JP3527203B2 - 単結晶製造装置および単結晶製造方法 - Google Patents
単結晶製造装置および単結晶製造方法Info
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Description
【０００１】（技術分野）
本発明は単結晶製造技術に属し、特に引き下げ法により
単結晶を製造する製造装置および製造方法に関するもの
である。
単結晶を製造する製造装置および製造方法に関するもの
である。
【０００２】（背景技術）
近年、タンタル酸リチウムＬｉＴａ０3（以下、ＬＴと
記す。）、ニオブ酸リチウムＬｉＮｂ０3（以下、ＬＮ
と記す。）、四硼酸リチウムＬｉ2Ｂ4０7（以下、ＬＢ
Ｏと記す。）、ランガサイトＬａ3Ｇａ5ＳｉＯ14（以
下、ＬＧＳと記す。）等の酸化物の単結晶を用いて各種
の表面波デバイスが生産されている。これらの単結晶
は、水晶基板に比べて大きな電気機械結合係数を有する
圧電結晶であって、ＬＢＯ、ＬＧＳにあっては零温度係
数の切断角度が存在することから、表面波デバイスにこ
れらの単結晶基板を用いることにより、携帯電話機器等
の端末が小型化、高機能化等されるようになった。ま
た、ＬＴ、ＬＮの結晶は、化学量論組成においてＬｉと
Ｔａが１：１、ＬｉとＮｂが１：１の割合となる。この
ような組成の結晶は格子に欠陥やずれがなく理想的な結
晶構造となり、結晶中の屈折率が一定であり乱反射も生
じないため、光学用の材料としても適している。上記単
結晶の育成法には大きく分けて次の３つの方法がある。
すなわち、チョクラルスキー法（ＣＺ法）、バーチカル
ブリッジマン法（ＶＢ法）、および引き下げ法である。
チョクラルスキー法（ＣＺ法、回転引上げ法）は図６に
示すように、結晶化しようとする原料を白金坩堝４１に
入れ、電気炉４２内にて原料を融点以上に昇温し融解さ
せ、その融液４３に棒状の種子結晶４４の下端部を浸け
てゆっくり回転させながら引き上げることにより、種子
結晶４４の下端部から結晶４５を成長させる方法であ
る。
記す。）、ニオブ酸リチウムＬｉＮｂ０3（以下、ＬＮ
と記す。）、四硼酸リチウムＬｉ2Ｂ4０7（以下、ＬＢ
Ｏと記す。）、ランガサイトＬａ3Ｇａ5ＳｉＯ14（以
下、ＬＧＳと記す。）等の酸化物の単結晶を用いて各種
の表面波デバイスが生産されている。これらの単結晶
は、水晶基板に比べて大きな電気機械結合係数を有する
圧電結晶であって、ＬＢＯ、ＬＧＳにあっては零温度係
数の切断角度が存在することから、表面波デバイスにこ
れらの単結晶基板を用いることにより、携帯電話機器等
の端末が小型化、高機能化等されるようになった。ま
た、ＬＴ、ＬＮの結晶は、化学量論組成においてＬｉと
Ｔａが１：１、ＬｉとＮｂが１：１の割合となる。この
ような組成の結晶は格子に欠陥やずれがなく理想的な結
晶構造となり、結晶中の屈折率が一定であり乱反射も生
じないため、光学用の材料としても適している。上記単
結晶の育成法には大きく分けて次の３つの方法がある。
すなわち、チョクラルスキー法（ＣＺ法）、バーチカル
ブリッジマン法（ＶＢ法）、および引き下げ法である。
チョクラルスキー法（ＣＺ法、回転引上げ法）は図６に
示すように、結晶化しようとする原料を白金坩堝４１に
入れ、電気炉４２内にて原料を融点以上に昇温し融解さ
せ、その融液４３に棒状の種子結晶４４の下端部を浸け
てゆっくり回転させながら引き上げることにより、種子
結晶４４の下端部から結晶４５を成長させる方法であ
る。
【０００３】バーチカルブリッジマン法は、図７に示す
ように、結晶化しようとする原料を白金坩堝５１に入
れ、電気炉５２内にて原料を融点以上に昇温し融解させ
た後、白金坩堝５１の一端に板状の種子結晶５３を入
れ、電気炉５２内に温度勾配を形成した状態で、白金坩
堝５１を種子結晶５３側を先端にして高温側から低温側
に徐々に移動させることにより、種子結晶５３側より順
次結晶を成長させる方法である。引き下げ法は、本願に
係る発明者の一人が文献（Journal of the Ceramic Soc
iety of Japan105[7] 1997）に発表した単結晶成長法で
あり、図８に示すように、底に細孔６１０ａを設けた白
金坩堝６１の中に多結晶原料を入れ、この白金坩堝６１
の上側を原料の融点以上、下側を原料の融点以下に保っ
た電気炉６２内の最も温度勾配が急峻な位置に配置して
原料を融解させ、白金坩堝６１の細孔６１ａから重力に
よって流出した原料融液に棒状の種子結晶６３の上端を
接触させた状態で、種子結晶６３を回転させながら引き
下げることによって結晶させる方法である。この引き下
げ法は、白金坩堝６１の底の細孔６１ａから漏れ出た原
料融液の白金坩堝６１に対する濡れ性および表面張力を
利用して、白金坩堝６１と種子結晶６３との間に原料融
液を保持しつつ結晶育成を行う。一般的には、ＬＮ、Ｌ
Ｔ、ＬＧＳ等の単結晶は回転引上げ法（ＣＺ法）で育成
されており、ＬＢＯについては、バーチカルブリッジマ
ン法（ＶＢ法）による育成が主流であるが、ＣＺ法によ
っても育成が可能である。しかしながら、ＣＺ法に代表
される従来の単結晶育成法には次のような問題点があっ
た。
ように、結晶化しようとする原料を白金坩堝５１に入
れ、電気炉５２内にて原料を融点以上に昇温し融解させ
た後、白金坩堝５１の一端に板状の種子結晶５３を入
れ、電気炉５２内に温度勾配を形成した状態で、白金坩
堝５１を種子結晶５３側を先端にして高温側から低温側
に徐々に移動させることにより、種子結晶５３側より順
次結晶を成長させる方法である。引き下げ法は、本願に
係る発明者の一人が文献（Journal of the Ceramic Soc
iety of Japan105[7] 1997）に発表した単結晶成長法で
あり、図８に示すように、底に細孔６１０ａを設けた白
金坩堝６１の中に多結晶原料を入れ、この白金坩堝６１
の上側を原料の融点以上、下側を原料の融点以下に保っ
た電気炉６２内の最も温度勾配が急峻な位置に配置して
原料を融解させ、白金坩堝６１の細孔６１ａから重力に
よって流出した原料融液に棒状の種子結晶６３の上端を
接触させた状態で、種子結晶６３を回転させながら引き
下げることによって結晶させる方法である。この引き下
げ法は、白金坩堝６１の底の細孔６１ａから漏れ出た原
料融液の白金坩堝６１に対する濡れ性および表面張力を
利用して、白金坩堝６１と種子結晶６３との間に原料融
液を保持しつつ結晶育成を行う。一般的には、ＬＮ、Ｌ
Ｔ、ＬＧＳ等の単結晶は回転引上げ法（ＣＺ法）で育成
されており、ＬＢＯについては、バーチカルブリッジマ
ン法（ＶＢ法）による育成が主流であるが、ＣＺ法によ
っても育成が可能である。しかしながら、ＣＺ法に代表
される従来の単結晶育成法には次のような問題点があっ
た。
【０００４】原材料の融点の関係で、ＬＮの育成には白
金製の坩堝が、ＬＴ、ＬＧＳの育成にはイリジウム製の
坩堝が一般的に必要となる。また結晶寸法の関係では、
たとえば、直径３インチの結晶を育成するには約４ｋｇ
の坩堝が、４インチの結晶を育成するには約５ｋｇの坩
堝がそれぞれ必要となり、育成温度を一定に保持するた
めにアフターヒータを使用すれば更に１〜２ｋｇの白金
またはイリジウム等の貴金属が必要となる。このように
高価な貴金属を多量に使用するため、コスト的にも大き
な負担となっている。また、坩堝から引き上げて育成す
る単結晶に加え、かなりの余剰量を坩堝内に溶解し、そ
れら全量を融点以上に維持する必要がある所謂バッチ方
式であるため、引き上げ結晶の大口径化、長尺化には限
度があり、さらに大型化に応じてヒータなどによる電力
消費が大幅に増大する。また、ＬＮ、ＬＴ等の結晶は広
い固溶領域を有し、化学組成と調和溶融（congruent me
lt）組成が異なるため、育成の初期と終期で組成変動を
起こしやすい。たとえば、縦軸を温度とし、横軸を酸化
リチウム（Ｌｉ０2）のモル比（％）とすると、ＬＴの
状態図（相図）は図９に示すようになる。この組成が変
動した単結晶を用いてＳＡＷデバイスを製作した場合、
伝搬速度や圧電定数にバラツキが生じ、製品の歩留まり
低下をきたすことになる。また、ＣＺ法においては坩堝
へ原料を投入する前処理として、五酸化タンタルＴａ2
Ｏ5と炭酸リチウムＬｉ2ＣＯ3との原料混合、焼結、粉
砕、プレスなど、反応処理や高温による処理を行うた
め、蒸気圧の高い酸化リチウムＬｉ2０等の蒸発によ
り、原料調製段階で組成変動が生じ、さらに、結晶育成
過程における特定物質の蒸発による結晶の組成変動も生
じる。また、ＣＺ法においては種子付けを行った後、シ
ョルダ部の形成を経て、直胴部の育成を行うという手順
で単結晶ロッドの育成が行われるが、直胴部の育成に長
時間を要し、しかも径寸法ばらつきの小さい直胴部を得
るためには高価なＡＤＣ（Automatic Diameter Contro
l）装置を必要とするため製造コストが高くなる。
金製の坩堝が、ＬＴ、ＬＧＳの育成にはイリジウム製の
坩堝が一般的に必要となる。また結晶寸法の関係では、
たとえば、直径３インチの結晶を育成するには約４ｋｇ
の坩堝が、４インチの結晶を育成するには約５ｋｇの坩
堝がそれぞれ必要となり、育成温度を一定に保持するた
めにアフターヒータを使用すれば更に１〜２ｋｇの白金
またはイリジウム等の貴金属が必要となる。このように
高価な貴金属を多量に使用するため、コスト的にも大き
な負担となっている。また、坩堝から引き上げて育成す
る単結晶に加え、かなりの余剰量を坩堝内に溶解し、そ
れら全量を融点以上に維持する必要がある所謂バッチ方
式であるため、引き上げ結晶の大口径化、長尺化には限
度があり、さらに大型化に応じてヒータなどによる電力
消費が大幅に増大する。また、ＬＮ、ＬＴ等の結晶は広
い固溶領域を有し、化学組成と調和溶融（congruent me
lt）組成が異なるため、育成の初期と終期で組成変動を
起こしやすい。たとえば、縦軸を温度とし、横軸を酸化
リチウム（Ｌｉ０2）のモル比（％）とすると、ＬＴの
状態図（相図）は図９に示すようになる。この組成が変
動した単結晶を用いてＳＡＷデバイスを製作した場合、
伝搬速度や圧電定数にバラツキが生じ、製品の歩留まり
低下をきたすことになる。また、ＣＺ法においては坩堝
へ原料を投入する前処理として、五酸化タンタルＴａ2
Ｏ5と炭酸リチウムＬｉ2ＣＯ3との原料混合、焼結、粉
砕、プレスなど、反応処理や高温による処理を行うた
め、蒸気圧の高い酸化リチウムＬｉ2０等の蒸発によ
り、原料調製段階で組成変動が生じ、さらに、結晶育成
過程における特定物質の蒸発による結晶の組成変動も生
じる。また、ＣＺ法においては種子付けを行った後、シ
ョルダ部の形成を経て、直胴部の育成を行うという手順
で単結晶ロッドの育成が行われるが、直胴部の育成に長
時間を要し、しかも径寸法ばらつきの小さい直胴部を得
るためには高価なＡＤＣ（Automatic Diameter Contro
l）装置を必要とするため製造コストが高くなる。
【０００５】また、ＬＮ、ＬＴ等の結晶は、図９からも
わかるように、液相から固相に変化する最も高い温度点
Ｔ1で調和溶融組成にて結晶化することになる。ＣＺ法
で結晶を育成する場合、ＬｉとＮｂにした融液を坩堝に
入れて種子結晶を引き上げる際、育成の初期は結晶化し
やすいコングルーエント（congruent）な組成で結晶
（ＬｉよりＮｂの組成が多い結晶）の育成が進む。とこ
ろが、坩堝内には予めＬｉとＮｂとを１：１にて混合し
てあるから、結晶育成が進むに従って融液中のＮｂがＬ
ｉに比べて少なくなる。すると、徐々に結晶化する際
に、コングルーエントな組成よりもＬｉの含有量が多い
結晶が育成されることになる。つまり、一つの結晶中に
組成の異なる部位が生成されることになる。したがっ
て、ＣＺ法は、予め融液をコングルーエントな組成にし
ておき、コングルーエントな結晶を育成する際に用いる
のが一般的であるが、その際融液が常に均一な組成にな
っているとは限らないため組成のばらつきが生じやす
い。この点についてはブリッジマン法も同様であって、
予め必要な材料をすべて坩堝内に入れておく必要がある
以上ばらつきは避けられない。このため、ＣＺ法やブリ
ッジマン法でコングルーエントな組成以外の組成、すな
わちインコングルーエントな組成（化学量論組成をはじ
めとする）の結晶を育成することは困難であった。
わかるように、液相から固相に変化する最も高い温度点
Ｔ1で調和溶融組成にて結晶化することになる。ＣＺ法
で結晶を育成する場合、ＬｉとＮｂにした融液を坩堝に
入れて種子結晶を引き上げる際、育成の初期は結晶化し
やすいコングルーエント（congruent）な組成で結晶
（ＬｉよりＮｂの組成が多い結晶）の育成が進む。とこ
ろが、坩堝内には予めＬｉとＮｂとを１：１にて混合し
てあるから、結晶育成が進むに従って融液中のＮｂがＬ
ｉに比べて少なくなる。すると、徐々に結晶化する際
に、コングルーエントな組成よりもＬｉの含有量が多い
結晶が育成されることになる。つまり、一つの結晶中に
組成の異なる部位が生成されることになる。したがっ
て、ＣＺ法は、予め融液をコングルーエントな組成にし
ておき、コングルーエントな結晶を育成する際に用いる
のが一般的であるが、その際融液が常に均一な組成にな
っているとは限らないため組成のばらつきが生じやす
い。この点についてはブリッジマン法も同様であって、
予め必要な材料をすべて坩堝内に入れておく必要がある
以上ばらつきは避けられない。このため、ＣＺ法やブリ
ッジマン法でコングルーエントな組成以外の組成、すな
わちインコングルーエントな組成（化学量論組成をはじ
めとする）の結晶を育成することは困難であった。
【０００６】ちなみに、ＬＮ、ＬＴにおいてコングルー
エントな組成とは以下のとおりである。 Ｌｉ／（Ｌｉ＋Ｎｂ）×１００≒４８％ Ｌｉ／（Ｌｉ＋Ｔａ）×１００≒４８％ したがって、これまではインコングルーエントな組成
（例えばＬＮ、ＬＴではＬｉの組成比４８．５〜５０．
０％）の結晶を得るためには、他の手法を用いざるを得
なかった。たとえば「二重坩堝法」なる単結晶育成法が
知られているが、周知のように、育成できる結晶の直径
が小さく、１インチ程度が限度といわれている。ＬＮ、
ＬＴをＳＡＷデバイス等の圧電材料や光学材料として使
用する分野においては、生産性の面からさらに大きな単
結晶が求められており、組成の安定した１インチ超の大
きな結晶を安価に育成できる単結晶育成法の開発が要望
されていた。また、バーチカルブリッジマン法は、現在
ＬＢＯ単結晶を育成する標準的な方法となっているが、
ＬＢＯ単結晶を一回育成する度毎に白金坩堝を新たに用
意しなければならず、製造コストが高くなるという問題
がある。本発明は、上記の事情に鑑み創案されたもので
あって、その解決すべき課題は、化学組成が安定であ
り、大口径且つ長尺の単結晶を安価に製造することがで
きる単結晶製造装置および単結晶製造方法を提供するこ
とにある。
エントな組成とは以下のとおりである。 Ｌｉ／（Ｌｉ＋Ｎｂ）×１００≒４８％ Ｌｉ／（Ｌｉ＋Ｔａ）×１００≒４８％ したがって、これまではインコングルーエントな組成
（例えばＬＮ、ＬＴではＬｉの組成比４８．５〜５０．
０％）の結晶を得るためには、他の手法を用いざるを得
なかった。たとえば「二重坩堝法」なる単結晶育成法が
知られているが、周知のように、育成できる結晶の直径
が小さく、１インチ程度が限度といわれている。ＬＮ、
ＬＴをＳＡＷデバイス等の圧電材料や光学材料として使
用する分野においては、生産性の面からさらに大きな単
結晶が求められており、組成の安定した１インチ超の大
きな結晶を安価に育成できる単結晶育成法の開発が要望
されていた。また、バーチカルブリッジマン法は、現在
ＬＢＯ単結晶を育成する標準的な方法となっているが、
ＬＢＯ単結晶を一回育成する度毎に白金坩堝を新たに用
意しなければならず、製造コストが高くなるという問題
がある。本発明は、上記の事情に鑑み創案されたもので
あって、その解決すべき課題は、化学組成が安定であ
り、大口径且つ長尺の単結晶を安価に製造することがで
きる単結晶製造装置および単結晶製造方法を提供するこ
とにある。
【０００７】（発明の開示）
請求項１に記載の発明に係る単結晶製造装置は、電気炉
内に原料を溶かすための坩堝を配置してこれを当該原料
の融点以上の温度に保ち、坩堝の底部に形成された細孔
から漏れ出た原料融液に種子結晶の上端部を接触させた
状態で種子結晶を回転させながら引き下げることによっ
て結晶を成長させる単結晶製造装置において、前記坩堝
内に上方から粉末原料（粉末状態の原料）を供給する粉
末原料供給手段と、この粉末原料供給手段より投入され
た粉末原料を受け、融解させてから前記坩堝の液溜部に
導くプリメルトプレートとを備えたことを特徴としてい
る。上記のように構成された単結晶製造装置によれば、
粉末原料供給手段によりプリメルトプレート上に粉末原
料を供給し、プリメルトプレート上で粉末原料を融解さ
せて原料融液を生成し、この原料融液を坩堝の液溜部に
導入することにより、坩堝内に原料融液を連続的に供給
して、坩堝の底の細孔からの原料融液の流出量をほぼ一
定に保ちつつ結晶育成を行うことができるので、大口径
且つ長尺の単結晶が容易に得られる。また、粉末原料か
ら結晶を育成させるまでのプロセスが連続的に行われる
ため、組成の安定した単結晶が得られる。また、白金坩
堝等の高価な構成要素は初期投資するだけで半永久的に
使用できるので製造コストを安価にできる。また、請求
項２記載の発明に係る単結晶製造装置は、請求項１にお
ける粉末原料供給手段が、粉末原料を収容する粉末原料
槽と、この粉末原料槽内の粉末原料中へ乾燥気体を導入
する乾燥気体導入手段と、この粉末原料槽から前記プリ
メルトプレート上に粉末原料を移送するための原料移送
手段とを有するものであること特徴としている。上記の
ように構成された単結晶製造装置によれば、粉末原料中
に乾燥空気を導入して原料粉末の湿気を除去することに
より、湿気による原料粉末の凝集を防ぎ、プリメルトプ
レート上に成分比一定の粉末原料を安定に供給できる。
内に原料を溶かすための坩堝を配置してこれを当該原料
の融点以上の温度に保ち、坩堝の底部に形成された細孔
から漏れ出た原料融液に種子結晶の上端部を接触させた
状態で種子結晶を回転させながら引き下げることによっ
て結晶を成長させる単結晶製造装置において、前記坩堝
内に上方から粉末原料（粉末状態の原料）を供給する粉
末原料供給手段と、この粉末原料供給手段より投入され
た粉末原料を受け、融解させてから前記坩堝の液溜部に
導くプリメルトプレートとを備えたことを特徴としてい
る。上記のように構成された単結晶製造装置によれば、
粉末原料供給手段によりプリメルトプレート上に粉末原
料を供給し、プリメルトプレート上で粉末原料を融解さ
せて原料融液を生成し、この原料融液を坩堝の液溜部に
導入することにより、坩堝内に原料融液を連続的に供給
して、坩堝の底の細孔からの原料融液の流出量をほぼ一
定に保ちつつ結晶育成を行うことができるので、大口径
且つ長尺の単結晶が容易に得られる。また、粉末原料か
ら結晶を育成させるまでのプロセスが連続的に行われる
ため、組成の安定した単結晶が得られる。また、白金坩
堝等の高価な構成要素は初期投資するだけで半永久的に
使用できるので製造コストを安価にできる。また、請求
項２記載の発明に係る単結晶製造装置は、請求項１にお
ける粉末原料供給手段が、粉末原料を収容する粉末原料
槽と、この粉末原料槽内の粉末原料中へ乾燥気体を導入
する乾燥気体導入手段と、この粉末原料槽から前記プリ
メルトプレート上に粉末原料を移送するための原料移送
手段とを有するものであること特徴としている。上記の
ように構成された単結晶製造装置によれば、粉末原料中
に乾燥空気を導入して原料粉末の湿気を除去することに
より、湿気による原料粉末の凝集を防ぎ、プリメルトプ
レート上に成分比一定の粉末原料を安定に供給できる。
【０００８】また、請求項３記載の発明に係る単結晶製
造装置は、請求項２におけるプリメルトプレートが、坩
堝と共に電気炉内に配置されており、原料移送手段は、
プリメルトプレート上に粉末原料を移送すべくその一端
側が粉末原料槽に他端側が電気炉内に挿入された移送管
と、この移送管を外部から冷却する冷却手段とを備えた
ものであることを特徴としている。上記のように構成さ
れた単結晶製造装置によれば、坩堝とプリメルトプレー
トとを一つの電気炉で加熱できるので装置構成を簡略化
することができるとともに、電気炉外部から電気炉内の
プリメルトプレート上に粉末原料を移送する移送管を冷
却することにより、移送管の途中で粉末原料が融解する
のを防ぎ移送管の詰まりを防止できる。また、請求項４
記載の発明に係る単結晶製造装置は、電気炉内に原料を
溶かすための坩堝を配置してこれを当該原料の融点以上
の温度に保ち、坩堝の底部に形成された細孔から漏れ出
た原料融液に種子結晶の上端部を接触させた状態で種子
結晶を回転させながら引き下げることによって結晶を成
長させる引き下げ法を用いた単結晶製造装置において、
粉末原料（粉末状態の原料）を融解させて原料融液を生
成するための原料融解槽と、この原料融解槽に粉末原料
を供給する粉末原料供給手段と、当該原料融解槽内の原
料融液を前記坩堝内に導入する原料融液導入手段とを備
えたことを特徴としている。上記のように構成された単
結晶製造装置によれば、粉末原料供給手段により原料融
解槽に粉末原料を供給し、原料融解槽内で粉末原料を融
解させて原料融液を生成し、この原料融液を原料融液導
入手段により坩堝内に導入することにより、坩堝内に原
料融液を供給しつつ結晶育成中を行うことができるの
で、結晶育成の始めから終わりまで坩堝内の融液量をほ
ぼ一定に保ち、坩堝の底の細孔からの原料融液の流出量
をほぼ一定に保ちつつ結晶育成を行うことができる。
造装置は、請求項２におけるプリメルトプレートが、坩
堝と共に電気炉内に配置されており、原料移送手段は、
プリメルトプレート上に粉末原料を移送すべくその一端
側が粉末原料槽に他端側が電気炉内に挿入された移送管
と、この移送管を外部から冷却する冷却手段とを備えた
ものであることを特徴としている。上記のように構成さ
れた単結晶製造装置によれば、坩堝とプリメルトプレー
トとを一つの電気炉で加熱できるので装置構成を簡略化
することができるとともに、電気炉外部から電気炉内の
プリメルトプレート上に粉末原料を移送する移送管を冷
却することにより、移送管の途中で粉末原料が融解する
のを防ぎ移送管の詰まりを防止できる。また、請求項４
記載の発明に係る単結晶製造装置は、電気炉内に原料を
溶かすための坩堝を配置してこれを当該原料の融点以上
の温度に保ち、坩堝の底部に形成された細孔から漏れ出
た原料融液に種子結晶の上端部を接触させた状態で種子
結晶を回転させながら引き下げることによって結晶を成
長させる引き下げ法を用いた単結晶製造装置において、
粉末原料（粉末状態の原料）を融解させて原料融液を生
成するための原料融解槽と、この原料融解槽に粉末原料
を供給する粉末原料供給手段と、当該原料融解槽内の原
料融液を前記坩堝内に導入する原料融液導入手段とを備
えたことを特徴としている。上記のように構成された単
結晶製造装置によれば、粉末原料供給手段により原料融
解槽に粉末原料を供給し、原料融解槽内で粉末原料を融
解させて原料融液を生成し、この原料融液を原料融液導
入手段により坩堝内に導入することにより、坩堝内に原
料融液を供給しつつ結晶育成中を行うことができるの
で、結晶育成の始めから終わりまで坩堝内の融液量をほ
ぼ一定に保ち、坩堝の底の細孔からの原料融液の流出量
をほぼ一定に保ちつつ結晶育成を行うことができる。
【０００９】また、請求項５記載の発明に係る単結晶製
造装置は、請求項４における粉末原料供給手段が、粉末
原料を収容する粉末原料槽と、この粉末原料槽内の粉末
原料中へ乾燥気体を導入する乾燥気体導入手段と、この
粉末原料槽から原料融解槽へ粉末原料を移送するための
原料移送手段とを有するものであることを特徴としてい
る。上記のように構成された単結晶製造装置によれば、
粉末原料中に乾燥空気を導入して原料粉末の湿気を除去
することにより、湿気による原料粉末の凝集を防ぎ、原
料融解槽へ成分比一定の粉末原料を安定に供給できる。
また、請求項６記載の発明に係る単結晶製造装置は、請
求項５における原料融解槽が、坩堝と共に電気炉内に配
置されており、原料移送手段は、原料融解槽へ粉末原料
を移送すべくその一端側が粉末原料槽に他端側が電気炉
内に挿入された移送管と、この移送管を外部から冷却す
る冷却手段とを備えたものであることを特徴としてい
る。上記のように構成された単結晶製造装置によれば、
坩堝と原料融解槽とを一つの電気炉で加熱できるので装
置構成を簡略化することができるとともに、電気炉外部
から電気炉内の原料融解槽に粉末原料を移送する移送管
を冷却することにより、移送管の途中で粉末原料が融解
するのを防ぎ移送管の詰まりを防止できる。
造装置は、請求項４における粉末原料供給手段が、粉末
原料を収容する粉末原料槽と、この粉末原料槽内の粉末
原料中へ乾燥気体を導入する乾燥気体導入手段と、この
粉末原料槽から原料融解槽へ粉末原料を移送するための
原料移送手段とを有するものであることを特徴としてい
る。上記のように構成された単結晶製造装置によれば、
粉末原料中に乾燥空気を導入して原料粉末の湿気を除去
することにより、湿気による原料粉末の凝集を防ぎ、原
料融解槽へ成分比一定の粉末原料を安定に供給できる。
また、請求項６記載の発明に係る単結晶製造装置は、請
求項５における原料融解槽が、坩堝と共に電気炉内に配
置されており、原料移送手段は、原料融解槽へ粉末原料
を移送すべくその一端側が粉末原料槽に他端側が電気炉
内に挿入された移送管と、この移送管を外部から冷却す
る冷却手段とを備えたものであることを特徴としてい
る。上記のように構成された単結晶製造装置によれば、
坩堝と原料融解槽とを一つの電気炉で加熱できるので装
置構成を簡略化することができるとともに、電気炉外部
から電気炉内の原料融解槽に粉末原料を移送する移送管
を冷却することにより、移送管の途中で粉末原料が融解
するのを防ぎ移送管の詰まりを防止できる。
【００１０】また、請求項７記載の発明に係る単結晶製
造装置は、請求項６記載の原料融解槽が、坩堝よりも高
い位置に配置されており、原料融液導入手段は、原料融
解槽の底部に形成された孔から漏れ出て流下する原料融
液をその表面を伝わらせて坩堝内へ案内する案内部材を
備えたものであることを特徴としている。上記のように
構成された単結晶製造装置によれば、原料融解槽の底部
から漏れ出た原料融液を案内部材の表面を伝わらせて自
重により降下させて坩堝内へ供給しつつ、この原料融液
中に残存する水分や不純物を坩堝に入る前に電気炉の熱
で蒸発させて除去することができる。また、請求項８記
載の発明に係る単結晶製造方法は、電気炉内に原料を溶
かすための坩堝を配置してこれを当該原料の融点以上の
温度に保ち、坩堝の底部に形成された細孔から漏れ出た
原料融液に種子結晶の上端部を接触させた状態で種子結
晶を回転させながら引き下げることによって結晶を成長
させる単結晶製造方法において、前記電気炉内の元気坩
堝の内部または上方にプリメルトプレートを設け、前記
電気炉外部の粉末原料槽から移送管を通して当該プリメ
ルトプレート上に粉末原料を適量ずつ供給し、当該プリ
メルトプレート上で粉末原料を融解させてから前記坩堝
の液溜部に導入することにより、前記坩堝内に原料融液
を連続的に供給して、前記坩堝の底の細孔からの原料融
液の流出量をほぼ一定に保ちつつ結晶育成を行うように
したことを特徴としている。上記の方法によれば、大口
径且つ長尺の単結晶が容易に得られる。また、粉末原料
から結晶を育成させるまでのプロセスを連続的に行うた
め、組成の安定した単結晶が得られる。
造装置は、請求項６記載の原料融解槽が、坩堝よりも高
い位置に配置されており、原料融液導入手段は、原料融
解槽の底部に形成された孔から漏れ出て流下する原料融
液をその表面を伝わらせて坩堝内へ案内する案内部材を
備えたものであることを特徴としている。上記のように
構成された単結晶製造装置によれば、原料融解槽の底部
から漏れ出た原料融液を案内部材の表面を伝わらせて自
重により降下させて坩堝内へ供給しつつ、この原料融液
中に残存する水分や不純物を坩堝に入る前に電気炉の熱
で蒸発させて除去することができる。また、請求項８記
載の発明に係る単結晶製造方法は、電気炉内に原料を溶
かすための坩堝を配置してこれを当該原料の融点以上の
温度に保ち、坩堝の底部に形成された細孔から漏れ出た
原料融液に種子結晶の上端部を接触させた状態で種子結
晶を回転させながら引き下げることによって結晶を成長
させる単結晶製造方法において、前記電気炉内の元気坩
堝の内部または上方にプリメルトプレートを設け、前記
電気炉外部の粉末原料槽から移送管を通して当該プリメ
ルトプレート上に粉末原料を適量ずつ供給し、当該プリ
メルトプレート上で粉末原料を融解させてから前記坩堝
の液溜部に導入することにより、前記坩堝内に原料融液
を連続的に供給して、前記坩堝の底の細孔からの原料融
液の流出量をほぼ一定に保ちつつ結晶育成を行うように
したことを特徴としている。上記の方法によれば、大口
径且つ長尺の単結晶が容易に得られる。また、粉末原料
から結晶を育成させるまでのプロセスを連続的に行うた
め、組成の安定した単結晶が得られる。
【００１１】また、請求項９記載の発明に係る単結晶製
造方法は、電気炉内に原料を溶かすための坩堝を配置し
てこれを当該原料の融点以上の温度に保ち、坩堝の底部
に形成された細孔から漏れ出た原料融液に種子結晶の上
端部を接触させた状態で種子結晶を回転させながら引き
下げることによって結晶を成長させる単結晶製造方法に
おいて、前記電気炉内の前記坩堝の上方に原料融解槽を
設け、前記電気炉外部の粉末原料槽から移送管を通して
当該原料融解槽内に粉末原料を適量ずつ供給し、当該原
料融解槽内で粉末原料を融解させてから前記坩堝の液溜
部に導入することにより、前記坩堝内に原料融液を連続
的に供給して、前記坩堝の底の細孔からの原料融液の流
出量をほぼ一定に保ちつつ結晶育成を行うようにしたこ
とを特徴としている。上記の方法によれば、大口径且つ
長尺の単結晶が容易に得られる。また、粉末原料から結
晶を育成させるまでのプロセスを連続的に行うため、組
成の安定した単結晶が得られる。また、請求項１０記載
の発明に係る単結晶製造方法は、請求項８または請求項
９記載の方法において使用する粉末原料が、リチウム
（Ｌｉ）粉末とニオブ（Ｎｂ）粉末とを混合してなる粉
末原料であって、当該粉末原料中のリチウムとニオブの
和に対するリチウムの組成比が４８．５〜５０．０％で
あることを特徴としている。上記の方法によれば、リチ
ウムとニオブの和に対するリチウムの組成比が４８．５
〜５０．０％、直径が１．２インチ以上である非調和溶
融組成のニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂ０3）単結晶を製
造することができる。
造方法は、電気炉内に原料を溶かすための坩堝を配置し
てこれを当該原料の融点以上の温度に保ち、坩堝の底部
に形成された細孔から漏れ出た原料融液に種子結晶の上
端部を接触させた状態で種子結晶を回転させながら引き
下げることによって結晶を成長させる単結晶製造方法に
おいて、前記電気炉内の前記坩堝の上方に原料融解槽を
設け、前記電気炉外部の粉末原料槽から移送管を通して
当該原料融解槽内に粉末原料を適量ずつ供給し、当該原
料融解槽内で粉末原料を融解させてから前記坩堝の液溜
部に導入することにより、前記坩堝内に原料融液を連続
的に供給して、前記坩堝の底の細孔からの原料融液の流
出量をほぼ一定に保ちつつ結晶育成を行うようにしたこ
とを特徴としている。上記の方法によれば、大口径且つ
長尺の単結晶が容易に得られる。また、粉末原料から結
晶を育成させるまでのプロセスを連続的に行うため、組
成の安定した単結晶が得られる。また、請求項１０記載
の発明に係る単結晶製造方法は、請求項８または請求項
９記載の方法において使用する粉末原料が、リチウム
（Ｌｉ）粉末とニオブ（Ｎｂ）粉末とを混合してなる粉
末原料であって、当該粉末原料中のリチウムとニオブの
和に対するリチウムの組成比が４８．５〜５０．０％で
あることを特徴としている。上記の方法によれば、リチ
ウムとニオブの和に対するリチウムの組成比が４８．５
〜５０．０％、直径が１．２インチ以上である非調和溶
融組成のニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂ０3）単結晶を製
造することができる。
【００１２】また、請求項１１記載の発明に係る単結晶
製造方法は、請求項８または請求項９記載の方法におい
て使用する粉末原料が、リチウム（Ｌｉ）粉末とタンタ
ル（Ｔａ）粉末とを混合してなる粉末原料であって、当
該粉末原料中のリチウムとタンタルの和に対するリチウ
ムの組成比が４８．５〜５０．０％であることを特徴と
している。上記の方法によれば、リチウムとタンタルの
和に対するリチウムの組成比が４８．５〜５０．０％、
直径が１．２インチ以上である非調和溶融組成のタンタ
ル酸リチウム（ＬｉＴａ０3）単結晶を製造することが
できる。
製造方法は、請求項８または請求項９記載の方法におい
て使用する粉末原料が、リチウム（Ｌｉ）粉末とタンタ
ル（Ｔａ）粉末とを混合してなる粉末原料であって、当
該粉末原料中のリチウムとタンタルの和に対するリチウ
ムの組成比が４８．５〜５０．０％であることを特徴と
している。上記の方法によれば、リチウムとタンタルの
和に対するリチウムの組成比が４８．５〜５０．０％、
直径が１．２インチ以上である非調和溶融組成のタンタ
ル酸リチウム（ＬｉＴａ０3）単結晶を製造することが
できる。
【００１３】（発明を実施するための最良の形態）
以下、図面に示す実施の形態により本発明をより詳細に
説明する。 ［第１の実施の形態］ 図１（ａ）は本発明に係る単結晶製造装置の実施の形態
の一例を示す概略全体構成図である。この例では、Ｌ
Ｔ、ルチル結晶（Ｔｉ０2）や各種光学活性結晶など比
較的高融点（1300゜Ｃ〜1900゜Ｃ）の物質の単結晶を製
造する場合について説明する。図１（ａ）において１０
は電気炉、２０は粉末原料供給装置、３０は結晶引き下
げ装置である。電気炉１０は円筒形状の石英管１０ａに
周囲に高周波誘導加熱コイル１０ｂを配置してなり、電
気炉１０内上部には白金製の坩堝２が、下部にはアフタ
ーヒータ１３が設けられている。また、坩堝２内の上部
開口部近傍には傘形状（あるいはドーム状）のプリメル
トプレート３が設けられている。プリメルトプレート３
は白金やイリジウム等の耐熱性および耐食性に優れた金
属で形成されており、図示しない支持部材を介して周縁
部数ヵ所が坩堝２に連結されて定位置に保持されてい
る。これら坩堝２、プリメルトプレート３およびアフタ
ーヒータ１３は何れも金属で形成されているため、高周
波誘導加熱コイル１０ｂの発生する電磁波により加熱さ
れる。高周波誘導加熱コイル１０ｂは上下方向に複数の
コイル要素に分割されており、上側のコイル要素は坩堝
２およびプリメルトプレート３をＴｉ０2の融点以上の
温度（例えば、1900゜Ｃ）に加熱している。下側のコイ
ル要素は、アフターヒータ１３をＴｉ０2の融点未満の
温度（例えば、1800゜Ｃ）に加熱している。アフターヒ
ータ１３は、坩堝２の下面より育成された単結晶を周囲
から輻射熱により非接触で加熱することにより、結晶温
度の急激な低下による結晶欠陥の発生を防止するととも
に、結晶の歪みを除去するアニール効果を有する。
説明する。 ［第１の実施の形態］ 図１（ａ）は本発明に係る単結晶製造装置の実施の形態
の一例を示す概略全体構成図である。この例では、Ｌ
Ｔ、ルチル結晶（Ｔｉ０2）や各種光学活性結晶など比
較的高融点（1300゜Ｃ〜1900゜Ｃ）の物質の単結晶を製
造する場合について説明する。図１（ａ）において１０
は電気炉、２０は粉末原料供給装置、３０は結晶引き下
げ装置である。電気炉１０は円筒形状の石英管１０ａに
周囲に高周波誘導加熱コイル１０ｂを配置してなり、電
気炉１０内上部には白金製の坩堝２が、下部にはアフタ
ーヒータ１３が設けられている。また、坩堝２内の上部
開口部近傍には傘形状（あるいはドーム状）のプリメル
トプレート３が設けられている。プリメルトプレート３
は白金やイリジウム等の耐熱性および耐食性に優れた金
属で形成されており、図示しない支持部材を介して周縁
部数ヵ所が坩堝２に連結されて定位置に保持されてい
る。これら坩堝２、プリメルトプレート３およびアフタ
ーヒータ１３は何れも金属で形成されているため、高周
波誘導加熱コイル１０ｂの発生する電磁波により加熱さ
れる。高周波誘導加熱コイル１０ｂは上下方向に複数の
コイル要素に分割されており、上側のコイル要素は坩堝
２およびプリメルトプレート３をＴｉ０2の融点以上の
温度（例えば、1900゜Ｃ）に加熱している。下側のコイ
ル要素は、アフターヒータ１３をＴｉ０2の融点未満の
温度（例えば、1800゜Ｃ）に加熱している。アフターヒ
ータ１３は、坩堝２の下面より育成された単結晶を周囲
から輻射熱により非接触で加熱することにより、結晶温
度の急激な低下による結晶欠陥の発生を防止するととも
に、結晶の歪みを除去するアニール効果を有する。
【００１４】電気炉１０を構成する石英管１０ａの上側
階開口部は断熱材で形成された蓋体１０ｃで閉塞されて
いる。また、石英管１０ａの下端には、有底円筒状の石
英容器１０ｄが接続されており、石英容器１０ｄを囲繞
する円筒状の断熱壁１０ｅを介して電気炉１０全体が図
示しない支持体により直立姿勢に保持されている。粉末
原料供給装置２０は、粉末原料５ｐを収容する粉末原料
槽６と、図示しない粉末原料供給源から粉末原料槽６内
に粉末原料５ｐを導入するための原料導入管７と、図示
しない乾燥気体発生源から粉末原料槽６内の粉末原料５
ｐ中に乾燥気体（乾燥空気、窒素、アルゴン、ヘリウ
ム、等）を導入するための乾燥気体導入管８と、粉末原
料槽６から原料融解槽３へ粉末原料５ｐを移送するため
の原料移送装置２１とを有している。また、粉末原料供
給装置２０には、撹拌機３１が備わっており、粉末原料
槽６内に配置した撹拌用プロペラ３２をモータ３３で回
転させることにより、粉末原料槽６内の粉末原料５ｐを
強制的に撹拌するようになっている。原料移送装置２１
は、プリメルトプレート３へ粉末原料５ｐを移送すべく
その上端側が粉末原料槽６の底部６ａに下端側が電気炉
１０内に挿入された移送管９と、この移送管９を冷却す
るための冷却ジャケット１１と、粉末原料５ｐを強制移
送すべく移送管９の途中に設けられた粉末供給ポンプ１
２とを有する。移送管９および冷却ジャケット１１は、
電気炉１０の蓋体１０ｃの中央部に形成された貫通孔内
に挿入されている。冷却ジャケット１１は、移送管９の
外周を取り囲むようにして設けられており、その内部を
通過する冷媒により移送管９を外部から冷却することに
より、移送管９内を電気炉１０からの熱に抗して結晶原
料の融点温度未満に保っている。結晶引き下げ装置３０
は、種子結晶４を保持するための保持部１５ａをその上
端部に有する円柱状の回転ロッド１５と、この回転ロッ
ド１５を鉛直姿勢に保持して軸回転させつつ上下に移動
させる回転引き下げ装置１６とからなる。回転ロッド１
５は、石英容器１０ｄの底部を貫通して設けられてお
り、回転ロッド１５と石英容器１０ｄとの摺接部はシー
ル部材１７により気密にシールされている。石英容器１
０ｄの下端近傍側壁には、石英管１０ａ、蓋体１０ｃ、
および石英容器１０ｄにより形成される処理室内に結晶
成長雰囲気を制御するためのガス（例えば、Ｎ2とその
２〜３重量部のＯ2との混合ガス、またはＡｒガス）を
導入する制御ガス導入口１８が設けられている。処理室
内に導入された雰囲気制御ガスは蓋体１０ｃに形成され
た排気口１９より排気され図示しない回収装置により回
収されるようになっている。
階開口部は断熱材で形成された蓋体１０ｃで閉塞されて
いる。また、石英管１０ａの下端には、有底円筒状の石
英容器１０ｄが接続されており、石英容器１０ｄを囲繞
する円筒状の断熱壁１０ｅを介して電気炉１０全体が図
示しない支持体により直立姿勢に保持されている。粉末
原料供給装置２０は、粉末原料５ｐを収容する粉末原料
槽６と、図示しない粉末原料供給源から粉末原料槽６内
に粉末原料５ｐを導入するための原料導入管７と、図示
しない乾燥気体発生源から粉末原料槽６内の粉末原料５
ｐ中に乾燥気体（乾燥空気、窒素、アルゴン、ヘリウ
ム、等）を導入するための乾燥気体導入管８と、粉末原
料槽６から原料融解槽３へ粉末原料５ｐを移送するため
の原料移送装置２１とを有している。また、粉末原料供
給装置２０には、撹拌機３１が備わっており、粉末原料
槽６内に配置した撹拌用プロペラ３２をモータ３３で回
転させることにより、粉末原料槽６内の粉末原料５ｐを
強制的に撹拌するようになっている。原料移送装置２１
は、プリメルトプレート３へ粉末原料５ｐを移送すべく
その上端側が粉末原料槽６の底部６ａに下端側が電気炉
１０内に挿入された移送管９と、この移送管９を冷却す
るための冷却ジャケット１１と、粉末原料５ｐを強制移
送すべく移送管９の途中に設けられた粉末供給ポンプ１
２とを有する。移送管９および冷却ジャケット１１は、
電気炉１０の蓋体１０ｃの中央部に形成された貫通孔内
に挿入されている。冷却ジャケット１１は、移送管９の
外周を取り囲むようにして設けられており、その内部を
通過する冷媒により移送管９を外部から冷却することに
より、移送管９内を電気炉１０からの熱に抗して結晶原
料の融点温度未満に保っている。結晶引き下げ装置３０
は、種子結晶４を保持するための保持部１５ａをその上
端部に有する円柱状の回転ロッド１５と、この回転ロッ
ド１５を鉛直姿勢に保持して軸回転させつつ上下に移動
させる回転引き下げ装置１６とからなる。回転ロッド１
５は、石英容器１０ｄの底部を貫通して設けられてお
り、回転ロッド１５と石英容器１０ｄとの摺接部はシー
ル部材１７により気密にシールされている。石英容器１
０ｄの下端近傍側壁には、石英管１０ａ、蓋体１０ｃ、
および石英容器１０ｄにより形成される処理室内に結晶
成長雰囲気を制御するためのガス（例えば、Ｎ2とその
２〜３重量部のＯ2との混合ガス、またはＡｒガス）を
導入する制御ガス導入口１８が設けられている。処理室
内に導入された雰囲気制御ガスは蓋体１０ｃに形成され
た排気口１９より排気され図示しない回収装置により回
収されるようになっている。
【００１５】図１（ｂ）に上記坩堝２とプリメルトプレ
ート３の構造を示す。図示するように、原料移送装置２
１の移送管９を通して電気炉１０内に導入された粉末原
料５ｐは、プリメルトプレート３上に落下する。プリメ
ルトプレート３は電気炉１０の誘導加熱コイル１０ｂの
発生する電磁波によって結晶原料の融点温度以上に加熱
されているので、プリメルトプレート３上で粉末原料は
融解し、原料融液となって坩堝２の液溜部に滴下する。
坩堝２の底部は漏斗状（逆円錐形状）に形成されるとと
もに、底部中央およびその周辺部には同一口径（例え
ば、０．５ｍｍ）複数の細孔２ａ、２ａ、・・が設けら
れており、複数の細孔２ａ、２ａ、・・から原料融液５
ｍを流出させることにより、坩堝２の下面全体を有効に
利用して育成中の結晶１８の上面との間に原料融液５ｍ
ａを保持しつつ結晶育成を行える構造になっている。し
たがって、プリメルトプレート３上に供給する原料粉末
５ｐの量を制御して、プリメルトプレート３上から坩堝
２の液溜部に滴下する原料融液５ｍの流量を一定に保ち
つつ原料融液５ｍを連続供給することにより、坩堝２の
底の細孔２ａ、２ａ、・・からの原料融液５ｍの流出量
をほぼ一定に保ちつつ連続して結晶育成を行うことがで
きる。また、坩堝２と結晶１８の上面（結晶界面）との
間に存在する原料融液５ｍａの厚さは、主としてプリメ
ルトプレート３からの原料融液５ｍの供給量、原料融液
５ｍの粘性、坩堝２の温度、結晶成長速度、結晶１８の
温度等を考慮して、炉内温度、回転ロッド１５の回転お
よび下降速度を制御することにより最適な厚さに決定さ
れる。すなわち、原料融液５ｍａの自然対流、すなわち
坩堝２と結晶１８との温度差による対流を考慮した上
で、回転ロッド１５の回転による遠心力に起因する強制
対流を発生させることによって、坩堝２と結晶１８の上
面との間に常に最適量の原料融液５ｍａを保持すること
ができる。以上のように構成された単結晶製造装置１に
よれば以下のようにして単結晶を製造することができ
る。
ート３の構造を示す。図示するように、原料移送装置２
１の移送管９を通して電気炉１０内に導入された粉末原
料５ｐは、プリメルトプレート３上に落下する。プリメ
ルトプレート３は電気炉１０の誘導加熱コイル１０ｂの
発生する電磁波によって結晶原料の融点温度以上に加熱
されているので、プリメルトプレート３上で粉末原料は
融解し、原料融液となって坩堝２の液溜部に滴下する。
坩堝２の底部は漏斗状（逆円錐形状）に形成されるとと
もに、底部中央およびその周辺部には同一口径（例え
ば、０．５ｍｍ）複数の細孔２ａ、２ａ、・・が設けら
れており、複数の細孔２ａ、２ａ、・・から原料融液５
ｍを流出させることにより、坩堝２の下面全体を有効に
利用して育成中の結晶１８の上面との間に原料融液５ｍ
ａを保持しつつ結晶育成を行える構造になっている。し
たがって、プリメルトプレート３上に供給する原料粉末
５ｐの量を制御して、プリメルトプレート３上から坩堝
２の液溜部に滴下する原料融液５ｍの流量を一定に保ち
つつ原料融液５ｍを連続供給することにより、坩堝２の
底の細孔２ａ、２ａ、・・からの原料融液５ｍの流出量
をほぼ一定に保ちつつ連続して結晶育成を行うことがで
きる。また、坩堝２と結晶１８の上面（結晶界面）との
間に存在する原料融液５ｍａの厚さは、主としてプリメ
ルトプレート３からの原料融液５ｍの供給量、原料融液
５ｍの粘性、坩堝２の温度、結晶成長速度、結晶１８の
温度等を考慮して、炉内温度、回転ロッド１５の回転お
よび下降速度を制御することにより最適な厚さに決定さ
れる。すなわち、原料融液５ｍａの自然対流、すなわち
坩堝２と結晶１８との温度差による対流を考慮した上
で、回転ロッド１５の回転による遠心力に起因する強制
対流を発生させることによって、坩堝２と結晶１８の上
面との間に常に最適量の原料融液５ｍａを保持すること
ができる。以上のように構成された単結晶製造装置１に
よれば以下のようにして単結晶を製造することができ
る。
【００１６】まず、電気炉１０の上側のコイル要素によ
る加熱温度を結晶材料の融点温度以上の所定温度、下側
のコイル要素による加熱温度を結晶材料の融点温度未満
の所定温度にそれぞれ設定して炉内の加熱を開始し、炉
内が設定温度になったらその状態を維持する。冷却ジャ
ケット１１には冷媒を常時流し、粉末原料槽６内の粉末
原料５ｐ中には乾燥気体導入管８を通して乾燥気体を常
時導入しておく。その後、粉末供給ポンプ１２を作動さ
せ、粉末原料槽６から移送管９を通してプリメルトプレ
ート３の上面中央部に粉末原料５ｐを所定量ずつ供給す
る。このとき粉末原料５ｐは乾燥気体導入管８より導入
される乾燥気体および撹拌機３１のプロペラ３２により
粉末原料槽６内で撹拌されつつ移送管９を通して供給さ
れる。プリメルトプレート３上に供給された粉末原料５
ｐは融点温度以上に加熱されて融解し原料融液５ｍとな
る。そして、原料融液５ｍはプリメルトプレート３の上
面を伝って流下した後、プリメルトプレート３の周縁部
から滴下する。これにより、坩堝２の底部に原料融液５
ｍが導入されていく。坩堝２内に原料融液５ｍが溜まる
と、坩堝２の底部の複数の細孔２ａ、２ａ、・・から原
料融液５ｍが漏出し始める。この状況は電気炉１０の石
英管１０ａを通して観察することができるので、原料融
液５ｍの漏れ出しが確認されたら、回転引き下げ装置１
６により回転ロッド１５を上昇させ、回転ロッド１５に
保持されている種子結晶４の先端（上端）を坩堝２の下
面を濡らしている原料融液５ｍに接触させる。その後、
種子結晶４の先端を原料融液５ｍに接触させた状態を維
持しつつ、回転引き下げ装置１６により回転ロッド１５
を一定の向きに回転させながら下降させることにより、
種子結晶４の先端から結晶１８を成長させていく。
る加熱温度を結晶材料の融点温度以上の所定温度、下側
のコイル要素による加熱温度を結晶材料の融点温度未満
の所定温度にそれぞれ設定して炉内の加熱を開始し、炉
内が設定温度になったらその状態を維持する。冷却ジャ
ケット１１には冷媒を常時流し、粉末原料槽６内の粉末
原料５ｐ中には乾燥気体導入管８を通して乾燥気体を常
時導入しておく。その後、粉末供給ポンプ１２を作動さ
せ、粉末原料槽６から移送管９を通してプリメルトプレ
ート３の上面中央部に粉末原料５ｐを所定量ずつ供給す
る。このとき粉末原料５ｐは乾燥気体導入管８より導入
される乾燥気体および撹拌機３１のプロペラ３２により
粉末原料槽６内で撹拌されつつ移送管９を通して供給さ
れる。プリメルトプレート３上に供給された粉末原料５
ｐは融点温度以上に加熱されて融解し原料融液５ｍとな
る。そして、原料融液５ｍはプリメルトプレート３の上
面を伝って流下した後、プリメルトプレート３の周縁部
から滴下する。これにより、坩堝２の底部に原料融液５
ｍが導入されていく。坩堝２内に原料融液５ｍが溜まる
と、坩堝２の底部の複数の細孔２ａ、２ａ、・・から原
料融液５ｍが漏出し始める。この状況は電気炉１０の石
英管１０ａを通して観察することができるので、原料融
液５ｍの漏れ出しが確認されたら、回転引き下げ装置１
６により回転ロッド１５を上昇させ、回転ロッド１５に
保持されている種子結晶４の先端（上端）を坩堝２の下
面を濡らしている原料融液５ｍに接触させる。その後、
種子結晶４の先端を原料融液５ｍに接触させた状態を維
持しつつ、回転引き下げ装置１６により回転ロッド１５
を一定の向きに回転させながら下降させることにより、
種子結晶４の先端から結晶１８を成長させていく。
【００１７】その際、プリメルトプレート３上への粉末
原料５ｐの供給量を制御して坩堝２の液溜部への原料融
液５ｍの供給量を制御しつつ、回転ロッド１５の下降速
度を制御することにより、まず単結晶ロッドのショルダ
部を成長させる。そして、ショルダ部が所望の径になっ
たら、以後はその径を保つべく回転ロッド１５の下降速
度を制御しつつ、利用価値の高い直胴部を時間をかけて
育成していき、直胴部が最適寸法に育ったら、粉末供給
ポンプ１２を停止させる。上記結晶育成の際、直胴部の
育成開始時から終了時まで坩堝２内の原料融液５ｍの量
をほぼ一定に保って、坩堝２の底の細孔２ａ、２ａ、・
・からの原料融液５ｍの流出量をほぼ一定に保ちつつ結
晶育成を行う。このように坩堝２の底の細孔２ａ、２
ａ、・・からの原料融液５ｍの流出量をほぼ一定に保つ
ことにより、育成中の結晶１８の上面に単位時間あたり
に供給される原料融液５ｍの量が結晶育成中ほぼ一定に
保たれる。したがって、本実施の形態の単結晶製造装置
１によれば以下のような優れた利点を有する。すなわ
ち、育成中の結晶１８の上面に単位時間あたりに供給さ
れる原料融液５ｍの量を結晶育成中ほぼ一定に保つこと
ができるので、粉末原料槽６からプリメルトプレート３
へ粉末原料５ｐを連続的に供給しつつ結晶を育成するこ
とにより、利用価値の高い直胴部を大口径且つ長尺に形
成することができる。また、原料融液の粘性や坩堝２に
対する濡れ性などを坩堝２の底部の複数の細孔２ａ、２
ａ、・・の数、位置、大きさ、坩堝２の底形状等を適切
に設定することで育成結晶の直径をさらに大きくするこ
とが可能である。また、粉末原料槽６に入れる粉末原料
５ｐとして、Ｔｉ０2の粉末だけでなく、その他の粉末
も自由に選択できるので、非晶質焼結体を原料として使
用するバーチカルブリッジマン法と比較して原料コスト
を安くできる。また、チョクラルスキー法と同様に棒状
種子を使用できることも製造コストを削減する上で有利
である。
原料５ｐの供給量を制御して坩堝２の液溜部への原料融
液５ｍの供給量を制御しつつ、回転ロッド１５の下降速
度を制御することにより、まず単結晶ロッドのショルダ
部を成長させる。そして、ショルダ部が所望の径になっ
たら、以後はその径を保つべく回転ロッド１５の下降速
度を制御しつつ、利用価値の高い直胴部を時間をかけて
育成していき、直胴部が最適寸法に育ったら、粉末供給
ポンプ１２を停止させる。上記結晶育成の際、直胴部の
育成開始時から終了時まで坩堝２内の原料融液５ｍの量
をほぼ一定に保って、坩堝２の底の細孔２ａ、２ａ、・
・からの原料融液５ｍの流出量をほぼ一定に保ちつつ結
晶育成を行う。このように坩堝２の底の細孔２ａ、２
ａ、・・からの原料融液５ｍの流出量をほぼ一定に保つ
ことにより、育成中の結晶１８の上面に単位時間あたり
に供給される原料融液５ｍの量が結晶育成中ほぼ一定に
保たれる。したがって、本実施の形態の単結晶製造装置
１によれば以下のような優れた利点を有する。すなわ
ち、育成中の結晶１８の上面に単位時間あたりに供給さ
れる原料融液５ｍの量を結晶育成中ほぼ一定に保つこと
ができるので、粉末原料槽６からプリメルトプレート３
へ粉末原料５ｐを連続的に供給しつつ結晶を育成するこ
とにより、利用価値の高い直胴部を大口径且つ長尺に形
成することができる。また、原料融液の粘性や坩堝２に
対する濡れ性などを坩堝２の底部の複数の細孔２ａ、２
ａ、・・の数、位置、大きさ、坩堝２の底形状等を適切
に設定することで育成結晶の直径をさらに大きくするこ
とが可能である。また、粉末原料槽６に入れる粉末原料
５ｐとして、Ｔｉ０2の粉末だけでなく、その他の粉末
も自由に選択できるので、非晶質焼結体を原料として使
用するバーチカルブリッジマン法と比較して原料コスト
を安くできる。また、チョクラルスキー法と同様に棒状
種子を使用できることも製造コストを削減する上で有利
である。
【００１８】また、粉末原料５ｐから結晶を育成させる
までのプロセスが連続的に行われるため、組成の安定し
た単結晶が得られる。そのためＬＮ、ＬＴ、ＬＧＳ等の
所望の化学組成の結晶を育成することが可能となる。ま
た、融解時に組成変動を起こしやすい原料を使用する際
には、予め融解時の組成変動を見越して原料粉末５ｐの
成分比率を調整しておくことにより、組成変動のない均
一な結晶を育成することができる。また、白金製の坩堝
２等の高価な構成要素は初期投資するだけで半永久的に
使用できるので製造コストを安価にできる。また、粉末
原料槽６内の粉末原料５ｐ中に乾燥空気を導入して原料
粉末５ｐの湿気を除去するようにしたので、湿気による
原料粉末５ｐの凝集を防ぎ、プリメルトプレート３上へ
成分比一定の粉末原料５ｐを安定に供給できる。また、
電気炉１０の外部から電気炉１０内のプリメルトプレー
ト３上に粉末原料５ｐを移送する移送管９を冷却するよ
うにしたので、移送管９の中で粉末原料５ｐが融解する
のを防いで移送管９の詰まりを防止してプリメルトプレ
ート３上に粉末原料５ｐを安定に供給できる。また、電
気炉１０内をＡｒガス等などで満たすことにより安定な
雰囲気中で結晶成長処理を実施できるので、化学組成の
安定な結晶を育成できる。また、上記電気炉１０、粉末
原料供給装置２０、原料移送装置２１、結晶引き下げ装
置３０等をコンピュータ制御することにより良質な単結
晶を自動育成することも可能である。なお、上記実施の
形態では、Ｔｉ０2など高融点物質の単結晶を製造する
のに適した装置構成の例を示したが、原材料の融点温度
が低い場合は高周波加熱方式の電気炉の代わりに抵抗加
熱式の電気炉を用いても単結晶の育成製造が可能であ
る。また、上記においてはプリメルトプレート３の製造
例として、傘形状すなわち上側に凸構造とした場合を示
したが、これに限るものではなく、たとえば図２に示す
ように、皿状すなわち下側に凸構造としてもよい。この
場合、原料移送装置２１の移送管９を通してプリメルト
プレート３′上に粉末原料５ｐが供給されるに従って、
プリメルトプレート３が原料融液５ｍで満たされ、プリ
メルトプレート３から溢れ出た原料融液５ｍが坩堝２の
液溜部に滴下される。
までのプロセスが連続的に行われるため、組成の安定し
た単結晶が得られる。そのためＬＮ、ＬＴ、ＬＧＳ等の
所望の化学組成の結晶を育成することが可能となる。ま
た、融解時に組成変動を起こしやすい原料を使用する際
には、予め融解時の組成変動を見越して原料粉末５ｐの
成分比率を調整しておくことにより、組成変動のない均
一な結晶を育成することができる。また、白金製の坩堝
２等の高価な構成要素は初期投資するだけで半永久的に
使用できるので製造コストを安価にできる。また、粉末
原料槽６内の粉末原料５ｐ中に乾燥空気を導入して原料
粉末５ｐの湿気を除去するようにしたので、湿気による
原料粉末５ｐの凝集を防ぎ、プリメルトプレート３上へ
成分比一定の粉末原料５ｐを安定に供給できる。また、
電気炉１０の外部から電気炉１０内のプリメルトプレー
ト３上に粉末原料５ｐを移送する移送管９を冷却するよ
うにしたので、移送管９の中で粉末原料５ｐが融解する
のを防いで移送管９の詰まりを防止してプリメルトプレ
ート３上に粉末原料５ｐを安定に供給できる。また、電
気炉１０内をＡｒガス等などで満たすことにより安定な
雰囲気中で結晶成長処理を実施できるので、化学組成の
安定な結晶を育成できる。また、上記電気炉１０、粉末
原料供給装置２０、原料移送装置２１、結晶引き下げ装
置３０等をコンピュータ制御することにより良質な単結
晶を自動育成することも可能である。なお、上記実施の
形態では、Ｔｉ０2など高融点物質の単結晶を製造する
のに適した装置構成の例を示したが、原材料の融点温度
が低い場合は高周波加熱方式の電気炉の代わりに抵抗加
熱式の電気炉を用いても単結晶の育成製造が可能であ
る。また、上記においてはプリメルトプレート３の製造
例として、傘形状すなわち上側に凸構造とした場合を示
したが、これに限るものではなく、たとえば図２に示す
ように、皿状すなわち下側に凸構造としてもよい。この
場合、原料移送装置２１の移送管９を通してプリメルト
プレート３′上に粉末原料５ｐが供給されるに従って、
プリメルトプレート３が原料融液５ｍで満たされ、プリ
メルトプレート３から溢れ出た原料融液５ｍが坩堝２の
液溜部に滴下される。
【００１９】また、図３に示すように、皿状に形成した
プリメルトプレート３″の底部に孔３ａを形成し、この
孔３ａから漏れ出て流下する原料融液５ｍを白金線１４
などの案内部材の表面を伝わらせて坩堝２内へ案内する
ように構成してもよい。このようにすれば、プリメルト
プレート３″内で生成された時点では原料融液５ｍ中に
残存していた水分や不純物が白金線１４を伝わる間に電
気炉の熱で原料融液５ｍ中から蒸発除去されるので、気
泡や不純物を含まない高品質の結晶を育成することがで
きる。図１〜図３に示したプリメルトプレートの構造は
一例に過ぎず、その他の多種多様な構造のものを使用す
ることができる。要するに、プリメルトプレートの材料
金属に対する材料融液の濡れ性や、材料融液の粘性等を
考慮して最適な構造のものを適宜選択して使用すればよ
い。また、図４に示すように、粉末原料移送管９の上端
部を二股に分岐した構造とし、それぞれの分岐管に粉末
原料槽６Ａ、６Ｂを接続して、原料導入管７Ａ、７Ｂ、
乾燥気体導入管８Ａ、８Ｂ、粉末供給ポンプ１２Ａ、１
２Ｂ、撹拌機３１Ａ、３１Ｂなどを配設し、２種類の粉
末原料Ａ、Ｂを粉末原料移送管９内で混合しつつ電気炉
１０内のプリメルトプレート３上に供給するようにして
もよい。このようにすれば、例えば、主原料である粉末
原料Ａに添加剤である粉末原料Ｂを断続的または連続的
に添加しつつプリメルトプレート３上に原料供給できる
ので、成分比率を調整しながら任意の組成の単結晶を育
成することが可能となる。また、ＬＮ、ＬＢＯ等の多元
系単結晶は原料融解時の蒸気圧が原料成分毎に異なるた
め、長時間原料融液を放置しておくと組成変動が生じ、
育成結晶の組成変動を引き起こしたり、原料融液の粘性
変化により均一な結晶育成が不可能となる場合が多い
が、図４の構成を用いれば、原料融解時の組成変動に応
じて主原料に対する添加剤の分量をその場で微調整でき
るので、組成変動のない均一な結晶を育成することがで
きる。例えば、Ｂｉ12ＧｅＯ20（ＢＧＯ）やＢｉ12Ｓｉ
Ｏ20（ＢＳＯ）等では原材料を溶融した際に組成の一部
が揮発しやすく、調和溶融組成付近に広い固溶域を有す
るため、従来のＣＺ法では一定の組成が得られにくいと
されてきたが、本発明により均一な組成の結晶を得るこ
とが可能となる。逆に、図４の装置を用いることによ
り、一つの結晶内に組成勾配を有する、あるいは組成の
異なる部位を積層した結晶を育成することも可能とな
る。
プリメルトプレート３″の底部に孔３ａを形成し、この
孔３ａから漏れ出て流下する原料融液５ｍを白金線１４
などの案内部材の表面を伝わらせて坩堝２内へ案内する
ように構成してもよい。このようにすれば、プリメルト
プレート３″内で生成された時点では原料融液５ｍ中に
残存していた水分や不純物が白金線１４を伝わる間に電
気炉の熱で原料融液５ｍ中から蒸発除去されるので、気
泡や不純物を含まない高品質の結晶を育成することがで
きる。図１〜図３に示したプリメルトプレートの構造は
一例に過ぎず、その他の多種多様な構造のものを使用す
ることができる。要するに、プリメルトプレートの材料
金属に対する材料融液の濡れ性や、材料融液の粘性等を
考慮して最適な構造のものを適宜選択して使用すればよ
い。また、図４に示すように、粉末原料移送管９の上端
部を二股に分岐した構造とし、それぞれの分岐管に粉末
原料槽６Ａ、６Ｂを接続して、原料導入管７Ａ、７Ｂ、
乾燥気体導入管８Ａ、８Ｂ、粉末供給ポンプ１２Ａ、１
２Ｂ、撹拌機３１Ａ、３１Ｂなどを配設し、２種類の粉
末原料Ａ、Ｂを粉末原料移送管９内で混合しつつ電気炉
１０内のプリメルトプレート３上に供給するようにして
もよい。このようにすれば、例えば、主原料である粉末
原料Ａに添加剤である粉末原料Ｂを断続的または連続的
に添加しつつプリメルトプレート３上に原料供給できる
ので、成分比率を調整しながら任意の組成の単結晶を育
成することが可能となる。また、ＬＮ、ＬＢＯ等の多元
系単結晶は原料融解時の蒸気圧が原料成分毎に異なるた
め、長時間原料融液を放置しておくと組成変動が生じ、
育成結晶の組成変動を引き起こしたり、原料融液の粘性
変化により均一な結晶育成が不可能となる場合が多い
が、図４の構成を用いれば、原料融解時の組成変動に応
じて主原料に対する添加剤の分量をその場で微調整でき
るので、組成変動のない均一な結晶を育成することがで
きる。例えば、Ｂｉ12ＧｅＯ20（ＢＧＯ）やＢｉ12Ｓｉ
Ｏ20（ＢＳＯ）等では原材料を溶融した際に組成の一部
が揮発しやすく、調和溶融組成付近に広い固溶域を有す
るため、従来のＣＺ法では一定の組成が得られにくいと
されてきたが、本発明により均一な組成の結晶を得るこ
とが可能となる。逆に、図４の装置を用いることによ
り、一つの結晶内に組成勾配を有する、あるいは組成の
異なる部位を積層した結晶を育成することも可能とな
る。
【００２０】［第２の実施の形態］
図５（ａ）は本発明に係る単結晶製造装置の別の実施の
形態を示す概略全体構成図である。この例では、ＬＢＯ
単結晶を製造する場合について説明する。図５（ａ）に
おいて６０は電気炉、７０は粉末原料供給装置、８０は
結晶引き下げ装置である。電気炉６０は円筒形状の３つ
の電気炉要素６０ａ、６０ｂ、６０ｃを上下に積み重ね
て連結した構造になっており、電気炉６０内の下部には
白金坩堝２が、上部には白金製の原料融解槽（以下、プ
リメルト坩堝という。）６１が設けられている。また、
プリメルト坩堝６１と白金坩堝２との間には、プリメル
ト坩堝６１で生成されたＬＢＯの原料融液５ｍを白金坩
堝２内に導入するための案内部材である白金棒６２が設
けられている。電気炉６０の最上部の電気炉要素６０ａ
はプリメルト坩堝６１をＬＢＯの融点以上の温度（例え
ば、９９５゜Ｃ）に加熱している。中間部の電気炉要素
６０ｂは白金坩堝２をＬＢＯの融点以上の温度（例え
ば、９７０゜Ｃ）に加熱している。また、最下部の電気
炉要素６０ｃはＬＢＯの融点よりも低い温度（例えば、
６９０゜Ｃ）に設定されている。これにより中間部から
最下部にかけて緩やかな温度勾配が形成され、育成され
た結晶の歪みを除去するアニール効果を有する。また、
電気炉６０の側壁には、白金坩堝２の下部近傍すなわち
結晶成長部を炉外から目視により観察できるように覗き
窓６３が設けられている。この覗き窓６３は耐熱ガラス
にて気密に閉塞されている。粉末原料供給装置７０は、
ＬＢＯの粉末原料５ｐを収容する粉末原料槽７６と、図
示しない粉末原料供給源から粉末原料槽６内に粉末原料
５ｐを導入するための原料導入管７７と、図示しない乾
燥気体発生源から粉末原料槽７６内の粉末原料５ｐ中に
乾燥気体（乾燥空気、窒素、アルゴン、ヘリウム、等）
を導入するための乾燥気体導入管７８と、粉末原料槽７
６から原料融解槽６１へ粉末原料５ｐを移送するための
原料移送装置７１とを有している。
形態を示す概略全体構成図である。この例では、ＬＢＯ
単結晶を製造する場合について説明する。図５（ａ）に
おいて６０は電気炉、７０は粉末原料供給装置、８０は
結晶引き下げ装置である。電気炉６０は円筒形状の３つ
の電気炉要素６０ａ、６０ｂ、６０ｃを上下に積み重ね
て連結した構造になっており、電気炉６０内の下部には
白金坩堝２が、上部には白金製の原料融解槽（以下、プ
リメルト坩堝という。）６１が設けられている。また、
プリメルト坩堝６１と白金坩堝２との間には、プリメル
ト坩堝６１で生成されたＬＢＯの原料融液５ｍを白金坩
堝２内に導入するための案内部材である白金棒６２が設
けられている。電気炉６０の最上部の電気炉要素６０ａ
はプリメルト坩堝６１をＬＢＯの融点以上の温度（例え
ば、９９５゜Ｃ）に加熱している。中間部の電気炉要素
６０ｂは白金坩堝２をＬＢＯの融点以上の温度（例え
ば、９７０゜Ｃ）に加熱している。また、最下部の電気
炉要素６０ｃはＬＢＯの融点よりも低い温度（例えば、
６９０゜Ｃ）に設定されている。これにより中間部から
最下部にかけて緩やかな温度勾配が形成され、育成され
た結晶の歪みを除去するアニール効果を有する。また、
電気炉６０の側壁には、白金坩堝２の下部近傍すなわち
結晶成長部を炉外から目視により観察できるように覗き
窓６３が設けられている。この覗き窓６３は耐熱ガラス
にて気密に閉塞されている。粉末原料供給装置７０は、
ＬＢＯの粉末原料５ｐを収容する粉末原料槽７６と、図
示しない粉末原料供給源から粉末原料槽６内に粉末原料
５ｐを導入するための原料導入管７７と、図示しない乾
燥気体発生源から粉末原料槽７６内の粉末原料５ｐ中に
乾燥気体（乾燥空気、窒素、アルゴン、ヘリウム、等）
を導入するための乾燥気体導入管７８と、粉末原料槽７
６から原料融解槽６１へ粉末原料５ｐを移送するための
原料移送装置７１とを有している。
【００２１】原料移送装置７１は、原料融解槽６１へ粉
末原料５ｐを移送すべくその上端側が粉末原料槽７６の
底部７６ａに接続され、下端側が電気炉６０内に挿入さ
れた移送管７９と、この移送管７９を冷却するための冷
却ジャケット８１と、粉末原料５ｐを強制移送すべく移
送管７９の途中に設けられた粉末供給ポンプ８２とを有
する。移送管７９および冷却ジャケット８１は、電気炉
６０の上蓋６０ｄの中央部に形成された貫通孔６３内に
挿入されており、移送管７９の下端部は原料融解槽６１
内に達している。冷却ジャケット８１は、移送管７９の
外周を取り囲むようにして設けられており、その内部を
通過する冷媒により移送管７９を外部から冷却すること
により、移送管７９内を電気炉６０からの熱に抗してＬ
ＢＯの融点温度未満に保っている。結晶引き下げ装置８
０は、種子結晶１４を保持するための保持部１５ａをそ
の上端部に有する円柱状の回転ロッド１５と、この回転
ロッド１５を鉛直姿勢に保持して軸回転させつつ上下に
移動させる回転引き下げ装置１６とからなる。
末原料５ｐを移送すべくその上端側が粉末原料槽７６の
底部７６ａに接続され、下端側が電気炉６０内に挿入さ
れた移送管７９と、この移送管７９を冷却するための冷
却ジャケット８１と、粉末原料５ｐを強制移送すべく移
送管７９の途中に設けられた粉末供給ポンプ８２とを有
する。移送管７９および冷却ジャケット８１は、電気炉
６０の上蓋６０ｄの中央部に形成された貫通孔６３内に
挿入されており、移送管７９の下端部は原料融解槽６１
内に達している。冷却ジャケット８１は、移送管７９の
外周を取り囲むようにして設けられており、その内部を
通過する冷媒により移送管７９を外部から冷却すること
により、移送管７９内を電気炉６０からの熱に抗してＬ
ＢＯの融点温度未満に保っている。結晶引き下げ装置８
０は、種子結晶１４を保持するための保持部１５ａをそ
の上端部に有する円柱状の回転ロッド１５と、この回転
ロッド１５を鉛直姿勢に保持して軸回転させつつ上下に
移動させる回転引き下げ装置１６とからなる。
【００２２】図５（ｂ）に上記プリメルト坩堝６１およ
び白金棒６２の部分の構造を、図５（ｃ）に白金坩堝２
の構造を示す。図５（ｂ）に示すように、プリメルト坩
堝６１の底部には中央に孔６１ａが開いており、この孔
６１ａに白金棒６２の上端部が挿入されている。孔６１
ａの径は白金棒６２の径よりも若干大きく設定されてお
り、孔６１ａから漏れ出た原料融液５ｍが白金棒６２の
表面を伝って流下することにより白金坩堝２内へ自然に
案内される仕組みになっている。図５（ｃ）に示すよう
に、白金坩堝２の底部は漏斗状（逆円錐形状）に形成さ
れるとともに、底部中央およびその周辺部には同一口径
（例えば、０．５ｍｍ）複数の細孔２ａ、２ａ、・・が
設けられており、複数の細孔２ａ、２ａ、・・から原料
融液５ｍを流出させることにより、白金坩堝２の下面全
体を有効に利用して育成中の結晶１８の上面との間に原
料融液５ｍを保持しつつ結晶育成を行える構造になって
いる。以上のように構成された単結晶製造装置５０によ
れば以下のようにしてＬＢＯ単結晶を製造することがで
きる。
び白金棒６２の部分の構造を、図５（ｃ）に白金坩堝２
の構造を示す。図５（ｂ）に示すように、プリメルト坩
堝６１の底部には中央に孔６１ａが開いており、この孔
６１ａに白金棒６２の上端部が挿入されている。孔６１
ａの径は白金棒６２の径よりも若干大きく設定されてお
り、孔６１ａから漏れ出た原料融液５ｍが白金棒６２の
表面を伝って流下することにより白金坩堝２内へ自然に
案内される仕組みになっている。図５（ｃ）に示すよう
に、白金坩堝２の底部は漏斗状（逆円錐形状）に形成さ
れるとともに、底部中央およびその周辺部には同一口径
（例えば、０．５ｍｍ）複数の細孔２ａ、２ａ、・・が
設けられており、複数の細孔２ａ、２ａ、・・から原料
融液５ｍを流出させることにより、白金坩堝２の下面全
体を有効に利用して育成中の結晶１８の上面との間に原
料融液５ｍを保持しつつ結晶育成を行える構造になって
いる。以上のように構成された単結晶製造装置５０によ
れば以下のようにしてＬＢＯ単結晶を製造することがで
きる。
【００２３】まず、電気炉６０の電気炉要素６０ａおよ
び６０ｂの温度をＬＢＯの融点温度以上、電気炉要素６
０ｃの温度をＬＢＯの融点温度未満にそれぞれ設定して
炉内の加熱を開始し、炉内が設定温度になったらその状
態を維持する。冷却ジャケット８１には冷媒を常時流
し、粉末原料槽７６内の粉末原料５ｐ中には乾燥気体導
入管７８を通して乾燥気体を常時導入しておく。その
後、粉末供給ポンプ１２を作動させ、粉末原料槽７６か
ら移送管７９を通してプリメルト坩堝６１内に粉末原料
５ｐを所定量供給する。プリメルト坩堝６１内に供給さ
れた粉末原料５ｐは電気炉６０により加熱されて融解
し、原料融液５ｍとなってプリメルト坩堝６１の底部の
孔６１ａから漏れ出し始める。そして、この原料融液５
ｍが白金棒６２の表面を伝って流下することにより、白
金坩堝２内に原料融液５ｍが導入されていく。白金坩堝
２内に原料融液５ｍが溜まると、白金坩堝２の底部の複
数の細孔２ａ、２ａ、・・から原料融液５ｍが漏出し始
める。この状況は電気炉６０の覗き窓６３を通して観察
することができるので、原料融液５ｍの漏れ出しが確認
されたら、回転引き下げ装置１６により回転ロッド１５
を上昇させ、回転ロッド１５に保持されている種子結晶
１４の先端（上端）を白金坩堝２の下面を濡らしている
原料融液５ｍに接触させる。
び６０ｂの温度をＬＢＯの融点温度以上、電気炉要素６
０ｃの温度をＬＢＯの融点温度未満にそれぞれ設定して
炉内の加熱を開始し、炉内が設定温度になったらその状
態を維持する。冷却ジャケット８１には冷媒を常時流
し、粉末原料槽７６内の粉末原料５ｐ中には乾燥気体導
入管７８を通して乾燥気体を常時導入しておく。その
後、粉末供給ポンプ１２を作動させ、粉末原料槽７６か
ら移送管７９を通してプリメルト坩堝６１内に粉末原料
５ｐを所定量供給する。プリメルト坩堝６１内に供給さ
れた粉末原料５ｐは電気炉６０により加熱されて融解
し、原料融液５ｍとなってプリメルト坩堝６１の底部の
孔６１ａから漏れ出し始める。そして、この原料融液５
ｍが白金棒６２の表面を伝って流下することにより、白
金坩堝２内に原料融液５ｍが導入されていく。白金坩堝
２内に原料融液５ｍが溜まると、白金坩堝２の底部の複
数の細孔２ａ、２ａ、・・から原料融液５ｍが漏出し始
める。この状況は電気炉６０の覗き窓６３を通して観察
することができるので、原料融液５ｍの漏れ出しが確認
されたら、回転引き下げ装置１６により回転ロッド１５
を上昇させ、回転ロッド１５に保持されている種子結晶
１４の先端（上端）を白金坩堝２の下面を濡らしている
原料融液５ｍに接触させる。
【００２４】その後、種子結晶１４の先端を原料融液５
ｍに接触させた状態を維持しつつ、回転引き下げ装置１
６により回転ロッド１５を一定の向きに所定の速度（例
えば、３０ｒｐｍ）で回転させながら一定の速度（例え
ば、０．７５ｍｍ／ｈ）で下降させることにより、種子
結晶１４の先端から結晶１８を成長させていく。その
際、プリメルト坩堝６１内への粉末原料５ｐの供給量を
制御して白金坩堝２内への原料融液５ｍの導入量を制御
することにより、結晶育成の始めから終わりまで白金坩
堝２内の原料融液５ｍの量をほぼ一定に保って、白金坩
堝２の底の細孔２ａ、２ａ、・・からの原料融液５ｍの
流出量をほぼ一定に保ちつつ結晶１８の育成を行う。こ
のように白金坩堝２の底の細孔２ａ、２ａ、・・からの
原料融液５ｍの流出量をほぼ一定に保つことにより、育
成中の結晶１８の上面に単位時間あたりに供給される原
料融液５ｍの量が結晶育成中ほぼ一定に保たれる。した
がって、本実施の形態の単結晶製造装置１によれば以下
のような優れた利点を有する。すなわち、育成中の結晶
１８の上面に単位時間あたりに供給される原料融液５ｍ
の量を結晶育成中ほぼ一定に保つことができるので、粉
末原料槽６からプリメルト坩堝６１へ粉末原料５ｐを連
続的に供給しつつ結晶を育成することにより、直胴部を
多く有する長寸のＬＢＯ単結晶を得ることができる。
ｍに接触させた状態を維持しつつ、回転引き下げ装置１
６により回転ロッド１５を一定の向きに所定の速度（例
えば、３０ｒｐｍ）で回転させながら一定の速度（例え
ば、０．７５ｍｍ／ｈ）で下降させることにより、種子
結晶１４の先端から結晶１８を成長させていく。その
際、プリメルト坩堝６１内への粉末原料５ｐの供給量を
制御して白金坩堝２内への原料融液５ｍの導入量を制御
することにより、結晶育成の始めから終わりまで白金坩
堝２内の原料融液５ｍの量をほぼ一定に保って、白金坩
堝２の底の細孔２ａ、２ａ、・・からの原料融液５ｍの
流出量をほぼ一定に保ちつつ結晶１８の育成を行う。こ
のように白金坩堝２の底の細孔２ａ、２ａ、・・からの
原料融液５ｍの流出量をほぼ一定に保つことにより、育
成中の結晶１８の上面に単位時間あたりに供給される原
料融液５ｍの量が結晶育成中ほぼ一定に保たれる。した
がって、本実施の形態の単結晶製造装置１によれば以下
のような優れた利点を有する。すなわち、育成中の結晶
１８の上面に単位時間あたりに供給される原料融液５ｍ
の量を結晶育成中ほぼ一定に保つことができるので、粉
末原料槽６からプリメルト坩堝６１へ粉末原料５ｐを連
続的に供給しつつ結晶を育成することにより、直胴部を
多く有する長寸のＬＢＯ単結晶を得ることができる。
【００２５】また、粉末原料槽７６に入れる粉末原料５
ｐとして、ＬＢＯの粉末や、Ｌｉ2ＯとＢ2Ｏ3との混合
粉末など自由に選択できるので、非晶質ＬＢＯ焼結体を
原料として使用するバーチカルブリッジマン法と比較し
て原料コストを安くできる。また、チョクラルスキー法
の同様に棒状種子を使用できることも製造コストを削減
する上で有利である。また、ＬＢＯ等の多元系単結晶は
原料融解時の蒸気圧が原料成分毎に異なるため、原料融
液の組成変動が生じ、育成結晶の組成変動が引き起こし
たり、原料融液の粘性変化により均一な結晶育成が不可
能となる場合が多いが、本実施の形態の単結晶製造装置
５０によれば、予め原料融解時の組成変動を見越して原
料粉末５ｐの成分比率を調整しておくことにより、組成
変動のない均一な結晶を育成することができる。また、
粉末原料槽７６内の粉末原料５ｐ中に乾燥空気を導入し
て原料粉末５ｐの湿気を除去するようにしたので、湿気
による原料粉末５ｐの凝集を防ぎ、プリメルト坩堝６１
へ成分比一定の粉末原料５ｐを安定に供給できる。
ｐとして、ＬＢＯの粉末や、Ｌｉ2ＯとＢ2Ｏ3との混合
粉末など自由に選択できるので、非晶質ＬＢＯ焼結体を
原料として使用するバーチカルブリッジマン法と比較し
て原料コストを安くできる。また、チョクラルスキー法
の同様に棒状種子を使用できることも製造コストを削減
する上で有利である。また、ＬＢＯ等の多元系単結晶は
原料融解時の蒸気圧が原料成分毎に異なるため、原料融
液の組成変動が生じ、育成結晶の組成変動が引き起こし
たり、原料融液の粘性変化により均一な結晶育成が不可
能となる場合が多いが、本実施の形態の単結晶製造装置
５０によれば、予め原料融解時の組成変動を見越して原
料粉末５ｐの成分比率を調整しておくことにより、組成
変動のない均一な結晶を育成することができる。また、
粉末原料槽７６内の粉末原料５ｐ中に乾燥空気を導入し
て原料粉末５ｐの湿気を除去するようにしたので、湿気
による原料粉末５ｐの凝集を防ぎ、プリメルト坩堝６１
へ成分比一定の粉末原料５ｐを安定に供給できる。
【００２６】また、電気炉６０の外部から電気炉６０内
のプリメルト坩堝６１に粉末原料５ｐを移送する移送管
７９を冷却するようにしたので、移送管７９の中で粉末
原料５ｐが融解するのを防いで移送管７９の詰まりを防
止してプリメルト坩堝６１に粉末原料５ｐを安定に供給
できる。また、プリメルト坩堝６１の底部に形成された
孔６１ａから漏れ出て流下する原料融液５ｍを白金棒６
２の表面を伝わらせて白金坩堝２内へ案内するようにし
たことにより、プリメルト坩堝６１内で生成された原料
融液５ｍ中に残存していた水分や不純物を白金坩堝２に
入る前に電気炉の熱で蒸発除去できるので、気泡や不純
物を含まない高品質の結晶を育成することができる。ま
た、電気炉６０の側壁に覗き窓６３を設けて結晶育成部
をその場で観察できるようにしたので、種付け部やショ
ルダ部の制御が容易である。また、白金坩堝２の底部の
複数の細孔２ａ、２ａ、・・の数、位置、大きさ、白金
坩堝２の底形状、テーパ角度θ（図５（ｃ）参照）等を
適切に設定することで育成結晶の直径を大きくすること
が可能である。また、上記電気炉６０、粉末原料供給装
置７０、原料移送装置７１、結晶引き下げ装置８０等を
コンピュータ制御することにより良質なＬＢＯ単結晶を
自動育成することも可能である。なお、上記実施の形態
ではＬＢＯの単結晶を製造する場合を例にとり説明した
が、上記構成の単結晶製造装置１は、光アイソレータの
材料に使用されるルチル、シンチレータの材料に使用さ
れるＢＧＯ、ＢＳＯ、非線形光学材料の一種であるＣＬ
ＢＯ、圧電・光学材料として知られるＬＮ、ＬＴ、等の
単結晶製造用としても応用できるものである。
のプリメルト坩堝６１に粉末原料５ｐを移送する移送管
７９を冷却するようにしたので、移送管７９の中で粉末
原料５ｐが融解するのを防いで移送管７９の詰まりを防
止してプリメルト坩堝６１に粉末原料５ｐを安定に供給
できる。また、プリメルト坩堝６１の底部に形成された
孔６１ａから漏れ出て流下する原料融液５ｍを白金棒６
２の表面を伝わらせて白金坩堝２内へ案内するようにし
たことにより、プリメルト坩堝６１内で生成された原料
融液５ｍ中に残存していた水分や不純物を白金坩堝２に
入る前に電気炉の熱で蒸発除去できるので、気泡や不純
物を含まない高品質の結晶を育成することができる。ま
た、電気炉６０の側壁に覗き窓６３を設けて結晶育成部
をその場で観察できるようにしたので、種付け部やショ
ルダ部の制御が容易である。また、白金坩堝２の底部の
複数の細孔２ａ、２ａ、・・の数、位置、大きさ、白金
坩堝２の底形状、テーパ角度θ（図５（ｃ）参照）等を
適切に設定することで育成結晶の直径を大きくすること
が可能である。また、上記電気炉６０、粉末原料供給装
置７０、原料移送装置７１、結晶引き下げ装置８０等を
コンピュータ制御することにより良質なＬＢＯ単結晶を
自動育成することも可能である。なお、上記実施の形態
ではＬＢＯの単結晶を製造する場合を例にとり説明した
が、上記構成の単結晶製造装置１は、光アイソレータの
材料に使用されるルチル、シンチレータの材料に使用さ
れるＢＧＯ、ＢＳＯ、非線形光学材料の一種であるＣＬ
ＢＯ、圧電・光学材料として知られるＬＮ、ＬＴ、等の
単結晶製造用としても応用できるものである。
【００２７】［実施例］
［実施例１］
第１および第２の実施の形態に示した方法により、ニオ
ブ酸リチウム（ＬｉＮｂ０3）単結晶を育成した。粉末
原料５ｐには、リチウム（Ｌｉ）粉末とニオブ（Ｎｂ）
粉末とを混合してなる粉末原料を使用した。粉末原料５
ｐ中のリチウムとニオブの和に対するリチウムの組成比
は４８．５〜５０．０％とした。その結果、いずれの実
施の形態の方法によっても、直径が１．２インチ以上、
具体的には直胴部の直径が２インチ、長さが１００ｍｍ
の非調和溶融組成のニオブ酸リチウム単結晶を育成する
ことができた。得られた結晶１８中のリチウムとニオブ
の和に対するリチウムの組成比は４８．５〜５０．０％
であった。また、キュリー点を各所で測定したところ、
そのばらつきは±２℃であることが確認され、結晶１８
の均一性が実証された。
ブ酸リチウム（ＬｉＮｂ０3）単結晶を育成した。粉末
原料５ｐには、リチウム（Ｌｉ）粉末とニオブ（Ｎｂ）
粉末とを混合してなる粉末原料を使用した。粉末原料５
ｐ中のリチウムとニオブの和に対するリチウムの組成比
は４８．５〜５０．０％とした。その結果、いずれの実
施の形態の方法によっても、直径が１．２インチ以上、
具体的には直胴部の直径が２インチ、長さが１００ｍｍ
の非調和溶融組成のニオブ酸リチウム単結晶を育成する
ことができた。得られた結晶１８中のリチウムとニオブ
の和に対するリチウムの組成比は４８．５〜５０．０％
であった。また、キュリー点を各所で測定したところ、
そのばらつきは±２℃であることが確認され、結晶１８
の均一性が実証された。
【００２８】［実施例２］
第１および第２の実施の形態に示した方法により、タン
タル酸リチウム（ＬｉＴａ０3）単結晶を育成した。粉
末原料５ｐには、リチウム（Ｌｉ）粉末とタンタル（Ｔ
ａ）粉末とを混合してなる粉末原料を使用した。粉末原
料５ｐ中のリチウムとタンタルの和に対するリチウムの
組成比は４８．５〜５０．０％とした。その結果、いず
れの実施の形態の方法によっても、直径が１．２インチ
以上、具体的には直胴部の直径が２インチ、長さが１０
０ｍｍの非調和溶融組成のタンタル酸リチウム単結晶を
育成することができた。得られた結晶１８中のリチウム
とタンタルの和に対するリチウムの組成比は４８．５〜
５０．０％であった。また、キュリー点を各所で測定し
たところ、そのばらつきは±２℃であることが確認さ
れ、結晶１８の均一性が実証された。上記二つの実施例
では試作した製造装置の構造上、直胴部の直径２イン
チ、長さ１００ｍｍが限界であったが、さらに大きな製
造装置を用いることにより、直胴部の直径２インチ以
上、長さ１００ｍｍ以上の結晶が得られることがこの実
験により確認できた。なお、本発明はＬＮ、ＬＴ、ＬＢ
Ｏのみならず、他の単結晶の育成にも適用可能である。
たとえば、ＧａＡｓやＩｎＰなどの化合物半導体にも本
発明は適用可能であり、所望の組成を有する大径の結晶
を育成する上で有効であろう。また、調和溶融組成を持
たない結晶いわゆる分解溶融型結晶にあっては、その性
質から従来のＣＺ法やＶＢ法では溶融した原材料の組成
が所望の比率になっていても、結晶化の初期段階では目
的とする組成とは別のものが結晶化し、結晶の成長が進
むにしたがってようやく所望の組成で結晶化されるとい
う現象が起こるため、従来はフラックス法等、小径のも
のしか得られない育成速度の遅い非効率的な手法に頼ら
ざるを得なかったが、本発明を用いればＢｉ12ＴｉＯ20
（ＢＴＯ）、ＫＮｂＯ3と云った分解溶融型結晶であっ
ても所望の組成を有する大径の結晶を効率的に育成する
ことが可能となる。
タル酸リチウム（ＬｉＴａ０3）単結晶を育成した。粉
末原料５ｐには、リチウム（Ｌｉ）粉末とタンタル（Ｔ
ａ）粉末とを混合してなる粉末原料を使用した。粉末原
料５ｐ中のリチウムとタンタルの和に対するリチウムの
組成比は４８．５〜５０．０％とした。その結果、いず
れの実施の形態の方法によっても、直径が１．２インチ
以上、具体的には直胴部の直径が２インチ、長さが１０
０ｍｍの非調和溶融組成のタンタル酸リチウム単結晶を
育成することができた。得られた結晶１８中のリチウム
とタンタルの和に対するリチウムの組成比は４８．５〜
５０．０％であった。また、キュリー点を各所で測定し
たところ、そのばらつきは±２℃であることが確認さ
れ、結晶１８の均一性が実証された。上記二つの実施例
では試作した製造装置の構造上、直胴部の直径２イン
チ、長さ１００ｍｍが限界であったが、さらに大きな製
造装置を用いることにより、直胴部の直径２インチ以
上、長さ１００ｍｍ以上の結晶が得られることがこの実
験により確認できた。なお、本発明はＬＮ、ＬＴ、ＬＢ
Ｏのみならず、他の単結晶の育成にも適用可能である。
たとえば、ＧａＡｓやＩｎＰなどの化合物半導体にも本
発明は適用可能であり、所望の組成を有する大径の結晶
を育成する上で有効であろう。また、調和溶融組成を持
たない結晶いわゆる分解溶融型結晶にあっては、その性
質から従来のＣＺ法やＶＢ法では溶融した原材料の組成
が所望の比率になっていても、結晶化の初期段階では目
的とする組成とは別のものが結晶化し、結晶の成長が進
むにしたがってようやく所望の組成で結晶化されるとい
う現象が起こるため、従来はフラックス法等、小径のも
のしか得られない育成速度の遅い非効率的な手法に頼ら
ざるを得なかったが、本発明を用いればＢｉ12ＴｉＯ20
（ＢＴＯ）、ＫＮｂＯ3と云った分解溶融型結晶であっ
ても所望の組成を有する大径の結晶を効率的に育成する
ことが可能となる。
【００２９】以上説明したように、本発明は以下のよう
な優れた効果を奏するものである。請求項１記載の発明
では、引き下げ法を用いた単結晶製造装置において、プ
リメルトプレート上に粉末原料を供給し、プリメルトプ
レート上で粉末原料を融解させて原料融液を生成し、こ
の原料融液を坩堝の液溜部に導入するようにしたことに
より、坩堝内に原料融液を連続供給しつつ結晶育成を行
うことができるので、大口径且つ長尺の単結晶を容易に
得られるようになり、また、粉末原料から結晶を育成さ
せるまでのプロセスを連続的に行うことで組成の安定し
た単結晶が得られる。また白金坩堝等の高価な構成要素
は初期投資するだけで半永久的に使用できるので製造コ
ストを安価にできる。また、請求項２記載の発明では、
粉末原料中に乾燥空気を導入して原料粉末の湿気を除去
するようにしたことにより、湿気による原料粉末の凝集
を防ぎ、プリメルトプレート上に成分比一定の粉末原料
を安定に供給できるので、組成のより安定した高品質の
単結晶を育成することができる。また、請求項３記載の
発明では、坩堝とプリメルトプレートを一つの電気炉で
加熱できるので装置構成を簡略化することができる。ま
た、電気炉外部から電気炉内のプリメルトプレート上に
粉末原料を移送する移送管を冷却するように構成したの
で、移送管の中で粉末原料が融解して詰まりが発生する
の防いでプリメルトプレート上に粉末原料を安定に供給
できる。
な優れた効果を奏するものである。請求項１記載の発明
では、引き下げ法を用いた単結晶製造装置において、プ
リメルトプレート上に粉末原料を供給し、プリメルトプ
レート上で粉末原料を融解させて原料融液を生成し、こ
の原料融液を坩堝の液溜部に導入するようにしたことに
より、坩堝内に原料融液を連続供給しつつ結晶育成を行
うことができるので、大口径且つ長尺の単結晶を容易に
得られるようになり、また、粉末原料から結晶を育成さ
せるまでのプロセスを連続的に行うことで組成の安定し
た単結晶が得られる。また白金坩堝等の高価な構成要素
は初期投資するだけで半永久的に使用できるので製造コ
ストを安価にできる。また、請求項２記載の発明では、
粉末原料中に乾燥空気を導入して原料粉末の湿気を除去
するようにしたことにより、湿気による原料粉末の凝集
を防ぎ、プリメルトプレート上に成分比一定の粉末原料
を安定に供給できるので、組成のより安定した高品質の
単結晶を育成することができる。また、請求項３記載の
発明では、坩堝とプリメルトプレートを一つの電気炉で
加熱できるので装置構成を簡略化することができる。ま
た、電気炉外部から電気炉内のプリメルトプレート上に
粉末原料を移送する移送管を冷却するように構成したの
で、移送管の中で粉末原料が融解して詰まりが発生する
の防いでプリメルトプレート上に粉末原料を安定に供給
できる。
【００３０】また、請求項４記載の発明では、引き下げ
法を用いた単結晶製造装置において、粉末原料供給手段
により原料融解槽に粉末原料を供給し、原料融解槽内で
粉末原料を融解させて原料融液を生成し、この原料融液
を原料融液導入手段により坩堝内に導入することによ
り、坩堝内に原料融液を連続的に供給しつつ結晶育成を
行えるようにしたので、ＬＢＯなど融液の粘性が大きい
物質の単結晶を低コストで容易に且つ良質に製造でき
る。また、請求項５記載の発明では、粉末原料中に乾燥
空気を導入して原料粉末の湿気を除去するようにしたの
で、湿気による原料粉末の凝集を防ぎ、原料融解槽へ成
分比一定の粉末原料を安定に供給できる。また、請求項
６記載の発明では、坩堝と原料融解槽とを一つの電気炉
で加熱できるので装置構成を簡略化することができる。
また、電気炉外部から電気炉内の原料融解槽に粉末原料
を移送する移送管を冷却するように構成したので、移送
管の中で粉末原料が融解して詰まりが発生するの防いで
原料融解槽へ粉末原料を安定に供給できる。また、請求
項７記載の発明では、原料融解槽の底部に形成された孔
から漏れ出て流下する原料融液を案内部材の表面を伝わ
らせて坩堝内へ案内するようにしたことにより、原料融
解槽内で生成された原料融液中に残存していた水分や不
純物を坩堝に入る前に電気炉の熱で蒸発除去できるの
で、気泡や不純物を含まない高品質の結晶を育成するこ
とができる。
法を用いた単結晶製造装置において、粉末原料供給手段
により原料融解槽に粉末原料を供給し、原料融解槽内で
粉末原料を融解させて原料融液を生成し、この原料融液
を原料融液導入手段により坩堝内に導入することによ
り、坩堝内に原料融液を連続的に供給しつつ結晶育成を
行えるようにしたので、ＬＢＯなど融液の粘性が大きい
物質の単結晶を低コストで容易に且つ良質に製造でき
る。また、請求項５記載の発明では、粉末原料中に乾燥
空気を導入して原料粉末の湿気を除去するようにしたの
で、湿気による原料粉末の凝集を防ぎ、原料融解槽へ成
分比一定の粉末原料を安定に供給できる。また、請求項
６記載の発明では、坩堝と原料融解槽とを一つの電気炉
で加熱できるので装置構成を簡略化することができる。
また、電気炉外部から電気炉内の原料融解槽に粉末原料
を移送する移送管を冷却するように構成したので、移送
管の中で粉末原料が融解して詰まりが発生するの防いで
原料融解槽へ粉末原料を安定に供給できる。また、請求
項７記載の発明では、原料融解槽の底部に形成された孔
から漏れ出て流下する原料融液を案内部材の表面を伝わ
らせて坩堝内へ案内するようにしたことにより、原料融
解槽内で生成された原料融液中に残存していた水分や不
純物を坩堝に入る前に電気炉の熱で蒸発除去できるの
で、気泡や不純物を含まない高品質の結晶を育成するこ
とができる。
【００３１】また、請求項８記載の発明では、引き下げ
法を用いた単結晶製造方法において、電気炉内の坩堝の
内部または上方にプリメルトプレートを設け、電気炉外
部の粉末原料槽から移送管を通してプリメルトプレート
上に粉末原料を適量ずつ供給し、プリメルトプレート上
で粉末原料を融解させてから坩堝の液溜部に導入するこ
とにより、坩堝内に原料融液を連続的に供給して、坩堝
の底の細孔からの原料融液の流出量をほぼ一定に保ちつ
つ結晶育成を行うようにしたので、大口径且つ長尺の単
結晶が容易に得られる。また、粉末原料から結晶を育成
させるまでのプロセスを連続的に行うため、組成の安定
した単結晶が得られる。また、請求項９記載の発明で
は、引き下げ法を用いた単結晶製造方法において、電気
炉内の坩堝の上方に原料融解槽を設け、電気炉外部の粉
末原料槽から移送管を通して原料融解槽内に粉末原料を
適量ずつ供給し、原料融解槽内で粉末原料を融解させて
から坩堝の液溜部に導入することにより、坩堝内に原料
融液を連続的に供給して、坩堝の底の細孔からの原料融
液の流出量をほぼ一定に保ちつつ結晶育成を行うように
したので、大口径且つ長尺の単結晶が容易に得られる。
また、粉末原料から結晶を育成させるまでのプロセスを
連続的に行うため、組成の安定した単結晶が得られる。
また、請求項１０記載の発明によれば、リチウムとニオ
ブの和に対するリチウムの組成比が４８．５〜５０．０
％、直径が１．２インチ以上である非調和溶融組成のニ
オブ酸リチウム単結晶を製造することができる。また、
請求項１１記載の発明によれば、リチウムとタンタルの
和に対するリチウムの組成比が４８．５〜５０．０％、
直径が１．２インチ以上である非調和溶融組成のタンタ
ル酸リチウム単結晶を製造することができる。 ［図面の簡単な説明］
法を用いた単結晶製造方法において、電気炉内の坩堝の
内部または上方にプリメルトプレートを設け、電気炉外
部の粉末原料槽から移送管を通してプリメルトプレート
上に粉末原料を適量ずつ供給し、プリメルトプレート上
で粉末原料を融解させてから坩堝の液溜部に導入するこ
とにより、坩堝内に原料融液を連続的に供給して、坩堝
の底の細孔からの原料融液の流出量をほぼ一定に保ちつ
つ結晶育成を行うようにしたので、大口径且つ長尺の単
結晶が容易に得られる。また、粉末原料から結晶を育成
させるまでのプロセスを連続的に行うため、組成の安定
した単結晶が得られる。また、請求項９記載の発明で
は、引き下げ法を用いた単結晶製造方法において、電気
炉内の坩堝の上方に原料融解槽を設け、電気炉外部の粉
末原料槽から移送管を通して原料融解槽内に粉末原料を
適量ずつ供給し、原料融解槽内で粉末原料を融解させて
から坩堝の液溜部に導入することにより、坩堝内に原料
融液を連続的に供給して、坩堝の底の細孔からの原料融
液の流出量をほぼ一定に保ちつつ結晶育成を行うように
したので、大口径且つ長尺の単結晶が容易に得られる。
また、粉末原料から結晶を育成させるまでのプロセスを
連続的に行うため、組成の安定した単結晶が得られる。
また、請求項１０記載の発明によれば、リチウムとニオ
ブの和に対するリチウムの組成比が４８．５〜５０．０
％、直径が１．２インチ以上である非調和溶融組成のニ
オブ酸リチウム単結晶を製造することができる。また、
請求項１１記載の発明によれば、リチウムとタンタルの
和に対するリチウムの組成比が４８．５〜５０．０％、
直径が１．２インチ以上である非調和溶融組成のタンタ
ル酸リチウム単結晶を製造することができる。 ［図面の簡単な説明］
【図１】（ａ）は本発明に係る単結晶製造装置の実施の
形態の一例を示す概略全体構成図、（ｂ）は（ａ）に示
す単結晶製造装置の部分拡大断面図である。
形態の一例を示す概略全体構成図、（ｂ）は（ａ）に示
す単結晶製造装置の部分拡大断面図である。
【図２】本発明に係る単結晶製造装置の別の実施の形態
を示す要部断面図である。
を示す要部断面図である。
【図３】本発明に係る単結晶製造装置の別の実施の形態
を示す要部断面図である。
を示す要部断面図である。
【図４】本発明に係る単結晶製造装置の別の実施の形態
を示す要部断面図である。
を示す要部断面図である。
【図５】（ａ）は本発明に係る単結晶製造装置の別の実
施の形態を示す概略全体構成図、（ｂ）、（ｃ）は
（ａ）に示す単結晶製造装置の部分拡大断面図である。
施の形態を示す概略全体構成図、（ｂ）、（ｃ）は
（ａ）に示す単結晶製造装置の部分拡大断面図である。
【図６】従来の単結晶製造装置の一例を示す説明図であ
る。
る。
【図７】従来の単結晶製造装置の一例を示す説明図であ
る。
る。
【図８】従来の単結晶製造装置の一例を示す説明図であ
る。
る。
【図９】タンタル酸リチウムの状態図である。
１ 単結晶製造装置、２ 坩堝、２ａ 細孔、３ プリ
メルトプレート、３ａ 孔、４ 種子結晶、５ｐ 粉末
原料、６ 粉末原料漕、７ 原料導入管、８ 乾燥気体
導入管、９ 移送管、１０ 電気炉、１０ａ、１０ｂ
誘導加熱コイル、１０ｃ 蓋体、１１ 冷却ジャケット
（冷却手段）、１２ 粉末供給ポンプ、１５ 回転ロッ
ド、１６ 回転引き下げ装置、２０ 粉末原料供給雄
地、２１ 原料移送装置。
メルトプレート、３ａ 孔、４ 種子結晶、５ｐ 粉末
原料、６ 粉末原料漕、７ 原料導入管、８ 乾燥気体
導入管、９ 移送管、１０ 電気炉、１０ａ、１０ｂ
誘導加熱コイル、１０ｃ 蓋体、１１ 冷却ジャケット
（冷却手段）、１２ 粉末供給ポンプ、１５ 回転ロッ
ド、１６ 回転引き下げ装置、２０ 粉末原料供給雄
地、２１ 原料移送装置。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 田中 啓之
神奈川県高座郡寒川町小谷二丁目１番１
号 東洋通信機株式会社内
(72)発明者 坂本 英樹
神奈川県高座郡寒川町小谷二丁目１番１
号 東洋通信機株式会社内
(56)参考文献 特開 平３−290390（ＪＰ，Ａ)
特開 昭61−68397（ＪＰ，Ａ)
特開 平９−328400（ＪＰ，Ａ)
特開 昭53−134778（ＪＰ，Ａ)
特開 平５−310500（ＪＰ，Ａ)
特開 平６−16500（ＪＰ，Ａ)
特開 平６−191996（ＪＰ，Ａ)
特開 平８−157298（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C30B 1/00 - 35/00
ＣＡ（ＳＴＮ)
Claims (11)
- 【請求項１】 電気炉内に原料を溶かすための坩堝を配
置してこれを当該原料の融点以上の温度に保ち、坩堝の
底部に形成された細孔から漏れ出た原料融液に種子結晶
の上端部を接触させた状態で種子結晶を回転させながら
引き下げることによって結晶を成長させる単結晶製造装
置において、 前記坩堝内に上方から粉末原料を投入する粉末原料供給
手段と、この粉末原料供給手段からの粉末原料を受け、
融解させてから前記坩堝の液溜部に導くプリメルトプレ
ートとを備えたことを特徴とする単結晶製造装置。 - 【請求項２】 前記粉末原料供給手段は、粉末原料を収
容する粉末原料槽と、この粉末原料槽内の粉末原料中へ
乾燥気体を導入する乾燥気体導入手段と、この粉末原料
槽から前記プリメルトプレート上に粉末原料を移送する
ための原料移送手段とを有することを特徴とする請求項
１記載の単結晶製造装置。 - 【請求項３】 前記プリメルトプレートは、前記坩堝と
共に前記電気炉内に配置されており、前記原料移送手段
は、前記プリメルトプレート上に粉末原料を移送すべく
その一端側が前記粉末原料槽に連結され他端側が前記電
気炉内に挿入された移送管と、この移送管を外部から冷
却する冷却手段とを備えていることを特徴とする請求項
２に記載の単結晶製造装置。 - 【請求項４】 電気炉内に原料を溶かすための坩堝を配
置してこれを当該原料の融点以上の温度に保ち、坩堝の
底部に形成された細孔から漏れ出た原料融液に種子結晶
の上端部を接触させた状態で種子結晶を回転させながら
引き下げることによって結晶を成長させる単結晶製造装
置において、 粉末原料を融解させて原料融液を生成するための原料融
解槽と、この原料融解槽に粉末原料を供給する粉末原料
供給手段と、当該原料融解槽内の原料融液を前記坩堝内
に導入する原料融液導入手段とを備えたことを特徴とす
る単結晶製造装置。 - 【請求項５】 前記粉末原料供給手段は、粉末原料を収
容する粉末原料槽と、この粉末原料槽内の粉末原料中へ
乾燥気体を導入する乾燥気体導入手段と、この粉末原料
槽から前記原料融解槽へ粉末原料を移送するための原料
移送手段とを有することを特徴とする請求項４に記載の
単結晶製造装置。 - 【請求項６】 前記原料融解槽は、前記坩堝と共に前記
電気炉内に配置されており、前記原料移送手段は、前記
原料融解槽へ粉末原料を移送すべくその一端側が前記粉
末原料槽に他端側が前記電気炉内に挿入された移送管
と、この移送管を外部から冷却する冷却手段とを備えて
いることを特徴とする請求項５に記載の単結晶製造装
置。 - 【請求項７】 前記原料融解槽は、前記坩堝よりも高い
位置に配置されており、前記原料融液導入手段は、前記
原料融解槽の底部に形成された細孔から漏れ出て流下す
る原料融液をその表面を伝わらせて前記坩堝内へ案内す
る案内部材を備えていることを特徴とする請求項６に記
載の単結晶製造装置。 - 【請求項８】 電気炉内に原料を溶かすための坩堝を配
置してこれを当該原料の融点以上の温度に保ち、坩堝の
底部に形成された細孔から漏れ出た原料融液に種子結晶
の上端部を接触させた状態で種子結晶を回転させながら
引き下げることによって結晶を成長させる単結晶製造方
法において、 前記電気炉内の前記坩堝の内部または上方にプリメルト
プレートを設け、前記電気炉外部の粉末原料槽から移送
管を通して当該プリメルトプレート上に粉末原料を適量
ずつ供給し、当該プリメルトプレート上で粉末原料を融
解させてから前記坩堝の液溜部に導入することにより、
前記坩堝内に原料融液を連続的に供給して、前記坩堝の
底の細孔からの原料融液の流出量をほぼ一定に保ちつつ
結晶育成を行うようにしたことを特徴とする単結晶製造
方法。 - 【請求項９】 電気炉内に原料を溶かすための坩堝を配
置してこれを当該原料の融点以上の温度に保ち、坩堝の
底部に形成された細孔から漏れ出た原料融液に種子結晶
の上端部を接触させた状態で種子結晶を回転させながら
引き下げることによって結晶を成長させる単結晶製造方
法において、 前記電気炉内の前記坩堝の上方に原料融解槽を設け、前
記電気炉外部の粉末原料槽から移送管を通して当該原料
融解槽内に粉末原料を適量ずつ供給し、当該原料融解槽
内で粉末原料を融解させてから前記坩堝の液溜部に導入
することにより、前記坩堝内に原料融液を連続的に供給
して、前記坩堝の底の細孔からの原料融液の流出量をほ
ぼ一定に保ちつつ結晶育成を行うようにしたことを特徴
とする単結晶製造方法。 - 【請求項１０】 前記粉末原料は、リチウム（Ｌｉ）粉
末とニオブ（Ｎｂ）粉末とを混合してなる粉末原料であ
って、当該粉末原料中のリチウムとニオブの和に対する
リチウムの組成比が４８．５〜５０．０％であることを
特徴とする請求項８または請求項９記載の単結晶製造方
法。 - 【請求項１１】 前記粉末原料は、リチウム（Ｌｉ）粉
末とタンタル（Ｔａ）粉末とを混合してなる粉末原料で
あって、当該粉末原料中のリチウムとタンタルの和に対
するリチウムの組成比が４８．５〜５０．０％であるこ
とを特徴とする請求項８または請求項９記載の単結晶製
造方法。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10-166089 | 1998-05-29 | ||
| JP16608998 | 1998-05-29 | ||
| PCT/JP1999/002848 WO1999063132A1 (fr) | 1998-05-29 | 1999-05-28 | Dispositif et procede servant a fabriquer des monocristaux et monocristal |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP3527203B2 true JP3527203B2 (ja) | 2004-05-17 |
Family
ID=15824797
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000552322A Expired - Lifetime JP3527203B2 (ja) | 1998-05-29 | 1999-05-28 | 単結晶製造装置および単結晶製造方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6402834B1 (ja) |
| JP (1) | JP3527203B2 (ja) |
| CN (1) | CN1224735C (ja) |
| RU (1) | RU2215070C2 (ja) |
| WO (1) | WO1999063132A1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN106012033A (zh) * | 2016-06-21 | 2016-10-12 | 苏州晶特晶体科技有限公司 | 一种晶体生长的填料方法 |
Families Citing this family (25)
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|---|---|---|---|---|
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