JPH05222286A - 防炎性熱可塑性成形材料 - Google Patents
防炎性熱可塑性成形材料Info
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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-
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 卓越した耐燃性及び著しく高い靱性をもつ防
炎性熱可塑性成形材料。 【構成】 熱可塑性ポリアミド、ポリフェニレンエーテ
ル、赤燐もしくは黒燐、共役ジエンと芳香族ビニル化合
物からのブロックコポリマーを含有する成形材料。
炎性熱可塑性成形材料。 【構成】 熱可塑性ポリアミド、ポリフェニレンエーテ
ル、赤燐もしくは黒燐、共役ジエンと芳香族ビニル化合
物からのブロックコポリマーを含有する成形材料。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、 A) 熱可塑性ポリアミド5〜93.5重量%、 B) 40重量%までが、B)を基礎として、芳香族ビ
ニルポリマーで置換されていてもよい、ポリフェニレン
エーテル5〜85重量%、 C) 赤燐もしくは黒燐0.5〜20重量%、 D) ショアーA硬度>80を有しかつ共役ジエン及び
芳香族ビニル化合物から形成されているブロックコポリ
マー1〜20重量%、 E) D)以外の耐衝撃性改質ポリマー0〜15重量
%、 F) 繊維質もしくは粒子状充填剤又は繊維質充填剤と
粒子状充填剤の混合物0〜45重量%、 G) 有効量での常用添加剤0〜20重量%、 からなり、A)〜G)のパーセンテージの合計は100
%となる防炎性熱可塑性成形材料に関する。
ニルポリマーで置換されていてもよい、ポリフェニレン
エーテル5〜85重量%、 C) 赤燐もしくは黒燐0.5〜20重量%、 D) ショアーA硬度>80を有しかつ共役ジエン及び
芳香族ビニル化合物から形成されているブロックコポリ
マー1〜20重量%、 E) D)以外の耐衝撃性改質ポリマー0〜15重量
%、 F) 繊維質もしくは粒子状充填剤又は繊維質充填剤と
粒子状充填剤の混合物0〜45重量%、 G) 有効量での常用添加剤0〜20重量%、 からなり、A)〜G)のパーセンテージの合計は100
%となる防炎性熱可塑性成形材料に関する。
【0002】また本発明は、造形部材製造への上記成形
材料の使用及び該成形材料から得ることができる造形部
材にも関する。
材料の使用及び該成形材料から得ることができる造形部
材にも関する。
【0003】
【従来の技術】ドイツ連邦共和国特許出願公開第38
31 992号明細書及び米国特許第4242 254号
明細書によって、ハロゲン原子含有防炎剤、赤燐及び安
定剤の混合物を含有するポリフェニレンエーテル−ポリ
アミド成形材料が開示されている。しかしながら、ハロ
ゲン原子含有化合物は環境の観点からいって不利であ
り、それというのもこのようなプラスチックの燃焼が毒
性の高い有機生成物を惹起するからである。
31 992号明細書及び米国特許第4242 254号
明細書によって、ハロゲン原子含有防炎剤、赤燐及び安
定剤の混合物を含有するポリフェニレンエーテル−ポリ
アミド成形材料が開示されている。しかしながら、ハロ
ゲン原子含有化合物は環境の観点からいって不利であ
り、それというのもこのようなプラスチックの燃焼が毒
性の高い有機生成物を惹起するからである。
【0004】燐含有化合物がPPE−PAブレンドのた
めの防炎剤として使用されることは、欧州特許出願公開
第129 825号明細書から公知である。該化合物の
有効性は不十分であり、その結果、かなり大量の該化合
物がUL 94に応じるために使用される必要がある。
めの防炎剤として使用されることは、欧州特許出願公開
第129 825号明細書から公知である。該化合物の
有効性は不十分であり、その結果、かなり大量の該化合
物がUL 94に応じるために使用される必要がある。
【0005】例えば燐酸トリフェニルといった化合物も
また可塑剤として使用することができるため、大量の添
加によってこのような成形材料の機械的性質、例えば靭
性及び耐熱性の劣化が惹起される。
また可塑剤として使用することができるため、大量の添
加によってこのような成形材料の機械的性質、例えば靭
性及び耐熱性の劣化が惹起される。
【0006】赤燐の添加は、欧州特許出願公開第384
232号明細書、特開昭63−089567号公報及
び特開昭63−048356号公報から公知である。し
かしながら、この成形材料の靭性は改善の必要がある。
232号明細書、特開昭63−089567号公報及
び特開昭63−048356号公報から公知である。し
かしながら、この成形材料の靭性は改善の必要がある。
【0007】殊に、幾つかの使用目的の実用性は、損傷
を受けた製品の破砕特性に決定的に依存する。高い耐燃
性等級ばかりではなく、破砕(延性破砕)前の著しく大
きな塑性変形もまた要求される。
を受けた製品の破砕特性に決定的に依存する。高い耐燃
性等級ばかりではなく、破砕(延性破砕)前の著しく大
きな塑性変形もまた要求される。
【0008】
【本発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、防
炎剤の著しく少量の添加によって良好な耐燃性ばかりで
はなく著しく良好な靭性を有する熱可塑性PPE−PA
成形材料を入手可能にすることである。
炎剤の著しく少量の添加によって良好な耐燃性ばかりで
はなく著しく良好な靭性を有する熱可塑性PPE−PA
成形材料を入手可能にすることである。
【0009】
【課題を解決するための手段】上記課題が、冒頭で定義
された熱可塑性成形材料によって達成される見出され
た。
された熱可塑性成形材料によって達成される見出され
た。
【0010】
【作用】成分A)として、本発明による成形材料は熱可
塑性ポリアミド5〜95.5重量%、特に30〜71重
量%、殊に35〜65重量%を含有している。
塑性ポリアミド5〜95.5重量%、特に30〜71重
量%、殊に35〜65重量%を含有している。
【0011】成分A)として使用されるポリアミドは自
体公知であり、かつ、通常ナイロンと呼称される、少な
くとも5000の重量平均分子量を有する部分的に結晶
質でありかつ無定形である樹脂を含む。このようなポリ
アミドは、例えば米国特許第2 071 250号、同第
2 071 251号、同第2 130 523号、同第2
130 948号、同第2 241 322号、同第2
312 966号、同第2 512 606号及び同第3
393 210号明細書に記載されている。
体公知であり、かつ、通常ナイロンと呼称される、少な
くとも5000の重量平均分子量を有する部分的に結晶
質でありかつ無定形である樹脂を含む。このようなポリ
アミドは、例えば米国特許第2 071 250号、同第
2 071 251号、同第2 130 523号、同第2
130 948号、同第2 241 322号、同第2
312 966号、同第2 512 606号及び同第3
393 210号明細書に記載されている。
【0012】ポリアミドは、例えば、炭素原子4〜12
個を有する飽和もしくは芳香族のジカルボン酸と炭素原
子14個を有する飽和もしくは芳香族のジアミンとの等
モル量の縮合又はω−アミノカルボン酸の縮合或いはラ
クタムの重合によって得ることができる。
個を有する飽和もしくは芳香族のジカルボン酸と炭素原
子14個を有する飽和もしくは芳香族のジアミンとの等
モル量の縮合又はω−アミノカルボン酸の縮合或いはラ
クタムの重合によって得ることができる。
【0013】ポリアミドの例は、ポリヘキサメチレンア
ジプアミド(ナイロン66)、ポリヘキサメチレンアゼ
ルアミド(ナイロン69)、ポリヘキサメチレンセバク
アミド(ナイロン610)、ポリヘキサメチレンドデカ
ンジアミド(ナイロン612)、ラクタム、例えばポリ
カプロラクタム(ナイロン6)及びポリラウロラクタム
並びにまたポリ−11−アミノウンデカン酸の開環によ
って得られたポリアミド及びジ(p−アミノ−シクロヘ
キシル)メタン及びドデカンジ酸のポリアミドである。
ジプアミド(ナイロン66)、ポリヘキサメチレンアゼ
ルアミド(ナイロン69)、ポリヘキサメチレンセバク
アミド(ナイロン610)、ポリヘキサメチレンドデカ
ンジアミド(ナイロン612)、ラクタム、例えばポリ
カプロラクタム(ナイロン6)及びポリラウロラクタム
並びにまたポリ−11−アミノウンデカン酸の開環によ
って得られたポリアミド及びジ(p−アミノ−シクロヘ
キシル)メタン及びドデカンジ酸のポリアミドである。
【0014】2個もしくはそれ以上の上記ポリマー又は
その成分の共重縮合によって得られたポリアミド、例え
ばアジピン酸、イソフタル酸もしくはテレフタル酸及び
ヘキサメチレンジアミンのコポリマー(ナイロン66/
6T)又はカプロラクタム、テレフタル酸及びヘキサメ
チレンジアミンのコポリマー(ナイロン6/6T)を使
用することによって本発明を実施することも可能であ
る。このような部分的に芳香族であるコポリアミドは、
テレフタル酸及びヘキサメチレンジアミンから誘導され
た単位40〜90重量%を含有している。テレフタル酸
の少ない割合、特に、使用された完全に芳香族であるジ
カルボン酸の20重量%を上回らない割合は、イソフタ
ル酸又は他の芳香族ジカルボン酸、特にカルボキシル基
がパラ位である芳香族ジカルボン酸で置換することがで
きる。
その成分の共重縮合によって得られたポリアミド、例え
ばアジピン酸、イソフタル酸もしくはテレフタル酸及び
ヘキサメチレンジアミンのコポリマー(ナイロン66/
6T)又はカプロラクタム、テレフタル酸及びヘキサメ
チレンジアミンのコポリマー(ナイロン6/6T)を使
用することによって本発明を実施することも可能であ
る。このような部分的に芳香族であるコポリアミドは、
テレフタル酸及びヘキサメチレンジアミンから誘導され
た単位40〜90重量%を含有している。テレフタル酸
の少ない割合、特に、使用された完全に芳香族であるジ
カルボン酸の20重量%を上回らない割合は、イソフタ
ル酸又は他の芳香族ジカルボン酸、特にカルボキシル基
がパラ位である芳香族ジカルボン酸で置換することがで
きる。
【0015】テレフタル酸及びヘキサメチレンジアミン
から誘導された単位の他に、部分的に芳香族であるコポ
リアミドは、ε−カプロラクタムから誘導された単位及
び/又はアジピン酸及びヘキサメチレンジアミンから誘
導された単位を含有している。
から誘導された単位の他に、部分的に芳香族であるコポ
リアミドは、ε−カプロラクタムから誘導された単位及
び/又はアジピン酸及びヘキサメチレンジアミンから誘
導された単位を含有している。
【0016】ε−カプロラクタムから誘導された単位の
割合は50重量%まで、特に20〜50重量%、殊に2
5〜40重量%であり、一方でアジピン酸及びヘキサメ
チレンジアミンから誘導された単位の割合は60重量%
まで、特に30〜60重量%、殊に35〜55重量%で
ある。
割合は50重量%まで、特に20〜50重量%、殊に2
5〜40重量%であり、一方でアジピン酸及びヘキサメ
チレンジアミンから誘導された単位の割合は60重量%
まで、特に30〜60重量%、殊に35〜55重量%で
ある。
【0017】コポリアミドはε−カプロラクタムの単位
ばかりではなくアジピン酸及びヘキサメチレンジアミン
の単位も含有していてもよく;この場合には、芳香族基
から遊離している単位の割合が10重量%以上、特に2
0重量%以上であることが保証されなければならない。
この場合には、一方ではε−カプロラクタムから誘導さ
れた単位及び他方ではアジピン酸及びヘキサメチレンジ
アミンから誘導された単位の割合は、いかなる特別な制
限も受けない。
ばかりではなくアジピン酸及びヘキサメチレンジアミン
の単位も含有していてもよく;この場合には、芳香族基
から遊離している単位の割合が10重量%以上、特に2
0重量%以上であることが保証されなければならない。
この場合には、一方ではε−カプロラクタムから誘導さ
れた単位及び他方ではアジピン酸及びヘキサメチレンジ
アミンから誘導された単位の割合は、いかなる特別な制
限も受けない。
【0018】テレフタル酸及びヘキサメチレンジアミン
から誘導された単位50〜80重量%、特に60〜75
重量%並びにε−カプロラクタムから誘導された単位2
0〜50重量%、特に25〜40重量%を含有している
ポリアミドは、多くの使用目的にとって殊に有利であ
る。
から誘導された単位50〜80重量%、特に60〜75
重量%並びにε−カプロラクタムから誘導された単位2
0〜50重量%、特に25〜40重量%を含有している
ポリアミドは、多くの使用目的にとって殊に有利であ
る。
【0019】テレフタル酸及びヘキサメチレンジアミン
から誘導された単位50〜70重量%並びにアジピン酸
及びヘキサメチレンジアミンから誘導された単位10〜
20重量%及びさらにイソフタル酸及びヘキサメチレン
ジアミンから誘導された単位20〜30重量%の組成
が、三成分系コポリアミドにとって殊に有利である。
から誘導された単位50〜70重量%並びにアジピン酸
及びヘキサメチレンジアミンから誘導された単位10〜
20重量%及びさらにイソフタル酸及びヘキサメチレン
ジアミンから誘導された単位20〜30重量%の組成
が、三成分系コポリアミドにとって殊に有利である。
【0020】部分的に芳香族のコポリアミドは、例えば
欧州特許出願公開第129 195号及び同第129 1
96号明細書に記載された方法によって得ることができ
る。
欧州特許出願公開第129 195号及び同第129 1
96号明細書に記載された方法によって得ることができ
る。
【0021】200℃を越える融点を有している線状ポ
リアミドは、有利である。
リアミドは、有利である。
【0022】有利なポリアミドは、ポリヘキサメチレン
アジプアミド、ポリヘキサメチレンセバクアミド及びポ
リカプロラクタム及びさらにナイロン6/6T及びナイ
ロン66/6Tである。ポリアミドは通常、約1500
0〜45000の分子量に相応する、23℃で96%硫
酸中の溶液1重量%で測定された相対粘度2.0〜5を
有している。相対粘度2.4〜3.5、特に2.5〜
3.4を有するポリアミドは、有利に使用される。
アジプアミド、ポリヘキサメチレンセバクアミド及びポ
リカプロラクタム及びさらにナイロン6/6T及びナイ
ロン66/6Tである。ポリアミドは通常、約1500
0〜45000の分子量に相応する、23℃で96%硫
酸中の溶液1重量%で測定された相対粘度2.0〜5を
有している。相対粘度2.4〜3.5、特に2.5〜
3.4を有するポリアミドは、有利に使用される。
【0023】例えば、高められた温度で1.4−ジアミ
ノ−ブタンとアジピン酸とを縮合させるによって得るこ
とができるポリアミド(ナイロン−4.6)を使用する
ことも可能である。この構造を有するポリアミドを製造
する方法は、例えば欧州特許出願公開第38 094
号、同第38 582号及び同第39 524号明細書に
記載されている。
ノ−ブタンとアジピン酸とを縮合させるによって得るこ
とができるポリアミド(ナイロン−4.6)を使用する
ことも可能である。この構造を有するポリアミドを製造
する方法は、例えば欧州特許出願公開第38 094
号、同第38 582号及び同第39 524号明細書に
記載されている。
【0024】種々のポリアミドの混合物を使用すること
も可能である。
も可能である。
【0025】成分B)として、本発明による成形材料
は、ポリフェニレンエーテル5〜85重量%、特に25
〜65重量%、殊に30〜65重量%を含有している。
は、ポリフェニレンエーテル5〜85重量%、特に25
〜65重量%、殊に30〜65重量%を含有している。
【0026】ポリフェニレンエーテルは通常、1000
0〜80000、特に20000〜60000、殊に4
0000〜55000の範囲内の重量平均分子量を有し
ている。
0〜80000、特に20000〜60000、殊に4
0000〜55000の範囲内の重量平均分子量を有し
ている。
【0027】上記分子量は、25℃でクロロホルム中の
溶液0.5重量%中で測定された、減少された固有粘度
ηred0.2〜0.9dl/g、特に0.35〜0.8
dl/g、殊に0.45〜0.6dl/gに相応する。
溶液0.5重量%中で測定された、減少された固有粘度
ηred0.2〜0.9dl/g、特に0.35〜0.8
dl/g、殊に0.45〜0.6dl/gに相応する。
【0028】改質されていないポリフェニレンエーテル
b1)は自体公知であり、かつ有利にオルト−ジ置換フ
ェノールの酸化カップリングによって得られる。
b1)は自体公知であり、かつ有利にオルト−ジ置換フ
ェノールの酸化カップリングによって得られる。
【0029】置換基の例は、ハロゲン原子、例えば塩素
原子又は臭素原子並びに、有利にα位の第3水素原子を
有する、炭素原子1〜4個を有するアルキル遊離基、例
えばメチル基、エチル基、プロピル基又はブチル基であ
る。アルキル遊離基は交互に、ハロゲン原子、例えば塩
素原子もしくは臭素原子によって置換されていてもよい
し、ヒドロキシル基によって置換されていてもよい。可
能性ある置換基のさらに別の例は、有利に4個までの炭
素原子を有するアルコキシ遊離基或いは未置換又はハロ
ゲン置換及び/又はアルキル置換フェニル遊離基であ
る。種々のフェノールのコポリマー、例えば2,6−ジ
メチルフェノールと2,3,6−トリメチルフェノール
のコポリマーを使用することは同様に可能である。当然
のことながら、種々のポリフェニレンエーテルの混合物
を使用することも可能である。
原子又は臭素原子並びに、有利にα位の第3水素原子を
有する、炭素原子1〜4個を有するアルキル遊離基、例
えばメチル基、エチル基、プロピル基又はブチル基であ
る。アルキル遊離基は交互に、ハロゲン原子、例えば塩
素原子もしくは臭素原子によって置換されていてもよい
し、ヒドロキシル基によって置換されていてもよい。可
能性ある置換基のさらに別の例は、有利に4個までの炭
素原子を有するアルコキシ遊離基或いは未置換又はハロ
ゲン置換及び/又はアルキル置換フェニル遊離基であ
る。種々のフェノールのコポリマー、例えば2,6−ジ
メチルフェノールと2,3,6−トリメチルフェノール
のコポリマーを使用することは同様に可能である。当然
のことながら、種々のポリフェニレンエーテルの混合物
を使用することも可能である。
【0030】成分b1)として使用されるポリフェニレ
ンエーテルは例えば、White他、Macromolecules 23
(1990)、1318〜29に記載されている、加工
によって惹起された傷を有している可能性がある。
ンエーテルは例えば、White他、Macromolecules 23
(1990)、1318〜29に記載されている、加工
によって惹起された傷を有している可能性がある。
【0031】芳香族ビニルポリマーに相容性である、例
えば完全もしくは実質的に可溶性であるポリフェニレン
エーテル(A. Noshay、Block Copolymers、8〜10
頁、Academic Press、1977及びO. Olabisi、Polyme
r-Polymer Miscibility、1979、117〜189頁
を参照のこと)を使用することは有利とされる。
えば完全もしくは実質的に可溶性であるポリフェニレン
エーテル(A. Noshay、Block Copolymers、8〜10
頁、Academic Press、1977及びO. Olabisi、Polyme
r-Polymer Miscibility、1979、117〜189頁
を参照のこと)を使用することは有利とされる。
【0032】ポリフェニレンエーテルの例は、ポリ
(2,6−ジラウリル−1,4−フェニレン エーテ
ル)、ポリ(2,6−ジフェニル−1,4−フェニレン
エーテル)、ポリ(2,6−ジメトキシ−1,4−フ
ェニレン エーテル)、ポリ(2,6−ジエトキシ−
1,4−フェニレン エーテル)、ポリ(2−メトキシ
−6−エトキシ−1,4−フェニレン エーテル)、ポ
リ(2−エチル−6−ステアリルオキシ−1,4−フェ
ニレン エーテル)、ポリ(2,6−ジクロロ−1,4
−フェニレン エーテル)、ポリ(2−メチル−6−フ
ェニル−1,4−フェニレン エーテル)、ポリ(2,
6−ジベンジル−1,4−フェニレン エーテル)、ポ
リ(2−エトキシ−1,4−フェニレン エーテル)、
ポリ(2−クロロ−1,4−フェニレン エーテル)、
ポリ(2,5−ジブロモ−1,4−フェニレン エーテ
ル)である。置換基が炭素原子1〜4個を有するアルキ
ル遊離基であるポリフェニレンエーテル、例えばポリ
(2,6−ジメチル−1,4−フェニレン エーテ
ル)、ポリ(2,6−ジエチル−1,4−フェニレン
エーテル)、ポリ(2−メチル−6−エチル−1,4−
フェニレン エーテル)、ポリ(2−メチル−6−プロ
ピル−1,4−フェニレン エーテル)、ポリ(2,6
−ジプロピル−1,4−フェニレン エーテル)及びポ
リ(2−エチル−6−プロピル−1,4−フェニレン
エーテル)を使用することは有利である。
(2,6−ジラウリル−1,4−フェニレン エーテ
ル)、ポリ(2,6−ジフェニル−1,4−フェニレン
エーテル)、ポリ(2,6−ジメトキシ−1,4−フ
ェニレン エーテル)、ポリ(2,6−ジエトキシ−
1,4−フェニレン エーテル)、ポリ(2−メトキシ
−6−エトキシ−1,4−フェニレン エーテル)、ポ
リ(2−エチル−6−ステアリルオキシ−1,4−フェ
ニレン エーテル)、ポリ(2,6−ジクロロ−1,4
−フェニレン エーテル)、ポリ(2−メチル−6−フ
ェニル−1,4−フェニレン エーテル)、ポリ(2,
6−ジベンジル−1,4−フェニレン エーテル)、ポ
リ(2−エトキシ−1,4−フェニレン エーテル)、
ポリ(2−クロロ−1,4−フェニレン エーテル)、
ポリ(2,5−ジブロモ−1,4−フェニレン エーテ
ル)である。置換基が炭素原子1〜4個を有するアルキ
ル遊離基であるポリフェニレンエーテル、例えばポリ
(2,6−ジメチル−1,4−フェニレン エーテ
ル)、ポリ(2,6−ジエチル−1,4−フェニレン
エーテル)、ポリ(2−メチル−6−エチル−1,4−
フェニレン エーテル)、ポリ(2−メチル−6−プロ
ピル−1,4−フェニレン エーテル)、ポリ(2,6
−ジプロピル−1,4−フェニレン エーテル)及びポ
リ(2−エチル−6−プロピル−1,4−フェニレン
エーテル)を使用することは有利である。
【0033】さらに、ポリフェニレンエーテルと芳香族
ビニルモノマーから形成されたグラフトコポリマー、例
えばスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン及
びクロロスチレンを使用することは可能である。
ビニルモノマーから形成されたグラフトコポリマー、例
えばスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン及
びクロロスチレンを使用することは可能である。
【0034】官能化もしくは改質されたポリフェニレン
エーテルは、例えば国際特許出願WO−A 86/02
086、国際特許出願 WO−A 87/00540、
欧州特許出願公開第222 246号明細書、同第22
3 116号明細書及び同第254 048号明細書から
自体公知である。
エーテルは、例えば国際特許出願WO−A 86/02
086、国際特許出願 WO−A 87/00540、
欧州特許出願公開第222 246号明細書、同第22
3 116号明細書及び同第254 048号明細書から
自体公知である。
【0035】通常、未改質ポリフェニレンエーテル
b1)は、ポリアミド(成分A)との十分な相容性を保
証するために、少なくとも1個のカルボニル基、カルボ
キシル基、アンヒドリド基、アミド基、イミド基、カル
ボン酸エステル基、カーボキシレート基、アミノ基、ヒ
ドロキシル基、エポキシ基、オキサゾリン基、ウレタン
基、尿素基、ラクタム基又はハロベンジル基を取り込む
ことによって改質される。
b1)は、ポリアミド(成分A)との十分な相容性を保
証するために、少なくとも1個のカルボニル基、カルボ
キシル基、アンヒドリド基、アミド基、イミド基、カル
ボン酸エステル基、カーボキシレート基、アミノ基、ヒ
ドロキシル基、エポキシ基、オキサゾリン基、ウレタン
基、尿素基、ラクタム基又はハロベンジル基を取り込む
ことによって改質される。
【0036】改質は通常、未改質ポリフェニレンエーテ
ルb1)と、上記の基少なくとも1個及びC−C二重結
合もしくはC−C三重結合少なくとも1個を有する改質
剤とを溶液中で(国際特許出願 WO−A 86/20
86)、水性分散液中で、気相方法(欧州特許出願公開
第25 200号明細書)でか又は溶融物中で遊離基開
始剤含有又は不含の、適当な芳香族ビニルポリマーもし
くは強化剤の存在下又は不在下で反応させることによっ
て実施される。
ルb1)と、上記の基少なくとも1個及びC−C二重結
合もしくはC−C三重結合少なくとも1個を有する改質
剤とを溶液中で(国際特許出願 WO−A 86/20
86)、水性分散液中で、気相方法(欧州特許出願公開
第25 200号明細書)でか又は溶融物中で遊離基開
始剤含有又は不含の、適当な芳香族ビニルポリマーもし
くは強化剤の存在下又は不在下で反応させることによっ
て実施される。
【0037】適当な改質剤(b3)は、例えばマレイン
酸、メチルマレイン酸、イタコン酸、テトラヒドロフタ
ル酸、アンヒドリド及びそのイミド、フマル酸、これら
の酸の、例えばC1−及びC2〜C8−アルカノールを有
するモノエステル及びジエステル(b31)、これらの酸
のモノアミド及びジアミド、例えばN−フェニルマレイ
ミド(モノマーb32)、マレオヒドラジドである。例え
ばN−ビニルピロリドン及び(メタ)アクリロイルカプ
ロラクタム(b33)を使用することも可能である。
酸、メチルマレイン酸、イタコン酸、テトラヒドロフタ
ル酸、アンヒドリド及びそのイミド、フマル酸、これら
の酸の、例えばC1−及びC2〜C8−アルカノールを有
するモノエステル及びジエステル(b31)、これらの酸
のモノアミド及びジアミド、例えばN−フェニルマレイ
ミド(モノマーb32)、マレオヒドラジドである。例え
ばN−ビニルピロリドン及び(メタ)アクリロイルカプ
ロラクタム(b33)を使用することも可能である。
【0038】改質剤のもう1つの別の群には、例えばト
リメリトリット酸無水物、4−アセトキシ−カルボニル
−1,2−フタル酸無水物、ピロメリトリット酸無水
物、クロロエタノイルスクシンアルデヒド、クロロホル
ミルスクシンアルデヒド、クエン酸及びヒドロキシスク
シン酸の酸塩化物が含まれる。
リメリトリット酸無水物、4−アセトキシ−カルボニル
−1,2−フタル酸無水物、ピロメリトリット酸無水
物、クロロエタノイルスクシンアルデヒド、クロロホル
ミルスクシンアルデヒド、クエン酸及びヒドロキシスク
シン酸の酸塩化物が含まれる。
【0039】本発明による成形材料中の成分B)とし
て、この場合、重量パーセントは下記b1)〜b4)の合
計に対するものとして、 b1) 未改質ポリフェニレンエーテル70〜99.9
5重量%、特に76.5〜99.94重量%、 b2) 芳香族ビニルポリマー0〜40重量%、特に0
〜20重量%、 b3) 次のものからなる群の少なくとも1つの化合物
0.05〜10重量%、特に0.05〜5重量% b31) α,β−不飽和ジカルボニル化合物、 b32) 重合性二重結合を有するアミノ含有モノマー及
び b33) 重合性二重結合を有するラクタモ含有モノマ
ー、 b4) 遊離基開始剤0〜5重量%、特に0.01〜
0.09重量% を適当な混合及び混練の装置、例えば2軸スクリュー押
出機中で240〜375℃で0.5〜15分間で反応さ
せることによって得ることができる改質ポリフェニレン
エーテルを使用することは有利である。
て、この場合、重量パーセントは下記b1)〜b4)の合
計に対するものとして、 b1) 未改質ポリフェニレンエーテル70〜99.9
5重量%、特に76.5〜99.94重量%、 b2) 芳香族ビニルポリマー0〜40重量%、特に0
〜20重量%、 b3) 次のものからなる群の少なくとも1つの化合物
0.05〜10重量%、特に0.05〜5重量% b31) α,β−不飽和ジカルボニル化合物、 b32) 重合性二重結合を有するアミノ含有モノマー及
び b33) 重合性二重結合を有するラクタモ含有モノマ
ー、 b4) 遊離基開始剤0〜5重量%、特に0.01〜
0.09重量% を適当な混合及び混練の装置、例えば2軸スクリュー押
出機中で240〜375℃で0.5〜15分間で反応さ
せることによって得ることができる改質ポリフェニレン
エーテルを使用することは有利である。
【0040】芳香族ビニルポリマーb2)は有利に、使
用されるポリフェニレンエーテルと相容性でなければな
らない。
用されるポリフェニレンエーテルと相容性でなければな
らない。
【0041】上記ポリマーの分子量は自体公知であり、
かつ通常は1500〜2000000の範囲内、特に7
0000〜1000000の範囲内である。
かつ通常は1500〜2000000の範囲内、特に7
0000〜1000000の範囲内である。
【0042】ポリフェニレンエーテルと相容性である有
利な芳香族ビニルポリマーの例は、Olabisiによる上記
文献、224〜230頁及び245頁に見出すことがで
きる。さらに代表的な例は、スチレン、クロロスチレ
ン、α−メチルスチレン及びp−メチルスチレンから生
じた芳香族ビニルポリマーであり;少量(特に20重量
%を越えず、殊に8重量%を越えない)でコモノマー、
例えば(メタ)アクリロニトリル又は(メタ)アクリル
酸エステルは存在することもできる。殊に有利な芳香族
ビニルポリマーは、ポリスチレン及び高い耐衝撃性をも
つポリスチレンである。当然のことながら、これらのポ
リマーの混合物を使用することも可能である。製法は、
有利に欧州特許出願公開第302 485号明細書に記
載された方法によって実施される。
利な芳香族ビニルポリマーの例は、Olabisiによる上記
文献、224〜230頁及び245頁に見出すことがで
きる。さらに代表的な例は、スチレン、クロロスチレ
ン、α−メチルスチレン及びp−メチルスチレンから生
じた芳香族ビニルポリマーであり;少量(特に20重量
%を越えず、殊に8重量%を越えない)でコモノマー、
例えば(メタ)アクリロニトリル又は(メタ)アクリル
酸エステルは存在することもできる。殊に有利な芳香族
ビニルポリマーは、ポリスチレン及び高い耐衝撃性をも
つポリスチレンである。当然のことながら、これらのポ
リマーの混合物を使用することも可能である。製法は、
有利に欧州特許出願公開第302 485号明細書に記
載された方法によって実施される。
【0043】遊離基開始剤b4)の例は次ぎのとおりで
ある:ジ(2,4−ジクロロベンゾイル)ペルオキシ
ド、tert−ブチルペルオキシド、ジ(3,5,5−
トリメチルヘキサノール)ペルオキシド、ジラウロイル
ペルオキシド、ジデカノイルペルオキシド、ジプロピオ
ニルペルオキシド、ジベンゾイルペルオキシド、ter
t−ブチル ペルオキシ−2−エチルヘキサノエート、
tert−ブチルペルオキシジエチルアセテート、te
rt−ブチル ペルオキシイソブチレート、1,1−ジ
−tert−ブチル ペルオキシ−3,3,5−トリメ
チルシクロヘキサン、tert−ブチル ペルオキシイ
ソプロピルカーボネート、tert−ブチル ペルオキ
シ−3,3,5−トリメチルヘキサノエート、tert
−ブチルペルアセテート、tert−ブチルペルベンゾ
エート、ブチル 4,4−ジ−tert−ブチル ペル
オキシバレレート、2,2−ジ−tert−ブチルペル
オキシブタン、ジクミルペルオキシド、tert−ブチ
ル クミル ペルオキシド、1,3−ジ(tert−ブ
チル−ペルオキシイソプロピル)ベンゼン及びジ−te
rt−ブチルペルオキシド。有機ヒドロペルオキシド、
例えばジイソプロピルベンゼン モノヒドロペルオキシ
ド、クメンヒドロペルオキシド、tert−ブチルヒド
ロペルオキシド、p−メンチルヒドロペルオキシド及び
ピナンヒドロペルオキシド並びにまた一般構造式:
ある:ジ(2,4−ジクロロベンゾイル)ペルオキシ
ド、tert−ブチルペルオキシド、ジ(3,5,5−
トリメチルヘキサノール)ペルオキシド、ジラウロイル
ペルオキシド、ジデカノイルペルオキシド、ジプロピオ
ニルペルオキシド、ジベンゾイルペルオキシド、ter
t−ブチル ペルオキシ−2−エチルヘキサノエート、
tert−ブチルペルオキシジエチルアセテート、te
rt−ブチル ペルオキシイソブチレート、1,1−ジ
−tert−ブチル ペルオキシ−3,3,5−トリメ
チルシクロヘキサン、tert−ブチル ペルオキシイ
ソプロピルカーボネート、tert−ブチル ペルオキ
シ−3,3,5−トリメチルヘキサノエート、tert
−ブチルペルアセテート、tert−ブチルペルベンゾ
エート、ブチル 4,4−ジ−tert−ブチル ペル
オキシバレレート、2,2−ジ−tert−ブチルペル
オキシブタン、ジクミルペルオキシド、tert−ブチ
ル クミル ペルオキシド、1,3−ジ(tert−ブ
チル−ペルオキシイソプロピル)ベンゼン及びジ−te
rt−ブチルペルオキシド。有機ヒドロペルオキシド、
例えばジイソプロピルベンゼン モノヒドロペルオキシ
ド、クメンヒドロペルオキシド、tert−ブチルヒド
ロペルオキシド、p−メンチルヒドロペルオキシド及び
ピナンヒドロペルオキシド並びにまた一般構造式:
【0044】
【化1】
【0045】〔式中、R1〜R6は炭素原子1〜8個を有
するアルキル基、炭素原子1〜8個を有するアルコキシ
基、アリール基、例えばフェニル基、ナフチル基又はπ
電子系及び窒素原子、酸素原子もしくは硫黄原子をヘテ
ロ原子として有する5−もしくは6員複素環式化合物を
表す〕で示される高級分枝鎖状アルカンを使用すること
も可能である。置換基R1〜R6はそれぞれ交互に、置換
基としての官能基、例えばカルボキシル基、カルボキシ
ル誘導体、ヒドロキシル基、アミノ基、チオール基又は
エポキシ基を有していてもよい。例は、2,3−ジメチ
ル−2,3−ジフェニルブタン、3,4−ジメチル−
3,4−ジフェニルヘキサン及び2,2,3,3−テト
ラフェニルブタンである。
するアルキル基、炭素原子1〜8個を有するアルコキシ
基、アリール基、例えばフェニル基、ナフチル基又はπ
電子系及び窒素原子、酸素原子もしくは硫黄原子をヘテ
ロ原子として有する5−もしくは6員複素環式化合物を
表す〕で示される高級分枝鎖状アルカンを使用すること
も可能である。置換基R1〜R6はそれぞれ交互に、置換
基としての官能基、例えばカルボキシル基、カルボキシ
ル誘導体、ヒドロキシル基、アミノ基、チオール基又は
エポキシ基を有していてもよい。例は、2,3−ジメチ
ル−2,3−ジフェニルブタン、3,4−ジメチル−
3,4−ジフェニルヘキサン及び2,2,3,3−テト
ラフェニルブタンである。
【0046】本発明による成形材料にとって殊に有利な
ポリフェニレンエーテルB)は、マレイン酸、無水マレ
イン酸及びフマル酸で改質することによって得られる。
このようなポリフェニレンエーテルは有利に、酸価1.
8〜3.2、特に2.0〜3.0を有する。
ポリフェニレンエーテルB)は、マレイン酸、無水マレ
イン酸及びフマル酸で改質することによって得られる。
このようなポリフェニレンエーテルは有利に、酸価1.
8〜3.2、特に2.0〜3.0を有する。
【0047】酸価はポリフェニレンエーテルの改質度の
尺度であり、かつ一般的には不活性ガス状態下で塩基を
用いた滴定によって測定される。
尺度であり、かつ一般的には不活性ガス状態下で塩基を
用いた滴定によって測定される。
【0048】酸価は一般的に、上記の酸改質ポリフェニ
レンエーテルB)(DIN 53 402による)1gを
中和するのに必要とされる、単位mgでの塩基量に相応
する。
レンエーテルB)(DIN 53 402による)1gを
中和するのに必要とされる、単位mgでの塩基量に相応
する。
【0049】本発明による成形材料は、成分C)として
赤燐もしくは黒燐1〜20重量%、特に1〜10重量
%、殊に1〜6重量%を含有している。
赤燐もしくは黒燐1〜20重量%、特に1〜10重量
%、殊に1〜6重量%を含有している。
【0050】有利な防炎剤(C)は本質的に、未処理の
形で使用することができる赤燐である。
形で使用することができる赤燐である。
【0051】しかしながら、燐がその表面を低分子量液
状物質、例えばシリコーン油、パラフィン油又はフタル
酸もしくはアジピン酸のエステルで被覆されているか或
いは高分子もしくは低分子の化合物、例えばフェノール
樹脂もしくはアミノ樹脂及びポリウレタンで被覆されて
いる配合物が特に適当である。
状物質、例えばシリコーン油、パラフィン油又はフタル
酸もしくはアジピン酸のエステルで被覆されているか或
いは高分子もしくは低分子の化合物、例えばフェノール
樹脂もしくはアミノ樹脂及びポリウレタンで被覆されて
いる配合物が特に適当である。
【0052】例えばポリアミドもしくはエラストマー中
の赤燐のマスターバッチを使用することも可能である。
殊に適当なマスターバッチポリマーは、ポリオレフィン
ホモポリマー及びポリオレフィンコポリマーである。し
かしながら、本発明による成形材料中のマスターバッチ
ポリマーの割合は、成分(A)〜(D)の重量に対して
35重量%以上になってはならない。
の赤燐のマスターバッチを使用することも可能である。
殊に適当なマスターバッチポリマーは、ポリオレフィン
ホモポリマー及びポリオレフィンコポリマーである。し
かしながら、本発明による成形材料中のマスターバッチ
ポリマーの割合は、成分(A)〜(D)の重量に対して
35重量%以上になってはならない。
【0053】成形材料中に分散された燐粒子の平均粒径
(d50)は有利に0.0001〜0.5mm、特に0.
001〜0.2mmの範囲内である。
(d50)は有利に0.0001〜0.5mm、特に0.
001〜0.2mmの範囲内である。
【0054】成分D)として、本発明による熱可塑性成
形材料は、ショアーA硬度>80、特に>82、殊に>
85を有する、共役ジエンと芳香族ビニル化合物のブロ
ックコポリマー1〜20重量%、特に3〜18重量%、
殊に4〜12重量%を含有している。
形材料は、ショアーA硬度>80、特に>82、殊に>
85を有する、共役ジエンと芳香族ビニル化合物のブロ
ックコポリマー1〜20重量%、特に3〜18重量%、
殊に4〜12重量%を含有している。
【0055】ショアーA硬度は、DIN 53 505に
規定されたとおりに測定される。通常、エラストマーの
硬度は、23℃で一定の力の下での一定の形状及び一定
の大きさの器具の成形部材へのエラストマーの押込抵抗
の測定値を意味するものと見做される。従って、測定値
として得られた結果は、0=著しく柔らかい表面ないし
100=著しく硬い表面という範囲を有する相対スケー
ルに従った整数である。
規定されたとおりに測定される。通常、エラストマーの
硬度は、23℃で一定の力の下での一定の形状及び一定
の大きさの器具の成形部材へのエラストマーの押込抵抗
の測定値を意味するものと見做される。従って、測定値
として得られた結果は、0=著しく柔らかい表面ないし
100=著しく硬い表面という範囲を有する相対スケー
ルに従った整数である。
【0056】直鎖状に結合していてもよいし、さもなけ
れば放射状に結合していてもよい、6個まで、特に4個
までの同じであるか又は異なるブロックを有するブロッ
クコポリマーは、殊に適当であることが見出されてい
る。
れば放射状に結合していてもよい、6個まで、特に4個
までの同じであるか又は異なるブロックを有するブロッ
クコポリマーは、殊に適当であることが見出されてい
る。
【0057】ブロック少なくとも1個、有利にブロック
2個が芳香族ビニルモノマー、例えばスチレン、α−メ
チルスチレン、ビニルトルエン、ビニルナフタレン又は
イソプロペニルナフタレンからなるブロックゴムは有利
である。ポリスチレンは芳香族ビニルブロックとして、
殊に末端のブロックとして特に有利である。
2個が芳香族ビニルモノマー、例えばスチレン、α−メ
チルスチレン、ビニルトルエン、ビニルナフタレン又は
イソプロペニルナフタレンからなるブロックゴムは有利
である。ポリスチレンは芳香族ビニルブロックとして、
殊に末端のブロックとして特に有利である。
【0058】上記の有利なブロックコポリマーは通常、
−30℃未満のガラス転移温度によって特徴付けられる
エラストマーブロックも含有している。該ブロックは例
えば、共役ジエン、例えばブタジエン、イソプレン、
1,3−ペンタジエン又は2,3−ジメチル−ブタジエ
ンから誘導される。
−30℃未満のガラス転移温度によって特徴付けられる
エラストマーブロックも含有している。該ブロックは例
えば、共役ジエン、例えばブタジエン、イソプレン、
1,3−ペンタジエン又は2,3−ジメチル−ブタジエ
ンから誘導される。
【0059】個々のブロック間の転移は急激であっても
よいばかりではなく、漸減的であってもよい。
よいばかりではなく、漸減的であってもよい。
【0060】ポリフェニレンエーテルの靱性を増加させ
るゴムは有利に、一般構造式A−B、A−B−A′又は
A−B−A′−B′で示される直鎖状ブロックコポリマ
ーであり、この場合、A及びA′はそれぞれ芳香族ビニ
ルブロック、有利にポリスチレンであり、かつB及び
B′はそれぞれ、有利にブタジエン及び/又はイソプレ
ンからなるエラストマーブロックである。
るゴムは有利に、一般構造式A−B、A−B−A′又は
A−B−A′−B′で示される直鎖状ブロックコポリマ
ーであり、この場合、A及びA′はそれぞれ芳香族ビニ
ルブロック、有利にポリスチレンであり、かつB及び
B′はそれぞれ、有利にブタジエン及び/又はイソプレ
ンからなるエラストマーブロックである。
【0061】このようなブロックコポリマーは購入可能
である(Tufprene;登録商標、AsahiChem. Ind.、日本
国)。
である(Tufprene;登録商標、AsahiChem. Ind.、日本
国)。
【0062】ブロックコポリマーC)のスチレン含量は
通常、成分C)の全体量に対して35〜48重量%、特
に38〜45重量%である。
通常、成分C)の全体量に対して35〜48重量%、特
に38〜45重量%である。
【0063】本質的な成分A)〜D)に付加して、本発
明による成形材料は、D)と異なる耐衝撃性改質ポリマ
ーE)0〜15重量%、特に3〜15重量%、殊に5〜
15重量%を含有していてもよい。
明による成形材料は、D)と異なる耐衝撃性改質ポリマ
ーE)0〜15重量%、特に3〜15重量%、殊に5〜
15重量%を含有していてもよい。
【0064】ポリアミド(成分A)に適当である常用の
耐衝撃性改質剤E)及び、ポリフェニレンエーテルB)
の耐衝撃性の改質に常用されるが、しかしC)と異なる
ゴムE)を使用することは可能である。
耐衝撃性改質剤E)及び、ポリフェニレンエーテルB)
の耐衝撃性の改質に常用されるが、しかしC)と異なる
ゴムE)を使用することは可能である。
【0065】ポリフェニレンエーテルの靱性を増加させ
るゴムの例は次のとおりである:ポリオクテニレン、例
えばブタジエン、イソプレンもしくはアクリル酸アルキ
ルから誘導された架橋エラストマー・コアとポリスチレ
ンのグラフトされた外被とを有するグラフトゴム及びエ
チレンとアクリレートもしくはメタクリレートとのコポ
リマー並びにエチレン−プロピレン(EP)ゴム及びエ
チレン−プロピレン−ジエンモノマー(EPDM)ゴム
並びにスチレン−グラフトされたEPゴム及びEPDM
ゴム。
るゴムの例は次のとおりである:ポリオクテニレン、例
えばブタジエン、イソプレンもしくはアクリル酸アルキ
ルから誘導された架橋エラストマー・コアとポリスチレ
ンのグラフトされた外被とを有するグラフトゴム及びエ
チレンとアクリレートもしくはメタクリレートとのコポ
リマー並びにエチレン−プロピレン(EP)ゴム及びエ
チレン−プロピレン−ジエンモノマー(EPDM)ゴム
並びにスチレン−グラフトされたEPゴム及びEPDM
ゴム。
【0066】直鎖状に結合していてもよいし、さもなけ
れば放射状に結合していてもよい、同じであるか又は異
なるブロック6個まで、有利に4個までを有するブロッ
クコポリマーは、該ブロックコポリマーがD)と異な
り、例えば80までのショアーA硬度を有しているので
あれば、使用することも可能である。
れば放射状に結合していてもよい、同じであるか又は異
なるブロック6個まで、有利に4個までを有するブロッ
クコポリマーは、該ブロックコポリマーがD)と異な
り、例えば80までのショアーA硬度を有しているので
あれば、使用することも可能である。
【0067】種々の構造を有するブロックコポリマーの
混合物、例えば2ブロックコポリマーと3ブロックコポ
リマーの混合物又は水素化ブロックコポリマーと非水素
化ブロックコポリマーの混合物を使用することは同様に
可能である。
混合物、例えば2ブロックコポリマーと3ブロックコポ
リマーの混合物又は水素化ブロックコポリマーと非水素
化ブロックコポリマーの混合物を使用することは同様に
可能である。
【0068】このような耐衝撃性改質ポリマーは自体公
知であり、かつ文献、例えば米国特許第4 085 16
3号、同第4 041 103号、同第3 149 182
号、同第3 231 635号、同第3 462 162号
明細書に記載されている。
知であり、かつ文献、例えば米国特許第4 085 16
3号、同第4 041 103号、同第3 149 182
号、同第3 231 635号、同第3 462 162号
明細書に記載されている。
【0069】さらに別のブロックを有していない成形材
料は有利である。
料は有利である。
【0070】また、適当な生成物、例えば、ヒュルス(H
uels)社からベステナマー(Vestenamer;登録商標)の名称
でのポリオクチレン及び、芳香族ビニル基少なくとも1
個及びエラストマーブロック1個を有する多数の適当な
ブロックコポリマーは、購入することもできる。例は、
カリフレックス(Cariflex;登録商標)−TRシリーズ(S
hell社)、クラトン(Kraton;登録商標)−Gシリーズ(S
hell社)、フィナプレン(Finaprene;登録商標)シリーズ
(Fina社)及びユーロプレン(Europrene;登録商標)−S
OL−TRシリーズ(Enichem社)である。
uels)社からベステナマー(Vestenamer;登録商標)の名称
でのポリオクチレン及び、芳香族ビニル基少なくとも1
個及びエラストマーブロック1個を有する多数の適当な
ブロックコポリマーは、購入することもできる。例は、
カリフレックス(Cariflex;登録商標)−TRシリーズ(S
hell社)、クラトン(Kraton;登録商標)−Gシリーズ(S
hell社)、フィナプレン(Finaprene;登録商標)シリーズ
(Fina社)及びユーロプレン(Europrene;登録商標)−S
OL−TRシリーズ(Enichem社)である。
【0071】ポリアミドの靱性を増加させるゴムは、一
般的に次の2つの本質的な特徴を有しいる:即ち、−1
0℃未満、特に−30℃未満のガラス転移温度を有する
エラストマー部分及び、ポリアミドと反応可能である少
なくとも1つの官能基。適当な官能基は、例えばカルボ
ン酸基、無水カルボン酸基、カルボン酸エステル基、カ
ルボキシアミド基、カルボキシイミド基、アミノ基、ヒ
ドロキシル基、エポキシ基、ウレタン基及びオキサゾリ
ン基である。
般的に次の2つの本質的な特徴を有しいる:即ち、−1
0℃未満、特に−30℃未満のガラス転移温度を有する
エラストマー部分及び、ポリアミドと反応可能である少
なくとも1つの官能基。適当な官能基は、例えばカルボ
ン酸基、無水カルボン酸基、カルボン酸エステル基、カ
ルボキシアミド基、カルボキシイミド基、アミノ基、ヒ
ドロキシル基、エポキシ基、ウレタン基及びオキサゾリ
ン基である。
【0072】ポリアミドの靱性を増加させるゴムの例
は、次の通りである:上記官能基とグラフトしているE
Pゴム及びEPDMゴム。適当なグラフト試薬は、例え
ば無水マレイン酸、イタコン酸、アクリル酸、アクリル
酸グリシジル及びメタクリル酸グリシジルである。これ
らのモノマーは、溶融物もしくは溶液の形で遊離基開始
剤、例えばクメンヒドロペルオキシドの存在もしくは不
在下でポリマーにグラフトされていてもよい。
は、次の通りである:上記官能基とグラフトしているE
Pゴム及びEPDMゴム。適当なグラフト試薬は、例え
ば無水マレイン酸、イタコン酸、アクリル酸、アクリル
酸グリシジル及びメタクリル酸グリシジルである。これ
らのモノマーは、溶融物もしくは溶液の形で遊離基開始
剤、例えばクメンヒドロペルオキシドの存在もしくは不
在下でポリマーにグラフトされていてもよい。
【0073】さらに別の例は、α−オレフィンのコポリ
マーである。α−オレフィンは通常、炭素原子2〜8個
のモノマー、特にエチレン及びプロピレンである。適当
なコモノマーは、炭素原子1〜8個のアルコール、特に
エタノール、ブタノールもしくはエチルヘキサノールか
らのアクリル酸アルキル誘導体もしくはメタクリル酸ア
ルキル誘導体並びにまた反応性コモノマー、例えばアク
リル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸も
しくは(メタ)アクリル酸グリシジル及びビニルエステ
ル、殊に酢酸ビニルである。種々のコモノマーの混合物
を使用することも可能である。エチレンとアクリル酸エ
チルもしくはアクリル酸ブチル及びアクリル酸及び/又
は無水マレイン酸とのコポリマーは、殊に適当である。
マーである。α−オレフィンは通常、炭素原子2〜8個
のモノマー、特にエチレン及びプロピレンである。適当
なコモノマーは、炭素原子1〜8個のアルコール、特に
エタノール、ブタノールもしくはエチルヘキサノールか
らのアクリル酸アルキル誘導体もしくはメタクリル酸ア
ルキル誘導体並びにまた反応性コモノマー、例えばアク
リル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸も
しくは(メタ)アクリル酸グリシジル及びビニルエステ
ル、殊に酢酸ビニルである。種々のコモノマーの混合物
を使用することも可能である。エチレンとアクリル酸エ
チルもしくはアクリル酸ブチル及びアクリル酸及び/又
は無水マレイン酸とのコポリマーは、殊に適当である。
【0074】コポリマーは、圧力400〜4500バー
ルでの高圧法で得ることもできるし、コモノマーをポリ
ーα−オレフィンにグラフトすることによって得ること
もできる。コポリマー中のα−オレフィンの割合は通
常、99.95〜55重量%の範囲内である。
ルでの高圧法で得ることもできるし、コモノマーをポリ
ーα−オレフィンにグラフトすることによって得ること
もできる。コポリマー中のα−オレフィンの割合は通
常、99.95〜55重量%の範囲内である。
【0075】適当なエラストマーの別の群は、コア−外
被グラフトゴムである。これは、乳濁液中で得られかつ
少なくとも1つの硬質部分と1つの軟質部分からなるグ
ラフトゴムである。硬質部分は通常、少なくとも25℃
のガラス転移温度を有するポリマーを含有しており、軟
質部分は0℃以下のガラス転移温度を有するポリマーを
含有している。この生成物は、モノマーの添加順序に応
じて、コア及び少なくとも1つの外被をもつ構造を有し
ている。軟質部分は通常、ブタジエン、イソプレン、ア
クリル酸アルキルもしくはメタクリル酸アルキルとさら
に別のコモノマーとから誘導されるか又はこのような別
のコモノマーなしで誘導される。この目的に適当なコモ
ノマーは、例えばスチレン、アクリロニトリル及び、1
つ以上の重合性二重結合を有する架橋もしくはグラフト
モノマー、例えばフタル酸ジアリル、ジビニルベンゼ
ン、ブタンジオールジアクリレート又は(イソ)シアヌ
ル酸トリアルキルである。硬質部分は通常、スチレン、
α−メチル−スチレン及びこれらのコポリマーから誘導
され、この場合、有利なコモノマーはアクリロニトリ
ル、メタクリロニトリル及びメタクリル酸メチルであ
る。
被グラフトゴムである。これは、乳濁液中で得られかつ
少なくとも1つの硬質部分と1つの軟質部分からなるグ
ラフトゴムである。硬質部分は通常、少なくとも25℃
のガラス転移温度を有するポリマーを含有しており、軟
質部分は0℃以下のガラス転移温度を有するポリマーを
含有している。この生成物は、モノマーの添加順序に応
じて、コア及び少なくとも1つの外被をもつ構造を有し
ている。軟質部分は通常、ブタジエン、イソプレン、ア
クリル酸アルキルもしくはメタクリル酸アルキルとさら
に別のコモノマーとから誘導されるか又はこのような別
のコモノマーなしで誘導される。この目的に適当なコモ
ノマーは、例えばスチレン、アクリロニトリル及び、1
つ以上の重合性二重結合を有する架橋もしくはグラフト
モノマー、例えばフタル酸ジアリル、ジビニルベンゼ
ン、ブタンジオールジアクリレート又は(イソ)シアヌ
ル酸トリアルキルである。硬質部分は通常、スチレン、
α−メチル−スチレン及びこれらのコポリマーから誘導
され、この場合、有利なコモノマーはアクリロニトリ
ル、メタクリロニトリル及びメタクリル酸メチルであ
る。
【0076】有利なコア−外被グラフトゴムは、軟質コ
ア及び硬質外被或いは硬質コア、第1の軟質外被及び少
なくとももう1つ別の硬質外被を含有している。この場
合には、官能基、例えばカルボニル基、カルボキシル
基、アンヒドリド基、アミド基、イミド基、カルボン酸
エステル基、アミノ基、ヒドロキシル基、エポキシ基、
オキサゾリン基、ウレタン基、尿素基、ラクタム基又は
ハロベンジル基の取込みは有利に、最後の外被の重合中
に適当な官能化モノマーを添加することによって行なわ
れる。適当な官能化モノマーは、例えばマレイン酸、無
水マレイン酸、マレイン酸のモノエステル及びジエステ
ル、tert−ブチル(メタ)アクリレート、アクリル
酸、(メタ)アクリル酸グリシジル及びビニルオキサゾ
リンである。官能基を有するモノマーの割合は、コア−
外被グラフトゴムの全体重量に対して通常0.1〜25
重量%、特に0.25〜15重量%である。軟質部分と
硬質部分との重量比は通常、1:9〜9:1、特に3:
7〜8:2である。
ア及び硬質外被或いは硬質コア、第1の軟質外被及び少
なくとももう1つ別の硬質外被を含有している。この場
合には、官能基、例えばカルボニル基、カルボキシル
基、アンヒドリド基、アミド基、イミド基、カルボン酸
エステル基、アミノ基、ヒドロキシル基、エポキシ基、
オキサゾリン基、ウレタン基、尿素基、ラクタム基又は
ハロベンジル基の取込みは有利に、最後の外被の重合中
に適当な官能化モノマーを添加することによって行なわ
れる。適当な官能化モノマーは、例えばマレイン酸、無
水マレイン酸、マレイン酸のモノエステル及びジエステ
ル、tert−ブチル(メタ)アクリレート、アクリル
酸、(メタ)アクリル酸グリシジル及びビニルオキサゾ
リンである。官能基を有するモノマーの割合は、コア−
外被グラフトゴムの全体重量に対して通常0.1〜25
重量%、特に0.25〜15重量%である。軟質部分と
硬質部分との重量比は通常、1:9〜9:1、特に3:
7〜8:2である。
【0077】ポリアミドの靱性を増加させる、この種の
ゴムは自体公知であり、かつ例えば欧州特許出願公開第
208 187号明細書に記載されている。
ゴムは自体公知であり、かつ例えば欧州特許出願公開第
208 187号明細書に記載されている。
【0078】耐衝撃性改質剤E)のさらに別の群は、熱
可塑性ポリエステルエラストマーである。本発明の目的
のために本明細書ではポリエステルエラストマーは、通
常ポリ(アルキレン)エーテルグリコールから誘導され
た長鎖セグメント並びに低分子量ジオール及びジカルボ
ン酸から誘導された短鎖セグメントを有するセグメント
化コポリエーテル−エステルである。この種の生成物は
自体公知であり、かつ文献、例えば米国特許第3 65
1 014号明細書に記載されている。また、相応する
生成物は、ハイトレル(Hytrel;登録商標)(Du Pont
社)、アルニテル(Arnitel;登録商標)(Akzo社)及びペ
ルプレン(Pelprene;登録商標)(東洋紡株式会社)の名
称で購入することができる。
可塑性ポリエステルエラストマーである。本発明の目的
のために本明細書ではポリエステルエラストマーは、通
常ポリ(アルキレン)エーテルグリコールから誘導され
た長鎖セグメント並びに低分子量ジオール及びジカルボ
ン酸から誘導された短鎖セグメントを有するセグメント
化コポリエーテル−エステルである。この種の生成物は
自体公知であり、かつ文献、例えば米国特許第3 65
1 014号明細書に記載されている。また、相応する
生成物は、ハイトレル(Hytrel;登録商標)(Du Pont
社)、アルニテル(Arnitel;登録商標)(Akzo社)及びペ
ルプレン(Pelprene;登録商標)(東洋紡株式会社)の名
称で購入することができる。
【0079】当然のことながら、種々のゴムの混合物を
使用することも可能である。
使用することも可能である。
【0080】成分F)として、本発明による成形材料は
繊維質もしくは粒子状の充填剤又はその混合物0〜45
重量%、特に10〜40重量%を含有していてもよい。
充填剤の例は、炭素繊維もしくは、ガラス織物、グラス
マットもしくはグラスロービングの形でのガラス繊維、
グラスボール及びまたウォラストナイトである。
繊維質もしくは粒子状の充填剤又はその混合物0〜45
重量%、特に10〜40重量%を含有していてもよい。
充填剤の例は、炭素繊維もしくは、ガラス織物、グラス
マットもしくはグラスロービングの形でのガラス繊維、
グラスボール及びまたウォラストナイトである。
【0081】有利な繊維質強化材(成分F)は、炭素繊
維、チタン酸カリウムホイスカー、アラミド繊維及び殊
に有利にはガラス繊維である。ガラス繊維が使用される
場合には、熱可塑性ポリアミド(A)又は改質ポリフェ
ニレンエーテル(B)との該ガラス繊維の相容性は、該
ガラス繊維をサイズ剤及び定着剤で処理することによっ
て改善することができる。通常、使用される炭素繊維及
びガラス繊維は、6〜20μmの範囲内の直径を有す
る。
維、チタン酸カリウムホイスカー、アラミド繊維及び殊
に有利にはガラス繊維である。ガラス繊維が使用される
場合には、熱可塑性ポリアミド(A)又は改質ポリフェ
ニレンエーテル(B)との該ガラス繊維の相容性は、該
ガラス繊維をサイズ剤及び定着剤で処理することによっ
て改善することができる。通常、使用される炭素繊維及
びガラス繊維は、6〜20μmの範囲内の直径を有す
る。
【0082】上記ガラス繊維を、チョップトファイバー
の形でばかりではなく連続ロービングの形でも取り込む
ことができる。上記の予め得られた射出成形部材中で
は、ガラス繊維の平均長は有利に0.08〜0.5mm
の範囲内である。
の形でばかりではなく連続ロービングの形でも取り込む
ことができる。上記の予め得られた射出成形部材中で
は、ガラス繊維の平均長は有利に0.08〜0.5mm
の範囲内である。
【0083】適当な粒子状充填剤(成分F)は、無定形
シリカ、アスベスト、炭酸マグネシウム(チョーク)、
粉末状石英、雲母、タルク、長石及び殊に珪酸カルシウ
ム、例えばウォラストナイト及びカオリン(殊に焼成カ
オリン)である。
シリカ、アスベスト、炭酸マグネシウム(チョーク)、
粉末状石英、雲母、タルク、長石及び殊に珪酸カルシウ
ム、例えばウォラストナイト及びカオリン(殊に焼成カ
オリン)である。
【0084】充填剤の有利な組合せは、例えばガラス繊
維20重量%とウォラストナイト15重量%並びにガラ
ス繊維15重量%とウォラストナイト15重量%であ
る。
維20重量%とウォラストナイト15重量%並びにガラ
ス繊維15重量%とウォラストナイト15重量%であ
る。
【0085】本質的な成分A)〜D)並びに付加的な成
分E)及びF)の他に、本発明による成形材料は、常用
の添加剤及び加工助剤G)を含有していてもよい。添加
剤及び加工助剤の割合は、成分A〜Eの全体重量に対し
て通常20重量%まで、特に10重量%までである。
分E)及びF)の他に、本発明による成形材料は、常用
の添加剤及び加工助剤G)を含有していてもよい。添加
剤及び加工助剤の割合は、成分A〜Eの全体重量に対し
て通常20重量%まで、特に10重量%までである。
【0086】常用の添加剤は、例えば酸化防止剤、熱安
定剤、紫外線安定剤、滑剤、離型剤、染料、顔料及び可
塑剤である。
定剤、紫外線安定剤、滑剤、離型剤、染料、顔料及び可
塑剤である。
【0087】本発明による熱可塑性材料に添加すること
ができる酸化抑制剤及び熱安定剤は、ハロゲン化銅
(I)、例えば塩化銅(I)、臭化銅(I)もしくはヨ
ウ化銅(I)との、又は該化合物なしの、例えば周期律
表の第I族の金属のハロゲン化物、例えばハロゲン化ナ
トリウム、ハロゲン化カリウムもしくはハロゲン化リチ
ウムである。弗化亜鉛及び塩化亜鉛を使用することもま
た可能である。他の可能性としては、立体障害のあるフ
ェノール類、ヒドロキノン類、この群の置換された該化
合物及び、有利に混合物の重量に対して1重量%までの
濃度での、これらの化合物の混合物がある。
ができる酸化抑制剤及び熱安定剤は、ハロゲン化銅
(I)、例えば塩化銅(I)、臭化銅(I)もしくはヨ
ウ化銅(I)との、又は該化合物なしの、例えば周期律
表の第I族の金属のハロゲン化物、例えばハロゲン化ナ
トリウム、ハロゲン化カリウムもしくはハロゲン化リチ
ウムである。弗化亜鉛及び塩化亜鉛を使用することもま
た可能である。他の可能性としては、立体障害のあるフ
ェノール類、ヒドロキノン類、この群の置換された該化
合物及び、有利に混合物の重量に対して1重量%までの
濃度での、これらの化合物の混合物がある。
【0088】紫外線安定剤の例は、通常2重量%までの
量で使用される種々の置換されたレソルシノール、サリ
チレート、ベンゾトリアゾール及びベンゾフェノンであ
る。
量で使用される種々の置換されたレソルシノール、サリ
チレート、ベンゾトリアゾール及びベンゾフェノンであ
る。
【0089】また、電磁波に対する遮蔽を強化するため
の材料、例えば金属フレーク、粉末、繊維及び導電性ポ
リマーも使用することができる。
の材料、例えば金属フレーク、粉末、繊維及び導電性ポ
リマーも使用することができる。
【0090】通常は熱可塑性材料に1重量%までの量で
添加される滑剤及び離型剤は、ステアリン酸、ステアリ
ルアルコール、ステアリン酸アルキル、N−アルキルス
テアルアミド及びまた長鎖の脂肪酸を有するペンタエリ
トリットのエステルである。
添加される滑剤及び離型剤は、ステアリン酸、ステアリ
ルアルコール、ステアリン酸アルキル、N−アルキルス
テアルアミド及びまた長鎖の脂肪酸を有するペンタエリ
トリットのエステルである。
【0091】さらに、モノフェノール化合物、例えば2
−もしくは4−t−ブチルフェノール又はジヒドロキシ
ビフェニル並びにこれらの誘導体を8重量%までの量で
添加することによってポリアミドの水による膨潤を減少
させることは有利である。
−もしくは4−t−ブチルフェノール又はジヒドロキシ
ビフェニル並びにこれらの誘導体を8重量%までの量で
添加することによってポリアミドの水による膨潤を減少
させることは有利である。
【0092】添加剤には、湿気及び空中酸素の存在下で
赤燐の分解を防止する安定剤もまた含まれる。例は、カ
ドミウム、亜鉛、アルミニウム、銀、鉄、銅、アンチモ
ン、錫、マグネシウム、マンガン、バナジウム、硼素及
びチタニウムの化合物である。殊に適当な化合物は、例
えば上記金属の酸化物並びにまたカーボネートもしくは
オキシカーボネート、水酸化物並びにまた有機もしくは
無機の酸の塩、例えばアセテート又はホスフェートもし
くはハイドロジェンホスフェート及びスルフェートであ
る。
赤燐の分解を防止する安定剤もまた含まれる。例は、カ
ドミウム、亜鉛、アルミニウム、銀、鉄、銅、アンチモ
ン、錫、マグネシウム、マンガン、バナジウム、硼素及
びチタニウムの化合物である。殊に適当な化合物は、例
えば上記金属の酸化物並びにまたカーボネートもしくは
オキシカーボネート、水酸化物並びにまた有機もしくは
無機の酸の塩、例えばアセテート又はホスフェートもし
くはハイドロジェンホスフェート及びスルフェートであ
る。
【0093】本発明による熱可塑性成形材料は有利に、
個々の成分を270〜350℃で常用の混合装置、例え
ば混練機、バンバリーミキサー及び一軸スクリュー押出
機中で混合することによって、しかし有利に二軸スクリ
ュー押出機を使用することによって得られる。混合によ
ってできるだけ均質な成形材料を得ることは、重要であ
る。成分を添加する順序は変化させることができ、その
結果、2成分を予備混合することもできるし、3成分で
さえ予備混合することができるが、しかし、全ての成分
を一緒に混合することもできる。
個々の成分を270〜350℃で常用の混合装置、例え
ば混練機、バンバリーミキサー及び一軸スクリュー押出
機中で混合することによって、しかし有利に二軸スクリ
ュー押出機を使用することによって得られる。混合によ
ってできるだけ均質な成形材料を得ることは、重要であ
る。成分を添加する順序は変化させることができ、その
結果、2成分を予備混合することもできるし、3成分で
さえ予備混合することができるが、しかし、全ての成分
を一緒に混合することもできる。
【0094】成形材料の製造が成分A)〜D)の間、殊
にA)とB)の間の反応を伴う可能性があることは特筆
すべきことであり、その結果、最終生成物はもはや該成
分の純粋な混合物ではない。
にA)とB)の間の反応を伴う可能性があることは特筆
すべきことであり、その結果、最終生成物はもはや該成
分の純粋な混合物ではない。
【0095】本発明による成形材料は、卓越した耐燃性
において、しかし殊に、著しく高い靱性において顕著で
ある。
において、しかし殊に、著しく高い靱性において顕著で
ある。
【0096】上記成形材料は殊に、射出成形もしくは押
出成形による造形部材の製造、特に自動車分野の熱応力
部材に適当である。自動車分野の場合には、本発明によ
る成形材料から得られた部材が靱性を低い温度でさえ維
持していることは、殊に有利である。
出成形による造形部材の製造、特に自動車分野の熱応力
部材に適当である。自動車分野の場合には、本発明によ
る成形材料から得られた部材が靱性を低い温度でさえ維
持していることは、殊に有利である。
【0097】
成分A 硫酸96重量%中の溶液1重量%中で25℃で測定され
たK値70を有するポリヘキサメチレンアジプアミド。
このK値は、相対粘度2.5又は粘度数133ml/g
に相応する。
たK値70を有するポリヘキサメチレンアジプアミド。
このK値は、相対粘度2.5又は粘度数133ml/g
に相応する。
【0098】成分B/1 ポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニレン エーテ
ル)(ηred=0.85、クロロホルム中の溶液0.5
重量%中で25℃で測定された) 90重量%、ポリス
チレン(200℃で5kgの負荷下でのメルトフローイ
ンデックスMFI:24g/分) 9重量%、フマル酸
1重量%の改質ポリフェニレンエーテルを、成分を2
90〜310℃で二軸スクリュー押出機中で混合し、引
き続き、脱蔵することによって得た。この溶融物を水浴
中を通過させ、粒状化し、かつ乾燥させた。
ル)(ηred=0.85、クロロホルム中の溶液0.5
重量%中で25℃で測定された) 90重量%、ポリス
チレン(200℃で5kgの負荷下でのメルトフローイ
ンデックスMFI:24g/分) 9重量%、フマル酸
1重量%の改質ポリフェニレンエーテルを、成分を2
90〜310℃で二軸スクリュー押出機中で混合し、引
き続き、脱蔵することによって得た。この溶融物を水浴
中を通過させ、粒状化し、かつ乾燥させた。
【0099】成分B/2 ポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニレン エーテ
ル)(ηred=0.63、クロロホルム中の溶液1重量
%中で25℃で測定された) 88重量%、ポリスチレ
ン(200℃で5kgの負荷下でのメルトフローインデ
ックスMFI:24g/分) 10重量%、無水マレイ
ン酸 2重量%の改質ポリフェニレンエーテルを、成分
を290〜310℃で二軸スクリュー押出機中で混合
し、引き続き、脱蔵することによって得た。この溶融物
を水浴中を通過させ、粒状化し、かつ乾燥させた。
ル)(ηred=0.63、クロロホルム中の溶液1重量
%中で25℃で測定された) 88重量%、ポリスチレ
ン(200℃で5kgの負荷下でのメルトフローインデ
ックスMFI:24g/分) 10重量%、無水マレイ
ン酸 2重量%の改質ポリフェニレンエーテルを、成分
を290〜310℃で二軸スクリュー押出機中で混合
し、引き続き、脱蔵することによって得た。この溶融物
を水浴中を通過させ、粒状化し、かつ乾燥させた。
【0100】成分C/1 平均粒径(d50)10〜30μmの赤燐。
【0101】この燐をポリウレタンで粘液質化した(ア
スタシン(Astacin;登録商標、以後省略) フィニッシュ
(Finish) PUD、BASF社)。このために、赤燐
(粒径0.001〜0.4mm)250gを含有してい
る燐の水性アルカリ性懸濁液500mlを60℃に加熱
し、かつ5%の硫酸でpH8に調整した。
スタシン(Astacin;登録商標、以後省略) フィニッシュ
(Finish) PUD、BASF社)。このために、赤燐
(粒径0.001〜0.4mm)250gを含有してい
る燐の水性アルカリ性懸濁液500mlを60℃に加熱
し、かつ5%の硫酸でpH8に調整した。
【0102】さらにアスタシン フィニッシュ PUD
(ドイツ連邦共和国特許第26 45779号明細書に
記載されているのと同様にして得られた40%水性アニ
オン性ポリエステル−ポリウレタン分散液) 6.5g
を撹拌した。さらにこの懸濁液を60℃で1時間撹拌
し、かつその後に濾過した。フィルター残留物を水で洗
浄し、かつさらに窒素雰囲気下で100℃で乾燥させ
た。ポリウレタン含量は、1重量%であった。
(ドイツ連邦共和国特許第26 45779号明細書に
記載されているのと同様にして得られた40%水性アニ
オン性ポリエステル−ポリウレタン分散液) 6.5g
を撹拌した。さらにこの懸濁液を60℃で1時間撹拌
し、かつその後に濾過した。フィルター残留物を水で洗
浄し、かつさらに窒素雰囲気下で100℃で乾燥させ
た。ポリウレタン含量は、1重量%であった。
【0103】成分C/2 平均粒径(d50)45μmの赤燐(エキソリット(Exoli
t;登録商標) 385、ヘキスト(Hoechst)社)。コーテ
ィング剤としてフタル酸ジオクチル0.5重量%を含有
している燐。
t;登録商標) 385、ヘキスト(Hoechst)社)。コーテ
ィング剤としてフタル酸ジオクチル0.5重量%を含有
している燐。
【0104】成分D/1 スチレン42%及びブタジエン58%を含有しかつショ
アーA硬度87を有する4ブロックゴム(S−B−S′
−B′)(Asahi Chem.のタフプレン(Tufprene;登録商
標) A)。
アーA硬度87を有する4ブロックゴム(S−B−S′
−B′)(Asahi Chem.のタフプレン(Tufprene;登録商
標) A)。
【0105】成分D/2 *) スチレン29%及びブタジエン71%を含有しかつショ
アーA硬度70を有する3ブロックゴム(S−B−
S′)(シェル(Shell)社のカリフレックス(Cariflex;
登録商標) TR)。
アーA硬度70を有する3ブロックゴム(S−B−
S′)(シェル(Shell)社のカリフレックス(Cariflex;
登録商標) TR)。
【0106】成分D/3 *) スチレン29%及び水素化ブタジエン71%を含有しか
つショアーA硬度75を有する3ブロックゴム(S−E
B−S′)(シェル社のカラトン(Karaton;登録商標)
G 1650)。
つショアーA硬度75を有する3ブロックゴム(S−E
B−S′)(シェル社のカラトン(Karaton;登録商標)
G 1650)。
【0107】成分D/4 *) スチレン37%及び水素化イソプレン63%を含有しか
つショアーA硬度72を有する2ブロックゴム(S−E
P)(シェル社のカラトン(登録商標) G 1701)。
つショアーA硬度72を有する2ブロックゴム(S−E
P)(シェル社のカラトン(登録商標) G 1701)。
【0108】成分G) 酸化亜鉛 成形材料の製造。
【0109】成分を2軸スクリュー押出機中でバレル温
度290℃で混合し、かつ水浴中に押し出した。成分D
のみを溶融工程で添加した。粒状化及び乾燥の後に試験
のために試験片を射出成形した。
度290℃で混合し、かつ水浴中に押し出した。成分D
のみを溶融工程で添加した。粒状化及び乾燥の後に試験
のために試験片を射出成形した。
【0110】次の測定を実施した: アイゾット・ノッチ付衝撃強さ(aK)[kJ/m2]
ISO180/4A 透過エネルギー(WS)[Nm] DIN 53 44
3 燃焼試験 UL−94 燃焼試験を材料分類94 V−0、94 V−1又は94
V−2についてアンダーライターズ研究所(Underwrite
rs' Laboratories)垂直燃焼試験と同様にして実施し
た。
ISO180/4A 透過エネルギー(WS)[Nm] DIN 53 44
3 燃焼試験 UL−94 燃焼試験を材料分類94 V−0、94 V−1又は94
V−2についてアンダーライターズ研究所(Underwrite
rs' Laboratories)垂直燃焼試験と同様にして実施し
た。
【0111】防炎性熱可塑性樹脂が次の基準に適合する
場合には、該物質はUL 94 V−0に分類される:5
個1組の寸法127×12.7×3.2mmの試験片の
場合に、試験火炎による10秒間の加熱2回のそれぞれ
の後に有炎燃焼(火炎高さ19mm)を伴って燃焼する
試験片が1個でも存在してはならない。5個1組の試験
片各組に対する火炎加熱10回についての有炎燃焼全体
時間は、50秒を越えてはならない。保持クランプに達
する程度に燃焼するか又は30秒を越えてその無炎燃焼
が維持される燃焼粒子を滴下する試験片が1個でも存在
してはならない。UL 94 V−1として分類するため
には、燃焼時間は30秒を越えてはならないし、かつ、
5個1組の試験片各組に対する火炎加熱10回について
の有炎燃焼全体時間は250秒を越えてはならない。
場合には、該物質はUL 94 V−0に分類される:5
個1組の寸法127×12.7×3.2mmの試験片の
場合に、試験火炎による10秒間の加熱2回のそれぞれ
の後に有炎燃焼(火炎高さ19mm)を伴って燃焼する
試験片が1個でも存在してはならない。5個1組の試験
片各組に対する火炎加熱10回についての有炎燃焼全体
時間は、50秒を越えてはならない。保持クランプに達
する程度に燃焼するか又は30秒を越えてその無炎燃焼
が維持される燃焼粒子を滴下する試験片が1個でも存在
してはならない。UL 94 V−1として分類するため
には、燃焼時間は30秒を越えてはならないし、かつ、
5個1組の試験片各組に対する火炎加熱10回について
の有炎燃焼全体時間は250秒を越えてはならない。
【0112】無炎燃焼は、決して60秒を越えて維持さ
れてはならない。他の基準は上位内容と一致している。
UL 94 V−1の他の基準に適合するために材料が燃
焼粒子を滴下する試験片を有する場合には、該材料はU
L 94 V−2として分類される。
れてはならない。他の基準は上位内容と一致している。
UL 94 V−1の他の基準に適合するために材料が燃
焼粒子を滴下する試験片を有する場合には、該材料はU
L 94 V−2として分類される。
【0113】成形材料の組成及び測定結果は、表に示さ
れている。
れている。
【0114】 表 例 成形材料の組成[重量%] aK WS UL 94 [kJ/m2] [Nm] (1/16′) 23℃ I A 46 B/1 40.6 C/2 2.7 D/1 10 G 0.7 17 34 V-0 I A 46 B/1 40.6 C/2 2.7 D/2* 10 G 0.7 12 28 V-0 II a) A 46 B/1 40.6 C/2 2.7 D/3* 10 G 0.7 12 13 分類 未達成 III A 46 B/1 40.6 C/2 2.7 D/4* 10 G 0.7 16 33 分類 未達成 IV b) A 46.6 B/2 41.7 C/1 2 D/2* 10 - 15 - V-0 V b) A 46.1 B/2 40.9 C/2 3 D/2* 10 - 9 - V-0 *) 比較用 a) 特開昭63‐089 567号公報による比較例 b) 欧州特許出願公開第384 232号明細書による
比較例。
比較例。
【0115】成形材料中のブロックコポリマーと燐との
新規の組合せによって、V−0分類が良好な靱性ととも
に達成される。このことは、赤燐と組み合わせる場合
に、最も高いショアーA硬度を有するブロックコポリマ
ーによって、より強靱な成形部材が良好な耐燃性ととも
に得られる点で意外なことである。水素化ブロックコポ
リマー(例II及びIIIを参照のこと)及び低水準の
燐が使用される場合には、UL 94下での分類は不可
能である。
新規の組合せによって、V−0分類が良好な靱性ととも
に達成される。このことは、赤燐と組み合わせる場合
に、最も高いショアーA硬度を有するブロックコポリマ
ーによって、より強靱な成形部材が良好な耐燃性ととも
に得られる点で意外なことである。水素化ブロックコポ
リマー(例II及びIIIを参照のこと)及び低水準の
燐が使用される場合には、UL 94下での分類は不可
能である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C08L 21/00 25/00 53/02 LLY 7142−4J LLZ 7142−4J 77/00 LQS 9286−4J LQV 9286−4J (72)発明者 ヴィルフリート フォーゲル ドイツ連邦共和国 ダンシュタット−シャ ウエルンハイム クロプスブルクリング 7 (72)発明者 アルミン クルプス ドイツ連邦共和国 ベール−イッゲルハイ ム アム ヴァッサートゥルム 54
Claims (1)
- 【請求項1】 防炎性熱可塑性成形材料において、 A) 熱可塑性ポリアミド5〜93.5重量%、 B) 40重量%までが、B)を基礎として、芳香族ビ
ニルポリマーで置換されていてもよい、ポリフェニレン
エーテル5〜85重量%、 C) 赤燐もしくは黒燐0.5〜20重量%、 D) ショアーA硬度>80を有しかつ共役ジエン及び
芳香族ビニル化合物から形成されているブロックコポリ
マー1〜20重量%、 E) D)以外の耐衝撃性改質ポリマー0〜15重量
%、 F) 繊維質もしくは粒子状充填剤又は繊維質充填剤と
粒子状充填剤の混合物0〜45重量%、 G) 有効量での常用添加剤0〜20重量%、 からなり、A)〜G)のパーセンテージの合計は100
%となることを特徴とする防炎性熱可塑性成形材料。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE4129500.5 | 1991-09-05 | ||
DE4129500A DE4129500A1 (de) | 1991-09-05 | 1991-09-05 | Hochschlagzaehe, flammgeschuetzte polyphenylenether/polyamidformmassen |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH05222286A true JPH05222286A (ja) | 1993-08-31 |
Family
ID=6439901
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP4236688A Withdrawn JPH05222286A (ja) | 1991-09-05 | 1992-09-04 | 防炎性熱可塑性成形材料 |
Country Status (5)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US5260359A (ja) |
EP (1) | EP0530693A1 (ja) |
JP (1) | JPH05222286A (ja) |
CA (1) | CA2076843A1 (ja) |
DE (1) | DE4129500A1 (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2017517623A (ja) * | 2015-03-10 | 2017-06-29 | エルジー・ケム・リミテッド | 変性ポリ(アリーレンエーテル)樹脂組成物及びそれから製造された成形品 |
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---|---|---|---|---|
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CA2082697A1 (en) * | 1991-12-31 | 1993-07-01 | John B. Yates, Iii | Compositions which contain polyphenylene ether and polyamide resin, and which exhibit improved properties |
TW232013B (ja) * | 1992-04-24 | 1994-10-11 | Takeda Pharm Industry Co Ltd | |
FR2720403B1 (fr) * | 1994-05-31 | 1997-09-19 | Basf Ag | Masse à mouler thermoplastique ignifugée à base de polystyrène. |
SG45409A1 (en) * | 1995-06-07 | 1998-01-16 | Gen Electric | Compositions of poly(phenylene ether) and polyamide resins which exhibit improved melt strength |
EP0751186A3 (en) * | 1995-06-28 | 1997-11-12 | Ube Industries, Ltd. | Thermoplastic resin composition |
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US20060205872A1 (en) * | 2003-08-16 | 2006-09-14 | General Electric Company | Reinforced Poly(Arylene Ether)/Polyamide Composition and Articles Thereof |
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KR100829446B1 (ko) | 2006-12-28 | 2008-05-15 | 제일모직주식회사 | 인-방향족 비닐 화합물 공중합체 및 이를 함유한 난연성이우수한 열가소성 수지 조성물 |
US20090146109A1 (en) * | 2007-12-06 | 2009-06-11 | Sabic Innovative Plastics Ip Bv | Thermoplastic poly(arylene ether)/polyamide blends and method of making |
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