JPH04317493A - シリコン単結晶の製造装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、チョクラルスキー法（
以下ＣＺ法と言う）による大径シリコン単結晶の製造装
置に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】ＬＳＩ分野で用いられるシリコン単結晶
は、通常ＣＺ法によって製造されているが、このＣＺ法
では、シリコン単結晶成長と共にるつぼ内のシリコン溶
融液が減小する。従ってシリコン単結晶成長と共にシリ
コン単結晶中のドーパント濃度が上昇し、酸素濃度が低
下することになる。即ち、シリコン単結晶の性質がその
成長方向によって変化することになる。

【０００３】ＬＳＩの高密度化とともに、シリコン単結
晶に要求される品質が年々厳しくなるため、それに伴っ
て歩留まりが低下すると言う問題が生ずることになる。

【０００４】この問題を解決する手段として、例えば特
公昭４０−１０１８４号公報（１頁右欄２０行〜３５行
）には、ＣＺ法の石英るつぼ内をシリコン溶融液の小孔
を有する円筒状もしくはるつぼ状の石英製仕切り部材で
仕切り、この仕切り部材の外側（原料溶解部）に原料シ
リコンを供給しながら、仕切り部材の内側（単結晶育成
部）でシリコン単結晶を育成する方法（連続引き上げ法
）が開示されている。この方法の大きな問題点は、特開
昭６２−２４１８８９号公報（２頁右上欄１２行〜１６
行）でも指摘されている通り、仕切り部材の内側で仕切
り部材を起点として、シリコン溶融液の凝固が発生しや
すいことである。

【０００５】即ち、単結晶育成部のシリコン溶融液の液
面の、仕切り部材と接触している部分から凝固が発生す
る。この凝固は、温度の低いるつぼ中央部に向かって成
長し、シリコン単結晶育成を阻害する。この原因は次の
通りである。

【０００６】仕切り部材として通常使用される石英ガラ
スは、熱線を貫通しやすく、しかも通常の場合、仕切り
部材上部のシリコン溶融液液面上に露出している部分か
ら、水冷された炉壁に対する放熱が大きいため、シリコ
ン溶融液中の熱は、仕切り部材中を上方に伝達し、仕切
り部材の溶融面上に露出している部分より放散される。 従って、仕切り部材近傍では溶融液温度が大きく低下し
ている。

【０００７】このように、仕切り部材に接触している溶
融液液面は、非常に凝固が発生しやすい状態になってい
る。

【０００８】最近は、高品質の粒状シリコンが製造でき
るようになり、連続引き上げ法における原料シリコンと
して、この粒状シリコンを連続的にシリコン溶融液中に
供給することは、比較的容易であると考えられる。

【０００９】しかし、粒状シリコンがシリコン溶融液液
面に供給される際に、粒状シリコンに対して十分な融解
熱をあたえられない場合には、粒状シリコンの溶け残り
が生じる。そして粒状シリコンの溶け残りから凝固が発
生し拡大していくことが少なくない。

【００１０】これは、密度差のために、固体の粒状シリ
コンが溶融液面に浮かび、固体の粒状シリコンの方がシ
リコン溶融液よりも熱放射率が大きいために、熱が奪わ
れやすくなるためである。特に、粒状シリコンが原料溶
解部のシリコン溶融液面で仕切り部材に付着凝集した場
合には、前記の単結晶育成部での凝固の場合と同じく、
仕切り部材を通して熱が急速に奪われるため、凝固の発
生・拡大が起こりやすい。　　今後、シリコン単結晶の
大径化、引き上げ速度の高速化に伴って、供給される原
料シリコン量が増加すると、この現象はいっそう発生し
やすくなる。

【００１１】また、この問題は、供給する原料シリコン
が、粒状以外の形態であっても本質的に変わるものでは
ない。

【００１２】仕切り部材からの凝固の発生を防止し、か
つ、供給される原料シリコンの溶け残りを防止する方法
を提案したものとして、特開平１−１５３５８９号公報
がある。この公報には、仕切り部材及び原料溶解部の上
方を保温カバーで覆い、保温カバーによって、熱がるつ
ぼ上方の水冷された炉壁等へ放散するのを抑え、仕切り
部材周辺及び原料溶解部のシリコン溶融液を保温するこ
とを開示している。

【００１３】また、仕切り部材等が存在しない、通常の
ＣＺ法のシリコン単結晶製造装置においても、上記の場
合とは形状の異なるカバーを使用することにより、引き
上げ速度の高速化をはかることができる。

【００１４】保温カバーの材料としては、黒鉛、金属な
どいろいろ考えられるが、発明者らの検討では、シリコ
ン単結晶炉の炉内構成部品の材料として一般的に用いら
れる黒鉛は、輻射率が大きいため、保温効果が十分では
ない。一方、輻射率の小さい金属は、熱の上方への放散
をよく遮蔽できるため、保温効果が大きく、保温カバー
の使用目的によく合致している。

【００１５】この保温カバーを金属板で構成することに
より、大径のシリコン単結晶を高速で引き上げる場合に
も、仕切り部材からの凝固や原料溶解部での供給原料の
溶け残りを生じることなく、安定した引き上げ操業が可
能になる。

【００１６】ただし、保温カバーは、単結晶引き上げ炉
内の高温環境下で使用するものであり、タンタル、モリ
ブデン、タングステンといった高融点金属を用いること
が必要である。殊に、タンタルは、きわめて展延性に富
む金属であり、種々の細工がしやすく、使用しやすい。

【００１７】

【発明が解決しようとする課題】上記のように、仕切り
部材を高純度の、タンタル板，モリブデン板又はタング
ステン板から選ばれた１種から成る保温カバーで覆うこ
とにより、仕切り部材からの融液の凝固及び原料溶解部
での供給原料の溶け残りを防止でき、連続引き上げ法に
よるシリコン単結晶の安定育成が可能になった。

【００１８】しかし、この金属板製保温カバーを用いて
育成した単結晶は、酸化誘起積層欠陥（以下ＯＳＦとい
う）の発生密度が約１０３　個／ｃｍ２　と大きくなる
傾向があり、結晶品質の点で問題があることがわかった
。

【００１９】本発明は、係る事情を鑑みてなされたもの
であって、ＯＳＦが無い、もしくはＯＳＦ密度がごく低
い、シリコン単結晶の製造装置を提供することを目的と
する。

【００２０】

【課題を解決するための手段】本発明は、前記の問題点
を解決し、上記の目的を達成するためになされたもので
ある。

【００２１】本発明は、シリコン溶融液を収容する石英
るつぼと、石英るつぼを側面から加熱する電気抵抗加熱
体と、石英るつぼ内でシリコン溶融液を単結晶育成部と
原料溶解部とに分割しかつシリコン溶融液が流通できる
小孔を有する石英製仕切り部材と、該仕切り部材と原料
溶解部を覆う保温カバーと、前記各構成物を収容する炉
内部を減圧するための減圧装置と、前記原料溶解部に原
料シリコンを連続供給する原料供給装置とを有するシリ
コン単結晶製造装置において、前記保温カバーがＦｅで
５０ｐｐｍ　以下、Ｃｕで１０ｐｐｍ　以下のタンタル
，モリブデン又はタングステンから選ばれた１種の金属
板から成り、該金属板の表層がシリコン濃化層からなり
、該シリコン濃化層中のシリコンの含有量が同位置での
Ｆｅ及びＣｕ含有量より多い領域の表面からの深さが１
０μｍ以上で、前記シリコン濃化層中のＦｅ含有量が５
ｐｐｍ　以下であることを特徴とするシリコン単結晶製
造装置である。

【００２２】

【作用】本発明者らが、本発明に至った経緯について述
べる。

【００２３】先ず、本発明者らは、金属板の保温カバー
を使用して、連続引き上げ法によって育成したシリコン
単結晶のＯＳＦが多い原因について、次のような検討を
行った。

【００２４】単結晶のＯＳＦの原因としては、保温カバ
ーの存在による、結晶の熱履歴の影響がまず考えられた
ので、結晶の熱履歴を変化させるために、単結晶引き上
げ炉内の、保温カバーを含むホットゾーンの構造、形状
等を様々に変更して単結晶を育成した。しかし、いずれ
の場合もＯＳＦの発生密度を低減することはできなかっ
た。

【００２５】次に、ＯＳＦの発生原因として、単結晶の
不純物汚染が考えられる。汚染源として、結晶育成時に
使用している、石英るつぼや石英製の仕切り部材中に含
まれる重金属不純物元素の、石英溶け出しに伴うシリコ
ン溶融液への混入が考えられたので、石英のグレード（
含有する不純物量が異なる）を変えて単結晶を育成した
が、ＯＳＦ密度は変わらなかった。

【００２６】さらに、石英製の仕切部材を使用せず、原
料シリコンを供給せずに、金属板製の保温カバーを用い
て、ＣＺ法で単結晶を育成したが、やはりＯＳＦ密度は
多かった。

【００２７】そこで、本発明者らが種々検討したところ
、保温カバーを用いて育成したシリコン単結晶のＯＳＦ
が多い原因は、保温カバ−の金属板中に微量ながら含ま
れているＦｅ、Ｃｕ等の重金属不純物が０．０１〜０．
０５気圧の減圧下で、シリコン溶融液直上という高温環
境に曝されて蒸発し、それが気相拡散により、育成中の
シリコン単結晶表面に付着し、さらに固相拡散によって
、表面から内部に浸透して起こる単結晶の金属汚染によ
るものであることを知見した。

【００２８】単結晶中に、金属不純物がどの程度含まれ
ているときに、ＯＳＦが多発するかは明確ではないが、
１０１０ａｔｏｍｓ　／ｃｍ３程度、あるいはそれ以下
でもＯＳＦの原因になりうる。

【００２９】保温カバ−として用いられる市販の高純度
タンタル板には、通常、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｎｉなどの金属不
純物が含まれており、その含有量は、Ｆｅで５０ｐｐｍ
　以下、Ｃｕで１０ｐｐｍ　以下といわれており、本発
明者らが分析したところ、板内部には、Ｆｅで１０ｐｐ
ｍ　以下、Ｃｕで１ｐｐｍのごく微量しか含まれていな
いものの、板表層には、Ｆｅで１００ｐｐｍ　以上、Ｃ
ｕで１０ｐｐｍ　以上のように、金属不純物が濃化して
いることが判った。

【００３０】こうした金属不純物は、減圧下で、シリコ
ン溶融液直上の高温環境にさらされて蒸発し、それが気
相拡散により、育成中のシリコン単結晶表面に付着し、
さらに固相拡散によって表面から内部に浸透するものと
考えられる。

【００３１】なお、保温カバーの構成材料であるタンタ
ルそれ自体は、融点が高く、蒸発しにくいうえ、シリコ
ン中での拡散速度がきわめて小さいため、単結晶内部に
は、殆ど浸透しないので、ＯＳＦの原因となる汚染物質
としての可能性はないと考えられる。

【００３２】これに対し、Ｆｅ、Ｃｕなどは、結晶育成
温度域でのシリコン中の拡散係数が１０−４〜１０−６
ｃｍ２　／ｓと大きいので、単結晶表面から結晶内部に
向かって拡散しやすく、汚染物質としてＯＳＦの原因に
なる。

【００３３】市販のタンタル板を、そのまま保温カバー
として使用して製造したシリコン単結晶における半径方
向のＯＳＦ濃度分布が、Ｆｅ、Ｃｕなどの金属が固体拡
散した場合の、該金属の濃度プロフィルとパターンが極
めてよく一致することからも、本発明者らの検討が正し
いことを裏づける。

【００３４】本発明は、金属板表層部にシリコンで濃化
されている層即ちシリコン濃化層を形成し、これによっ
て金属板からのＦｅ、Ｃｕ等の重金属不純物元素の蒸発
を抑えることによって、育成中のシリコン単結晶中に入
り込む重金属不純物量を低減させるものである。

【００３５】このことを、後述する実施例における図２
に基づいて説明する。

【００３６】図２は保温金属板カバ−表層部のシリコン
及び重金属不純物元素（Ｆｅ）の濃度分布プロフィ−ル
を縦軸に濃度と横軸に表面からの深さで模式的に示した
グラフであり、図２に示すように、表層から深さｔの点
Ｘよりも右側、即ち金属板の内層側では、重金属不純物
含有量はシリコン含有量より多いが、点Ｘより左側、即
ち金属板の表層側では、シリコン含有量の方が重金属不
純物含有量より多くなっている。

【００３７】この点Ｘの、金属板表面からの深さをｔと
すれば、ｔを１０μｍ以上とすることによって、この金
属板からの金属不純物の蒸発をＳｉによって抑えるので
ある。　　以下、金属板としてタンタル板、重金属不純
物としてＦｅを例として説明する。タンタル板表面から
のＦｅの蒸発については、Ｔａ−Ｆｅ系で考えることが
でき、Ｔａ中に含まれるＦｅの平衡蒸気圧は、１０−６
ａｔｍ程度と考えられる。

【００３８】これに対し、タンタル板表層に厚さｔのシ
リコン濃化層がある場合には、その部分ではＴａ−Ｓｉ
−Ｆｅ系となり、Ｓｉの存在のためにＴａ中のＦｅの活
量が低下し、そのために、Ｆｅの蒸気圧は１０−８ａｔ
ｍ以下となって、タンタル板からのＦｅの蒸気量は著し
く低下する。但し、シリコン濃化層の厚さｔが１０μｍ
未満の場合には、金属不純物蒸発防止効果は十分ではな
い。

【００３９】シリコン濃化層の重金属不純物含有量が低
い方が、重金属不純物の蒸発を低減するのに有利である
ことはいうまでもない。

【００４０】シリコン濃化層中の重金属不純物含有量を
、Ｆｅで５ｐｐｍ　以下にすれば、それら重金属不純物
の蒸発を完全に抑えられる。図２中曲線ｃが表層の重金
属不純物を低減させる処理をした場合の重金属不純物分
布である。

【００４１】なお、タンタル板には、不純物として、モ
リブデン、タングステンなどが含まれていることが多い
が、これらの融点が２０００℃を超える高融点金属元素
は、蒸発しにくく、また、シリコン中での拡散速度が極
めて小さいため、タンタル板中に不純物として含まれて
いても、シリコン単結晶の汚染物質になる可能性は少な
い。

【００４２】以上より、本発明の目的を達成するための
シリコン単結晶の製造装置の保温カバ−の金属板は、Ｆ
ｅで５０ｐｐｍ　以下、Ｃｕで１０ｐｐｍ以下のタンタ
ル，モリブデン又はタングステンから選ばれた１種とし
、その金属板の表層がシリコン濃化層からなり、シリコ
ン濃化層中のシリコンの含有量が同位置でのＦｅ及びＣ
ｕ含有量より多い領域の表面からの深さが１０μｍ以上
で、そして、シリコン濃化層中のＦｅ含有量が５ｐｐｍ
　以下と限定したものである。

【００４３】金属板表層にシリコン濃化層を形成するに
は、金属板へのシリコンの蒸着、シリコンあるいはＳｉ
Ｏを含むガス中での金属板の熱処理などの方法がある。

【００４４】また、金属板表層の重金属不純物含有量を
低減させる方法として、金属板を減圧下で加熱する方法
があるが、あえて低減させること無く、そのまま金属板
を用いて、本発明の条件を満たす限り、ＯＳＦ低減効果
については、シリコン濃化層形成方法および表層重金属
不純物低減方法によらなくてもよい。

【００４５】

【実施例】本発明による実施例を添付の図面を参照しな
がら詳細に説明する。

【００４６】図１は、本発明の実施例において用いたシ
リコン単結晶製造装置の模式的に示した縦断面図である
。

【００４７】図１において、１は直径２０インチの石英
製のるつぼで、黒鉛るつぼ２により支持されており、黒
鉛るつぼ２はペデスタル４上に回転可能な機構で支持さ
れている。

【００４８】３は黒鉛るつぼを取り囲む電気抵抗加熱体
、５はシリコン単結晶で、６は石英抵抗加熱体３を取り
囲む断熱材であり、これらはすべてチャンバー１１内に
収容されている。７は石英るつぼ１内に入れられたシリ
コン溶融液（溶融液量２５ｋｇ）で、これからシリコン
単結晶５が引き上げられる。

【００４９】この実施例では、シリコン単結晶はＰドー
プ（Ｎ型）で、抵抗値１０オームｃｍ、直径は６インチ
、引き上げ速度は平均１．２ｍｍ／ｍｉｎ　である。

【００５０】雰囲気ガス（アルゴンガス）は、引き上げ
チャンバー１３上方に設けられたガス流入口（図示せず
）から炉内に導入され、炉底部にある排出口１２から減
圧装置１６により排出される。炉内の圧力は０．０２気
圧である。

【００５１】以上は通常のチョクラルスキー法によるシ
リコン単結晶の製造装置と何ら変わるものではない。

【００５２】８は高純度石英からなり、るつぼ１内にる
つぼ１と軸心をあわせて設置された直径１６インチの仕
切り部材である。この仕切り部材８には直径３ｍｍの小
孔９があけられており、原料溶解部Ａ（仕切り部材８よ
り外側）のシリコン溶融液はこの小孔９を通って単結晶
育成部Ｂ（仕切り部材８より内側）に流入する。

【００５３】この仕切り部材８の上縁部は、シリコン溶
融液液面よりも上に露出しており、下縁部は石英るつぼ
１と予め融着されているか、もしく初期に原料を溶解し
てシリコン溶融液を作る際の熱によって融着している。

【００５４】原料溶解部Ａには、粒状シリコンが原料供
給チャンバー１４内の貯蔵ホッパー（図示せず）から切
り出し装置（図示せず）を経由して、原料供給管１５に
導かれて連続的に供給される。供給量は、単結晶育成部
Ｂからの単結晶引き上げ量と等しい約５５ｇ／ｍｉｎ　
一定である。

【００５５】なお、本発明においては、図示しないが原
料溶解部Ａ及び単結晶育成部Ｂの温度を確実に制御する
制御手段、単結晶引上げ及び回転手段、るつぼ回転手段
、雰囲気ガスの供給手段を備えることは勿論である。

【００５６】また、シリコン溶融液の濃度を一定に保つ
ために、粒状シリコンと同時に、ドープ剤も適宜、同じ
原料供給管１５により供給される。

【００５７】１０は保温カバーであり、板厚０．２ｍｍ
の高純度タンタル板で構成されている。表層近傍でのシ
リコン含有量は５０ｐｐｍ　、Ｆｅ含有量は１ｐｐｍ　
で、表面から２０μｍまでの範囲ではシリコン含有量が
Ｆｅ含有量およびＣｕ含有量を上回っている。

【００５８】次に、図２は保温金属板カバ−表層部のシ
リコン及び重金属不純物元素（Ｆｅ）の濃度分布プロフ
ィ−ルを縦軸に濃度と横軸に表面からの距離で模式的に
示したグラフであり、曲線ａは金属板の重金属不純物の
濃度分布を、曲線ｂは金属板表層のシリコン濃化層中の
濃度分布を、曲線ｃは表層の重金属不純物を低減させる
処理をした場合の重金属不純物分布を示したものである
。

【００５９】即ち、保温カバ−の表層部で、重金属不純
物（Ｆｅ）が図２中の曲線ａで示すような濃度分布をも
つタンタル金属板で、シリコン濃化層を、表面から第２
図中の曲線ｂで示すような濃度分布で形成する。

【００６０】図２中の表層からの深さｔの点Ｘよりも右
側（内層側）では、重金属不純物含有量はシリコン含有
量よりも多いが、点Ｘよりも左側（表層側）では、シリ
コン含有量のほうが重金属不純物含有量より多くなって
いる。

【００６１】この点Ｘの、金属板表面からの深さをｔと
すれば、ｔを１０μｍ以上とすることによって、この金
属板からの金属不純物の蒸発を抑えられることを示して
いる。

【００６２】図２中の曲線ｃに示したタンタル金属板を
使用し、図１に示したようなシリコン単結晶製造装置で
、連続引き上げ法でシリコン単結晶を製造した。

【００６３】このシリコン単結晶から、シリコンウエハ
を製造し、品質評価のために８００℃にて３時間続いて
１０００℃にて１５時間の加熱を乾燥Ｏ２　の雰囲気内
で熱処理を施した後、ＯＳＦ密度を測定したところ、２
〜９個／ｃｍ２　であった。

【００６４】また、保温カバー１０のタンタル板で、Ｓ
ｉ濃度が金属不純物濃度以上である領域の、タンタル板
表面から測った厚さｔが異なるものを使用して、上記と
同様にシリコン単結晶を育成し、品質評価のために、上
記と同様な熱処理を行い、ＯＳＦ密度を測定した。その
結果を図３に示す。

【００６５】図３は、保温カバーの金属（タンタル）板
表層部のシリコン濃化層の厚さｔとシリコン単結晶のＯ
ＳＦ密度（シリコンウエハ面内平均値）との関係を示す
グラフ図である。

【００６６】図３に示すように、金属板表面のシリコン
濃化層の厚さｔが１０μｍ未満の場合には、１０１　〜
１０３　個／ｃｍ２のＯＳＦが存在した。これに対し、
金属板表層のシリコン濃化層の厚さｔが１０μｍ以上あ
る場合には、ＯＳＦ密度は、１０個／ｃｍ２　以下であ
った。

【００６７】なお、シリコン濃化層の存在による、保温
カバーとしての特性、すなわち、仕切り部材８からのシ
リコン溶融液の凝固の発生・原料溶解部Ｄでの粒状シリ
コンの溶け残り・凝固の発生の防止のための、仕切り部
材近傍および原料溶解部の保温効果には問題はなかった
。

【００６８】

【発明の効果】以上のような構成の本発明のシリコン単
結晶製造装置により、シリコン溶融液面上の仕切り部材
からの凝固や、供給する原料シリコン溶け残りを発生さ
せることなく、単結晶引き上げ量に見合う量の原料シリ
コンを供給しながら、直径６〜１０インチ、ＯＳＦ発生
密度が１０個／ｃｍ２　以下の高品質・大径のシリコン
単結晶を安定して製造できるようになった。

【００６９】また、通常のＣＺ法でのシリコン単結晶製
造においても、本発明のシリコン単結晶製造装置により
、引き上げ速度の高速化を実現しつつ、ＯＳＦ発生密度
が１０個／ｃｍ２　以下の高品質・大径のシリコン単結
晶を安定して製造できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明によるシリコン単結晶製造装置の一実施
例を模式的に示した縦断面図。

【図２】保温カバー金属板表層部のシリコン及び重金属
不純物元素（Ｆｅ）の濃度分布プロフィールを模式的に
示したグラフ。

【図３】保温カバー金属（タンタル）板表層部のシリコ
ン濃化層の厚さｔとシリコン単結晶のＯＳＦ密度（面内
平均値）との関係を示すグラフ図。

【符号の説明】

１　　　　石英るつぼ、 ２　　　　黒鉛るつぼ、 ３　　　　電気抵抗加熱体、 ４　　　　ペデスタル、 ５　　　　シリコン単結晶、 ６　　　　断熱材、 ７　　　　シリコン溶融液、 ８　　　　仕切り部材、 ９　　　　小孔、 １０　　保温カバー、 １１　　炉チャンバー １２　　雰囲気ガス排出口、 １３　　引き上げチャンバー、 １４　　原料供給チャンバー、 １５　　原料供給管、 １６　　減圧装置、 Ａ　　　　原料溶解部、 Ｂ　　　　単結晶育成部。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　シリコン溶融液を収容する石英るつぼ
   と、石英るつぼを側面から加熱する電気抵抗加熱体と、
   石英るつぼ内でシリコン溶融液を単結晶育成部と原料溶
   解部とに分割しかつシリコン溶融液が流通できる小孔を
   有する石英製仕切り部材と、該仕切り部材と原料溶解部
   を覆う保温カバーと、前記各構成物を収容する炉内部を
   減圧するための減圧装置と、前記原料溶解部に原料シリ
   コンを連続供給する原料供給装置とを有するシリコン単
   結晶製造装置において、前記保温カバーがＦｅで５０ｐ
   ｐｍ　以下、Ｃｕで１０ｐｐｍ　以下のタンタル，モリ
   ブデン又はタングステンから選ばれた１種の金属板から
   成り、該金属板の表層がシリコン濃化層からなり、該シ
   リコン濃化層中のシリコンの含有量が同位置でのＦｅ及
   びＣｕ含有量より多い領域の表面からの深さが１０μｍ
   以上で、前記シリコン濃化層中のＦｅ含有量が５ｐｐｍ
   　以下であることを特徴とするシリコン単結晶の製造装
   置。