JPH0688008A - 高い機械的特性を有するビニル芳香族重合体基剤混合物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【目的】２００℃以上の温度での連続的加工を行った後
でも、高い機械的特性を有するビニル芳香族重合体基剤
混合物。 【構成】− １０〜９０重量％の、エラストマー成分と
して、０．５〜５重量％のビニル芳香族モノマー−共役
ジエン線状ブロック重合体および５〜１５重量％のジエ
ンゴムを含むビニル芳香族重合体（Ａ）、 − ５〜５０重量％のポリオレフィン（Ｂ）、および − ５〜４０重量％の、ジエンの量が２０〜８０重量％
である、ビニル芳香族モノマー−共役ジエン線状ブロッ
ク重合体（Ｃ）からなり、上記の３つの成分の合計が１
００になることを特徴とする、ビニル芳香族重合体基剤
混合物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】本発明は、２００℃以上の温度、例えば２
００℃〜２５０℃で連続的に加工を行った後でも高い機
械的特性を有する、ビニル芳香族重合体基剤混合物に関
する。さらに詳しくは、本発明は、良好な物理的特性を
備えた形状製品の製造に適し、加工スクラップの回収が
可能な、高い機械的特性およびレオロジー特性を有す
る、ビニル芳香族重合体系混合物に関する。

【０００２】周知の様に、ビニル芳香族重合体は、加熱
により変形し、射出成形または押出し成形により形状製
品に転換するのに適した熱可塑性樹脂である。該ビニル
芳香族重合体は、ある程度の靭性は有するが、高い靭性
と共に良好な対薬品性を必要とする用途には適していな
い。これらの欠点を改良する方法は、その欠点を有する
他の重合体と混合し、望ましい特性の組み合わせを備え
た材料を得ることである。しかし、この方法は、極めて
限られた場合にのみ効果的で、事実、一般には、混合に
より各成分の最も悪い特性が組み合わされ、全体として
実用的、または商業的価値の無い、特性の劣った材料に
なってしまう。

【０００３】この欠点の理由は、重合体のすべてが互い
に相容性があるわけではなく、そのために完全に密着し
ないためである。その結果、混合物の各成分間に界面が
形成され、これが弱点および破断点になる。さらに詳し
くは、ポリスチレン、あるいは一般的にビニル芳香族重
合体または共重合体−単独でも、ゴムとグラフト化する
ことにより耐衝撃性にしてあっても良い−とポリオレフ
ィンとを混合すると、これら２つの種類の重合体間に相
容性が無いために、不均質構造および機械的な弱さを混
合物に与える。

【０００４】米国特許第４，３８６，１８７号は、５４
〜８２重量％のポリオレフィン、１５〜４０重量％のビ
ニル芳香族重合体、および２〜１０重量％のスチレン−
ブタジエン−スチレン熱可塑性ブロック共重合体からな
る熱可塑性組成物を開示している。これらの組成物は、
均質で、形状製品の製造に使用できるが、モジュラスお
よびIZODレジリエンスに関して機械的特性が劣るため
に、これらの特性が必要とされる用途には適していな
い。

【０００５】ヨーロッパ特許出願公開第２９１，３５２
号からは、エラストマー成分としての少量のビニル芳香
族モノマー−共役ジエン線状ブロック重合体、およびポ
リオレフィンとビニル芳香族重合体との間の相容性付与
剤としてのビニル芳香族モノマー−共役ジエン星形（st
ar）ブロック重合体を含む、ビニル芳香族重合体を使用
することによって、ポリオレフィンおよびビニル芳香族
重合体を含む均質な重合体組成物を調製できることが公
知である。

【０００６】特に、上記のヨーロッパ特許出願第２９
１，３５２号は、 − ４０〜９８重量％の、エラストマー成分としての
０．５〜５重量％のビニル芳香族モノマー−共役ジエン
線状ブロック重合体を分散して含むビニル芳香族重合
体、 − １〜５４重量％のポリオレフィン、 − １〜２０重量％のビニル芳香族モノマー−共役ジエ
ン星形ブロック共重合体からなり、３成分の合計が１０
０％になる重合体混合物を開示している。上記の混合物
は均質で、押出し、射出成形および／または熱成形によ
り形状製品に変形するのに適しているが、その様な加工
における使用を制限する幾つかの欠点を示している。主
な欠点は、その混合物の機械的特性、特にレジリエンス
および破断伸長が著しく低下するために、その加工スク
ラップを再使用できないことである。そのためにこの加
工スクラップは廃棄するか、あるいは低級製品に使用す
ることになり、その量は原材料の５０〜６０％にもな
る。

【０００７】本発明は、上記の欠点を示さない、ビニル
芳香族重合体基剤組成物を提供する。本発明の熱可塑性
重合体組成物は、 − １０〜９０重量％の、エラストマー成分として、
０．５〜５重量％のビニル芳香族モノマー−共役ジエン
線状ブロック共重合体および５〜１５重量％のジエンゴ
ムを含むビニル芳香族重合体（Ａ）、 − ５〜５０重量％のポリオレフィン（Ｂ）、および − ５〜４０重量％の、ジエンの量が２０〜８０重量％
である、ビニル芳香族モノマー−共役ジエン線状ブロッ
ク重合体（Ｃ）からなり、３つの成分（Ａ）、（Ｂ）お
よび（Ｃ）の合計が１００になることを特徴とする。

【０００８】好ましくは、本発明の重合体組成物は、 − ６０〜８０重量％のビニル芳香族重合体（Ａ）、 − １０〜３０重量％のポリオレフィン（Ｂ）、および − ５〜２０重量％のビニル芳香族モノマー−共役ジエ
ン線状ブロック重合体（Ｃ）からなり、３つの成分
（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計が１００になる。

【０００９】ビニル芳香族重合体（Ａ）は、一般式(I)

【００１０】

【化１】 （ここで、Ｒは水素または１〜４個の炭素原子を有する
アルキル基を表し、ｐは０または１〜５の整数であり、
Ｙはハロゲン原子または１〜４個の炭素原子を有するア
ルキル基を表す）のビニル芳香族モノマーを、上記の量
のジエンゴムおよびビニル芳香族モノマー−共役ジエン
線状ブロック重合体の存在下で、所望により通常のラジ
カル重合触媒を使用して、重合することによって調製で
きる。

【００１１】上記の一般式を有するビニル芳香族化合物
の例としては、スチレン、メチルスチレン、モノ- 、ジ
- 、トリ- 、テトラ- およびペンタクロロスチレンおよ
び対応するアルファ−メチルスチレン、核でアルキル化
したスチレンおよび対応するアルファ−メチルスチレ
ン、例えばオルト- およびパラ- メチルスチレン、オル
ト- およびパラ- エチルスチレン、オルト- およびパラ
- メチル−アルファ−メチル−スチレン、等がある。こ
れらのモノマーは、単独でも、相互の混合物、あるいは
他の共重合性コモノマー、例えば無水マレイン酸、アク
リロニトリル、メタクリロニトリル、アクリル酸または
メタクリル酸のＣ₁ −Ｃ₄ アルキルエステルとの混合物
の形でも使用することができる。

【００１２】使用するジエンゴムは、好ましくは７〜１
２重量％含まれ、ポリブタジエン、高または中シスおよ
び低粘度ポリブタジエン、ポリイソプレン、ブタジエン
および／またはイソプレンとスチレンまたは他のモノマ
ーとの共重合体でよい。ビニル芳香族モノマー−共役ジ
エン線状ブロック重合体は、好ましくは２〜５重量％含
まれる。この物質はそれ自体公知であり、市販されてい
る。これらの線状ブロック重合体は、２０〜７５重量％
のビニル芳香族モノマーの反復単位、および８０〜２５
重量％の共役ジエンの反復単位を含む。

【００１３】これらのブロック共重合体は、純粋なブロ
ックだけから構成されていても、あるいは所望により不
規則な（random）、または先細の（tapered ）重合体セ
グメント（Ｂ／Ｓ）を含んでいても、あるいは不規則
な、および／または先細の共重合体で構成されていても
よい。上記の線状ブロック重合体は、その内容を本明細
書に参考として含める、アレン ノシェイおよびジェー
ムスＥ．マッグラス「ブロック共重合体」１９７７、８
３−９２、１８６−１９２頁に記載されている。さら
に、これらの線状ブロック共重合体の特性、および構造
については、ホルデンらの「熱可塑性エラストマー」
Ｎ．Ｒ．レッゲら出版１９８７に記載されている。この
種の線状ブロック重合体は、例えばソルプレン１２０
５、ソルプレン３０８およびソルプレン３１４としてフ
ィリップスペトロリアム社から製造、販売されている。

【００１４】ビニル芳香族重合体（Ａ）は、公知の懸濁
重合、塊状懸濁重合または連続塊状重合法により調製す
ることができる。好ましい調製方法では、第一の反応容
器中で、通常のフリーラジカル触媒、ジエン性ゴム、お
よび上記のブロック重合体の存在下で、ビニル芳香族モ
ノマーの予備重合を、供給したモノマーの５０重量％未
満が転換するまで行う。次いで、それに続く一つ以上の
反応容器中で、モノマーを完全に重合させる。次に、こ
の様にして得られた重合体を脱蔵し、造粒する。

【００１５】ポリオレフィン（Ｂ）は、線状低密度（Ｌ
ＬＤＰＥ）、中密度および高密度ポリエチレンが好まし
い。他のポリオレフィン、例えばポリプロピレン、ポリ
ブテン、ポリメチルペンテン、並びに２つ以上のアルフ
ァ−オレフィンの共重合体、例えばエチレン−プロピレ
ン共重合体、アルファ−オレフィンと、アルファ−オレ
フィンとは異なるエチレン性不飽和モノマーとの共重合
体、例えばエチレン−酢酸ビニル（ＥＶＡ）共重合体も
使用できる。

【００１６】本発明の組成物において相容性付与剤とし
て使用する、ビニル芳香族モノマー−共役ジエン線状ブ
ロック重合体（Ｃ）もやはり公知の種類の材料で、市販
されている。この星形ブロック共重合体は、 (II) Ｓ−Ｂ、 (III) Ｓ₁ −Ｂ−Ｓ₂ 、 (IV) Ｂ₁ −Ｓ₁ −Ｂ₂ −Ｓ₂ 型の共重合体であり、ここで、Ｓ、Ｓ₁ およびＳ₂ は、
同じかまたは異なった分子量を有する上記の式(I) のビ
ニル芳香族モノマーの非エラストマー性重合体ブロック
であり、Ｂ、Ｂ₁ およびＢ₂ は、同じかまたは異なった
分子量を有する、共役ジエン系のエラストマー性重合体
ブロックである。

【００１７】これらの線状ブロック重合体（Ｃ）は、す
でに文献で公知であり、その内容を本明細書に参考とし
て含める米国特許第３，２６５，７６５号に記載されて
いる。さらに、これらの重合体の物理的および構造的特
性に関しては、Ｂ．Ｃ．アルポートら、「ブロック共重
合体」、アプライドサイエンス パブリッシャーズ社、
１９７３に記載されている。

【００１８】ブロック共重合体（Ｃ）の調製に特に好適
なモノビニル芳香族モノマーはスチレンであり、同じ共
重合特性を示すアルキル置換スチレン、例えばメチルス
チレン、エチルスチレン、ｔ−ブチルスチレン、等も使
用できる。ブロック共重合体（Ｃ）の調製に好適な共役
ジエンは、分子内に４〜８個の炭素原子を有するジエ
ン、例えば１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−
ジメチル−１，３−ブタジエン、ピペリレンおよびこれ
らの混合物である。線状重合体（Ｃ）の中で、非エラス
トマー性重合体ブロックは、好ましくは分子量が５，０
００〜２５０，０００のポリスチレンである。エラスト
マー性重合体ブロックは、好ましくは分子量が２，００
０〜２５０，０００のポリブタジエンである。

【００１９】Ｓ、Ｓ₁ 、Ｓ₂ とＢ、Ｂ₁ およびＢ₂ 重合
体ブロックの間で、不規則なおよび／または先細のセグ
メントが存在することができ、そこではＢ、Ｂ₁ および
Ｂ₂ブロックと、Ｓ、Ｓ₁ およびＳ₂ ブロックとの間の
遷移が、ジエン性重合体中のビニル芳香族モノマーの比
率が非エラストマー性重合体ブロック方向に漸次増加す
るのに対し、共役ジエンの比率がそれに応じて漸次減少
する、という意味で漸進的であるか、あるいは、スチレ
ンおよびブタジエンモノマーが統計的に交互に並ぶ区域
により構成される。不規則なおよび／または先細セグメ
ントの分子量は、好ましくは５００〜５０，０００であ
る。線状ブロック重合体（ｃ）は、例えばシェル社製
造、販売のカリフレックスＴＲ１１０２Ｓの商品名で、
あるいはフィナ社製造、販売のフィナプレン３１５の商
品名で入手できる。

【００２０】本発明の組成物に特に好ましい線状ブロッ
ク重合体（ｃ）は、式(IV) Ｂ₁ −Ｓ₁ −Ｂ₂ −Ｓ
₂ の、分子量３０，０００〜２５０，０００、ブタジエ
ンモノマー単位の総含有量４０〜８０重量％の重合体で
あるが、この重合体では、ブロックＢ₁ の平均分子量は
ブロックＢ₂ の平均分子量の０．１〜０．５倍であり、
ブロックＳ₁ の平均分子量はブロックＳ₂ の平均分子量
の０．２５〜２．０倍である。この好ましい重合体は、
さらに、ブロックＢ₁ とＳ₁ との間に、統計的に結合し
たジエンおよびビニル芳香族モノマー単位からなる共重
合体性セグメントを含む。この線状ブロック重合体は、
その内容を本明細書に参考として含める、イタリア特許
出願第２１，５６３Ａ／８７（１９８７年７月３１日出
願）に記載されており、エニケム エラストメリ社によ
りヨーロプレンＳＯＬ Ｔ１６８の商品名で製造、販売
されている。

【００２１】本発明の混合物は、まず、公知の型のミキ
サーで、低温で各成分を混合することにより調製でき
る。次いで、この混合物を一軸スクリューまたは二軸ス
クリュー押出し機で、好ましくは１５０〜２５０℃の温
度で押し出す。

【００２２】この組成物は、十分に混合した、少量の、
一般に０．１〜３重量％の安定化剤または他の添加剤を
含むことができる。

【００２３】各成分の混合中に、可塑剤、潤滑剤、難燃
剤、流動剤、帯電防止剤、染料、顔料、低密度製品およ
び半製品製造のための発泡剤等を、０．１〜１０重量％
の量で加えることができる。

【００２４】本発明の混合物は、容易に加工することが
でき、全体として、個々の成分の特性よりも著しく優れ
た一連の特性を発揮する。この理由から、本発明の混合
物は、高い機械的およびレオロジー特性並びに高い耐薬
品性を合せ持った製品の製造に効果的に使用できる。そ
のため、本発明の混合物は、電気製品、電子工学の分
野、および一般に、フィルム、シート、テープ、バン
ド、棒、箱、カップ、容器等の形状の技術材料の分野に
効果的に適用できる。また、この混合物は、当該技術分
野で公知の手法により、発泡製品の製造にも使用でき
る。

【００２５】本発明の混合物の他の長所は、２００℃以
上の温度で繰り返し加工した後でも、すべての機械的特
性がほとんど変化せずに維持されることである。これら
の特性のために、加工スクラップを回収し、プロセス中
に際循環させ、原材料として再使用することができる。
以下に、本発明をさらに良く理解し、実用化するための
実施例を示すが、これらの実施例に限定するものではな
い。実施例では、他に指示が無い限り、部数はすべて重
量で表す。

【００２６】実施例１（比較例） 回転ドラム中で、室温で下記の組成の混合物を調製し
た。 − ７５重量部の、重合体マトリックス中に分散した
７．７５重量％のポリブタジエンゴム、および３重量％
の、スチレン２５％およびブタジエン７５％を含有し、
分子量７５，０００の線状ブロック重合体（フィリップ
ス ペトロリアム製造、販売のソルプレン１２０５）を
含む耐衝撃性スチレン重合体（Ａ）、 − １５重量部の、密度が０．９２６g/cm³ 、Ｍ．Ｆ．
Ｉ．が０．７g/１０分である線状低密度ポリエチレン
（ＬＬＤＰＥ）（Ｂ）、および − １０重量部の、７０重量％のブタジエンおよび３０
重量％のスチレンからなり、結合基としてケイ素を含
み、各重合体単位の分子量が４０，０００である放射状
（radial) ブロック重合体（Ｄ）。

【００２７】この様にして得た混合物を直径４５mmの一
軸スクリューバンデラＴＲ４５押出し機から押し出し
た。この押出し機のホッパーと押出しヘッドとの間の温
度分布は１５０℃、１８０℃、１９０℃、２１５℃であ
った。最初の押出しの顆粒を、同じ一軸スクリューバン
デラＴＲ４５押出し機で、２４０℃の温度で、押出し機
中の滞留時間５５秒間で再押出しした。得られた試料の
レジリエンス、伸びおよびレオロジー特性を、同じ押出
し機で、同じ加工条件で行った２、４、６回押出し後に
測定した。

【００２８】レオロジー特性に関しては、メルトフロー
インデックス（Ｍ．Ｆ．Ｉ．）をＡＳＴＭ Ｄ１２３８
により、２２０℃、１０kgで測定し、ノッチ付きレジリ
エンス ＩＺＯＤは、２３℃で、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に
より、NEGRI & BOSSI V 17-110FAを用いて１９０℃の温
度で射出成形により得た、厚さ１２．７mmの試験片に対
して測定し、破断点伸びは、ＡＳＴＭ Ｄ６３８により
測定した。測定結果を下記の表に示す。

【００２９】実施例２ 実施例１と同じ処理条件で、下記の組成の混合物を調製
した。 − ７５重量部の、実施例１の耐衝撃性スチレン重合体
（Ａ）、 − １５重量部の、実施例１の線状低密度ポリエチレン
（ＬＬＤＰＥ）（Ｂ）、および − １０重量部の、構造(IV)を有し、５７重量％のブタ
ジエンおよび４３重量％のスチレンからなる、エニケム
エラストメリ社からヨーロプレンＳＯＬ Ｔ１６８の
商品名で市販されている線状ブロック重合体（Ｃ）。 レオロジー、ＩＺＯＤレジリエンスおよび伸び特性を下
記の表に示す。

【００３０】 表１ 押出し 実施例１（比較例） 実施例２ 回数 ＩＺＯＤ Ｍ．Ｆ．Ｉ． 伸び ＩＺＯＤ Ｍ．Ｆ．Ｉ． 伸び （Ｊ／ｍ）（ｇ／10') (%) （Ｊ／ｍ）（ｇ／10') (%) １ ２８０ ３０ ７４ ３２０ ３６ ７５ ２ ２２０ １８ ６５ ３２０ ３５ ７０ ４ １４０ ２５ ５５ ２８０ ２５ ６９ ６ １０５ ３０ ４５ ２４０ ２０ ６９

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 アンドレア、カライオリ イタリー国マントバ、ビア、エル、ガンド ルフオ、１ (72)発明者 サビノ、マタレーセ イタリー国ベロナ、ビア、マゲラノ、１

Claims (13)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】２００℃以上の温度での連続的加工を行っ
   た後でも、高い機械的特性を有するビニル芳香族重合体
   基剤混合物であって、 − １０〜９０重量％の、エラストマー成分として、
   ０．５〜５重量％のビニル芳香族モノマー−共役ジエン
   線状ブロック重合体および５〜１５重量％のジエンゴム
   を含むビニル芳香族重合体（Ａ）、 − ５〜５０重量％のポリオレフィン（Ｂ）、および − ５〜４０重量％の、ジエンの量が２０〜８０重量％
   である、ビニル芳香族モノマー−共役ジエン線状ブロッ
   ク重合体（Ｃ）からなり、上記の３つの成分の合計が１
   ００になることを特徴とする、ビニル芳香族重合体基剤
   混合物。
2. 【請求項２】− ６０〜８０重量％のビニル芳香族重合
   体（Ａ）、 − １０〜３０重量％のポリオレフィン（Ｂ）、および − ５〜２０重量％のビニル芳香族モノマー−共役ジエ
   ン線状ブロック重合体からなり、３つの成分の合計が１
   ００になることを特徴とする、請求項１に記載するビニ
   ル芳香族重合体基剤混合物。
3. 【請求項３】ビニル芳香族重合体（Ａ）中のジエンゴム
   の量が７〜１２重量％であることを特徴とする、請求項
   １または２に記載するビニル芳香族重合体基剤混合物。
4. 【請求項４】ビニル芳香族重合体（Ａ）中のビニル芳香
   族モノマー−共役ジエン線状ブロック重合体の量が２〜
   ５重量％であることを特徴とする、請求項１〜３のいず
   れか１項に記載するビニル芳香族重合体基剤混合物。
5. 【請求項５】ビニル芳香族モノマー−共役ジエン線状ブ
   ロック重合体が、２０〜７５重量％のビニル芳香族モノ
   マーの反復単位、およびそれに対応して、８０〜２５重
   量％の共役ジエンの反復単位を含むことを特徴とする、
   請求項１〜４のいずれか１項に記載するビニル芳香族重
   合体基剤混合物。
6. 【請求項６】線状ブロック共重合体が、ビニル芳香族モ
   ノマーおよび共役ジエンモノマーの純粋な重合体ブロッ
   クからなることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか
   １項に記載するビニル芳香族重合体基剤混合物。
7. 【請求項７】線状ブロック重合体が、ビニル芳香族モノ
   マーおよび共役ジエンの不規則な、および／または先細
   のセグメントを含むことを特徴とする、請求項１〜５の
   いずれか１項に記載するビニル芳香族重合体基剤混合
   物。
8. 【請求項８】線状ブロック重合体が、ビニル芳香族モノ
   マーおよび共役ジエンの不規則な、および／または先細
   の共重合体からなることを特徴とする、請求項１〜５の
   いずれか１項に記載するビニル芳香族重合体基剤混合
   物。
9. 【請求項９】ポリオレフィンが、線状の、低密度、高密
   度または中密度型のポリエチレンであることを特徴とす
   る、請求項１〜８のいずれか１項に記載するビニル芳香
   族重合体基剤混合物。
10. 【請求項１０】ビニル芳香族モノマー−共役ジエン線状
    ブロック重合体（Ｃ）が、 (II) Ｓ−Ｂ、 (III) Ｓ₁ −Ｂ₁ −Ｓ₂ 、 (IV) Ｂ₁ −Ｓ₁ −Ｂ₂ −Ｓ₂ 型であり、ここで、Ｓ、Ｓ₁ およびＳ₂ は、同じかまた
    は異なった分子量を有するビニル芳香族モノマーの非エ
    ラストマー性重合体ブロックであり、Ｂ、Ｂ₁ およびＢ
    ₂ は、同じかまたは異なった分子量を有する共役ジエン
    系のエラストマー性重合体ブロックであることを特徴と
    する、請求項１〜９のいずれか１項に記載するビニル芳
    香族重合体基剤混合物。
11. 【請求項１１】Ｓ、Ｓ₁ 、およびＳ₂ とＢ、Ｂ₁ および
    Ｂ₂ 重合体ブロックの間に、不規則なおよび／または先
    細のセグメントが存在することを特徴とする、請求項１
    ０に記載するビニル芳香族重合体基剤混合物。
12. 【請求項１２】非エラストマー重合体ブロックが分子量
    ５，０００〜２５０，０００のポリスチレンであり、エ
    ラストマー性重合体ブロックが分子量２，０００〜２５
    ０，０００のポリブタジエンであり、不規則な、および
    ／または先細のセグメントの分子量が５００〜５０，０
    ００であることを特徴とする、請求項１０または１１に
    記載するビニル芳香族重合体基剤混合物。
13. 【請求項１３】線状ブロック重合体（Ｃ）が、一般式 Ｂ₁ −Ｓ₁ −Ｂ₂ −Ｓ₂ を有し、平均分子量が３０，０００〜２５０，０００、
    ブタジエンモノマー単位の総含有量が４０〜８０重量％
    であり、ブロックＢ₁ の平均分子量はブロックＢ₂ の平
    均分子量の０．１〜０．５倍であり、ブロックＳ₁ の平
    均分子量はブロックＳ₂ の平均分子量の０．２５〜２．
    ０倍であり、該重合体（Ｃ）がさらに、Ｂ₁ とＳ₁ ブロ
    ックとの間で、統計的に結合したジエンおよびビニル芳
    香族モノマー単位からなる共重合体セグメントを含むこ
    とを特徴とする、請求項１０〜１２のいずれか１項に記
    載するビニル芳香族重合体基剤混合物。