さのグラフに示す如く、１μｓ
ｅｃ〜１０ｓｅｃが好ましく、さらには５μｓｅｃ〜１
００ｍｓｅｃが好ましく、パルス磁界の印加回数は１〜
１０回、さらに、好ましくは１〜５回である。配向後の
粉末は、静水圧プレスによって固めることができる。こ
の際、可塑性のあるモールドを使用した場合には、その
まま、静水圧プレスを行うことが可能である。静水圧プ
レス法による加圧力は０．５ｔｏｎ／ｃｍ²〜５ｔｏｎ
／ｃｍ²が望ましく、さらに好ましくは１ｔｏｎ／ｃｍ²
〜３ｔｏｎ／ｃｍ²である。また、パルス磁界による配
向とプレスとを連続的に行うためには、ダイス内部にパ
ルス磁界を発生させるコイルを埋め込み、パルス磁界を
用いて配向させた後、通常の磁界中プレス法で成形する
ことも可能である。磁界中プレス法による加圧力は０．
５ｔｏｎ／ｃｍ²〜５ｔｏｎ／ｃｍ²が望ましく、さらに
好ましくは１ｔｏｎ／ｃｍ²〜３ｔｏｎ／ｃｍ²である。

【００２１】この発明にて得られるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久
磁石の好ましい組成並びにその性状の限定理由を説明す
る。Ｒは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の必須元素であっ
て、１２原子％未満では高磁気特性、特に高保磁力が得
られず、１６原子％を越えると残留磁束密度（Ｂｒ）が
低下して、すぐれた特性の永久磁石が得られない。よっ
て、Ｒは１２原子％〜１６原子％の範囲とするが、最適
のＲの範囲は１２．５原子％〜１４原子％である。Ｂ
は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の必須元素であって、４原
子％未満では高い保磁力（ｉＨｃ）は得られず、８％原
子を越えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、す
ぐれた永久磁石が得られない。よって、Ｂは４原子％〜
８原子％とするが、最適のＢの範囲は５．８原子％〜７
原子％である。Ｆｅは７６原子％未満では残理磁束密度
（Ｂｒ）が低下し、８４原子％を超えると高い保磁力が
得られないため、Ｆｅは７６〜８４原子％に限定する。
また、Ｆｅの一部をＣｏ、Ｎｉの１種又は２種で置換す
る理由は、永久磁石の温度特性を向上させる効果及び耐
食性を向上させる効果が得られるためであるが、Ｃｏ、
Ｎｉの１種又は２種はＦｅの５０％を越えると高い保磁
力が得られず、すぐれた永久磁石が得られない。よっ
て、Ｃｏ、ＮｉはＦｅの５０％を上限とする。Ｏ₂を５
０００ｐｐｍ以下に限定した理由は、５０００ｐｐｍを
越えるとＲリッチ相が酸化し、焼結時に十分な液相を生
成できなくなり、密度が低下してしまうため、高い磁束
密度が得られなくなり、耐候性も劣化するので好ましく
なく、Ｏ₂の最適範囲は２００〜３０００ｐｐｍであ
る。また、永久磁石材料の見かけ密度が７．４５ｇ／ｃ
ｍ³未満では高い磁束密度が得られず、本発明の特徴た
る（ＢＨ）ｍａｘ値；Ａ（ＭＧＯｅ）とｉＨｃ値；Ｂ
（ｋＯｅ）の合計値Ａ＋Ｂが５９以上の磁石材料が得ら
れないので好ましくない。

【００２２】この発明のＲ−Ｂ−Ｆｅ系永久磁石におい
て、結晶相の主相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が９０％以上、好ま
しくは９４％以上存在することが不可欠である。現在大
量生産されているＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は前記Ｒ₂Ｆ
ｅ₁₄Ｂ相が最高で９０％であり、９０％未満では本発明
のＡ＋Ｂ値が５９以上の高磁気特性は得られない。この
発明の磁石の配向度は前記１）式から算出したものであ
り、磁石の配向度が８５％以上有することが、Ａ＋Ｂ値
を５９以上保持するために必須であり、配向度が８５未
満では減磁曲線の角型性が低下して、高い残留磁束密度
（Ｂｒ）が低下するため、（ＢＨ）ｍａｘ値は低下する
ので好ましくない。好ましい配向度は９２％以上であ
る。また、角型性｛（Ｂｒ²／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝
は理論的な場合１．００の値を示すものであるが、実際
の永久磁石材料においては、上述の配向度の乱れが必然
的に生じるため、従来、種々の改善を実施しても１．０
５まで到達するのが限界であったが、前述した特定の製
造方法にて得られたこの発明による永久磁石材料は、角
型性の値が１．０１〜１．０４５となる。

【００２３】

【作用】発明者らは、まずＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金を出発原
料として微粉砕能率の向上、かつ耐酸化性にすぐれ、磁
石合金の磁気特性、特にｉＨｃの向上を目的に、粉砕方
法について種々検討した結果、組織が微細かつ均等なＲ
−Ｆｅ−Ｂ系鋳片をストリップ・キャスティング法にて
製造し、水素吸蔵させた後、脱Ｈ₂処理して安定化させ
た合金粉末を微粉砕した場合、微粉砕能は従来の約２倍
にも向上し、且つ微粉末にパルス磁界をかけて配向させ
た後、成形して焼結、時効処理することにより、（Ｂ
Ｈ）ｍａｘ値とｉＨｃ値の合計値が５９以上の値を有
し、角型性｛（Ｂｒ²／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．
０１〜１．０４５の値を示しかつ焼結磁石のｉＨｃが向
上することを知見した。すなわち、ストリップ・キャス
ティングされた特定厚みのＲ−ｒｉｃｈ相が微細に分離
した組織を有する特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金にＨ₂
吸蔵させると、微細に分散されたＲ−ｒｉｃｈ相が水素
化物を生成して体積膨張することにより、前記合金を自
然崩壊させることができ、その結果、微粉砕により、合
金塊を構成している結晶粒を細分化することが可能とな
り、粒度分布が均一な粉末を作製することができる。

【００２４】特に、この際Ｒ−ｒｉｃｈ相が微細に分散
され、しかもＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が微細であることが重要で
ある。しかも通常の鋳型を用いて合金塊を溶製する方法
では、合金組成をＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の化学量論的組成に近
づけた場合、Ｆｅ初晶の晶出が避け難く、次工程の微粉
砕能を大きく低下させる要因になってしまう。そのた
め、合金塊を均質化させる目的で熱処理を加えて、α−
Ｆｅを消失させる手段がとられるが、主相結晶粒の粗大
化と、Ｒ−ｒｉｃｈ相の偏析も進むため、焼結磁石のｉ
Ｈｃ向上を図ることが困難となる。また、主相結晶粒の
磁化容易軸方向を揃える、すなわち、配向度を高めるこ
とも高Ｂｒ化、角型性の向上を達成するための必須条件
であり、そのため、粉末を磁界中でプレスする方式が採
られている。

【００２５】しかしながら、磁界を発生させるために通
常のプレス装置（油圧プレス、機械プレス）に配置され
ているコイルおよび電源では、高々１０ｋＯｅ〜２０ｋ
Ｏｅの磁界しか発生することしかできず、角型性｛（Ｂ
ｒ²／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝も１．０５以上の値にな
ってしまい、Ｂｒ値から期待される理論的な（ＢＨ）ｍ
ａｘ値（この場合、上記角型性｛（Ｂｒ²／４）／（Ｂ
Ｈ）ｍａｘ｝は１．００）への到達は困難であった。そ
こでより高い磁界中で成形することを試みたが、より高
い磁界を発生させるためには、コイルの巻数を多くする
必要があり、また高い電源を必要とするための装置の大
型化を必要とする。本発明者らは、プレス時の磁界強度
と焼結体のＢｒとの関係を解析したところ、磁界強度を
高くすればするほど、高Ｂｒ化でき、角型性が向上し、
瞬間的に強磁界を発生させることの可能なパルス磁界を
用いることによって、より一層高Ｂｒ化、高角型性化で
きることを知見した。さらに、パルス磁界を用いる方法
においては、一旦パルス磁界で瞬間的に配向させること
が重要で、さらに、粉末を静水圧プレスによって成形す
ることが可能であり、パルス磁界と電磁石による静磁界
との組み合せによって、磁界中プレス成形することも可
能であることを知見した。

【００２６】発明者は上記の知見につき種々検討の結
果、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉
末にＲ−Ｃｏ金属間化合物相、例えばＮｄ₃Ｃｏ相、Ｎ
ｄＣｏ₂相を主相とするＲ−Ｃｏ系合金粉末を特定量、
添加配合した原料粉末は主相系合金粉末中のＮｄ−ｒｉ
ｃｈ相のＮｄとＲ−Ｃｏ系合金粉末中のＮｄ₃Ｃｏとの
共晶温度６２５℃付近において、例えばＮｄ＋Ｎｄ₃Ｃ
ｏ相←→液相反応が起こることにより、この低融点の液
相がＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の焼結を促進することを知見し
た。すなわち、この発明によれば焼結に必要な液相量を
供給することが可能であり、その結果、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相
の化学量論組成に近づけた合金粉末を液相焼結させるこ
とが可能となり、その結果、磁石の組成をＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
相の化学量論的組成に近づけることができる。換言すれ
ば、従来のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉末のみ
で、磁石を製造する場合に、工程途中に不可欠な原料酸
化によって、液相の供給源となるＮｄ−ｒｉｃｈ相がＮ
ｄ−酸化物を生成することにより、焼結に必要な液相量
が確保できなくなり、その結果、十分に高密度化できな
い状況になるため、予め、余裕を持たせた組成設定しか
できなかったが、この発明により、そのバラツキを解消
することが可能となる。

【００２７】この発明において、主相系合金粉末ならび
に調整用合金粉末をストリップ・キャスティング法で得
た合金から製造するのは、ストリップ・キャスティング
によると、主相系合金粉末では、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相が微
細で、かつ、Ｂ−ｒｉｃｈ相やＮｄ−ｒｉｃｈ相がよく
分散した合金鋳片から主相系合金粉末を得ることがで
き、しかも、Ｆｅ初晶の晶出を抑制でき、また調整用合
金粉末ではＲ₂Ｆｅ₁₇相が均一に分散された合金鋳片か
ら調整用合金粉末を得ることができる。特に、主相系原
料粉末中のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が微細でかつＢ−ｒｉｃｈ相
やＮｄ−ｒｉｃｈ相が均一に分散されていると、磁石製
造時に微粉砕能が極めて向上し、かつ粒度分布が均一な
粉末を製造できる。さらに、磁石を製造した際、結晶が
微細であるため、高い保磁力が得られる。

【００２８】さらに、前記Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相を含
む調整用合金粉末をストリップ・キャスティング法で製
造する利点は、通常の鋳型を用いた合金溶製法では、得
られた合金塊にＣｏ（Ｆｅ）相や他のＲ−Ｃｏ（Ｆｅ）
化合物相が晶出し、さらに各相が局部的に偏在した組織
となり、安定な原料合金粉末とするためには、前記合金
塊を熱処理して均質化する必要があり、合金粉末の製造
コストアップの要因となること、さらに、調整用合金粉
末を直接還元拡散法にて製造した場合、未反応のＣｏ，
Ｆｅ粒子が残留したり、また、個々の粒子の組成が異な
るなどの問題を生じ、合金粉末全体を均質化することは
極めて困難となること等の問題を解消できる。

【００２９】この発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の
磁気特性は、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘ値；Ａ
（ＭＧＯｅ）と保磁力ｉＨｃ値（ｋＯｅ）；Ｂの合計値
をＡ＋Ｂが５９以上を有し、ＢＨ（ｍａｘ）が５０ＭＧ
Ｏｅ以上の場合は、ｉＨｃは９ｋＯｅ以上であり、又Ｂ
Ｈ（ｍａｘ）が４５ＭＧＯｅ以上の場合は、ｉＨｃは１
４ｋＯｅ以上で、角型性｛（Ｂｒ²／４）／（ＢＨ）ｍ
ａｘ｝の値１．０１〜１．０４５を有し、組成、製造条
件等を適宜選定することにより所要の磁気特性を得るこ
とができる。

【００３０】

【実施例】

実施例１主相系合金粉末のストリップ・キャスティング法による
原料は、純度９９％のＮｄメタル２６０ｇ、純度９９％のＤｙメタル２３ｇ、Ｂ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金６８．５ｇ、純度９９％の電解鉄６５５ｇを用い、所定の組成の合金が得られるようにＡｒ雰囲気
中で溶解し、次いでＣｕ製のロール２本を併設した双ロ
ールによるストリップ・キャスティング法で、板厚約２
ｍｍの鋳片を得た。前記鋳片を５０ｍｍ角以下に破断
後、吸排気可能な密閉容器内に収容し、前記容器内にＮ
₂ガスを３０分間流入して、空気と置換した後、該容器
内に３ｋｇ／ｃｍ²のＨ₂ガスを２時間供給してＨ₂吸臓
により鋳片を自然崩壊させて、その後真空中で５００℃
に５時間保持して脱Ｈ₂処理した後、室温まで冷却し、
さらに１００メッシュまで粗粉砕した。次いで、前記粗
粉砕を採取した８００ｇをジェットミルで微粉砕して平
均粒度１０μｍの合金粉末を得た。得られた粉末はＮｄ
１１原子％、Ｐｒ０．１原子％、Ｄｙ１．０原子％、Ｂ
８．０原子％、残部Ｆｅからなり、Ｘ線回折ＥＰＭＡで
観察したところ、大部分がＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相であることを
確認した。また、含有酸素量は約８００ｐｐｍであっ
た。なお、鋳片の組織についてもＥＰＭＡで観察したと
ころ、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相が、その短軸方向で約０．５〜
１５μｍ、長軸方向５〜９０μｍであり、さらにＲ−ｒ
ｉｃｈ相は主相を取り囲むように微細に分散していた。

【００３１】また、調整用合金粉末のＲ−Ｃｏ金属間化
合物相を含むストリップ・キャスティング法による原料
は、Ｎｄメタル４９０ｇＤｙメタル２．６ｇ純度９９％のＣｏ５００ｇを用い、主相系合金と同様にストリップ・キャスティン
グ法で板厚約２ｍｍの鋳片を得た。さらに、主相系合金
と同様の処理により粉末を作製した。得られた粉末の組
成はＮｄ２７．０原子％、Ｐｒ０．６原子％、Ｄｙ１．
３原子％、残部Ｃｏであった。ＥＰＭＡで鋳片の組織を
確認したところ、Ｒ₃Ｃｏ相および一部Ｒ₂Ｃｏ₁₇相等か
らなり、Ｒ₃Ｃｏ相が微細に分散された組織を示した。
なお、平均粒径１０μｍの粉末の含有酸素量は７００ｐ
ｐｍであった。

【００３２】上記２種類の原料粉末を用いて、主相系合
金粉末に２０％の調整用合金粉末を配合・混合した。こ
の原料粉末をジェット・ミルなどの粉砕機に装入して、
約３μｍまで微粉砕し、得られた微粉末をゴム質のモー
ルドに原料粉末を充填し、パルス磁界６０ｋＯｅを瞬間
的に付加して配向させた後、静水圧プレス装置にて２．
５Ｔ／ｃｍ²の圧力で静水圧プレスし、８ｍｍ×１５ｍ
ｍ×１０ｍｍの成型体を作製した。この成型体を１１０
０℃×３時間のＡｒ雰囲気中条件で焼結し、５５０℃×
１時間の時効処理を行って永久磁石を得た。得られた永
久磁石の磁石特性及び密度、結晶粒径、配向度、角型
性、主相量、含有Ｏ₂量を表１、表２に表す。

【００３３】実施例２前記実施例１で得た主相系合金粉末に１０％の調整用合
金粉末を配合・混合した原料粉末を図１に示す如く、上
下パンチ１，２の外周部に静磁界用コイル３，４を配置
し、ダイス５内にパルス磁界用コイル６を配設して、原
料粉末７にパルス磁界と通常の静磁界とを併用して作用
させることができるプレス装置を用いて、まず、約３０
ｋＯｅのパルス磁界で配向させた後、約１２ｋＯｅの磁
界中でプレス成形した。その後、成形体は実施例１と同
一の条件で、焼結、時効処理を行った。得られた永久磁
石の磁石特性及び密度、結晶粒径、配向度、角型性、主
相量、含有Ｏ₂量、密度を表１、表２に示す。

【００３４】比較例１主相系合金粉末は、純度９９％のＮｄメタル２６０ｇ、
純度９９％のＤｙメタル２６ｇ、純度９９％の電解鉄６
５５ｇ、Ｂ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金６８．５ｇ
を用い、鉄製鋳型に鋳込み、実施例１と同様の方法で平
均粒径約１０μｍの粉末を得た。組成はＮｄ１１原子
％、Ｐｒ０．１原子％、Ｄｙ１．０原子％、Ｂ８原子
％、残部Ｆｅからなり、含有酸素量は約９００ｐｐｍで
あり、組織をＥＰＭＡで観察したところ、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
主相は短軸方向約５０μｍ、長軸方向約５００μｍであ
り、Ｒ−ｒｉｃｈ相が局部的に５０μｍにもわたって、
偏在していた。さらに主相には一部５〜１０μｍのα−
Ｆｅが存在していた。また、Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相を
含む調整用原料は直接還元拡散法で、Ｎｄ₂Ｏ₃（純度９
８％）５５０ｇ、Ｄｙ₂Ｏ₃（純度９９％）２９ｇ、純度
９９％のＣｏ粉５００ｇを用いて、これに純度９９％の
金属Ｃａを３５０ｇ無水ＣａＣｌ₂を６０ｇ混合して、
ステンレス容器内に装入し、Ａｒ気流中に７５０℃×８
時間の条件にて、直接還元拡散法で作製した。得られた
合金粉末の成分分析を行ったところ、Ｎｄ２７．０原子
％、Ｐｒ０．６原子％、Ｄｙ１．３原子％、残部Ｃｏか
らなり、含有酸素量は１５００ｐｐｍであった。上記２
種類の原料粉末を用いて、主相系合金粉末に２０％の調
整用合金粉末を配合・混合し、ジェット・ミルなどの粉
砕機に装入して約３μｍまで微粉砕し、得られた微粉末
を約１０ｋＯｅの磁界中で配向し、磁界に直角方向に約
１．５ｔｏｎ／ｃｍ²の圧力で成型し、８ｍｍ×１５ｍ
ｍ×１０ｍｍの成型体を作製した。この成型体を１１０
０℃×３時間のＡｒ雰囲気中条件で焼結し、５５０℃×
１時間の時効処理を行った。得られた磁石の磁石特性を
表１、表２に合わせて示した。

【００３５】比較例２主相系の合金粉末は比較例１のものを使用し、調整用合
金粉末は、Ｎｄメタル４９０ｇＤｙメタル２６ｇ純度９９％のＣｏ５００ｇをＡｒ雰囲気中で溶解し、鉄製鉄型に鋳造した。得られ
た合金塊の組織を観察したところ、Ｃｏが多量に晶出し
ていたため、８００℃×１２時間の均質化処理を行っ
た。成分分析を行ったところ、Ｎｄ１１．０原子％、Ｐ
ｒ０．６原子％、Ｄｙ１．３原子％、残部Ｃｏであっ
た。上記２種類の原料粉末を用いて、主相系合金粉末に
２０％の調整用合金粉末を配合・混合し、比較例１と同
様に磁石を作製した。得られた磁石の磁石特性を表１、
表２に合わせて示した。

【００３６】比較例３原料として、Ｎｄメタル３０５ｇ、Ｄｙメタル２６ｇ、Ｂ含有量２０．０％のＦｅ−Ｂ合金５５ｇ、純度９９％のＣｏ１００ｇ純度９９％の電解鉄５２５ｇを用い、所定の組成の合金が得られるようにＡｒ雰囲気
中で溶解し、次いでＣｕ製のロールによるストリップ・
キャスティング法で、板厚約２ｍｍの鋳片を得た。さら
にこの鋳片を水素吸蔵処理にて粗粉砕後、ジョークラッ
シャー、ディスクミルなどにより微粉砕して、平均粒径
約１０μｍの粉末８００ｇを得た。得られた粉末はＮｄ
１３．５原子％、Ｐｒ０．１原子％、Ｄｙ１．０原子
％、Ｂ６．７原子％、Ｃｏ１１．３原子％、残部Ｆｅか
らなり、含有酸素量は約８００ｐｍであった。なお、鋳
片の組織についてもＥＰＭＡで観察したところ、Ｒ
₂（Ｆｅ，Ｃｏ）₁₄Ｂ相が、その短軸方向で約０．３〜
１５μｍ、長軸方向約５〜９０μｍであり、さらにＲ−
ｒｉｃｈ相、Ｒ−Ｃｏ相は主相をより囲むように微細に
存在していた。このストリップ・キャスティング法によ
る合金粉末を用いて、比較例１と同様に磁石を作製し
た。得られた磁石の磁石特性を表１、表２に合わせて示
した。

【００３７】

【表１】

【００３８】

【表２】

【００３９】

【発明の効果】この発明は、主相系合金粉末ならびに調
整用合金粉末をストリップ・キャスティング法で製造す
ることにより、主相系合金粉末はＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相が微
細でかつＢ−ｒｉｃｈ相やＮｄ−ｒｉｃｈ相がよく分散
し磁石製造時に微粉砕能が極めて向上し、かつ粒度分布
が均一な粉末を製造でき、しかもＦｅ初晶の晶出を抑制
でき、また、従来の合金溶製法のように熱処理して均質
化したり、直接還元拡散法のように未反応のＣｏ，Ｆｅ
粒子が残留することがなく、Ｒ−Ｃｏ金属間化合物相を
含む調整用合金粉末を容易に製造して配合合金粉末全体
を均質化でき、さらに、パルス磁界を用いて配向後プレ
スして磁石化することにより、耐酸化性にすぐれ、磁石
合金の磁気特性、特に、最大エネルギー積値（ＢＨ）ｍ
ａｘ（ＭＧＯｅ）；Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特性
値；Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値を有し、角型性
｛（Ｂｒ²／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が１．０１〜１．
０４５の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が得ら
れる。

【図面の簡単な説明】

【図１】パルス磁界と通常の静磁界とを併用して作用さ
せることができるプレス装置の説明図である。

【図２】パルス磁界の時間と磁界強さとの関係を示すグ
ラフである。

【符号の説明】

１，２パンチ３，４静磁界用コイル５ダイス６パルス磁界用コイル７原料粉末

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｈ０１Ｆ 1/053

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち
少なくとも１種）１１原子％〜１５原子％、Ｂ４原子％
〜１２原子％、残部Ｆｅ（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉ
の１種または２種にて置換できる）及び不可避的不純物
からなる合金溶湯をストリップ・キャスティング法にて
Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする主相系鋳片に鋳造後、ま
た、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも
１種）４５原子％以下、残部Ｃｏ（但しＣｏの１部をＦ
ｅ、Ｎｉの１種または２種にて置換できる）及び不可避
的不純物からなる合金溶湯をストリップ・キャスティン
グ法にてＲ−Ｃｏ金属間化合物相を含む調整用合金鋳片
に鋳造後、各鋳片を吸排気可能な容器に収容し、該容器
内の空気をＨ₂ガスにて置換し、Ｈ₂ガスを供給してＨ₂
吸蔵処理にて得られた崩壊合金粉を脱Ｈ₂処理した後、
不活性ガス気流中で微粉砕して平均粒径が１μｍ〜１０
μｍの主相系合金粉末と調整用合金粉末となし、前記主
相系合金粉末に調整用合金粉末を配合混合した後、この
混合合金粉末をモールド内に充填して瞬間的に１０ｋＯ
ｅ以上のパルス磁界をかけて配向させた後、成形し、焼
結、時効処理し、（ＢＨ）ｍａｘ値；Ａ（ＭＧＯｅ）と
ｉＨｃ値；Ｂ（ｋＯｅ）の合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値
を有し、角型性｛（Ｂｒ²／４）／（ＢＨ）ｍａｘ｝が
１．０１〜１．０４５の値を有する永久磁石材料を得る
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項２】Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする主相系合金
溶湯のＲ量が１２原子％〜１４原子％、Ｂ量が６原子％
〜１０原子％であることを特徴とする請求項１に記載の
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。