JPH0718059A - エポキシ樹脂配合物 - Google Patents
エポキシ樹脂配合物Info
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- JPH0718059A JPH0718059A JP18893293A JP18893293A JPH0718059A JP H0718059 A JPH0718059 A JP H0718059A JP 18893293 A JP18893293 A JP 18893293A JP 18893293 A JP18893293 A JP 18893293A JP H0718059 A JPH0718059 A JP H0718059A
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- Japan
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- epoxy resin
- acid anhydride
- resin composition
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明は、耐熱性及び硬化収縮率が少ない酸
無水物系エポキシ樹脂配合物を提供する。 【構成】 下記の構造式で示される酸無水物を硬化剤と
して用いるエポキシ樹脂配合物。
無水物系エポキシ樹脂配合物を提供する。 【構成】 下記の構造式で示される酸無水物を硬化剤と
して用いるエポキシ樹脂配合物。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は耐熱性及び硬化収縮率に
優れた酸無水物系エポキシ樹脂配合物に関するものであ
る。
優れた酸無水物系エポキシ樹脂配合物に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】硬化剤としてカルボン酸無水物を用いる
酸無水物系エポキシ樹脂配合物は、低粘度でその硬化後
の電気的特性、機械的特性、熱的特性及び化学的性質に
優れているため、コンデンサ−の封止、大型モ−タ−、
発電機等のコイルの含浸、トランスの封止、磁器ヘッド
の封止等に幅広く使用されている。
酸無水物系エポキシ樹脂配合物は、低粘度でその硬化後
の電気的特性、機械的特性、熱的特性及び化学的性質に
優れているため、コンデンサ−の封止、大型モ−タ−、
発電機等のコイルの含浸、トランスの封止、磁器ヘッド
の封止等に幅広く使用されている。
【０００３】一般にエポキシ樹脂と酸無水物からなるエ
ポキシ樹脂配合物は、保存性やポットライフに優れてい
るが、硬化後の樹脂の耐熱性を上げるためには、硬化温
度が高くしかも長時間の硬化を必要とするものであり、
高温で長時間硬化した場合に硬化収縮が大きくなる欠点
を有するものであった。このような欠点を解決するため
に、特開昭５３−２６９００号及び特開平４−６４６１
５号公報には特定の酸無水物硬化剤を用いた配合物、特
開平３−４１１０６号及び同４−６０４８５号にはブタ
ジエン重合体とエポキシ樹脂を反応させて得られた、ブ
タジエン重合体変性エポキシ樹脂を用いた配合物、特開
平２−４９０５４号及び同３−３９３２３号にはフェノ
−ルノボラック樹脂をエポキシ樹脂中に混練りして用い
る方法、並びに特開平５−６５８１号公報にはエポキシ
樹脂配合物の充填剤としてガラス繊維切断物を用いる方
法などが提案されている。
ポキシ樹脂配合物は、保存性やポットライフに優れてい
るが、硬化後の樹脂の耐熱性を上げるためには、硬化温
度が高くしかも長時間の硬化を必要とするものであり、
高温で長時間硬化した場合に硬化収縮が大きくなる欠点
を有するものであった。このような欠点を解決するため
に、特開昭５３−２６９００号及び特開平４−６４６１
５号公報には特定の酸無水物硬化剤を用いた配合物、特
開平３−４１１０６号及び同４−６０４８５号にはブタ
ジエン重合体とエポキシ樹脂を反応させて得られた、ブ
タジエン重合体変性エポキシ樹脂を用いた配合物、特開
平２−４９０５４号及び同３−３９３２３号にはフェノ
−ルノボラック樹脂をエポキシ樹脂中に混練りして用い
る方法、並びに特開平５−６５８１号公報にはエポキシ
樹脂配合物の充填剤としてガラス繊維切断物を用いる方
法などが提案されている。
【０００４】またテルペン化合物を原料とする酸無水物
として、特開昭５５−１０２６２３号にはアロオシメン
を原料とし、ディールス・アルダー反応により合成され
る酸無水物が開示されている。
として、特開昭５５−１０２６２３号にはアロオシメン
を原料とし、ディールス・アルダー反応により合成され
る酸無水物が開示されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、酸無水物を
硬化剤として用いたエポキシ樹脂配合物における従来の
技術の欠点を解消し、耐熱性が高くしかも硬化収縮が小
さい液状酸無水物硬化系エポキシ樹脂配合物を提供する
ことを目的とする。
硬化剤として用いたエポキシ樹脂配合物における従来の
技術の欠点を解消し、耐熱性が高くしかも硬化収縮が小
さい液状酸無水物硬化系エポキシ樹脂配合物を提供する
ことを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者等は、このよう
な事情に鑑み鋭意研究を重ねた結果、酸無水物として化
２に示す（１Ｒ，４Ｓ）−１−メチル−４−イソプロピ
ルビシクロ〔２，２，２〕オクタ−５−エン−２β，３
β−ジカルボン酸無水物を硬化剤として用いることによ
り、所期の目的を達成しうることを見い出し、本発明を
完遂するに至った。
な事情に鑑み鋭意研究を重ねた結果、酸無水物として化
２に示す（１Ｒ，４Ｓ）−１−メチル−４−イソプロピ
ルビシクロ〔２，２，２〕オクタ−５−エン−２β，３
β−ジカルボン酸無水物を硬化剤として用いることによ
り、所期の目的を達成しうることを見い出し、本発明を
完遂するに至った。
【０００７】
【化２】
【０００８】ＩＲ（NaCl）：ν 3588,2963,2875,1836,1
776,1650,1464,1373,1256,1221,1182,1084, 953, 930,
858, 836, 777, 703 Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ3 ) δ(ppm); 6.0〜6.1,s,1H（メ
チリジン); 2.9〜3.4,d,1H（メチリジン);2.5,t,1H（イ
ソプロピル);1.4〜1.6,m,2H（メチレン);1.5,s,3H（メ
チル);1.0〜1.1,d,3H（メチル） Ｍａａｓ（m/z)：234( M+ ),164,136( M+ -98),135,13
3,121,119,93,92,91
776,1650,1464,1373,1256,1221,1182,1084, 953, 930,
858, 836, 777, 703 Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ3 ) δ(ppm); 6.0〜6.1,s,1H（メ
チリジン); 2.9〜3.4,d,1H（メチリジン);2.5,t,1H（イ
ソプロピル);1.4〜1.6,m,2H（メチレン);1.5,s,3H（メ
チル);1.0〜1.1,d,3H（メチル） Ｍａａｓ（m/z)：234( M+ ),164,136( M+ -98),135,13
3,121,119,93,92,91
【０００９】本発明のエポキシ樹脂配合物に用いられる
酸無水物硬化剤は、（１Ｒ，４Ｓ）−１−メチル−４−
イソプロピルビシクロ〔２，２，２〕オクタ−５−エン
−２β，３β−ジカルボン酸無水物であり、この化合物
はブタジエン、イソプレン、ピペリレンあるいはテルペ
ン化合物を原料とし、無水マレインとディ−ルス・アル
ダ−反応によって合成される物質である。テルペン化合
物としてα−テルピネンを用いた場合の（１Ｒ，４Ｓ）
−１−メチル−４−イソプロピルビシクロ〔２，２，
２〕オクタ−５−エン−２β，３β−ジカルボン酸無水
物の合成方法を式で表せば、化３に示すとおりである。
酸無水物硬化剤は、（１Ｒ，４Ｓ）−１−メチル−４−
イソプロピルビシクロ〔２，２，２〕オクタ−５−エン
−２β，３β−ジカルボン酸無水物であり、この化合物
はブタジエン、イソプレン、ピペリレンあるいはテルペ
ン化合物を原料とし、無水マレインとディ−ルス・アル
ダ−反応によって合成される物質である。テルペン化合
物としてα−テルピネンを用いた場合の（１Ｒ，４Ｓ）
−１−メチル−４−イソプロピルビシクロ〔２，２，
２〕オクタ−５−エン−２β，３β−ジカルボン酸無水
物の合成方法を式で表せば、化３に示すとおりである。
【００１０】
【化３】
【００１１】本発明のエポキシ樹脂配合物は、１分子内
にエポキシ基を１個以上有するエポキシ樹脂、酸無水物
及び硬化促進剤を必須成分とし、エポキシ樹脂と酸無水
物の配合比は、酸無水物当量／エポキシ当量（但し、酸
無水物当量とは酸無水物の分子量／酸無水物基の数を表
す。）で０．８〜１．２の範囲であり、酸無水物当量／
エポキシ当量の配合比が０．８未満の場合は硬化性が悪
くなり、１．２を超える場合は得られる硬化物の耐熱性
及び耐水性が悪くなるので好ましくない。
にエポキシ基を１個以上有するエポキシ樹脂、酸無水物
及び硬化促進剤を必須成分とし、エポキシ樹脂と酸無水
物の配合比は、酸無水物当量／エポキシ当量（但し、酸
無水物当量とは酸無水物の分子量／酸無水物基の数を表
す。）で０．８〜１．２の範囲であり、酸無水物当量／
エポキシ当量の配合比が０．８未満の場合は硬化性が悪
くなり、１．２を超える場合は得られる硬化物の耐熱性
及び耐水性が悪くなるので好ましくない。
【００１２】また本発明のエポキシ樹脂配合物に用いら
れる硬化促進剤の代表的なものとしては、イミダゾ−ル
類、第三級アミン等が挙げられ、その添加量はエポキシ
樹脂１００重量部に対して０．１〜１０重量部の範囲で
あり、好ましくは０．１〜５重量部である。
れる硬化促進剤の代表的なものとしては、イミダゾ−ル
類、第三級アミン等が挙げられ、その添加量はエポキシ
樹脂１００重量部に対して０．１〜１０重量部の範囲で
あり、好ましくは０．１〜５重量部である。
【００１３】本発明の実施において用いられるエポキシ
樹脂は、特に限定するものではなく、平均して１分子当
たり１個以上のエポキシ基を有するものであればよく、
その代表的なものとしては、ビスフェノ−ルＡ型エポキ
シ樹脂、ビスフェノ−ルＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノ
−ルＡＤ型エポキシ樹脂、ヒダントイン環を有するエポ
キシ樹脂、カテコ−ル及びレゾルシノ−ル等の多価フェ
ノ−ルまたはグリセリン及びポリエチレンングリコ−ル
等の多価アルコ−ルとエピクロルヒドリンを反応させて
得られるポリグリシジルエ−テル、ｐ−ヒドロキシカル
ボン酸とエピクロルヒドリンを反応させて得られるグリ
シジルエ−テルエステル、フタル酸及びテレフタル酸の
ようなポリカルボン酸とエピクロルヒドリンを反応させ
て得られるポリグリシジルエステル、エポキシ化フェ−
ノルノボラック樹脂、エポキシ化ポリオレフィン並びに
その他ウレタン変性エポキシ樹脂等が挙げられるが、こ
れらに限定されるものではない。
樹脂は、特に限定するものではなく、平均して１分子当
たり１個以上のエポキシ基を有するものであればよく、
その代表的なものとしては、ビスフェノ−ルＡ型エポキ
シ樹脂、ビスフェノ−ルＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノ
−ルＡＤ型エポキシ樹脂、ヒダントイン環を有するエポ
キシ樹脂、カテコ−ル及びレゾルシノ−ル等の多価フェ
ノ−ルまたはグリセリン及びポリエチレンングリコ−ル
等の多価アルコ−ルとエピクロルヒドリンを反応させて
得られるポリグリシジルエ−テル、ｐ−ヒドロキシカル
ボン酸とエピクロルヒドリンを反応させて得られるグリ
シジルエ−テルエステル、フタル酸及びテレフタル酸の
ようなポリカルボン酸とエピクロルヒドリンを反応させ
て得られるポリグリシジルエステル、エポキシ化フェ−
ノルノボラック樹脂、エポキシ化ポリオレフィン並びに
その他ウレタン変性エポキシ樹脂等が挙げられるが、こ
れらに限定されるものではない。
【００１４】本発明のエポキシ樹脂配合物の製造に当た
って、液状酸無水物系一液性エポキシ樹脂配合物あるい
は二液性エポキシ樹脂配合物を調製する方法としては、
エポキシ樹脂と酸無水物を予め配合し、この配合物に硬
化促進剤をさらに加えるか、あるいは硬化促進剤を予め
酸無水物中に溶解させ、これをエポキシ樹脂に配合する
方法のいずれの方法でもよい。
って、液状酸無水物系一液性エポキシ樹脂配合物あるい
は二液性エポキシ樹脂配合物を調製する方法としては、
エポキシ樹脂と酸無水物を予め配合し、この配合物に硬
化促進剤をさらに加えるか、あるいは硬化促進剤を予め
酸無水物中に溶解させ、これをエポキシ樹脂に配合する
方法のいずれの方法でもよい。
【００１５】また、本発明の酸無水物系一液性エポキシ
樹脂配合物あるいは二液性エポキシ樹脂配合物に、必要
に応じて充填剤、希釈剤、溶剤、顔料、可撓性付与剤及
び酸化防止剤等の各種添加剤を加えても差し支えない。
樹脂配合物あるいは二液性エポキシ樹脂配合物に、必要
に応じて充填剤、希釈剤、溶剤、顔料、可撓性付与剤及
び酸化防止剤等の各種添加剤を加えても差し支えない。
【００１６】
【作用】従来の酸無水物とエポキシ樹脂との硬化反応に
おいては、交互共重合体が生成されるだけであった。こ
のため得られた硬化物の架橋密度は平面構造しか造るこ
とができないので、耐熱性が低く且つ硬化収縮が大きく
なる問題があった。それに比べて、本発明のエポキシ樹
脂配合物は、酸無水物とエポキシ樹脂を硬化反応させた
場合に交互共重合体を生成するだけでなく、シクロヘキ
サン環の二重結合が解裂しながら硬化反応が進行するた
め、架橋密度は立体構造を造ることができる。このため
得られた硬化物は耐熱性が高く、且つ硬化収縮率が小さ
くなるものと推測される。
おいては、交互共重合体が生成されるだけであった。こ
のため得られた硬化物の架橋密度は平面構造しか造るこ
とができないので、耐熱性が低く且つ硬化収縮が大きく
なる問題があった。それに比べて、本発明のエポキシ樹
脂配合物は、酸無水物とエポキシ樹脂を硬化反応させた
場合に交互共重合体を生成するだけでなく、シクロヘキ
サン環の二重結合が解裂しながら硬化反応が進行するた
め、架橋密度は立体構造を造ることができる。このため
得られた硬化物は耐熱性が高く、且つ硬化収縮率が小さ
くなるものと推測される。
【００１７】
（実施例１〜３）表１に示す配合量の（１Ｒ，４Ｓ）−
１−メチル−４−イソプロピルビシクロ〔２，２，２〕
オクタ−５−エン−２β，３β−ジカルボン酸無水物及
び硬化促進剤として、１−メチル−２−エチルイミダゾ
−ル（商品名：１Ｍ２ＥＺ、四国化成工業（株）製）を
０．５重量部配合し撹拌混合したのち、この混合物にエ
ポキシ樹脂当量１９０のビスフェノ−ルＡジグリシジル
エ−テル樹脂（商品名：ＡＥＲ−３３１、旭化成工業
（株）製）１００重量部を加えて撹拌混合し、真空脱泡
を３０分間行ってエポキシ樹脂配合物を調製した。
１−メチル−４−イソプロピルビシクロ〔２，２，２〕
オクタ−５−エン−２β，３β−ジカルボン酸無水物及
び硬化促進剤として、１−メチル−２−エチルイミダゾ
−ル（商品名：１Ｍ２ＥＺ、四国化成工業（株）製）を
０．５重量部配合し撹拌混合したのち、この混合物にエ
ポキシ樹脂当量１９０のビスフェノ−ルＡジグリシジル
エ−テル樹脂（商品名：ＡＥＲ−３３１、旭化成工業
（株）製）１００重量部を加えて撹拌混合し、真空脱泡
を３０分間行ってエポキシ樹脂配合物を調製した。
【００１８】（比較例１）実施例１における（１Ｒ，４
Ｓ）−１−メチル−４−イソプロピルビシクロ〔２，
２，２〕オクタ−５−エン−２β，３β−ジカルボン酸
無水物の代わりに、メチルテトラヒドロ無水フタル酸
（Ｍｅ−ＴＨＰＨ）（商品名：Ｂ−５７０、大日本イン
キ（株）製）８７重量部を用いた以外は全く実施例１と
同じ方法により、エポキシ樹脂配合物を得た。
Ｓ）−１−メチル−４−イソプロピルビシクロ〔２，
２，２〕オクタ−５−エン−２β，３β−ジカルボン酸
無水物の代わりに、メチルテトラヒドロ無水フタル酸
（Ｍｅ−ＴＨＰＨ）（商品名：Ｂ−５７０、大日本イン
キ（株）製）８７重量部を用いた以外は全く実施例１と
同じ方法により、エポキシ樹脂配合物を得た。
【００１９】得られたエポキシ樹脂配合物は６０℃以上
の温度で熱硬化でき、１２０℃以上の温度においては急
速に硬化させることができるものであった。実施例１〜
３及び比較例１のエポキシ樹脂配合物の１２０℃及び１
５０℃の温度におけるエポキシ樹脂硬化性（ゲル化時
間）及び２５℃の温度における保存性（ポットライフ）
をそれぞれ調べた。その測定結果は表１に示すとおりで
あり、これらの評価試験は、次に示す試験規格及び条件
により行なった。 ゲル化時間：ＪＩＳ Ｃ−２１０５（それぞれ試験管法
／１２０℃及び熱板法／１５０℃）に準じて測定した。 ポットライフ：ＪＩＳ Ｋ−６８３８（初期粘度の２倍
値到達時間を終点とした。）
の温度で熱硬化でき、１２０℃以上の温度においては急
速に硬化させることができるものであった。実施例１〜
３及び比較例１のエポキシ樹脂配合物の１２０℃及び１
５０℃の温度におけるエポキシ樹脂硬化性（ゲル化時
間）及び２５℃の温度における保存性（ポットライフ）
をそれぞれ調べた。その測定結果は表１に示すとおりで
あり、これらの評価試験は、次に示す試験規格及び条件
により行なった。 ゲル化時間：ＪＩＳ Ｃ−２１０５（それぞれ試験管法
／１２０℃及び熱板法／１５０℃）に準じて測定した。 ポットライフ：ＪＩＳ Ｋ−６８３８（初期粘度の２倍
値到達時間を終点とした。）
【００２０】
【表１】
【００１６】実施例１〜３及び比較例１において得られ
たエポキシ樹脂配合物を３mm×１００mm×１５０mmの鋳
型に流し込み、１２０℃の温度において３時間加熱し、
さらに１５０℃の温度で４時間熱硬化させた。次いで前
記のエポキシ樹脂硬化物を所定の寸法に切り出し、硬化
樹脂性能を調べたところ、その測定結果は表２に示すと
おりであった。なお、各エポキシ樹脂配合物の評価試験
方法は、次に示す試験規格及び条件により行なった。
たエポキシ樹脂配合物を３mm×１００mm×１５０mmの鋳
型に流し込み、１２０℃の温度において３時間加熱し、
さらに１５０℃の温度で４時間熱硬化させた。次いで前
記のエポキシ樹脂硬化物を所定の寸法に切り出し、硬化
樹脂性能を調べたところ、その測定結果は表２に示すと
おりであった。なお、各エポキシ樹脂配合物の評価試験
方法は、次に示す試験規格及び条件により行なった。
【００１７】 熱変形温度 ：ＪＩＳ Ｋ７２０７ 昇温速度：２℃／分 ガラス転移温度 ：ＡＳＴＭ Ｄ６９６ 昇温速度：５℃／分、但しＴＭＡ 線膨張係数 ：ＡＳＴＭ Ｄ６９６ 室温からガラス転移温度まで、 但しＴＭＡ法 体積抵抗率 ：ＪＩＳ Ｋ６９１１ 測定温度：２５℃ 煮沸後体積抵抗率：ＪＩＳ Ｋ６９１１ １時間煮沸後、測定温度：２５℃ 誘電率 ：ＪＩＳ Ｋ６９１１ １ＫＨｚ、測定温度：２５℃ 誘電正接 ：ＪＩＳ Ｋ６９１１ １ＫＨｚ、測定温度：２５℃ 絶縁破壊電圧 ：ＪＩＳ Ｋ６９１１ 試験辺の厚さ：１．０ｍｍ 測定温度：２５℃ 煮沸水吸水率 ：ＪＩＳ Ｋ７２０９ １時間煮沸後 曲げ強度 ：ＪＩＳ Ｋ７２０３ 測定温度：２５℃ 曲げ弾性率 ：ＪＩＳ Ｋ７２０３ 測定温度：２５℃ 硬度 ：ＡＳＴＭ Ｄ２２４０ 測定温度：２５℃ 硬化収縮率 ：ＪＩＳ Ｋ７１２２ 測定温度：２５℃
【００１８】
【表２】
【００１９】
【発明の効果】本発明の（１Ｒ，４Ｓ）−１−メチル−
４−イソプロピルビシクロ〔２，２，２〕オクタ−５−
エン−２β，３β−ジカルボン酸無水物を硬化剤として
用いる酸無水物系エポキシ樹脂配合物は、耐熱性あるい
は硬化収縮率に優れた硬化物を与えるので、塗料及び電
気絶縁注型材料等の材料として有用である。
４−イソプロピルビシクロ〔２，２，２〕オクタ−５−
エン−２β，３β−ジカルボン酸無水物を硬化剤として
用いる酸無水物系エポキシ樹脂配合物は、耐熱性あるい
は硬化収縮率に優れた硬化物を与えるので、塗料及び電
気絶縁注型材料等の材料として有用である。
Claims (1)
- 【請求項１】 一分子中に平均して１個以上のエポキシ
基を有するエポキシ樹脂、酸無水物、硬化促進剤の三成
分を必須成分とするエポキシ樹脂配合物において、酸無
水物として化１に示す構造式を有する化合物を用いるこ
とを特徴とするエポキシ樹脂配合物。 【化１】
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18893293A JPH0718059A (ja) | 1993-06-30 | 1993-06-30 | エポキシ樹脂配合物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18893293A JPH0718059A (ja) | 1993-06-30 | 1993-06-30 | エポキシ樹脂配合物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0718059A true JPH0718059A (ja) | 1995-01-20 |
Family
ID=16232422
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18893293A Pending JPH0718059A (ja) | 1993-06-30 | 1993-06-30 | エポキシ樹脂配合物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0718059A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005320383A (ja) * | 2004-05-06 | 2005-11-17 | Nippon Petrochemicals Co Ltd | エポキシ樹脂硬化剤およびエポキシ樹脂組成物 |
| JP2005320384A (ja) * | 2004-05-06 | 2005-11-17 | Nippon Petrochemicals Co Ltd | イミド系エポキシ樹脂硬化剤組成物およびエポキシ樹脂組成物 |
| JP2006022195A (ja) * | 2004-07-07 | 2006-01-26 | Sekisui Chem Co Ltd | 硬化性樹脂組成物、接着性エポキシ樹脂シート及び回路基板接合体 |
-
1993
- 1993-06-30 JP JP18893293A patent/JPH0718059A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005320383A (ja) * | 2004-05-06 | 2005-11-17 | Nippon Petrochemicals Co Ltd | エポキシ樹脂硬化剤およびエポキシ樹脂組成物 |
| JP2005320384A (ja) * | 2004-05-06 | 2005-11-17 | Nippon Petrochemicals Co Ltd | イミド系エポキシ樹脂硬化剤組成物およびエポキシ樹脂組成物 |
| JP2006022195A (ja) * | 2004-07-07 | 2006-01-26 | Sekisui Chem Co Ltd | 硬化性樹脂組成物、接着性エポキシ樹脂シート及び回路基板接合体 |
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