JPH069753A - エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 耐熱性、耐湿性及び作業性に優れたエポキシ
樹脂組成物を提供する。 【構成】 エポキシ樹脂組成物において、式（１）の6,
6'−ジヒドロキシ−3,3,3',3' −テトラメチル−1,1'−
スピロビインダンとエピクロルヒドリンから得られるエ
ポキシ樹脂とフェノール性硬化剤を使用する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、新規にして有用なエポ
キシ樹脂組成物に関する。更に詳細には、耐熱性、耐湿
性、接着性、機械的性質等に優れる注型、積層、接着、
成形、封止、複合材等の用途に適したエポキシ樹脂組成
物に関するものであり、実際に利用されるものとして、
具体的には、半導体集積回路（ＩＣ）の封止用材料等が
挙げられる。

【０００２】

【従来の技術】従来、エポキシ樹脂あるいは硬化剤から
なる数多くのエポキシ樹脂組成物が、かかる用途に用い
られてきた。例えば、エポキシ樹脂の典型としては、
2,2−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン〔ビス
フェノールＡ〕から得られる液状ないし固形の各種エポ
キシ樹脂、ノボラツク樹脂から得られるエポキシ樹脂等
があり、また、高耐熱性エポキシ樹脂としては、4,4'−
ジアミノジフェニルメタン（ＭＤＡ）から得られるエポ
キシ樹脂等がある。また、硬化剤の典型としては、ジエ
チレントリアミン、イソホロンジアミン、ｍ−キシリレ
ンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、4,4'−ジアミノ
ジフェニルスルホン等の脂肪族または芳香族アミン化合
物、無水フタル酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリ
ット酸、無水マレイン酸等の酸無水物、フェノールノボ
ラック等のフェノール樹脂、ポリアミド、変性ポリアミ
ン類、イミダゾール類等がある。これらのエポキシ樹脂
および硬化剤は、各用途に合わせて、様々な組合せで、
さらには無機充填剤を加えて樹脂組成物として利用され
てきた。

【０００３】しかしながら、これらのエポキシ樹脂や硬
化剤を用いて得られるエポキシ樹脂組成物は、性能的に
一長一短があり、各利用分野における技術の向上に伴っ
て必然的に要求される高い水準の性能を満足し得るもの
とは言い難く、耐熱性、耐湿性、機械的強度等の各性能
がバランス良く、しかも、高い水準にあるエポキシ樹脂
が求められる様になってきている。例えば、ｏ−クレゾ
ールノボラックから得られるエポキシ樹脂とフェノール
ノボラックの組合せが多く用いられているが、この組合
せで得られるエポキシ樹脂組成物は、機械的強度は比較
的高い水準にあるものの、耐湿性の悪さに起因するクラ
ックの発生があり、また、近年の各産業の発達に伴う発
生熱量の増大に伴う耐熱性の不足等、最終的な製品の信
頼性に関わる問題が指摘されている。

【０００４】この様な問題に対して、近年、エポキシ樹
脂組成物の耐熱性、耐湿性を向上させる目的で、幾つか
のエポキシ樹脂や硬化剤が提案されている。例えば、硬
化剤として、4,4'−ジアミノジフェニルメタンや4,4'−
ジヒドロキシジフェニルスルホンを用いたり、あるい
は、エポキシ主剤としてそれらのエポキシ化物を用いる
ことにより、高耐熱性のエポキシ樹脂組成物を得てい
る。しかし、これらは構造的に耐湿性に劣るものとな
り、問題の解決にはなっていない。

【０００５】一方、耐湿性に優れたものとして、ナフト
ールアラルキル樹脂を硬化剤に用いるエポキシ樹脂組成
物（特公昭48−10960 号公報) 、フェノールアラルキル
樹脂を硬化剤に用いるエポキシ樹脂組成物（特開昭59−
105018号公報）、フェノール−ジシクロペンタジエン樹
脂を硬化剤に用いるエポキシ樹脂組成物（特公平３−40
052 号公報) 等が見出されており、特に、ナフトールア
ラルキル樹脂およびフェノール−ジシクロペンタジエン
樹脂を硬化剤として得られるエポキシ樹脂組成物は、耐
熱性においても優れた性能を示すことが記載されてい
る。しかし、最終的に得られる樹脂組成物は、主剤とな
るエポキシ樹脂の持つ特性のため、耐熱性、耐湿性をは
じめとする諸性能についてなお満足できるものではなか
った。

【０００６】この主剤であるエポキシ樹脂を改良する試
みもなされている。例えば、前記のような低吸湿性を与
える骨格のフェノール樹脂を、エポキシ化して主剤とし
て用いる方法である。しかしながら、このようなエポキ
シ樹脂を使用する場合、例えば、半導体封止材用途で
は、多量の無機充填材等を混合させて用いるため、材料
の溶融粘度が高いと、使用し難いという欠点がある。前
述のエポキシ樹脂は一般に粘度が高目であり、封止材用
途では、更に低溶融粘度のものが望まれている。近年、
このような低溶融粘度を目的としたエポキシ樹脂も幾つ
か提案されている。例えば、式（４）で表されるビフェ
ノールタイプのエポキシ化物（特開平２−101761号公
報）、式（５）（化４）で表わされるジヒドロキシナフ
タレンのエポキシ化物（特開昭61−73719 号公報）等で
ある。

【０００７】

【化４】 しかしながら、これらのエポキシ化物は高価であり、ま
た、樹脂組成物における硬化特性等で未だ充分な効果が
得られていない。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、各産
業分野の技術の発達、それに伴う要求性能のアップに応
え得る様な耐湿性、耐熱性、接着性、機械的強度等の性
能のバランスの優れたエポキシ樹脂組成物を提供するこ
とである。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意検討した結果、本発明を完成するに到
ったものである。すなわち、本発明は、エポキシ樹脂お
よび硬化剤から成るエポキシ樹脂組成物において、
（Ａ）エポキシ樹脂として式（１）（化５）で表される
6,6'−ジヒドロキシ− 3,3,3',3'−テトラメチル−1,1'
−スピロビインダンにエピクロルヒドリンを反応させて
得られるエポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤としてフェノール
性硬化剤を用いることを特徴とするエポキシ樹脂組成物
に関するものである。

【００１０】

【化５】 フェノール性硬化剤として、ノボラック型フェノール樹
脂、一般式（２）で表されるフェノール性アラルキル樹
脂または一般式（３）（化６）で表されるフェノール性
ジシクロペンタジエン樹脂等を用いる前記のエポキシ樹
脂組成物、

【００１１】

【化６】 （式中、Ａはフェノール、ｏ−クレゾール、ｍ−クレゾ
ール、ｐ−クレゾール、ｏ−フェニルフェノール、ｐ−
フェニルフェノール、α−ナフトール、β−ナフトー
ル、レゾルシン、ハイドロキノンまたはカテコールを示
し、ｍ、ｎは各々０〜５０の整数を示す）および無機充
填剤を含有する前記のエポキシ樹脂組成物に関するもの
である。

【００１２】本発明の主剤として用いるエポキシ樹脂
は、特開昭63−150270号公報に記載の方法、例えば、6,
6'−ジヒドロキシ− 3,3,3',3'−テトラメチル−1,1'−
スピロビインダンとエピクロルヒドリンを脱ハロゲン化
水素剤の存在下に反応させて得られるエポキシ化合物な
らびに低重合度のオリゴマーから成るものである。この
エポキシ樹脂は、分子内に剛直な脂環式構造を有し、結
晶性であることが特徴であり、また、その融点も低く、
融解時の溶融粘度が極めて小さいことが特徴として挙げ
られる。溶融流動性が不十分なエポキシ樹脂組成物は、
封止材用途に用いた場合、著しく作業性が劣り、また、
封止された半導体のリード線の断線等を起こすが、本発
明で用いるエポキシ樹脂は、これらの問題を解消するだ
けでなく、耐熱性向上や低吸水化は勿論のこと、従来か
ら強く要望されていた充填剤との "ねれ性" の向上、低
応力化のための充填剤使用量の増加等を可能にする。ま
た、本発明で用いるエポキシ樹脂の原料となる式（１）
で表される6,6'−ジヒドロキシ− 3,3,3',3'−テトラメ
チル−1,1'−スピロビインダンは、ビスフェノールＡを
原料として収率よく製造できるため安価である（特開昭
62−10030 号公報) 。

【００１３】本発明においては、このエポキシ樹脂を用
いて耐熱性向上や低吸水化を達成した組成物を得るため
に、フェノール性硬化剤を使用する。このような硬化剤
としては、例えば、ノボラック型フェノール樹脂、一般
式（２）で表されるフェノール性アラルキル樹脂または
一般式（３）で表されるフェノール性ジシクロペンタジ
エン樹脂である。

【００１４】一般式（２）で表されるフェノール性アラ
ルキル樹脂は、フェノール種としてフェノール、アルキ
ル置換フェノール、アリール置換フェノール、ナフトー
ル、二価フェノール類を用い、キシリレン結合を有する
樹脂である。これらは、特公昭47−13782 号公報、特開
昭63−238129号公報で開示された方法、例えば、α,α'
-ジアルコキシ-p- キシレンとフェノール化合物とを酸
触媒の存在下に反応させることによって得られる。好ま
しいフェノール種としては、フェノール、クレゾール
類、フェニルフェノール類、ナフトール類、レゾルシン
である。

【００１５】一般式（３）で表されるフェノール性ジシ
クロペンタジエン樹脂は、特開昭63−99224 号公報、特
願平２−291872号公報で開示された方法、例えば、ジシ
クロペンタジエンとフェノール化合物を酸触媒の存在下
に反応させることによって製造される。フェノール種と
しては、前記フェノール性アラルキル樹脂の場合と同様
である。これらのフェノール性硬化剤は、二種以上を併
用してもよく、また、他の別種の硬化剤と併用してもよ
い。

【００１６】本発明のエポキシ樹脂組成物においては、
前記式（１）の化合物から得られるエポキシ樹脂ととも
に、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ノボラ
ツク型、フェノール性アラルキル樹脂等のエポキシ樹脂
を併用することもできる。これらの他のエポキシ樹脂の
配合割合は、使用目的に応じて、全エポキシ樹脂成分
中、50％以下に設定するのが好適である。これらエポキ
シ樹脂と前記フェノール性硬化剤との配合比は、通常、
エポキシ基１当量当り、硬化剤の官能基が 0.5〜 1.5当
量となるように配合するのが好ましい。

【００１７】本発明のエポキシ樹脂組成物は、さらに、
無機充填剤を配合して用いることができる。使用される
無機充填剤としては、シリカ、アルミナ、窒化硅素、炭
化硅素、タルク、ケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、
マイカ、クレー、チタンホワイト等の粉体、ガラス繊
維、カーボン繊維等の繊維体が例示される。これらの中
で、熱膨張率と熱伝導率の点から、結晶性シリカおよび
／または溶融性シリカが好ましい。更に、樹脂組成物の
成形時の流動性を考えると、その形状は球形、または球
形と不定型の混合物が好ましい。無機充填剤の配合量
は、エポキシ樹脂および硬化剤の総重量に対して 100〜
900重量％であることが必要であり、好ましくは 200〜
600重量％である。

【００１８】本発明のエポキシ樹脂組成物においては、
機械的強度、耐熱性の点から、各種の添加剤を配合する
こともできる。例えば、樹脂と無機充填剤との接着性向
上の目的で、カップリング剤を併用することが好まし
く、かかるカップリング剤としては、シラン系、チタネ
ート系、アルミネート系およびジルコアルミネート系等
のカップリング剤が使用できる。中でも、シラン系カッ
プリング剤が好ましく、特にエポキシ樹脂と反応する官
能基を有するシラン系カップリング剤が最も好ましい。
かかるシラン系カップリング剤の例としては、ビニルト
リメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、Ｎ−
（２−アミノメチル）−３−アミノプロピルメチルジメ
トキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノ
プロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリ
エトキシシラン、３−アニリノプロピルトリメトキシシ
ラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、
３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、２
−（ 3,4−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキ
シシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシ
ラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等を
挙げることができる。これらは単独で、あるいは併用し
て使用することができる。これらのシラン系カップリン
グ剤は、予め無機充填剤の表面に吸着あるいは反応によ
り固定化されているのが好ましい。

【００１９】本発明のエポキシ樹脂組成物を硬化させる
にあたっては、硬化促進剤を使用することが望ましい。
かかる硬化促進剤としては、２−メチルイミダゾール、
２−メチル−４−エチルイミダゾール、２−ヘプタデシ
ルイミダゾール等のイミダゾール類、トリエタノールア
ミン、トリエチレンジアミン、Ｎ−メチルモルホリン等
のアミン類、トリブチルホスフィン、トリフェニルホス
フィン、トリトリルホスフィン等の有機ホスフィン類、
テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、
トリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート等のテ
トラフェニルボロン類、 1,8−ジアザ−ビシクロ（5,4,
0)ウンデセン−７およびその誘導体がある。上記硬化促
進剤は、単独で用いても、２種類以上を併用してもよ
い。これら硬化促進剤の配合は、エポキシ樹脂および硬
化剤の合計量 100重量部に対して0.01〜10重量部の範囲
で用いられる。

【００２０】本発明の樹脂組成物には、上記各成分の
他、必要に応じて脂肪酸、脂肪酸塩、ワックスなどの離
型剤、ブロム化合物、アンチモン、りん等の離燃剤、カ
ーボンブラック等の着色剤、各種シリコーンオイル等を
配合し、混合、混練して成形材料とすることができる。

【００２１】

【実施例】次に、本発明を実施例により詳細に説明する
が、本発明はこれにより何ら制限されるものではない。 合成例１ 攪拌器、温度計、ディーン−スターク共沸蒸留トラップ
及び滴下ロートを装着した反応容器に、6,6'−ジヒドロ
キシ− 3,3,3',3'−テトラメチル−1,1'−スピロビイン
ダン1540ｇ(5.0mol)とエピクロルヒドリン4625ｇ(50mo
l) を装入し、攪拌しながら95℃に加熱して、透明な溶
液を得た。次いで、この温度において、40％水酸化ナト
リウム1100ｇを３時間で滴下し、更に90〜 100℃で２時
間攪拌した。生成物を冷却した後、メチルエチルケトン
2000mlを装入し、塩化物及び少過剰の水酸化ナトリウム
を含有しなくなるまで水で繰り返し洗浄した。有機層よ
り溶剤及びエピクロルヒドリンを減圧蒸留によって蒸留
し、1890ｇの褐色の樹脂を得た。これは6,6'−ジヒドロ
キシ− 3,3,3',3'−テトラメチル−1,1'−スピロビイン
ダンのジグリシジルエーテル化物であり、そのエポキシ
当量は 220ｇ／eq、軟化点は50℃であった。

【００２２】合成例２ 6,6'−ジヒドロキシ− 3,3,3',3'−テトラメチル−1,1'
−スピロビインダン1540ｇ(5.0mol)に対し、エピクロル
ヒドリン2310ｇ(25mol) を用いてエポキシ樹脂750 ｇを
得た。エポキシ当量は 281ｇ／eq 、軟化点は85℃であ
った。であった。

【００２３】合成例３ 攪拌器、温度計およびディーン−スターク共沸蒸留トラ
ップを装着した反応容器に、α，α’−ジメトキシ−ｐ
−キシレン 250ｇ(1.5mol)、フェノール 847ｇ(9.0mo
l)、およびパラトルエンスルホン酸 1.1ｇを装入し、そ
の混合液を 130℃〜 150℃に保ちながら攪拌を続けた。
反応中、生成するメタノールは順次トラップより系外へ
除去した。３時間でメタノールの発生が悪くなり、縮合
が完了した。未反応のフェノールを減圧蒸留し、下記式
（化７）の構造を持つ 393ｇのフェノールアラルキル樹
脂組成物を得た。得られた樹脂の組成を、高速液体クロ
マトグラフィーで測定した結果、ｍ＝０が60.3、ｍ＝１
が24.3、ｍ＝２が 9.2、ｍ＝３が 3.8、ｍ≧４のものが
2.4（Area％）であった。また、この樹脂の軟化点（ J
IS, K −2548による）は45℃であった。ヒドロキシ当量
は 157ｇ／eqであった。

【００２４】

【化７】

【００２５】合成例４ 攪拌器、温度計、およびディーン−スターク共沸蒸留ト
ラップを装着した反応容器に、α，α’−ジメトキシ−
ｐ−キシレン 250ｇ(1.5mol)、レゾルシン1650ｇ（15mo
l)、およびパラトルエンスルホン酸 8.3ｇを装入し、そ
の混合液を 130℃〜 150℃に保ちながら攪拌を行った。
反応中、生成するメタノールは順次トラッブより系外へ
除去した。３時間でメタノールの発生が悪くなり縮合が
完了した。次いで、50〜60℃に冷却したイソブチルケト
ン3000ｇを挿入し溶解させた後、更に水を1000ｇ挿入
し、50〜60℃で30分間攪拌し、その攪拌を止め、静止分
離させた。その際の上層は有機層、下層は水層であっ
た。次いで、その水層を排出除去した。次に、メチルイ
ソブチルケトンおよび未反応レゾルシンを減圧蒸留し、
かき式（化８）の構造を持つ 385ｇの２価フェノールア
ラルキル樹脂組成物を得た。得られた樹脂の組成を、高
速液体クロマトグラフィーで測定した結果、ｍ＝０が6
3.0、ｍ＝１が21.2、ｍ＝２が 9.1、ｍ≧３のものが 6.
7（Area％）であった。また、この樹脂の軟化点（ JIS,
K −2548による）は75℃であった。ヒドロキシ当量は8
1ｇ／eqであった。

【００２６】

【化８】

【００２７】合成例５ 攪拌器、温度計、ディーン−スターク共沸トラップ、お
よび冷却器を装着した反応装置に、α，α’−ジメトキ
シ−ｐ−キシレン 249ｇ(1.5mol)とα−ナフトール1080
ｇ(7.5mol)、メタンスルホン酸0.67(0.05 ％）を装入
し、攪拌を行いながら 150〜 160℃で４時間反応を行っ
た。生成するメタノールは順次トラッブし、系外へ除去
した。反応終了後、未反応ナフトールを減圧蒸留により
除去し、下記式（化９）の構造を持つ 470ｇのα−ナフ
トールアラルキル樹脂を得た。高速液体クロマトグラフ
ィーによる樹脂の組成は、ｍ＝０が61.5Area％、ｍ＝１
が18.2Area％、ｍ＝２が 8.7Area％、ｍ≧３が11.6Area
％であった。この樹脂のヒドロキシ当量は 207.2ｇ／eq
であった。また軟化点は72℃であった。

【００２８】

【化９】

【００２９】合成例６ 温度計、攪拌装置を付したガラス製反応器に、フェノー
ル1645ｇ(17.5mol) と触媒のトリフルオロメタンスルホ
ン酸１ｇを装入し、攪拌しながら昇温して 120℃に保っ
た。ついで、これにジシクロペンタジエン 463ｇ(3.5mo
l)を５時間かけて滴下した。滴下後、同温度で５時間熟
成を行なって反応を終了した。次に、この粘稠な反応溶
液を真空下で内温 160℃まで昇温し、未反応のフェノー
ル等を蒸留回収したのち、ただちに排出して放冷した。
得られた暗赤色に重合体塊はフェノールとジシクロペン
タジエンの共重合体であり、ＧＰＣで測定したところ、
下記式（化１０）で表わされる重合体であった。

【００３０】

【化１０】 その組成（Area％）は以下のとおりであった。

【００３１】フェノール 0.3Area％ ｎ＝０ 47.2Area％ ｎ＝１ 27.0Area％ ｎ＝２ 14.6Area％ ｎ≧３ 10.9Area％ 収量は1003ｇ、軟化点は JIS-K-2548 による環球法で測
定した結果 103℃であり、水酸基当量は 174.7ｇ／epで
あった。

【００３２】合成例７ 温度計、温度計を装着した反応装置に、β−ナフトール
360.5ｇ(2.5mol)および触媒としてトリフルオロメタン
スルホン酸0.85ｇを装入し、内温を50℃に保った。つぎ
に、攪拌下でジシクロペンタジエン66.1ｇ(0.5mol)を４
時間かけて滴下した。滴下終了後、同温度で３時間熟成
を行ったのち、 120℃に昇温して５時間熟成を行ない、
更に 150℃まで昇温して３時間熟成を行なって反応を完
結した。反応終了後、未反応のβ−ナフトールを真空蒸
留により除去し、残渣の赤茶色樹脂を熟時に排出した。
収量は 190ｇで軟化点（JIS-K-2548) は93℃であった。
この樹脂の水酸基当量（g ／eq）は 226であった。高速
液体クロマトグラフィーによる樹脂の組成（Area％）
は、下記式（化１１）におけるｎ＝０が56.2％、ｎ＝１
が26.4％、ｎ＝２が17.4％であった。

【００３３】

【化１１】

【００３４】実施例１〜７ 合成例１および２において製造されたエポキシ樹脂に対
して、合成例３〜７で製造された樹脂およびフェノール
ノボラック樹脂（商品名：BRG#558 、昭和高分子製）を
表−１（表１）に示す割合で配合し、その混合物を注型
加工して得られる硬化物の物性を測定した。表−１に結
果を示した。物性測定用の試験片はトランスファー成形
（ 180℃、30Kg／cm² 、３min ）により成形した。 比較例１ エポキシ樹脂としてｏ−クレゾールノボラック型エポキ
シ樹脂（EOCN−102S)を用い、硬化剤としてフェノール
ノボラック樹脂(BRG#558) を用いた。実施例と同様にし
て得られた硬化物の物性を測定した。表−１に結果を示
した。

【００３５】

【表１】

【００３６】実施例８〜１４、比較例２〜４ 実施例１〜７および比較例１のエポキシ樹脂組成物に各
種フィラーを表−２（表２、表３）に示す配合で加え、
同様に注型加工して硬化物を得、このものの物性を測定
した。また、同様の配合の混合物を用いて、フラットパ
ッケージ型半導体装置用リードフレームの素子搭載部
に、試験用素子（10mm×10mm角）を搭載した後、トラン
スファー成形（ 180℃、30Kg／cm² 、３min ）により、
試験用半導体装置を得た。この試験用半導体装置を用い
てV.P.S テスト（クラック発生テスト）を行った。結果
を表−２に示した。なお、比較例２は流れ性が不良で成
形できないため、硬化物の物性およびV.P.Sテストは測
定できなかった。

【００３７】

【表２】

【００３８】

【表３】

【００３９】表−１、２の注 ・EOCN−102S：ｏ−クレゾールノボラック型樹脂（日本
化薬製） ・BRG#558 ：フェノールノボラック樹脂（昭和高分子
製） ・C11Z：２−ウンデシルイミダゾール（四国ファインケ
ミカル製） ・無機充填剤：球型溶融シリカ（ハリミックS-CO、
（株）マイクロン製）50重量部と不定型溶融シリカ（ヒ
ューズレックスRD-8（株）龍森製）50重量部との混合物 ・シランカップリング剤：（SZ−6083：東レダウコーニ
ングシリコーン（株）製）・ガラス転移温度：TMA 法
（島津 TMA−システムDT−30で測定） ・曲げ強度、弾性率： JIS K−6911 ・煮沸吸水率： 100℃の沸騰水中で２時間煮沸後の重量
増加を測定 ・V.P.S テスト： 試験用の半導体装置を65℃、95％の恒温恒湿槽に 168時
間放置した後、直ちに215 ℃のフロナート液（住友スリ
ーエム（株）製FC−70）に投入し、パッケージ樹脂にク
ラックが発生した半導体装置の数を数えた。試験値を分
数で示し、分子はクラックの発生した半導体装置の数、
分母は試験に供した半導体装置の数である。

【００４０】

【発明の効果】以上、詳述したように本発明のエポキシ
樹脂組成物は耐熱性、耐湿性に優れ、なおかつ溶融流動
性に優れている。このため樹脂封止等の用途において、
未充填部分が生じることもなく、クラックの発生も極め
て少ない。また、無機充填剤を増加できることから、低
応力化が達成できる。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｈ０１Ｌ 23/31

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 エポキシ樹脂および硬化剤を含有してな
   るエポキシ樹脂組成物において、（Ａ）エポキシ樹脂と
   して式（１）（化１）で表される6,6'−ジヒドロキシ−
   3,3,3',3'−テトラメチル−1,1'−スピロビインダンに 【化１】 エピクロルヒドリンを反応させて得られるエポキシ樹
   脂、（Ｂ）硬化剤としてフェノール性硬化剤を用いるこ
   とを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
2. 【請求項２】 無機充填剤を含有することを特徴とする
   請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
3. 【請求項３】 フェノール性硬化剤がノボラック型フェ
   ノール樹脂であることを特徴とする請求項１または２記
   載のエポキシ樹脂組成物。
4. 【請求項４】 フェノール性硬化剤が一般式（２）（化
   ２）で表わされるフェノール性アラルキル樹脂 【化２】 （式中、Ａはフェノール、ｏ−クレゾール、ｍ−クレゾ
   ール、ｐ−クレゾール、ｏ−フェニルフェノール、ｐ−
   フェニルフェノール、α−ナフトール、β−ナフトー
   ル、レゾルシン、ハイドロキノンまたはカテコールを示
   し、ｍは０〜５０の整数を示す）であることを特徴とす
   る請求項１または２記載のエポキシ樹脂組成物。
5. 【請求項５】 フェノール性硬化剤が一般式（３）（化
   ３）で表わされるフェノール性ジシクロペンタジエン樹
   脂 【化３】 （式中、Ａはフェノール、ｏ−クレゾール、ｍ−クレゾ
   ール、ｐ−クレゾール、ｏ−フェニルフェノール、ｐ−
   フェニルフェノール、α−ナフトール、β−ナフトー
   ル、レゾルシン、ハイドロキノンまたはカテコールを示
   し、ｎは０〜５０の整数を示す）であることを特徴とす
   る請求項１または２記載のエポキシ樹脂組成物。